据Nuclear Energy Agency(NEA)2014年研究显示，铀燃料资源如果按照2012年需求计算将会在120 a内耗尽^[1]。随着此问题的凸显，钍基燃料越来越受到世界各国科学家的关注。与铀基燃料不同，钍基燃料需要由易裂变物质驱动并维持链式裂变反应，商用轻水堆乏燃料中提取的反应堆级钚可以作为钍基燃料的驱动燃料。同时，其还具有储量丰富和防核扩散等优点，具有很大的研究价值。Şahin等^[2]研究了反应堆级钚与Th-232和U-238在模块式高温气冷堆的应用，对比发现，2种可转换核素的反应堆运行时间以及卸料燃耗深度大致相等。上述对于反应堆级钚的研究采用了MOX燃料组件。

除了MOX型的燃料组件，先进水堆增殖工程(AWBA)还提出了另一种Seed and Blanket(S&B)型燃料组件概念，其基本思想是把组件分离成2个区，Seed是铀棒区，用于启动；Blanket是钍棒区，用于增殖。并于1977—1982年在轻水增殖反应堆对这一组件进行了测试^[3]。Radkowsky等在轻水堆(LWR)上对钍基S&B型燃料组件进行了进一步研究^[4]。

由于轻水堆燃耗的限制，一些研究开始将S&B型组件概念应用到高温堆中。对于钍基柱状高温气冷堆，当易裂变物质装量一定时，S&B型燃料组件可以达到更深的燃耗^[5-6]。除了对组件燃耗的分析，黄杰进一步对U-235作为S&B型燃料组件的驱动燃料时的钍含量以及空间分离效应的影响进行了研究^[7]。

由于反应堆级钚中的易裂变核素为Pu-239和Pu-241，与传统铀燃料的U-235存在差异，因此，本文对反应堆级钚作为驱动燃料时钍含量以及空间分离效应对初始无限增殖系数的影响进行研究。同时，进一步分析了熔盐与氦气分别作为冷却剂时对初始无限增殖系数的影响。

1 计算模型与分析方法 1.1 计算模型

模块式柱状高温气冷堆的标准燃料组件由美国GA公司在19世纪80年代设计而成，共有210个燃料棒通道；108个冷却剂通道；6个可燃毒物棒通道。钍基高温气冷堆S&B型燃料组件二维几何结构与3种通道的具体尺寸如图 1所示。为了简化计算，将同类型的燃料棒排布在同一圈内，用S&B A+B进行表示。组件内侧放置A圈(Seed区)PuO₂燃料棒，组件外侧放置B圈(Blanket区)ThO₂燃料棒，B的值越大表示钍钚燃料空间分离尺度越大。由于TRISO燃料颗粒装量不能超过0.5，使得燃料区与增殖区所排燃料圈数的大小受到限制，因此本文计算时B的值取3~7。

本文采用DRAGON V4程序挂载JEFF3.11-295群截面库进行计算。美国橡树岭国家实验室在先进高温堆的设计中采用DRAGON和MCNP4C程序对先进高温堆燃料组件进行了临界计算，验证了该程序的可行性^[8]。由于S&B型燃料组件是关于30°角旋转对称的，故只需对1/12组件进行计算以减小计算代价^[9]。燃料组件计算时采用无毒物无泄漏的情况，组件温度均匀分布，为700 ℃。氦气冷却时，压力为7 MPa；熔盐冷却时为常压。DRAGON程序无法描述六边形组件的平直边界，因此计算时取完整的六边形边界，只是边界的石墨密度减为原来的1/2，保证边界石墨质量守恒。此计算方法的准确性以及可行性已在之前的研究中得到验证^[9-13]。重金属装量(钍和钚)为7 kg，燃耗计算时的比功率为100 MW/tHM。反应堆级钚同位素为：Pu-238；Pu-239；Pu-240；Pu-241；Pu-242。含量分别为1%；59%；24%；11%；5%^[14]。

1.2 分析方法

修正四因子公式具有清晰的物理意义并可以简化对初始无限增殖系数的分析。本研究采用修正四因子公式实现对反应速率分解，以确定空间分离以及光谱和通量的变化对无限增殖系数的影响^[9]。修正四因子公式定义为：

$ {\eta ^{Pu}} = \frac{{\nu _2^{Pu}\mathop {\mathit{Σ}}_{{f_2}}^{{P_u}} }}{{\mathop {\mathit{Σ}} _{{a_2}}^{{P_u}} }}, \quad {f^{{p_u}}} = \frac{{{\mathit{Σ}}_{{a_2}}^{{P_u}} {\phi _2^{Pu}} {V^{{P_u}}}}}{{{\mathit{Σ}}_{{a_2}}^B {\phi _2^B} {V^B}}} $

(1)

$ p = \frac{{{\mathit{Σ}}_{1 \to 2} {} }}{{{\mathit{Σ}}_{{R_1}} {} }}, \;\;\;\varepsilon = 1 + \frac{{{v_1}{\mathit{Σ}}_{{f_1}} {{\mathit{Σ}}_{{a_2}} {} } }}{{{v_2}{\mathit{Σ}}_{{f_2}} {{\mathit{Σ}}_{1 \to 2} {} } }} $

(2)

式中：ν_-为每次热裂变放出的中子数；Σ_-f为热群宏观裂变截面；Σ_-a为热群宏观吸收截面；ϕ为热群平均中子通量密度；V为物质体积；Σ_-R为宏观散射截面；Σ_1→2为快群散射到热群的宏观截面。P为反应堆级钚，B为组件。下标1代表快群，2代表热群。

表 1中给出了S&B燃料组件在氦气冷却时不同钍含量以及不同空间分离尺度下各因子的值。其中，E(k_inf)为通过四因子计算得到的无限增殖系k_inf^factor与通过DRAGON输运计算得到的无限增殖系数k_inf^DRAGON之间的相对误差。它们的误差小于40 pcm，表明上述修正四因子公式计算正确且合理。

2 钍含量与空间分离效应影响分析

在反应堆级钚驱动条件下，S&B型燃料组件的初始无限增殖系数随钍含量与空间分离尺度的变化关系如图 2所示。在S&B 6+3这种空间分离尺度下，初始无限增殖系数在10%~70%钍含量范围内随着钍含量的增加而减小，在70%~80%钍含量范围内随着钍含量的增加而增加。在其余空间分离尺度下，初始无限增殖系数随钍含量的增加而减小。当钍含量一定时，初始无限增殖系数随空间分离尺度的增加而增加。例如，在80%钍含量下，空间分离尺度从S&B 6+3增加到S&B 2+7时，初始无限增殖系数从1.181 0增加到1.231 4。

2.1 钍含量影响分析

为了分析图 2中所示的初始无限增殖系数随钍含量的变化关系，对表 1中所示的四因子随钍含量的变化关系进行研究。同时，根据图 3所示的燃料组件寿期初中子能谱随钍含量的变化对四因子变化的原因进行解释。最后，通过计算四因子价值定量分析各个因子变化对初始无限增殖系数的贡献。四因子价值计算公式为：

$ \Delta r = \left( {\frac{1}{{\frac{{{r_1}}}{r} \cdot \bar k}} - \frac{1}{{\frac{{{r_2}}}{r} \cdot \bar k}}} \right) \cdot {10^5}, r = {\eta ^{{\rm{Pu}}}}, {f^{{\rm{pu}}}}, p, \varepsilon $

(3)

式中：$\bar r = 0.5\left( {{r_1} + {r_2}} \right), \bar k = \overline {{\eta ^{{\rm{Pu}}}}} \overline {{f^{{\rm{pu}}}}} \bar p\bar \varepsilon $。1、2分别代表被比较的2个量。

四因子价值计算结果如表 2中第1、2、3组所示。第1组对比为S&B 6+3型组件10%钍含量和70%钍含量，用来分析初始无增殖系数随钍含量下降的原因。第2组对比为S&B 6+3型组件70%钍含量和80%钍含量，用来分析初始无增殖系数随钍含量增加的原因。第3组为S&B 4+5型组件70%钍含量和80%钍含量，用来分析其他空间分离尺度下初始无限增殖系数下降的原因。

由表 2第1组以及图 3可知，由于钍含量增加会使中子能谱变软, 热中子通量密度增加, 导致组件η^Pu增加增加12 957 pcm，对初始无限增殖系数的变化贡献了+121%。因为热能区中子通量密度φ^B₂增加，导致燃料热中子利用系数f^Pu减小1 416 pcm，对初始无限增殖系数的变化贡献-16%。由于钍在热能区与共振能区的俘获截面与裂变截面均小于反应堆级钚的组成核素在相应能区的俘获截面和裂变截面^[15]。所以，随着钍含量的升高，组件内钍的均匀化核密度上升，导致组件均匀化热裂变截面Σ_f2、均匀化热吸收截面Σ_a2、均匀化快裂变截面均减小Σ_f1，均匀化快群散射到慢群的截面Σ_1→2增加。由式(2)可知，快中子裂变系数ε减小50 969 pcm，对初始无限增殖系数的变化贡献了-475%，逃脱共振吸收概率p增加27 044 pcm，对初始无限增殖系数的变化贡献了+252%。其中，快中子裂变系数减小对初始无限增殖系数贡献值最大，是导致初始无限增殖系数随钍含量的增加而减小的主要原因。

由表 2第2组可知，4个因子的随钍含量增加的变化趋势并未发生改变，但是对初始无限增殖系数的贡献值的大小发生了变化。快中子裂变系数ε减小的贡献值不足以弥补燃料热中子裂变系数η^Pu与逃脱共振吸收概率p增加的贡献，导致初始无限增殖系数增加543 pcm。由表 2第3组可知，与S&B 6+3相比，S&B 5+4这种空间分离尺度为快中子裂变系数ε减小的贡献值最大，因此，ε是影响初始无限增殖系数变化的主要因素。

由上述分析可知，对于反应堆级驱动条件下的S&B型组件，其初始无限增殖系数随钍含量的变化关系主要由快中子裂变系数ε的大小随钍含量的变化决定的。

2.2 空间分离效应影响分析

除了钍含量的影响，反应堆级钚与钍的空间分离尺度也是影响驱动燃料的关键参数。选择30%与80%钍含量情况下的2种不同空间分离尺度的四因子价值进行对比，结果如表 2中第4、5组所示。

由表 2第4组可知，当钍含量为30%时，随着空间分离尺度的增加，燃料热中子裂变系数η^Pu增加8 815 pcm，贡献了+332%；燃料热中子利用系数f^Pu与快中子裂变系数ε均减小，分别贡献了-131%和-121%；逃脱共振吸收概率p增加，贡献了+30%。其中，燃料热中子裂变系数贡献值最大，是影响初始无限增殖系数的主要因素。由表 2第5组可知，当钍含量为80%时，随着空间分离尺度的增加，燃料热中子裂变系数η^Pu增加贡献值为+545%，其贡献值大于其他3个因子。因此，对于RGPu作为驱动燃料的S&B型燃料组件，燃料热中子利用系数η^Pu是决定初始无限增殖系数随空间分离尺度变化的主要原因。

上述规律是由于随着空间分离尺度的增加，空间自屏效应增强，即燃料区对热中子的吸收作用减弱，表现为Σ_a2^Pu减小。由于Σ_a2^Pu减小，导致燃料热中子裂变系数η^Pu随空间分离尺度的增加而增加，快中子裂变系数ε随空间分离尺度的增加而减小。同时，由如图 3所示的堆芯寿期初中子能谱分布可知，在钍含量相同时，随着空间分离尺度增加，S&B型组件的中子能谱变软，热能区中子通量密度增加，即φ₂^B增加，热中子利用系数f^Pu减小。同时，又因为中子能谱随着空间分离尺度的增加逐渐变软，即逃脱共振吸收概率p随着空间分离尺度的增加而增加。

3 冷却剂类别影响分析

熔盐冷却的高温堆采用低压熔盐⁷Li₂BeF₄ (Flibe)作为冷却剂，与氦气作为冷却的柱状高温堆具有不同特征。因此，为定量比较反应堆级钚作为驱动燃料时冷却剂类别产生的影响，控制其他所有参数相同，对2种冷却剂条件下的S&B 6+3与S&B 5+4 2种空间分离尺度的组件进行对比计算。不同冷却剂条件下的初始无限增殖系数如图 4所示。

由图 4可知，在钍含量在10%~50%范围内，熔盐冷却时的初始无限增殖系数小于氦气冷却时的初始无限增殖系数；在钍含量为50%~80%范围内，前者初始无限增殖系数大于后者，且不随空间分离尺度的变化改变而发生改变。

为对上述规律进行分析，对不同冷却剂条件下四因子价值进行对比，结果如表 3所示。由表 3第6组可知，在10%钍含量下，氦气冷却较熔盐冷却快中子裂变系数ε增加了11 994 pcm，贡献了+989%；逃脱共振吸收概率p减小6 778 pcm，贡献了-560%。由图 5所示的不同冷却剂下的组件寿期初中子能谱分布可知，熔盐冷却时在10⁴~10⁶ eV的能级范围内存在共振吸收峰，使得两群计算时均匀化快群散射到慢群截面Σ_1→2下降，导致快中子裂变系数ε增加，逃脱共振吸收概率p减小。并且，由图 5可知，氦气作为冷却剂时中子能谱较硬，因此其燃料热中子裂变系数η^Pu较熔盐冷却时小，燃料热中子用系数f^Pu较大。由于快中子裂变系数ε增加的贡献值最大，导致初始无限增殖相对较大。

由表 3第7组可知，在钍含量为80%时，氦气冷却时快中子裂变系数ε增加了3 519 pcm，贡献了+418%，贡献值较10%钍含量的小，不足以弥补η^Pu与p的负贡献，使氦气作为冷却剂时初始无限增殖系数相对熔盐冷却时小。由图 5所示的S&B 6+3 10%和S&B 6+3 80%的中子能谱对比可知，钍含量的增加使中子能谱变软，说明钍含量增加使熔盐对中子的有害吸收减弱，进一步导致氦气冷却时快中子裂变系数ε的正贡献相对减小。

4 结论

1) 钍含量主要通过影响快中子裂变系数ε大小来影响初始无限增殖系数。当钍含量增加时，除了S&B 6+3型燃料组件在钍含量为70%~80%情况外，初始无限增殖系数均随着快中子裂变系数的减小而减小。

2) 空间分离效应主要通过影响燃料热中子裂变系数η^Pu的大小来影响初始无限增殖系数。当空间分离尺度增加时，燃料热中子裂变系数η^Pu增加。

3) 对于熔盐与氦气作为冷却剂的S&B型组件，当钍含量小于50%时，熔盐作为冷却剂有较高的初始无限增殖系数；当钍含量大于50%时，后者有较高的初始无限增殖系数，并且这种规律不随空间分离尺度发生变化。