2018, Vol. 39
2. 中国人民解放军96317部队, 江西 宜春 336000
2. No. 96317 Unit of PLA, Yichun 336000, China
作为一种特殊的液-固两相混合物，纳米流体因具有较高的热导率与换热性能而受到工程热物理领域的广泛关注[1-2]。相对于毫米/微米颗粒而言，纳米颗粒的小尺寸(≤100 nm)特征十分明显，使得纳米流体内部的两相作用与热质输运过程极其复杂，纳米流体的制备稳定性[3]与热物性[4]问题始终是国内外研究的热点。
近年来，研究人员围绕纳米流体的稳定性特征、热物性参数实验测量、影响因素规律分析以及预测建模等诸多方面开展了一系列研究工作，普遍认为纳米颗粒布朗运动与强表面活性特征是影响纳米流体稳定性的重要因素，并且发现纳米流体的密度与比热容可根据传统液-固两相混合介质的质量平衡和能量平衡理论精确计算得到[5]。对于纳米流体的热导率与粘度，受制备工艺、环境以及测量方法等多种因素的共同影响而言，不同实验测量得到的参数变化规律有所差异，严重阻碍了纳米流体热物性变化机理和预测建模的发展，进而导致纳米流体的能量传递与流动特性尚未完全清楚[6]。因此，进一步开展不同因素影响下的纳米流体热导率与粘度实验测量研究十分必要。
本文基于“两步法”制备纳米颗粒体积分数分别为1.31%、2.72%、4.25%以及5.92%的Al2O3-H2O纳米流体，考虑超声处理时长、纳米颗粒体积分数与温度的影响，采用瞬态热线装置与流变仪实验研究纳米流体热导率与粘度的异常变化规律，在此基础上分析现有理论模型的适用性。
1 Al2O3-H2O纳米流体的制备 1.1 制备材料与仪器的选择本文选择安徽宣城晶瑞新材料有限公司提供的Al2O3纳米颗粒进行纳米流体的制备，纳米颗粒的平均直径为30 nm，密度、比热容与热导率分别为3 600 kg/m3、765 J/(kg·K)与36 W/(m·K)。纳米流体的基液是电导率为0.1 μs/cm的去离子水。为了提高纳米流体的稳定性，本文参考文献[7]的实验研究结果，选择十二烷基苯磺酸钠(SDBS)作为分散剂，并采用雷磁JB-3 A加热恒温磁力搅拌器(上海仪电科学仪器股份有限公司)与FS-100T超声波处理器(上海声析超声仪器有限公司)进行处理。
1.2 纳米流体的制备流程采用如图 1所示的“两步法”对Al2O3-H2O纳米流体进行制备，其具体的过程如下：
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` 图 1 基于“两步法”的Al2O3-H2O纳米流体制备流程 Fig.1 Flowchart of Al2O3-H2O nanofluids preparation based on two step method |
1) 采用APT456电子天平(量程为0~200 g，精度为0.000 1 g)称取一定质量的去离子水，并按照所需要制备的纳米流体中纳米颗粒的体积分数称取适当质量的Al2O3纳米颗粒与分散剂SDBS。其中，纳米颗粒体积分数(φp)与质量分数(φp)之间的关系为
| $ {\varphi _p} = \frac{{{\rho _f}{\varphi _p}}}{{{\rho _p} + {\rho _f}{\varphi _p} - {\rho _p}{\varphi _p}}} $ | (1) |
式中ρp与ρf分别为纳米颗粒与基液的密度。
2) 将去离子水与分散剂SDBS置于烧杯内进行混合，同时采用磁力搅拌器持续搅拌12 h左右，以保证两者能够完全相互溶解，调节混合液PH值，使其维持在6~8。
3) 向配制好的混合液中添加相应的Al2O3纳米颗粒，然后使用前文所述的超声波处理器对纳米颗粒进行超声分散大约24 h(目的在于使纳米颗粒尽可能的均匀分散)，此时便可得到相对比较稳定的Al2O3-H2O纳米流体。
4) 取样存储于试管之中，胶塞密封试管口，以用于后期的纳米流体静态稳定性分析与热物性参数实验测量。
1.3 纳米流体的稳定性分析本文采用宏观静置对比法来评价纳米流体的静态稳定性，图 2给出了不同静置时间条件下，悬浮有不同体积分数(0%、1.31%、2.72%、4.25%以及5.92%)纳米颗粒时，Al2O3-H2O纳米流体的稳定性情况。如图所示，采用本文方法制备而成的Al2O3-H2O在短时间内并没有发生明显的沉淀与分层现象。此外，图 3给出了分散剂与超声处理对纳米流体(纳米颗粒体积分数为5.92%)稳定性的影响，其中，不同方式制备得到的纳米流体信息如表 1所示。
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图 2 Al2O3-H2O纳米流体的静置稳定性分析 Fig.2 Stability analysis of Al2O3-H2O nanofluids with different standing time |
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图 3 分散剂与超声处理对Al2O3-H2O纳米流体稳定性影响 Fig.3 Effects of dispersant and ultrasonic process on the stability of Al2O3-H2O nanofluids |
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表 1 不同制备方式下的Al2O3-H2O纳米流体 Tab.1 Al2O3-H2O nanofluids with different preparation process |
由图 3(a)可知，对于所有的纳米流体而言，在刚刚制备完成时，均能够表现出较好的稳定性。然而，在静置2 h之后，纳米流体1产生了非常明显的分层现象(如图 3(b)所示)，并于5 h之后完全沉淀(如图 3(c)所示)。相对于纳米流体1，纳米流体2虽然进行了超声处理，使得纳米颗粒的分散性有所提高，但是随着静置时间的延长，纳米颗粒之间的团聚逐渐强烈，导致其分层现象也十分明显，在1 d之后也基本完全沉淀(如图 3(d)所示)。此外，从图 3中还可以发现，添加分散剂而未进行超声处理的纳米流体3的悬浮稳定性要优于纳米流体1与2，但是依然有清晰可见的分层现象，其原因主要是制备过程中纳米颗粒的分散不均匀所致。由此可以说明，分散剂与超声处理均是影响纳米颗粒均匀性与纳米流体稳定性的重要因素，并且相对于超声处理，分散剂的影响程度更加明显。综上可知，采用本文所给出的制备方法能够获得相对比较均匀稳定的Al2O3-H2O纳米流体，可以应用于后期的热导率与粘度实验测量研究。
2 纳米流体的热导率与粘度测量 2.1 测量方法与实验装置与其他液体相同，开展纳米流体热导率实验测量的关键在于有效避免或减小温度梯度所引起的对流换热影响。目前，相比稳态平板法[8]、温度振荡法[9]、准稳态法[10]以及3ω法[11]，瞬态热线法在纳米流体热导率测量中的应用最为广泛，约占65%以上[12]。因此，本文采用西安夏溪电子科技有限公司研制的瞬态热线法液体导热系数仪(型号为XIA-TC-THW-L01)对Al2O3-H2O纳米流体的热导率进行测量，实验操作在哈尔滨工业大学流体机械及工程中心进行，相关的实验装置如图 4所示，具体测量原理与实施流程详见文献[13]。
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图 4 基于瞬态热线法的纳米流体热导率实验测量装置 Fig.4 Measuring equipment of nanofluids thermal conductivity by using the transient hot wire approach |
对于纳米流体的粘度，目前的大部分实验研究结果表明，水基纳米流体(尤其是添加球形纳米颗粒)的粘度不会随着剪切速率的变化而发生明显改变，这将意味着本文Al2O3-H2O纳米流体依然属于牛顿流体的范畴。因此，本文选择英国马尔文公司的Kinexus pro流变仪(如图 5所示)来测量Al2O3-H2O纳米流体的粘度，实验操作同样在哈尔滨工业大学流体机械及工程中心进行，相关测量原理与仪器技术参数信息详见文献[13]。
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图 5 纳米流体粘度实验测量装置 Fig.5 Measuring equipment of nanofluids viscosity |
在进行Al2O3-H2O纳米流体热导率与粘度实验研究之前，首先对去离子水的热导率与粘度进行测量，以验证上述实验装置的可靠性与测量精度。图 6给出了不同温度范围(288~318 K)条件下，去离子水热导率与粘度测量值和美国国家标准局(NIST)所提供标准数据的对比结果。其中，每个温度下重复测量5次后取平均值。如图所示，采用本文实验系统得到的测量结果与标准数据吻合很好，热导率的实验最大误差和平均误差分别为0.597%与0.315%，粘度的实验最大误差和平均误差分别为0.998%与0.817%。由此可以表明，上述实验系统在液体热导率与粘度测量方面是十分可靠的。
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图 6 去离子水热导率与粘度的实验值和标准值比较 Fig.6 Comparisons between the experimental and standard thermal conductivity and viscosity for the deionized water |
考虑到本文Al2O3-H2O纳米流体制备过程中所添加的分散剂含量较少，实验分析过程中忽略了分散剂对热导率与粘度的影响。
如前文所述，超声处理可以改变纳米颗粒之间的团聚情况以及纳米颗粒在基液中的分散与悬浮稳定性，而纳米颗粒团聚是影响纳米流体热导率与粘度的重要因素。图 7给出了室温条件下，纳米颗粒体积分数为2.72%时，超声处理时长对Al2O3-H2O纳米流体热导率与粘度的影响。如图 7所示，随着超声处理时长的增加，纳米流体的热导率与粘度均是先有所升高，而后趋于平稳，这与文献[13]中得到的结果一致。其原因在于当超声时长较短时，纳米颗粒在基液中的分散并不完全均匀，纳米颗粒的布朗运动强化热导率与粘度程度相对较弱，而随着超声时长的不断增加，纳米流体的均匀稳定性陆续有所提高，使得纳米颗粒对基液的热导率与粘度强化程度也随之升高。当超声时长大于一定时间后，纳米流体的热导率与粘度则因纳米颗粒的均匀分散而达到相对稳定。由此可以看出，纳米流体制备过程中的颗粒分散均匀性是影响纳米流体热导率与粘度的重要原因之一，并且间接的反映出纳米颗粒尺寸对纳米流体热导率与粘度的影响，即随着纳米颗粒尺寸的减小(即分散性越好，可能产生的团聚体越小)，纳米流体的热导率与粘度将有所升高。此外，对比图 7(a)与图 7(b)还可以发现，相对于热导率，粘度的稳定时间较短，主要由于纳米流体热导率的影响因素与机理相比粘度更为复杂。综合考虑各方面因素，后续实验测量的超声时长为24 h。
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图 7 超声处理时长对纳米流体热导率与粘度的影响 Fig.7 Effects of the ultrasonic processor time on the nanofluids thermal conductivity and viscosity |
纳米颗粒悬浮浓度是影响纳米流体热导率与粘度的另一个重要因素。如图 8(a)所示，受Al2O3较高热导率的影响，纳米颗粒的添加能够有效提高基液的热导率，并且热导率的强化程度随着纳米颗粒体积分数的增加而线性升高。在室温条件下，当添加体积分数为1.31%的Al2O3纳米颗粒时，基液的热导率可提高9.4%，而纳米颗粒体积分数增加至5.92%时，纳米流体与基液的热导率比则高达1.23。对于Al2O3-H2O纳米流体的粘度而言，其与纳米颗粒浓度之间存在明显的非线性关系，如图 8(b)所示。其主要原因在于纳米颗粒浓度的增加，使得周围不同纳米颗粒之间的引力变大，克服摩擦阻力消耗的能量升高，最终导致纳米流体的粘度提高。其中，当Al2O3纳米颗粒的体积分数为1.31%和5.92%时，纳米流体与基液之间的粘度比分别对应为1.28和1.89。此外，根据图 8给出的结果还可以看出，本文实验测量热导率与粘度同现有文献中的实验数据[8, 14-20]在定性趋势与定量比较方面均具有较好的一致性，这从侧面也表明了本文制备的纳米流体是成功的，纳米流体热导率与粘度的测量结果也是有效的。
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图 8 室温下纳米颗粒体积分数对热导率与粘度的影响 Fig.8 Effects of the nanoparticle volume fraction on thermal conductivity and viscosity at room temperature |
考虑温度对纳米颗粒布朗运动的影响，图 9给出了Al2O3-H2O纳米流体热导率与粘度随温度的变化规律。如图 9(a)所示，在本文所研究的温度范围内(296~311 K)，对于任何一种浓度的纳米流体而言，其热导率均随着温度的升高而升高。在温度为296 K条件下，1.31%、2.72%、4.25%和5.92%纳米流体的热导率分别为0.666 1、0.690 5、0.717 3与0.749 3，而当温度升高为311 K时，上述四种纳米流体的热导率则对应为0.709 9、0.736 5、0.766 3与0.78。此外，如图 9(b)与图 9(c)所示，受温度升高对纳米颗粒布朗运动的强化作用，纳米流体在较高温度下的热导率与粘度强化现象更加显著。以纳米流体粘度为例，温度为298、303、308与313 K情况下，纳米颗粒体积分数为2.72%的Al2O3-H2O纳米流体的粘度相比基液分别提高了49.89%、56.5%、60.85%与64.84%。
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图 9 温度对纳米流体热导率与粘度的影响 Fig.9 Effects of temperature on nanofluids thermal conductivity and viscosity |
多年来，人们在实验研究纳米流体热导率与粘度变化规律的同时，还试图从不同角度揭示纳米颗粒对基液热导率与粘度的强化机理，相继提出了一系列理论预测模型，其中部分常用模型如式(2)~(12)所示。
| $ \frac{{{k_{nf}}}}{{{k_f}}} = \frac{{{k_p} + 2{k_f} + 2{\varphi _p}\left( {{k_p} - {k_f}} \right)}}{{{k_p} + 2{k_f} - {\varphi _p}\left( {{k_p} - {k_f}} \right)}} $ | (2) |
式中：knf、kp和kf分别为纳米流体、纳米颗粒与基液的热导率。
Yu & Choi模型[21]：
| $ \frac{{{k_{nf}}}}{{{k_f}}} = \frac{{{k_{pl}} + 2{k_f} + 2\left( {{k_{pl}} - {k_f}} \right)\left( {1 + {\sigma ^3}} \right){\varphi _p}}}{{{k_{pl}} + 2{k_f} - \left( {{k_{pl}} - {k_f}} \right)\left( {1 + {\sigma ^3}} \right){\varphi _p}}} $ | (3) |
| $ {k_{pl}} = \frac{{\left[ {2\left( {1 - \gamma } \right) + {{\left( {1 + \sigma } \right)}^3}\left( {1 + 2\gamma } \right)} \right]\gamma }}{{ - \left( {1 - \gamma } \right) + {{\left( {1 + \sigma } \right)}^3}\left( {1 + 2\gamma } \right)}}{k_p} $ | (4) |
式中：γ=kl/kp，kl为界面层热导率，σ=h/rp，h与rp分别为界面层厚度和纳米颗粒半径。
Vajjha模型[22]：
| $ \begin{array}{*{20}{c}} {\frac{{{k_{nf}}}}{{{k_f}}} = \frac{{{k_p} + 2{k_f} + 2{\varphi _p}\left( {{k_p} - {k_f}} \right)}}{{{k_p} + 2{k_f} - {\varphi _p}\left( {{k_p} - {k_f}} \right)}} + }\\ {\frac{{5 \times {{10}^4}\beta {\varphi _p}{\rho _f}{C_{p,f}}}}{{{k_f}}}\sqrt {\frac{{\kappa T}}{{{\rho _p}{d_p}}}} f\left( {T,{\varphi _p}} \right)} \end{array} $ | (5) |
| $ \begin{array}{*{20}{c}} {f\left( {T,{\varphi _p}} \right) = \left( {2.8217 \times {{10}^{ - 2}}{\varphi _p} + 3.917 \times {{10}^{ - 3}}} \right)\left( {\frac{T}{{{T_0}}}} \right) + }\\ {\left( { - 3.0669 \times {{10}^{ - 2}}{\varphi _p} - 3.91123 \times {{10}^{ - 3}}} \right)} \end{array} $ | (6) |
| $ \beta = 8.4407{\left( {100{\varphi _p}} \right)^{ - 1.07304}} $ | (7) |
式中：κ=1.380 7×10-23 J/K为Boltzmann常数，T0=273 K为参考温度，ρf、Cp, f与T分别为基液的密度、比热容和温度，ρp与dp为纳米颗粒的密度和直径。
Brinkman模型[23]：
| $ \frac{{{\mu _{nf}}}}{{{\mu _f}}} = \frac{1}{{{{\left( {1 - {\varphi _p}} \right)}^{2.5}}}} $ | (8) |
式中μnf和μf分别为纳米流体与基液的粘度。
Renewed Ward模型[24]：
| $ \frac{{{\mu _{nf}}}}{{{\mu _f}}} = 1 + 2.5{\varphi _e} + {\left( {2.5{\varphi _e}} \right)^2} + {\left( {2.5{\varphi _e}} \right)^3} + \cdots $ | (9) |
| $ {\varphi _e} = {\left( {1 + \frac{h}{{{r_p}}}} \right)^3}{\varphi _p} $ | (10) |
Corcione模型[25]：
| $ \frac{{{\mu _{nf}}}}{{{\mu _f}}} = \frac{1}{{1 - 34.87{{\left( {{d_p}/{d_f}} \right)}^{ - 0.3}}\varphi _p^{1.03}}} $ | (11) |
| $ {d_f} = {\left[ {\frac{{6M}}{{N{\rm{ \mathsf{ π} }}{\rho _{f0}}}}} \right]^{1/3}} $ | (12) |
式中：M为基液分子的摩尔质量，N=6.022×1023 mol-1为阿伏伽德罗常数，ρf0为T0=293 K时的基液密度。
假设kl=kp且h=1 nm，图 10对比分析了上述模型在Al2O3-H2O纳米流体热导率与粘度理论预测中的适用性，如图所示，采用经典Maxwell模型和Brinkman模型得到的热导率与粘度理论计算值明显低于相应的实验测量结果，这意味着适用于毫米/微米级固体颗粒的传统液-固两相理论并不能有效的描述纳米流体的热导率与粘度强化现象。此外，从图中还可以看出，相比上述两个模型，考虑界面层影响的Yu & Choi模型与Ward模型能够在一定程度上有效反映出纳米颗粒对热导率与粘度的强化规律，但是其预测值依然低于实验测量结果，说明除了界面层以外，纳米流体的热导率与粘度预测建模还应考虑其它因素的影响。对于Vajjha模型与Corciones模型而言，由于其是在大量实验数据基础上修正得到的，使得理论预测值总体上与本文实验测量得到的结果较为一致，可以用于本文Al2O3-H2O纳米流体的热导率与粘度预测。
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图 10 不同纳米流体热导率与粘度理论预测结果对比 Fig.10 The predicted comparison of different theoretical models for nanofluids thermal conductivity and viscosity |
1) 在“两步法”纳米流体制备过程中，分散剂与超声处理是影响纳米颗粒均匀性与纳米流体稳定性的重要因素，并且相对于超声处理而言，分散剂的影响程度更加明显。
2) 超声处理时长、纳米颗粒添加浓度与温度对Al2O3-H2O纳米流体的热导率与粘度会产生不同程度的影响，随着超声处理时长的增加、纳米颗粒体积分数的提高以及温度的升高，纳米流体的热导率与粘度提高程度明显。
3) 基于传统液-固两相理论的Maxwell模型和Brinkman模型在本文实验范围内的预测值明显偏低。考虑界面层影响的Yu & Choi模型与Ward模型能够在一定程度上有效反映出纳米颗粒对热导率与粘度的强化规律，但是其预测偏差仍十分明显。Vajjha模型与Corciones模型的预测结果与本文实验数据总体吻合较好。
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CORCIONE M. Empirical correlating equations for predicting the effective thermal conductivity and dynamic viscosity of nanofluids[J]. Energy conversion and management, 2011, 52(1): 789-793. DOI:10.1016/j.enconman.2010.06.072 ( 0)
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