2016, 27 (6): 654-665
2. 中国气象局北京城市气象研究所，北京 100089;
3. 北京大学环境科学与工程学院，北京 100871
2. Institute of Urban Meteorology, CMA, Beijing 100089;
3. Department of Environmental Sciences, College of Environmental Sciences and Engineering, Peking University, Beijing 100871
近年来，随着我国众多中小城市的城市化及工业化进程加快，以矿物燃料燃烧为代表的能源消耗不断增加，而针对这些能源的低水平利用和排放处理等环节引发的环境污染问题日益突出。截至目前，PM2.5已成为影响北京及周边地区空气质量的首要污染物[1], 且近年来极端重污染事件频发[2], 呈区域性复合型污染特征[3-5]。北京周边向南开口的马蹄型特殊地形是污染物远距离输送形成山前滞留、导致平原地区出现南北向污染带分布形式的主要原因[4], 因此，控制周边区域的外源输送是解决北京地区乃至区域大气污染问题的关键环节之一[6-12]。然而，在不同天气条件下, 周边源的输送影响有显著差异[13]，即便在同一季节内，由于气象条件的差异，来自同一方向的输送贡献亦有很大不同[14-17]。这些研究成果有助于揭示北京及周边地区污染形成、分布特征以及传输影响等问题，但由于每次污染过程气象条件迥异，要做到真正有效控制污染排放, 最关键的环节还在于认识与追踪周边污染源及其扩散轨迹，明确该过程中对关注区域有切实传输影响的排放源区，进而实施有针对性的减排措施，以达到最具经济环境效益的减排效果。
自2008年北京奥运赛事期间空气质量保障措施实施之后，大气污染控制措施对空气质量的改善影响研究得以逐步开展，吴其重等[18]指出，北京奥运赛事期间排放控制措施是导致可吸入颗粒物浓度大幅度减少的主要原因，其中北京本地强有力的减排措施对北京城区PM10浓度降低起重要作用；周颖等[19]根据重污染气象条件下应急减排措施进行减排模拟，得出应急减排措施可使北京市PM10污染在重污染情况下降20%左右；刘俊等[20]指出，京津冀及周边地区减排对北京市PM2.5浓度下降有明显的改善作用，当主要污染源和污染物排放量削减30%~40%后, 北京市PM2.5浓度平均下降率可达17%~29%；翟世贤等[21]通过设置不同时刻启动减排方案进行模拟对比，结果显示：综合考虑减排成本和减排效果，在污染过程来临前2~3 d采取减排措施可达最具经济环境效益的减排效果。但上述研究工作着重从各类污染源污染物排放的实际削减量对空气质量改善的影响角度评估减排措施的有效性，未考虑不同污染过程中主要排放源贡献源区的差异；Zhai等[22]分析了影响北京市2012年11月的敏感源区平均分布情况，并在此基础上进行减排评估，结果显示：北京及周边地区敏感源区占地面积远小于全域源区，但减排效果却与全域源区减排效果相当。鉴于中纬度地区气象条件存在3~5 d的周期波动性，基于气象资料计算得出的印痕结果同样会存在显著的过程差异，因此，若采用月平均状况的敏感源区分析结果作为减排评估的指导依据，就特定时段或重污染过程而言，对影响目标区域污染物浓度的潜在排放源区的判别会存在偏差，据此制定的减排措施无法达到预期效果。
为此，本研究针对典型污染过程，在潜在源区分析的基础上，依据逐日敏感源区分析结果设计动态减排方案，并结合重点区域减排及不同力度减排等方案进行模拟对比，评估基于敏感源区分析结果制定的动态减排方案的有效性。
1 资料与方法 1.1 敏感源区分析方法本研究中潜在源区分析基于印痕分析 (footprint) 结果，这里潜在源区并非真正意义上的排放源区，而是影响目标区域污染物浓度的气团的主要源地，将其中对目标区域有较大影响程度的源地称为敏感源区。
印痕分析可将目标区域实际观测信息与造成该浓度的源区关联起来，并依据源区对目标区域影响程度的不同给出定量估算结果[23-25]。因此，印痕函数是分析大气观测结果空间代表性的有力工具[23]，在揭示污染来源及污染成因方面应用广泛[22-25]。本文印痕函数采用拉格朗日随机粒子扩散模式[26-28]进行反向模拟计算。即对应于浓度观测点的位置、高度以及每个时次的观测时段，释放大量随机粒子并跟踪它们在过去时间方向上的运动情况，记录每个粒子在近地面的滞留时间，从而获得印痕函数。印痕计算采用WRF模式的逐时模拟资料，模式范围500 km×600 km，水平网格距为5 km。计算中涉及平均风场以及边界层高度、摩擦速度、奥布霍夫长度等参数，获得边界层流动和湍流信息，输入随机粒子模式实现反向扩散计算。
1.2 区域化学传输模式简介本研究采用WRF-Chem V3.5，WRF模式是由NCAR及NOAA联合一些大学和研究机构开发的中尺度预报模式同化系统。在线大气化学模式WRF-Chem是将化学模块与WRF模式相耦合，模式考虑了大气污染物的平流输送、湍流扩散、干湿沉降、辐射传输等主要大气物理过程，以及多相化学、气溶胶演变等大气化学过程。本研究采用的物理化学方案以及模式设置参见文献[29-30]。
模拟使用的人为污染物排放源清单来自INTEX-B (Intercontinental Chemical Transport Experiment-Phase B)[31]计划，该清单以2006年为基准，分辨率为0.5°×0.5°，本研究是在此清单基础上，由该清单研发小组发展至2012年、水平分辨率为0.1°×0.1°的排放源数据。气象驱动场的初始条件和边界条件采用NCEP/NCAR全球范围1°×1° FNL分析资料，时间分辨率为6 h。
1.3 观测资料本研究用于模式检验的2014年10月1日—11月13日北京地区逐日空气质量数据由北京市环境保护监测中心公布 (http://zx.bjmemc.com.cn)，2014年11月7—10日逐日20:00 (北京时，下同) 华北地区重点城市地面PM2.5浓度观测数据来自全国城市空气质量实时发布平台 (http://106.37.208.233:20035)。
2 减排方案及减排效果对比 2.1 模拟效果验证利用北京地区逐日空气质量指数AQI (air quality index)，检验了本研究选取的减排分析个例前后 (2014年10月1日—11月13日) 模式的模拟效果，图 1显示了北京地区观测及模拟 (由模式提取的相应格点计算得出) 的AQI对比。总体来看，模式对于AQI的逐日变化趋势具有较好的模拟能力，除个别日相对偏差较大外，多数情况下模拟相对偏差介于-50~50; 在重度污染情况下 (AQI超过200)，模拟得到的污染物浓度普遍偏低 (如10月8—10日、10月18—20日以及10月24—25日)。模式对于重污染过程模拟能力的欠缺，一方面可能源于模式对持续性的较差扩散气象条件的模拟误差，另一方面可能源于排放源清单不确定性带来的模拟偏差。本文选取的减排分析个例为11月6—11日 (逐日AQI均低于100)，期间模式计算得到的AQI普遍高于实测值，导致这种情况的主要原因在于该个例选取时段适值APEC (Asia-Pacific Economic Cooperation) 会议期间，根据APEC会议空气质量保障方案，北京及周边地区采取了区域协同减排措施，如北京全市机动车实行单双号行驶，北京及周边大气污染物排放重点企业实施停产或限产等。这些减排应对措施使得各类污染物的排放量明显降低，而图 1中模拟结果采用的排放源清单为未减排情况下的基础排放源清单，因此，颗粒物及其前体物排放量较实际情况估计过高是导致模拟浓度整体偏高的主要原因。
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| 图 1. 2014年10月1—11月13日北京地区AQI观测与模拟对比 (a) 相对误差, (b) AQI Fig 1. Variation of simulated and observed air quality index of Beijing area from 1 Otc to 13 Nov in 2014 (a) relative deviation, (b) AQI | |
进一步检验减排个例分析期间模式对于污染物浓度区域分布形式的模拟能力 (图 2) 表明:模拟得到的污染物浓度高值区与实测结果吻合，且模式对于区域内PM2.5浓度高值区分布形式的逐日演变过程有较好的把握; 过程初期受偏北风残余势力的影响，华北区域地面PM2.5浓度普遍较低; 随着天气条件逐渐稳定，排放源强较高的城市地区污染物浓度率先升高，并在西南风的作用下逐步影响下游地区; 就北京地区而言，由于南部和北部地区受到不同风向的控制，该个例后期出现了以南北风切变线为界，污染物浓度呈南北两重天的现象，模拟结果同样捕捉到这一现象。
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| 图 2. 2014年11月7—10日20:00地面PM2.5浓度模拟结果与观测对比 (色阶底图为模拟结果，实心圆点代表观测结果) Fig 2. Comparison of the surface PM2.5 concentration between the simulated and the observed (simulated and observed values are indicated by shaded base graphics and shaded circles, respectively) | |
2.2 减排方案设计
首先利用印痕模式，以北京城区为重点关注的目标区域，模拟得到2014年11月6—11日逐日印痕分析结果 (图 3给出了11月7—10日的印痕)，图中对目标区域有一定程度传输影响的区域称为敏感源区。进一步针对印痕分析判别的敏感源区，按照源区对目标区域影响程度的不同将敏感源区分为3个等级，即重要敏感源区 (如图 3红色区域所示)、比较重要敏感源区 (如图 3黄色区域所示) 及一般敏感源区 (如图 3中绿色区域所示)，三级源区的划分依次按各网格印痕值大于10-3, 10-4s·m-1·km-2和3×10-5 s·m-1·km-2进行判断。
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| 图 3. 2014年11月7—10日逐日印痕分析结果 Fig 3. Footprint from 7 Nov to 10 Nov in 2014 | |
为了验证潜在源区分析技术在减排预案制定中的指导性作用，定量评估敏感源区减排对北京城区PM2.5浓度降低的改善影响，设计了针对不同区域以及不同力度的减排方案 (表 1) 进行模拟对比:①北京及周边地区人为源排放削减50% (削减区域如图 4黑色方框所示)，定义为重点区域减排方案 (C1); ②全部敏感源区人为源排放削减50%，定义为敏感区域减排方案1 (C2); ③重要敏感源区人为源排放削减50%，比较重要敏感源区削减40%，一般敏感源区削减30%，定义为敏感区域减排方案2 (C3)。其中，针对C2和C3减排方案，依据2014年11月6—11日敏感源区分析结果，对模式输入的排放源清单进行逐日更新，方案C1逐日输入的排放源清单固定。
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表 1 减排方案设计 Table 1 Scheme design of different emission-cut regions |
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| 图 4. 华北区域PM2.5排放强度分布 (单位:t·km-2·d-1) Fig 4. The distribution of PM2.5 emission intensity of Huabei region (unit:t·km-2·d-1) | |
图 4显示了华北区域PM2.5的排放强度，图中黑色方框为方案C1的减排区域，该减排方案的减排区域涉及北京南部、河北东南部、天津以及山东西北部等排放强度较大的地区。将印痕分析得到的逐日敏感源区与华北区域PM2.5排放强度分布信息叠加可知，11月6日和11日影响北京的敏感源区分别为河北东北部以及西北部地区，这些地区PM2.5排放源强较弱; 11月7—10日影响北京城区的敏感源区主要为河北东南部以及西南部地区，期间在西南气流与西北气流的共同作用下，太行山前平原地区逐渐形成山前辐合带，自西南向东北方向输送影响北京，故该阶段后期 (如11月9—10日) 河北石家庄、保定、廊坊等地为敏感源区，而其他地区对北京城区则没有明显传输影响。
由于本研究重点关注各减排方案对目标区域PM2.5浓度的改善影响，而PM2.5作为二次污染物，其来源既有一次排放的贡献，亦有二次转化生成的贡献，因此, 在减排方案设计中，既考虑了PM2.5直接排放的削减，同时也考虑了其余相关污染物排放的削减，故各方案的减排效果既代表了该方案对PM2.5排放削减对浓度改善的直接作用，同时也体现了方案对相关污染物排放削减对PM2.5浓度改善的间接作用。就单个减排方案而言，针对源清单中的每类污染物采取了相同力度的削减。因此，为了对比不同减排方案的削减力度以及后续减排效果，以对比PM2.5的排放量削减情况为例，分析了各减排方案PM2.5日排放量的削减量及削减比例。如图 5所示，采用方案C1，模拟区域内PM2.5日排放削减总量为2650 t·d-1; 采用方案C2，除11月7日排放削减量较大外 (削减量为1600 t·d-1)，其他时段削减量均在800 t·d-1以下; 采用C3方案，削减量略低于方案C2，其中7日、8日差别较大 (方案C3与方案C2的比值约为0.8)，其余时段两种方案整体削减力度相当 (方案C3与方案C2的比值约为0.9)。
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| 图 5. 各减排方案PM2.5日排放量的削减量及削减比例 (柱状图:削减量; 点线图:削减比例) Fig 5. Reduction quantity and reduction ratio of daily PM2.5 emissions for different emission-cut schemes (bar:reduction quantity; line:reduction ratio) | |
2.3 减排效果对比 2.3.1 不同减排方案下PM2.5浓度下降率区域分布
图 6显示了基础情景下2014年11月7—10日北京及周边地区PM2.5浓度的逐日变化趋势。其中，重点区域减排方案 (图 7) 主要减排区域是北京南部城区、河北东南部以及唐山、天津等城市地区，该减排方案模拟结果显示，这些地区PM2.5浓度的削减量较高，11月9日和10日河北东南部及天津等城市在日平均浓度超过200 μg·m-3的基础情景下，该方案使得当地PM2.5浓度削减量超过50 μg·m-3，削减率超过25%。敏感区减排方案 (图 8) PM2.5浓度削减较高的地区与印痕分析得到的敏感源区域吻合，特别是在排放源强较高的敏感源区域对PM2.5浓度的削减量较大，而如果某一地区排放源强较低，即便同样是敏感源区，但其减排效果不明显。与重点区域减排效果的对比显示:敏感源区减排的影响区域主要集中在敏感性较高且源强较高的重叠区域，其影响范围较小; 而重点区域减排不仅对目标区域周边有明显的影响，对源强较高的减排当地同样有很明显的改善作用。两种方案的共同之处是在传输作用的影响下，无论何种减排方案对高源强区域的下游地区PM2.5浓度降低都有一定程度的改善作用。然而，仅就目标区域而言，重点区域减排相比于敏感源区减排则没有明显的改善优势，如图 8所示，个例分析期间两减排方案对北京城区PM2.5日平均浓度的减排量均维持在30~50 μg·m-3左右，减排效果相当。
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| 图 6. 基础情景下2014年11月7—10日北京及周边地区地面PM2.5浓度空间分布 Fig 6. Spatial distribution of surface PM2.5 concentration in Beijing and around areas from 7 Nov to 10 Nov in 2014 of base case | |
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| 图 7. 重点区域减排2014年11月7—10日北京及周边地区地面PM2.5浓度削减量空间分布 Fig 7. Spatial distribution of surface PM2.5 concentration in Beijing and around areas from 7 Nov to 10 Nov in 2014 of focus source zones emission-cut case | |
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| 图 8. 敏感源区减排2014年11月7—10日北京及周边地区地面PM2.5浓度削减量空间分布 Fig 8. Spatial distribution of surface PM2.5 concentration in Beijing and around areas from 7 Nov to 10 Nov in 2014 of sensitive source zone emission-cut case | |
2.3.2 不同减排方案对目标区域PM2.5浓度削减效率对比
为了进一步对比重点区域减排方案与敏感源区减排方案对于目标区域的污染物浓度的改善效果，着重分析了本研究关注的目标区域在不同减排方案下PM2.5浓度变化情况 (图 9)。重点区域减排方案逐日模拟结果看, 目标区域受偏北风影响基础浓度较低 (低于75 μg·m-3) 的情况下 (11月6日和11日)，PM2.5日平均浓度削减量较低 (不足20 μg·m-3); 受偏南风影响基础浓度相对较高 (低于125 μg·m-3) 的情况下 (11月8—10日)，PM2.5日平均浓度削减量同样较高 (高于50 μg·m-3); 11月7日受北风和南风转换的天气系统影响，PM2.5浓度削减量居中 (30 μg·m-3)。需要指出的是，由于目标区域受到不同气象条件的影响，个例分析期间PM2.5基础浓度有明显的逐日差异，重点区域减排方案对PM2.5日平均浓度削减量同样表现出明显的逐日差异，但相对于基础浓度的削减力度几乎维持在同一水平，除11月6日削减率略偏高外 (42%)，11月7—11日均维持在35%左右。结果表明:短时间内重点区域减排方案的削减力度对目标区域可能达到的污染物浓度改善效果较稳定，对气象条件的逐日变化不十分敏感。
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| 图 9. 各减排方案目标区域PM2.5日平均浓度削减量 Fig 9. Reduction quantity of PM2.5 daily concentration for target area simulated by different emission-cut schemes | |
由图 5可知，重点区域减排PM2.5排放日削减量占模拟区域总排放的18.5%，敏感区域减排除11月7日排放削减比例较高外 (11.5%)，其余日期内PM2.5排放日削减量均低于5%。可见，大多数情况下，敏感区域减排对PM2.5排放的直接削减量占重点区域减排削减量的比例不足20%，然而敏感区域减排的减排效率要远远高于重点区域减排，由图 9可知，重点区域减排对目标区域PM2.5日平均浓度削减量为35%~42%，敏感区域减排可达到该方案总体减排效果的60%~90%左右，其中重污染时段 (11月8—10日) 该比例稳定在70%左右。进一步对比敏感性的大小进行不同力度减排与敏感区域相同力度减排的模拟结果显示:方案C3中PM2.5排放削减量占方案C2削减量的80%~90%，两者对PM2.5日平均浓度的实际削减量比例稳定在90%左右。
2.3.3 不确定性讨论本文得到的上述研究结论是基于对特定空间、特定时段的减排个例分析，为了验证基于敏感源分析的动态减排技术的适用性和可借鉴性，进一步选取发生在北京地区夏季及秋季的两个污染个例进行模拟分析，减排方案设计与2.2节所述完全一致，目标区域同样为北京城区。表 2列出了这两次污染过程以及本研究个例的模拟结果，这3次污染过程的过程平均基础浓度分别为97 μg·m-3，156 μg·m-3和207 μg·m-3，分别代表了轻度、重度及重度污染的浓度背景。由表 2可知，不同污染个例，方案C2相对于方案C1在PM2.5日排放削减量的比例上存在较大差异，依据上述背景浓度水平依次为25%，16%和48%，而两方案减排导致PM2.5浓度削减量的比例依次为70%，72%和88%。因此，通过进一步针对不同季节以及不同背景浓度的个例研究表明:基于潜在源区分析技术的动态减排相比于固定的重点区域减排，可在相对较低的减排量情况下取得较高的减排效率，且不同污染个例能够得到相对稳定的评估结果，故该方法在减排措施制定的指导应用中具有较为可靠的适用性和一定的借鉴作用。
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表 2 各减排方案对不同个例PM2.5浓度削减效率的对比 Table 2 Comparison of reduction efficiency of PM2.5 concentration for different scheme in three cases |
3 小结
利用2014年10月1日—11月13日北京地区空气质量指数验证了区域化学传输模式WRF-Chem的模拟性能，并从中选取了本研究的减排分析个例，研究表明:
1) 模式 (WRF-Chen) 对空气质量指数的逐日变化趋势有较好的模拟能力，模拟结果与实测值接近; 模式对北京及周边地区PM2.5浓度的区域分布形式有较好的模拟效果，模拟结果可靠。
2) 敏感源区减排试验和重点区域减排试验模拟对比显示:这两种减排方案对源强较高的减排, 当地PM2.5浓度降低均有明显改善作用，且在传输作用下这种改善影响会辐射到下游部分地区; 若仅就目标区域而言，敏感源区减排方案的减排效率要远高于重点区域减排，本研究个例分析显示:以PM2.5的直接削减量对比为例，在敏感区域减排对PM2.5排放的直接削减量占重点区域减排削减量的比例不足20%情况下，敏感区域减排效果可达到重点区域方案总体减排效果的60%~90%左右。
3) 进一步针对不同季节以及不同背景浓度的个例研究显示:采用相同的减排评估方法，不同污染个例能够得到相对稳定的评估结果，均显示了基于潜在源区分析的动态减排方案具有较高的减排效率，表明该方法在减排措施制定的指导应用中具有较为可靠的适用性和一定的借鉴作用。
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