褚君浩1,2
,
胡志高2
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收稿日期: 2017-09-03; 优先数字出版日期: 2018-01-01
基金项目: 国家自然科学基金(编号：61376129，11374097)
第一作者简介: 褚君浩，1945年生，男，研究员，中国科学院院士，研究方向为红外光谱学及红外光电子学。E-mail：jhchu@mail.sitp.ac.cn
通信作者简介: 胡志高，1975年生，男，教授，研究方向为凝聚态光谱及光电子学。E-mail：zghu@ee.ecnu.edu.cn
中图分类号: O433
文献标识码: A
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摘要
光的偏振信息在当前快速发展的光电子学和光学研究中是缺失的，利用偏振特征不仅可以提取探测物和研究对象的额外信息，而且延伸了探测的维度和提高了灵敏度。本文主要从基础研究和应用研究两个方面分析讨论红外偏振效应测量技术及红外遥感的若干进展，期望从不同的角度来考察偏振效应所带来的潜在应用。在上述背景下，本文介绍了红外椭圆偏振光谱技术及其在探测无机和有机薄膜体系光学性质的应用，并且归纳了红外偏振光学仪器理论及相关进展，特别是在空间遥感上的应用潜力。
关键词
红外, 偏振, 椭圆偏振光谱, 遥感
CHU Junhao1,2
,
HU Zhigao2
Abstract
This study described the infrared polarization effect, which is one of the polarization effects of high-resolution quantitative remote sensing instruments. The mechanism and new progress in instrument detection are summarized. Light polarization information is missing in the current rapid development of optoelectronics and optical studies. The polarization characteristics, which can be extracted using additional information based on the detected object and the object of study, extend the detection dimension and improve the sensitivity. Furthermore, the measurement technology of infrared polarization effect and some advances in infrared remote sensing mainly from the aspects of basic and applied research are summarized. Then, potential applications from different viewpoints to observe the polarization effect are discussed. In this context, the infrared spectroscopic ellipsometry and its applications in detecting the optical properties of inorganic and organic thin film systems are introduced. Finally, the theory and related progress of infrared polarization optical instruments are summarized, especially their potential applications in space remote sensing.
Key words
infrared, polarization, ellipsometric spectra, remoting sensing
1 引 言
光的本质是电磁波，除具有波长/频率、强度和相位等信息外，更重要的是还具有偏振信息。利用光与物质的相互作用规律，人们可以利用不同波长和光强来实现信息获取和探测，这些探测技术实际上忽略了光的偏振特性。值得注意的是，偏振是电磁波的重要特征，当然也是光的重要特征之一。近年来，随着光强探测物体目标的快速发展以及灵敏度极限的提高，采用偏振信息的探测及分析已成为另一个研究热点。类似地，除了对单点提取偏振信息外，也可以利用偏振效应进行目标成像。特别是经过近几年的发展，偏振效应成像已经作为一个强有力的探测工具，广泛应用在提高各种遥感技术的信息实用化中。事实上，无论是可见—近红外谱段，还是红外光波段，当光与被测目标发生相互作用时，除了强度特性发生改变时，不同物体目标都具有各自一定的偏振特性，这样偏振参数能够很好地表征被探测目标的性质特征。甚至，同时探测强度和偏振特性的改变也作为提高光学测量灵敏度的有效手段，成为了目前遥感技术的发展目标之一(晏磊 等，2010；Egan，1990；孙晓兵 等，2010；赵云升 等，2010)。
红外波段是涵盖从几百个纳米至几百个微米的电磁波光谱范围(部分远红外波也称为太赫兹波)，由于其具有的不同波段大气窗口从而使其在军用和民用领域应用广泛。在自然界，各种目标物体，如建筑物、森林、湖面、海面、云雾以及冰雪等经过光谱反射后均能产生相应的偏振特性(晏磊 等，2010)。在基础研究方面，被研究对象通过红外光谱反射、散射以及透射后，也能产生与自身相对应的、特殊的红外偏振效应，研究这些新型物质的红外偏振效应及利用该效应揭示它们的内在物理性质一直是国家前沿研究热点(Herzinger 等，1998；Huang 等，2000a；Djurišić 等，2002)。作为与可见波段探测技术同等重要的手段，红外偏振探测及遥感正是利用红外响应这一特征为记录目标提供崭新的、潜在的以及有效的信息。
从基础研究角度来看，红外偏振效应在20世纪就已被认识到，并用于物质的红外光学常数测定(Heavens，1955)。与通常的光谱反射和透射测量相比，光谱偏振测量可以省去背景记录，因为它同时测量了强度和相位的变化，即测量了入射红外光的偏振变化。在应用角度红外光学偏振遥感探测在获取目标光辐射参数的基础上，能够得到目标的斯托克参数，从而可以计算得到目标的偏振信息，如偏振度、偏振角以及偏振率等，为信息获取提供多维数据源(Egan，1990；孙晓兵 等，2010)。相比于可见光谱波段的偏振测量，由于高质量红外偏振元件较难获得，特别是薄膜元件等，这直接限制了红外偏振测量技术的发展。近年来，得益于红外光学薄膜制备技术的快速发展，国际上红外偏振效应测量及应用逐步将基础研究延伸至应用研究领域。中国最近几年也开始大力推动红外偏振效应测量及技术应用，但是与国际水平相比仍有一定的差距。这主要体现在红外光谱仪本身的设计制造和偏振器件的研发上。本文在简单回顾光学偏振现象的基础上，从基础研究和应用研究两个方面分析讨论红外偏振效应测量技术及红外遥感的若干进展。
2 红外偏振效应基本理论
2.1 红外光学偏振现象及高分辨椭圆偏振测量技术
物质的光学特性描述可以通过光学常数和厚度等参数通过传输矩阵计算得到，计算过程中波长也是作为输入参数变量。这是因为传输矩阵方法是基于电磁场传播理论推导而来，适用于所有电磁波谱范围。单晶块体的红外偏振效应计算相比薄膜要简单得多，本文不再描述。例如，文中在评价薄膜的折射率n和消光系数k时往往要先假设衬底是半无限近似的。这种假设仅适用于吸收比较大的厚衬底或者背面比较粗糙的衬底，因此背面没有反射。另外，薄膜的厚度和入射波长比值比较大以至于对通过衬底的反射和透射的相组成不敏感而难以分辨。在非全透明衬底且具有一定吸收的较短波长范围的衬底光学常数可以查阅相关参考文献和数据库。
考虑到薄膜是各向同性的，透明衬底上的单层薄膜可以通过Snell’s定律来计算。每一层的光学元素可以用一个2×2矩阵来表示。假设“0”代表真空，其介电常数为单位值。“1”代表薄膜，“2”代表衬底。因此，结合矩阵可以用Mr来表示，即Mr=M01M1M12。其中位于第j和j+1层间的连接矩阵表示如下(Azzam和Bashara，1988；Palik，1985)：
| ${{ M}_{j, j + 1}} = \frac{1}{{2\sqrt {{\varepsilon _{j + 1}}} }}\left[ {\begin{array}{*{20}{c}}{(\sqrt {{\varepsilon _{j + 1}}} + \sqrt {{\varepsilon _j}})}&{(\sqrt {{\varepsilon _{j + 1}}} - \sqrt {{\varepsilon _j}})}\\{(\sqrt {{\varepsilon _{j + 1}}} - \sqrt {{\varepsilon _j}})}&{(\sqrt {{\varepsilon _{j + 1}}} + \sqrt {{\varepsilon _j}})}\end{array}} \right]$ | (1) |
式中，ε为介电常数，厚度为d的薄膜的传播矩阵为
| ${{M}_1} = \left[ {\begin{array}{*{20}{c}}{{\rm exp}\left({i2{\text{π}}\sqrt \varepsilon d/\textit{λ} } \right)}&0\\0&{{\rm exp}\left({ - i2{\text{π}}\sqrt \varepsilon d/\lambda } \right)}\end{array}} \right]$ | (2) |
式中，λ代表入射波长。因此，薄膜的p(平行)和s(垂直)偏振态为
| ${r_{p, s}} = \frac{{{{M}_{{\rm r}2, 1}}}}{{{{M}_{{\rm r}2, 2}}}}$ | (3) |
椭圆偏振光谱是一种测定光通过样品反射或透射后偏振状态变化的光学方法，其中主要的形式为反射式，它不受衬底等参数的影响。通常采用椭圆偏振光谱测量s型和p型线偏振光入射到不透明薄膜/衬底并反射后的相对振幅和强度的变化。椭圆偏振光谱实验获得的两个参数分别是角度值ψ和Δ，这两个值与样品的结构和光学性质有关，可以用式(4)定义
| $\rho = \frac{{{r_{\rm{p}}}}}{{{r_{\rm{s}}}}} = {\rm{tan}}{\psi }{\rm{exp}}(i\varDelta)$ | (4) |
式中，rp和rs分别为偏振光平行和垂直入射面方向的反射系数。tanψ给出了平行和垂直入射面方向反射波的相对振幅衰减，而Δ则给出了他们之间的相位移之差。由于椭偏测量同时获得了角度值ψ和Δ，所以可以不用通过Kramers-Kronig关系变换而直接获得材料的光学常数和介电函数。拟合过程是指采用一定色散关系物理模型对所有测量值进行标准拟合，包括薄膜的厚度和光学常数。
根据经典电磁场理论，当红外光与物质相互作用时，原胞中离子的振动方程可写为
| ${M^*}\ddot x + {M^*}\dot x/\tau + {M^*}{\omega _0}^2x = q{E_0}{{\rm{e}}^{{\rm i}\omega t}}$ | (5) |
式中，x是振动距离，M*是原胞中阳离子M+和阴离子
| $\varepsilon = {\varepsilon _\infty } - \frac{{N{q^2}}}{{{M^*}{\varepsilon _0}}}\frac{{{\tau ^2} - i\tau /\omega }}{{1 + {\omega ^2}{\tau ^2}}}$ | (6) |
式中，ε0和ε∞分别为真空介电常数和高频介电常数，N为单位体积内的原胞数，ω为入射光频率。本论文所研究的铁电薄膜在中红外波段的色散关系都由式(6)表示。拟合过程就是不断优化参数减小实验偏差值
| $\sigma _1^2 \!=\! \frac{1}{{2N \!-\! K}} \!\! \sum\limits_{i = 1}^N {\left( {{{\left({\frac{{\psi _i^{od } \!-\! \psi _i^{\exp }}}{{\sigma _{\psi, i}^{\exp }}}} \right)}^2} \!\!+ {{\left({\frac{{\varDelta _i^{od } \!-\! \varDelta _i^{\exp }}}{{\sigma _{\varDelta, i}^{\exp }}}} \right)}^2}} \right)} $ | (7) |
| $\sigma _2^2 \!=\! \frac{1}{{2N - K}} \!\! \sum\limits_{i = 1}^N {\left( {{{\left({\left\langle {{\varepsilon _1}} \right\rangle _i^{od } \!\!-\! \left\langle {{\varepsilon _1}} \right\rangle _i^{\exp }} \right)}^2} \!+\! {{\left({\left\langle {{\varepsilon _2}} \right\rangle _i^{od } \!\!-\! \left\langle {{\varepsilon _2}} \right\rangle _i^{\exp }} \right)}^2}} \right)} $ | (8) |
| $\begin{aligned}\sigma _3^2 = & \frac{1}{{2N - K}}\sum\limits_{i = 1}^N {\left( {{{\left( {\tan \left( {\psi _i^{\,od \,}} \right) - \tan \left( {\psi _i^{\exp }} \right)} \right)}^2} + } \right.} \\ &\left. {{{\left( {\cos \left( {\varDelta _i^{\,od \,}} \right) - \cos \left( {\varDelta _i^{\exp }} \right)} \right)}^2}} \right)\end{aligned} $ | (9) |
式中，N为拟合时所采用的试验点数量，K为拟合时所有的未知参数的数量，拟合过程就是不断优化使σ1，σ2和σ3达到最小的过程。
2.2 高分辨率定量红外偏振遥感测量技术
斯托克斯矩阵能够比较方便地描述电磁波的各种偏振状态，定义如下(Tyo 等，2006)：
| ${S} = \left[ {\begin{array}{*{20}{c}}{{{S}_0}}\\{{{S}_1}}\\{{{S}_2}}\\{{{S}_3}}\end{array}} \right] = \left[ {\begin{array}{*{20}{c}}{\left\langle {{{\left| {{E_x}} \right|}^2} + {{\left| {{E_y}} \right|}^2}} \right\rangle }\\{\left\langle {{{\left| {{E_x}} \right|}^2} - {{\left| {{E_y}} \right|}^2}} \right\rangle }\\{2{\rm Re}\left\langle {{E_x}{E_y}^*} \right\rangle }\\{ - 2{\rm lm}\left\langle {{E_x}{E_y}^*} \right\rangle }\end{array}} \right] \propto \left[ {\begin{array}{*{20}{c}}{{I_0} + {I_{90}}}\\{{I_0} - {I_{90}}}\\{{I_{45}} - {I_{135}}}\\{{I_{\rm{L}}} + {I_{\rm{R}}}}\end{array}} \right]$ | (10) |
式中，S0是指整个光强，S1是指垂直和平行偏振分量强度之差，S2是指+45°和–45°线偏振光强度之差，S3是指左旋和右旋偏振光强度之差等。它们通常可以通过传输矩阵法来计算：
| ${{ M}_D} = {{T}_{\rm u}}\left[ {\begin{array}{*{20}{c}}1\\p\end{array}\begin{array}{*{20}{c}}{{{ D}^{\rm T}}}\\{\sqrt {1 - {{D}^2}} {I_3} + \left({1 - \sqrt {1 - {{D}^2}} } \right){{a}_D}{ a}_D^{\rm{T}}}\end{array}} \right]$ | (11) |
式中，Tu为透过率，参数D通过下式计算：
| ${D} = \frac{{\left| {{{T}_{\rm{q}}} - {{T}_{\rm{r}}}} \right|}}{{{{T}_{\rm{q}}} + {{T}_{\rm{r}}}}}$ | (12) |
式中，Tq和Tr分别是两个正交态的最大和最小透过率。当然它们可以通过归一化来进一步简化。
3 高分辨红外椭圆偏振光谱探测技术应用
得益于高质量红外偏振元件的快速发展，利用红外偏振效应建立起的红外椭圆偏振光谱技术已被广泛用于各类有机、无机材料的表征。近年来，褚君浩院士领导的研究团队在红外椭圆偏振光谱研究上取得了重要进展(胡志高，2003；Huang 等，2000a, 2002；Hu 等，2003)。该团队首创单色仪分光红外椭圆偏振光谱仪，不仅提高了红外偏振效应的检测灵敏度，而且延伸光谱范围至中远红外区，实现了红外偏振效应的高分辨探测。下面以一类具有重要应用前景的铁电氧化物为例。
BaTiO3是最早发现的一种钙钛矿铁电体，人们对它的体材料和薄膜的光学性质研究的比较多。然而，迄今为止BaTiO3薄膜的红外光学常数没有报道，考虑到它在热释电红外探测器方面的应用，对它红外光学常数的研究仍具有一定的物理意义。胡志高课题组利用椭圆偏振光谱研究了Ba1-xSrxTiO3(x=0和0.1)铁电薄膜的光学性质，获得了Ba1-xSrxTiO3薄膜的红外光学性质，发现了光学常数和禁带宽度随着薄膜厚度的不同而引起的变化规律。红外椭圆偏振光谱仪测量得到的BaTiO3薄膜的实验椭偏曲线
Ba0.9Sr0.1TiO3(BST)铁电薄膜作为红外探测器已受到广泛关注，对其红外光学性质的研究应该是其制作器件的重要一方面。最近，Huang(2000 a，2000 b)等报道了Ba0.8Sr0.2TiO3薄膜的红外光学性质。薄膜厚度对BST铁电薄膜的光学性质有着重要的影响，为了进一步证明这种影响作用，对其红外光学性质的研究仍然是有必要的。实验测量获得的红外椭圆偏振光谱如图3所示。测试的入射角度为75°。值得注意的是，由于红外波长较长，因此它对薄膜的表面粗糙层(几或十几纳米左右)不敏感，也就是说增加表面粗糙层并不能提高拟合精度，相反使得各拟合参数间的相关系数增加，从而增加拟合值的不确定性。因此仍采用三相模型(air/BST/Pt)，拟合的结果通过实线标在图3中，拟合曲线和实验曲线吻合的很好。特别地，通过红外椭偏拟合获得的BST薄膜的厚度与紫外-近红外椭偏光谱拟合获得的厚度基本一致。这表明我们拟合模型和结果是可靠的。通过计算可以得到随着薄膜厚度的增加，平均每层甩胶获得的厚度为23.4 nm、13.4 nm、11.7 nm和11.4 nm。由于BST薄膜是通过多层涂布，逐层退火方式得到的，显然越厚的薄膜经历的退火时间越长，从而使得样品的疏松程度降低，导致单层厚度减小。拟合获得的红外光学常数如图4所示，在波长小于11 μm的范围内，折射率随着薄膜厚度的增加而减小，这与它们在紫外—近红外区的折射率的变化趋势相同；在短波长区域，消光系数很小，说明薄膜基本上是透明的，与它们在可见—近红外的透明性一致。对于2.5 μm和0.827 μm(1.5 eV)处的折射率，随着BST薄膜的厚度增加，分别为2.5和2.4，2.1和2.3，2.0和2.2，考虑中间波长的色散，这些值是非常接近而且是连续的。因此，薄膜的结晶性和晶粒尺寸的变化是BST薄膜光学性质随厚度变化的主要原因。
除了以上红外偏振效应在研究铁电薄膜材料取得有些有意义的成果外，胡志高课题组还把该红外偏振技术用于有机薄膜振动和取向的探测，通过使用傅立叶红外光谱仪、起偏器、检偏器以及相应的光路，设计并实现了红外椭圆偏振光谱的单分子薄膜探测，使得红外椭圆偏振光谱探测单分子自组织有机薄膜成为可能，能够测量在Au表面生长的CH3(CH2)xSH有机薄膜(4≤x≤17)的碳氢键(C-H)化学振动带，它们的厚度相应地从0.7 nm到2.3 nm。对称和非对称CH2和CH3振动模式能够与通常的衰减全反射(ATR)实验相比较，我们的结果显然极大地提高了红外光谱探测的灵敏度(Hu 等，2006；Hu和Hess，2007)。
由于有机自组织薄膜厚度非常薄，利用大角度偏振光有利于检测到它们的振动态，图5、6分别给出了在CH2振动频率(2918 cm–1)下不同厚度、不同消光系数与入射角度和偏振态之间的关系，这为优化红外偏振实验提供了非常有用的指导。根据上述理论计算结果，实验上实现了不同分子层数自组织有机薄膜的红外偏振测量(图7)，这与理论结果一致。利用红外椭圆偏振测量来检测有机薄膜的振动态以及分子取向已成为广泛接受的光学技术。该技术克服了传统的透射和反射光谱只记录光谱强度单一维度信息，利用高灵敏偏振态变化所带来的信息来反演被测样品的红外光学性质，开辟了高分辨红外偏振效应检测的新途径。
4 高分辨率定量红外偏振遥感测量技术应用
作为红外偏振效应实际应用的进展，红外偏振效应在空间遥感上具有重要的应用。Kokhanovsky等人(2015)最近总结了该方面的进展，特别是在红外偏振光学仪器、模型正演和逆问题求解的研究进展。他们还特别强调了当前机载和卫星成像偏振器，以及现代卫星航天相关数据反演算法，该算法是基于在卫星上探测反射太阳光的斯托克斯矢量测量(Talmage和Curran，1986)。
目前使用的高分辨率定量红外偏振遥感测量设备一共有9个光谱通道，根据所使用的探测器，这9个光谱通道被分为两组：在0.410 μm, 0.470 μm, 0.550 μm, 0.670 μm, 0.865 μm和0.960 μm的可见/近红外(VNIR)波段，以及在1.590 μm, 1.880 μm和2.250 μm的短波红外波段。在典型晴空条件下，这些谱带采集的反射太阳辐射光谱覆盖了大部分辐射显著的范围。由于斯托克斯参数测试需要两个望远镜，每对望远镜只能提供3个谱带的测量，研究扫描偏振器(RSP)一共有6个望远镜才能够满足探测需要。图8给出了多角度光谱偏振成像仪(MSPI)及其测试结果。
图9显示了多角度光谱偏振成像仪的测试结果。MSPI团队正在开发第二代仪器AirMSPI-2，光谱带位于365 nm，385 nm，445P nm，540 nm，645P nm，751 nm，763 nm，865P nm，945 nm，1620P nm，1885 nm和2185P nm，其中“P”表示测试的斯托克斯矢量的头3个分量。AirMSPI-2是MSPI未来紫外—短波红外波段(UV-to-SWIR)航天版本的雏形。其次，Chenault和Pezzaniti(2000)研究并总结了散射介质中的偏振成像现象。在传输测量中，线偏振态比圆偏振态略好，在反射测量中结果相反。不过，有一个相对狭窄的浑浊度，偏振成像增强了对比度, 如图10和11所示。然而，在这个范围内的改善是显著的，达到了4倍的对比度。对于军事应用来说，相比之下，在目标探测和杂波抑制方面，提高了4个改进的准确度，或者增加了探测范围。对于商业应用，能够增强通过组织的生物成像或在汽车或飞机上的雾中的导航能力。然后，散射光保持了高度的入射光偏振状态。这导致了与强度相似的高偏振行为。最后，选择的目标没有偏振，也就是说，它们没有改变入射光的偏振状态。对于产生偏振的目标，传输偏振状态的变化可能会进一步增强对比度。
Duan等人(2013)总结了国际上偏振成像在军事应用领域的发展情况。例如，美国空军研究实验室在Dayton的Wingmasters进行了天空偏振成像目标跟踪测试，如图12所示。实验探测了低海拔小型遥控模型飞机与可见光图像和长波红外(LWIR)偏振成像相比较。结果表明，在不同的背景条件下，LWIR偏振成像目标检测性能可以得到改善。
Egan等人(1992)报道了偏振成像的一个重大的进展。彩色合成图像通过具有相互垂直偏振分析仪的相机得到的。三色(红色、绿色和蓝色)图像数字化是在在休斯敦德克萨斯约翰逊航天中心视频数字分析系统实验室完成的。高分辨图像中的地面分辨率是80—90 m。在识别水稻、麦洛、棉花、大豆和休闲地区的农作物方面，百分比偏振要优于光度法。百分比偏振的数据统计分析可以对作物进行独特的分类，也可以推测出大气效应。
以上总结分别阐述了高分辨率定量红外偏振遥感测量技术在军事、航天、民用等方面的应用以及空间偏振遥感理论等。随着在红外波段高质量复杂偏振光子学器件以及偏振调制器设计制备技术的发展，若干高分辨全偏振高光谱成像系统将研发成功，将极大地推动该偏振技术的应用。
5 结 语
本文给出高分辨率定量遥感仪器偏振效应之一的红外偏振效应，阐述其机理及仪器探测新进展。通过对当前红外偏振效应在基础研究和应用研究等领域的发展上所取得的成果进行了合理总结。考虑到当前中国在偏振领域所取得的领先水平，建议红外偏振效应的发展应围绕以下方面展开：(1)大力发展高质量复杂偏振光子学器件的制备系统，尤其是适用红外波段工作；(2)利用大数据科学和海量存储手段，发展高精度全偏振高光谱红外成像系统理论及制备技术；(3)利用学科交叉融合，学科优势互补，联合光学理论、光谱仪器制造、数据分析反演以及军民融合应用等方面的专业力量，大力发展偏振光学学科，培养国家急需的高端人才。
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