近20~30年来，我国霾污染总体呈增加趋势，霾日数明显增加，且持续性霾污染天气过程增加显著，尤其是华北地区霾污染呈现持续时间长、范围广、影响大、污染重等特点^[1-2]。霾和光化学污染已成为我国最严重的环境气象灾害，受到政府和公众广泛关注^[3]。化石能源消耗造成的人为排放大气气溶胶显著增加以及不利的气象条件是我国近年来霾污染天气增多的主要原因^[3-9]。大气气溶胶是影响地-气系统辐射平衡的重要辐射强迫因子，其对天气和气候的辐射反馈可分为直接和间接两部分^[10-12]。一方面气溶胶通过反射和散射、吸收和释放等作用改变大气层顶和地表的太阳辐射量，从而改变地气系统的能量收支，直接影响天气和气候变化；另外，气溶胶粒子还可作为云的凝结核改变云的光学特性和生命期，而间接影响天气和气候。目前大多数相关研究主要集中于气溶胶的直接和间接气候效应^[13-16]，而对气溶胶在天气尺度上的辐射影响和反馈作用亦十分重要^[17]。由于气溶胶生命周期较短(一般为几天到几周)，而且区域性尺度较强，其辐射强迫作用一般位于排放源附近^[13]，观测发现重污染过程大气气溶胶高浓度使城市地面接收的直接辐射减少20%~30%^[18-19]。

目前在天气尺度上研究气溶胶对太阳辐射、气温等气象要素的影响相对较少^[17]。部分研究将气溶胶的辐射反馈过程离线耦合到DREAM^[20]、ECMWF^[21]、WRF-ABL^[22]等天气预报模式中，或采用辐射传输模式SBDART^[23-24]评估气溶胶对辐射、气温、气压等气象要素的影响。研究表明，北京地区重污染天气过程气溶胶的辐射强迫可达-136~-72 W·m^-2[23]。由于气溶胶与太阳辐射之间存在复杂的相互作用，为了更好地研究气溶胶的短期直接和间接辐射反馈效应，人们试图采用中尺度气象-大气化学在线耦合模式在同一个数值模式框架中刻画大气物理过程与大气复合污染的相互影响。该类模式不仅可以很好地刻画气象场对气溶胶时空变化的显著影响，还可以在一定程度上模拟出气溶胶与太阳辐射之间的互反馈过程^[24-26]。近年来，国内外学者主要利用WRF-Chem，GEOS-Chem，COSMO-ART，GRAPES-CUACE等中尺度气象-大气化学在线耦合模式开展了气溶胶的天气尺度辐射效应研究^[27-36]，结果表明：气溶胶的存在可使地面太阳辐射减小，进而显著改变温度、风速、边界层高度、降水量等气象条件。多数研究采用发展成熟、应用广泛的WRF-Chem完全在线耦合模式进行模拟^{[27, 28, 30, 33-35]}，部分研究^[32-35]基于WRF-Chem模式和2006—2007年中国地区的排放源模拟了2006年7月、2008年7月珠江三角洲、京津冀地区气溶胶对辐射、气温、风速、边界层高度等的影响。上述研究主要关注夏季中国部分地区的气溶胶辐射反馈效应，而针对华北地区冬季(如2013年1月)重霾污染天气过程气溶胶的辐射反馈效应研究鲜见报道，而且对重污染时段的PM₁₀，PM_2.5浓度和气溶胶光学厚度(AOD)的模拟偏低^[33-34]，导致气溶胶辐射反馈效应的模拟不确定性较大。为了减小气溶胶辐射效应模拟研究的不确定性，Cheng等^[36]采用自适应偏最小二乘回归法订正了WRF-CMAQ-SES2离线耦合模式系统模拟的2013年1月重霾污染过程中国地区153个站的气溶胶浓度及其垂直廓线，并设置两种模拟试验方案，研究了气溶胶对到达地面的短波辐射的影响效应及其地区差异。结果显示，采用不确定性较小的气溶胶垂直廓线资料模拟的总辐射和直接辐射更接近于实测值；2013年1月重污染过程气溶胶对总辐射的削减值介于100~500 W·m^-2，其辐射影响可为气溶胶气候效应的2个量级；由于气溶胶化学组成及其垂直分布的地区差异导致气溶胶的短期辐射影响程度自北向南呈减小趋势。

针对大气气溶胶的辐射效应模式计算的不确定性的评估计及改进，Lin等^[37]采用统计方法以及观测的总云量和低云量估算云对辐射的影响，并与地面观测的短波辐射进行比较，分析了风速对气溶胶短波辐射效应的影响。该研究采用统计方法和观测云量估算云对辐射的削减作用存在一定的不确定性，且未考虑水汽的影响；除风速外，相对湿度对霾污染过程气溶胶的吸湿增长起关键作用^[38]，改变气溶胶的光学性质，对大气辐射强迫^[39]的时空变化产生重要影响。因此，本文在Lin等^[37]的研究基础上采用可准确刻画云和水汽对辐射影响的大气辐射传输模式，即采用大气辐射传输模式SES2和2013年1月—2015年10月ECWMF再分析资料云和水汽场计算了北京地区4个观测站点考虑云和水汽影响的、地面接收的短波辐射通量，并与地面观测的辐射通量进行比较分析气溶胶的辐射效应。

本文采用2013年1月—2015年10月ECMWF 0.125°×0.125°，3 h 1次的云和水汽细网格再分析资料计算北京市观象台、海淀、石景山和上甸子4个辐射观测站地面接收的逐3 h短波辐射通量，并采用同期4个站的逐时辐射、云量观测资料研究了北京地区晴天和云天气溶胶辐射效应及其城郊差异，然后利用4个站或邻近环境监测站的地面观测PM₁₀和PM_2.5浓度资料分析不同污染等级气溶胶对辐射的影响，上述观测资料均进行了质量控制。另外采用了同期北京市观象台和上甸子站逐日气溶胶光学厚度观测资料^[40]分析了整层气溶胶对辐射的影响。各站使用资料见表 1。位于北京密云县东北边界的区域大气本底站上甸子站离城区较远(约140 km)，受污染源的影响较小，气溶胶浓度相对较低，地面观测PM₁₀和PM_2.5浓度明显低于北京城区和近郊区3个站；另外3个站位于城区和近郊区，受本地和周边地区的污染源影响较大，PM₁₀和PM_2.5浓度较高。本文根据北京市观象台的总云量资料以及晴天的判断标准，即白天08：00，14：00(北京时，下同)共2个时次总云量均小于2成认为是晴天^[41]，将2013年1月—2015年10月分为晴天和云天，分别讨论了晴天和云天情况下北京地区4个站气溶胶引起的地面辐射削减率的时空变化特征以及AOD，PM₁₀，PM_2.5浓度和风速、湿度对各站辐射削减的影响。

表 1

表 1 北京城郊4个辐射观测站使用资料 Table 1 Available data at four stations in Beijing 观测站 总辐射、风速、湿度、云量 AOD 北京市观象台 2013-01—2015-10 2013-01—2015-10 海淀站 2014-01—2015-09 石景山站 2014-04—2015-10 上甸子站 2013-01—2015-10 2013-01—2015-10

表 1 北京城郊4个辐射观测站使用资料 Table 1 Available data at four stations in Beijing

由于云、水汽、气溶胶是影响太阳短波辐射的主要因素，为研究气溶胶对辐射的影响，需剔除云和水汽的影响。本文参考Lin等^[37]的研究方法，采用地面观测的短波辐射与考虑云和水汽，但未考虑气溶胶影响的辐射估算值之差作为气溶胶对辐射的影响。Lin等^[37]采用统计方法以及观测总云量和低云量估算云对辐射的影响，未考虑水汽的作用，本文采用的大气辐射传输模式可较准确刻画云和水汽的影响，为考虑水汽的作用，本文采用的大气辐射传输模式可较准确刻画云和水汽的影响，并利用2013年1月—2015年10月ECMWF再分析资料云和水汽场计算了北京地区4个站考虑云和水汽影响的、地面接收的短波辐射通量。式(1)和(2)分别为气溶胶影响的辐射削减值和削减率：

(1)

(2)

其中，R_S为气溶胶对辐射的削减估算值，R_sim为考虑云和水汽但未考虑气溶胶影响的地面太阳辐射模拟值，R_obs为观测辐射，R为气溶胶对辐射的削减率。

表 2给出了4个站晴天样本和总样本情况下总辐射的削减率，可以看到，无论是晴天样本还是总样本，北京市观象台、石景山站、海淀站的总辐射削减值和削减率均大于上甸子站，尤其是削减值差异更大，即北京城区和近郊区气溶胶对总辐射的影响大于远郊区，晴天时总辐射削减值约为远郊区的2倍。上述城郊差异与大气污染物的空间分布较一致，即北京南部和西部污染较重，气溶胶对总辐射的影响较大。北京城区和近郊区(南、北、西面)晴天样本和总样本辐射削减值为146.23~180.99 W·m^-2和183.53~229.97 W·m^-2，两种天气条件下的总辐射削减值大于Wang等^[42]的研究结果：2004年10月29日(PM₁₀为320.8 μg·m^-3)北京地区发生霾污染过程时地面接收的总辐射平均减少了76 W·m^-2。与该研究相比，本研究时段内北京地区发生了多次更严重的霾污染天气，2013年1月污染最重时刻北京城区PM_2.5浓度超过了800 μg·m^-3[43]，北京城区PM₁₀浓度是上述研究PM₁₀最大浓度的2~3倍，因此，本研究中气溶胶对总辐射的削减值远大于上述研究结果。

表 2

表 2 4个站总辐射削减 Table 2 Global horizontal irradiance reduction ratios at four stations 观测站 晴天样本 总样本 削减值/(W·m-2) 削减率/% 削减值/(W·m-2) 削减率/% 北京市观象台 180.99 30 229.97 41 海淀站 146.23 33 183.53 36 石景山站 168.03 32 201.79 34 上甸子站 94.75 26 121.09 28

表 2 4个站总辐射削减 Table 2 Global horizontal irradiance reduction ratios at four stations

图 1给出了4个站总辐射削减率的月变化特征，图 2为北京市观象台PM₁₀和PM_2.5浓度与总辐射削减率的月变化特征。可以看到，4个站辐射削减的月变化呈显著的季节变化特征，即秋冬季各站点的辐射削减率较大，春夏季远低于秋冬季，且晴天情况下4个站的季节变化特征更显著。另外，2015年秋冬季4个站的辐射削减率大于2013年和2014年秋冬季。

图1

图1 2013年1月—2015年10月晴天(a)、云天(b)总辐射削减率变化 Fig.1 Monthly variation of global horizontal irradiance reduction ratios at four stations in clear days(a) and cloudy days(b) from Jan 2013 to Oct 2015

图2

图2 2013年1月—2015年10月北京市观象台地面观测PM10浓度(a)、PM2.5浓度(b)与总辐射削减率月变化 Fig.2 Monthly variation of PM10(a) and PM2.5(b) concentrations on the ground and GHI reduction ratios at Beijing Weather Observatory from Jan 2013 to Oct 2015

由图 2可以看到，总辐射削减率的季节变化特征与PM₁₀，PM_2.5浓度的季节变化较一致，即秋冬季地面观测PM₁₀和PM_2.5浓度较大，气溶胶对总辐射的影响明显大于春夏季。秋冬季气溶胶对总辐射的削减作用最大可达60%，其削减率较春夏季高10%~20%。

晴天条件下，上甸子站气溶胶对辐射的影响明显小于其他3个站；云天条件下，北京市观象台与上甸子站的辐射削减小于其他2个站，且北京市观象台和上甸子站的辐射削减差异不大，这与云-气溶胶-辐射之间复杂的相互作用有关。4个站中海淀站和石景山站的辐射削减较大，这与4个站的污染状况差异有关。

本文计算了4个站每日12:00—14:00辐射观测最大时刻的辐射削减率，其月变化特征如图 3所示。可以看到，晴天和云天情况下4个站点最大辐射观测时刻的辐射削减率亦存在显著的季节变化特征，与所有时刻的辐射削减率季节变化类似，但晴天情况下上甸子站的辐射削减季节变化与其他3个站有一定差异。

图3

图3 2013年1月—2015年10月12：00—14：00晴天(a)、云天(b)最大辐射观测时刻的总辐射削减率月变化 Fig.3 Monthly variation of reduction ratios of maximum global horrizontal irradiance in clear days(a) and cloudy days(b) at 1200-1400 BT from Jan 2013 to Oct 2015

无论晴天还是云天情况下，上甸子站的辐射削减率远小于其他3个站，即北京远郊区气溶胶对中午时段的总辐射削减远小于城区和近郊区，这反映出北京城郊大气污染差异对气溶胶辐射效应的影响。

为了分析不同污染状况下的总辐射削减率变化，本文根据中国环境保护部2012年2月29日发布的《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》^[44]中的PM_2.5浓度分级标准，分别统计了晴天和云天情况下秋冬季北京市观象台与各分段PM_2.5浓度对应的总辐射削减率与地面观测PM_2.5分段平均浓度的变化关系(图略)。可以发现，晴天中度以上污染(PM_2.5浓度大于115 μg·m^-3)随着PM_2.5浓度的增加，总辐射削减亦呈增加趋势，而且在PM_2.5浓度达到严重污染水平时(250~350 μg·m^-3)总辐射削减率达到最大，PM_2.5浓度更大时辐射削减率降低，这可能与不同污染状况下大气气溶胶的数浓度、粒子大小和形状、粒径分布等差异有关。

云天时当PM_2.5浓度小于350 μg·m^-3时总辐射削减差异较小，大于该阈值时，总辐射削减有明显增加，这可能与云天湿度较大导致气溶胶浓度吸湿增长作用显著增强，从而造成气溶胶辐射影响增加有关。即云天相对湿度较小时，颗粒物的吸湿增长作用不明显，PM_2.5浓度较小；但随着相对湿度的增加，吸湿增长作用明显增强，PM_2.5浓度呈爆发式增长，导致气溶胶对辐射的削减作用增加。

图 4和图 5分别给出了总样本上甸子站和北京市观象台总辐射和直接辐射削减率与地面观测PM₁₀和PM_2.5浓度的散点分布特征。上甸子和北京市观象台的总辐射、直接辐射与PM₁₀、PM_2.5的相关系数均达到0.01显著性水平，可见，近地层气溶胶对短波辐射有一定影响。另外PM_2.5浓度与短波辐射的相关系数略大于PM₁₀，这说明细颗粒物对太阳辐射的吸收和散射作用较重要。

图4

图4 2013年1月—2015年10月上甸子站(a)、北京市观象台(b)总辐射和直接辐射削减率与地面观测PM10浓度关系 Fig.4 Relations of global horrizontal irradiance and direct radiation reduction ratios to surface PM10 concentrations at Shangdianzi Station(a) and Beijing Weather Observatory(b) from Jan 2013 to Oct 2015

图5

图5 2013年1月—2015年10月上甸子站(a)、北京市观象台(b)总辐射和直接辐射削减率与地面观测PM2.5浓度关系 Fig.5 Relations of global horrizontal irradiance and direct radiation to reduction ratios to surface PM2.5 concentrations at Shangdianzi Station(a) and Beijing Weather Observatory(b) from Jan 2013 to Oct 2015

本文采用上甸子站和北京市观象台AOD观测资料，定量分析了整层气溶胶的光学特性与总辐射削减的影响关系。

图 6、图 7分别给出了晴天样本和总样本上甸子站和北京市观象台总辐射和直接辐射削减率与AOD分布特征。可以看到，两个站AOD与总辐射和直接辐射削减率均呈线性和指数关系，而且晴天样本两者的相关系数均高于总样本，即晴天气溶胶对总辐射和直接辐射的影响更显著。晴天样本和总样本上甸子站和北京市观象台的总辐射、直接辐射与AOD的相关系数均达到0.001的显著性水平。即随着AOD的增加，总辐射和直接辐射削减率显著增大，而且AOD对直接辐射削减率的影响大于总辐射，尤其是污染较重的北京市观象台两者差异较大，这是由于总辐射中包含了散射，且云分布的不确定性以及气溶胶粒子对散射的影响较复杂^[36]导致的。即大气污染严重时气溶胶可显著削减到达地面的短波辐射。另外，上甸子站AOD与总辐射削减率的拟合相关系数大于北京市观象台，直接辐射差异不明显，即北京市观象台气溶胶对总辐射的削减作用除受到AOD影响外，还与其他气象条件有关。由图 4、图 5和图 6、图 7可知，地面观测PM₁₀和PM_2.5浓度与短波辐射削减率的相关性远小于AOD，表明总辐射和直接辐射削减率取决于整个大气柱气溶胶短波辐射的吸收和散射作用，而不完全受近地层气溶胶的影响。

图6

图6 2013年1月—2015年10月晴天上甸子站(a)、北京市观象台(b)总辐射和直接辐射削减率与AOD关系 Fig.6 Relations of global horrizontal irradiance and direct radiation reduction ratios to AOD at Shangdianzi Station(a) and Beijing Weather Observatory(b) in clear days from Jan 2013 to Oct 2015

图7

图7 2013年1月—2015年10月上甸子站(a)、北京市观象台(b)总辐射和直接辐射削减率与AOD关系 Fig.7 Relations of global horrizontal irradiance and direct radiation reduction ratios to AOD at Shangdianzi Station(a) and Beijing Weather Observatory(b) from Jan 2013 to Oct 2015

本文研究表明：

1) 北京城区和近郊区气溶胶对总辐射的影响远大于远郊区，晴天时总辐射削减值约为远郊区的2倍；晴天情况下北京不同地区的总辐射削减值差异大于云天。北京城郊总辐射削减率的空间差异与大气污染物的空间分布较一致，北京远郊区气溶胶对中午时段的总辐射削减远小于城区和近郊区，反映出北京城郊大气污染差异对气溶胶辐射效应的影响。

2) 总辐射削减率的季节变化特征与PM₁₀，PM_2.5浓度的季节变化较一致，即秋冬季PM₁₀和PM_2.5浓度较大，气溶胶对总辐射的影响明显大于春夏季，秋冬季气溶胶对总辐射的削减作用最大可达60%，其削减率较春夏季高10%~20%。

3) 晴天条件下，上甸子站气溶胶对辐射的影响明显小于其他3个站。晴天时中度以上污染随PM_2.5浓度的增加，总辐射削减呈增加趋势，而且在PM_2.5浓度达到严重污染水平时总辐射削减率达到最大，但PM_2.5浓度更大时辐射削减率降低；云天时当PM_2.5浓度小于350 μg·m^-3时总辐射削减差异较小，大于该阈值时，总辐射削减有明显增加。

4) 北京城郊AOD与总辐射和直接辐射削减率均呈线性和指数关系，且晴天气溶胶对总辐射和直接辐射的影响更显著。即随着AOD的增加，总辐射和直接辐射削减率显著增大，AOD对直接辐射削减率的影响大于总辐射。高层气溶胶对短波辐射的吸收和散射作用更大，细颗粒物对太阳辐射的吸收和散射作用亦较重要。

本文采用ECMWF再分析资料计算云和水汽对短波辐射的影响，并基于辐射计算值与观测值的差值计算气溶胶对短波辐射的短期影响效应，总样本情况下总辐射的削减值和削减率均大于晴天，这可能是因为本研究方法仅考虑了气溶胶对辐射的直接影响，而未考虑气溶胶-云-辐射的复杂相互作用；辐射削减不仅由PM₁₀或PM_2.5等气溶胶浓度造成，还与云、水汽的影响有关，而且气溶胶-云-辐射之间的复杂相互作用亦会影响大气辐射传输过程，由于本文中采用的ECMWF再分析资料的云和水汽资料存在一定的不确定性，而且未考虑气溶胶-云-辐射的相互作用，因此，本文得出的初步结论有待进一步验证。另外，本研究对于如何完全剔除云的影响仍存在一定不确定性，今后将采用GSI(gridpoint statistical interpolation system, 格点统计插值)气象资料同化方法改进云和水汽的模拟，从而改进云和水汽对辐射的影响效应，还将采用WRF-Chem等在线耦合模式研究北京地区霾污染过程气溶胶-云-辐射的互反馈机制，以减小气溶胶辐射效应研究的不确定性。