2013, 24 (2): 151-161
2. 中国科学院大气物理研究所，北京 100029
2. LAPC, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029
随着国家经济的发展和城市化进程的加快，NOx，SO2，O3和PM等大气污染物所造成的空气质量问题日益为学者所关注[1-4]，空气污染的区域性特征也日渐显著。污染物区域本底浓度值反映该区域空气质量的整体状态，对其进行研究有利于了解该区域大气空气质量以及本底区域与城市区域污染物的变化特征。已经有学者对区域本底空气污染物开展了一系列相关的研究工作[5-7]，鼎湖山站是中国科学院2002年开始建立的大气本底监测网络的5个站点之一[8]，位于我国广东省肇庆地区，地处珠江三角洲城市带西北，在自然条件以及气候形态上具有其独特性，同时大气环境受到珠江三角洲城市带影响，是研究华南区域本底大气环境质量的理想站点。目前关于华南区域大气污染物与珠江三角洲城市区域相关的研究较多[9-16]，区域空气质量受到多方面因素制约，气象条件是影响和制约大气污染物扩散的主要因子[17-22]，而针对华南区域本底特别是气象场对区域本底浓度影响的研究尚不多见。2010年11月第16届亚运会在中国广州隆重召开，使华南区域的空气质量问题倍受关注。对华南区域本底浓度，特别是气象条件对本底浓度的影响进行研究，一方面可以对上述研究工作进行补充完善，另一方面还可以对区域空气质量进行评估，并了解区域污染物的传输及相互影响。
1 资料和方法 1.1 观测站点观测地点位于广东省肇庆市鼎湖山国家自然保护区中国科学院华南植物园鼎湖山森林生态系统定位研究站院内 (23°10′N，112°33′E), 海拔100 m；站点位于珠江三角洲城市群的西北部，东距广州市86 km，西离肇庆市18 km，距离佛山市82 km。站点西部、南部及北部为大片丘陵林地，代表性植物是亚热带常绿阔叶林[23]，东面无大型村落城镇。站点周边10 km范围内无大型工业园区，无明显污染源，是研究珠三角地区区域本底大气污染物浓度的理想站点。采样点距地面高度约10 m，周围无高大建筑物。
1.2 观测方法与仪器气体监测仪器均采用美国TE公司生产的环境监测设备，其中NOx观测采用TE-42i型化学发光分析仪，最低检测限为0.05×10-9；O3观测采用TE-49i紫外光度法分析仪，最低检测限为2×10-9；SO2观测采用TE-43i脉冲荧光法分析仪，最低检测限为2×10-9。气体仪器统一由TE-111型零气发生器和TE-146i多点动态校准仪以及TE-49CPS臭氧标准发生器组成的校准系统进行定期校准，校准所需标准气体由国家标准物质中心提供[24]，PM观测采用的是RP1405a型环境颗粒物监测分析仪，检测范围为0~5 g/m3，分辨率为0.1 μg·m-3，精度为±1.5 μg·m-3(1 h质量浓度平均值) 和±0.5 μg·m-3(24 h质量浓度平均值)，准确度为±0.75%，最低检测限为0.06 μg·m-3，观测仪器每14 d进行1次统一校准。
观测资料采用2010年11月1—30日对应时段的各污染物5 min经过质量控制得到的时间分辨率为1 h的小时平均值资料，气象资料采用MICAPS常规观测资料、芬兰Vaisala公司生产的Milos520自动气象站日常规观测资料，以及美国国家环境预报中心 (NCEP) 提供的FNL (Final Analysis) 水平分辨率为1°×1°的客观分析资料。
2 观测结果 2.1 污染物总体变化特征图 1为2010年11月各污染物浓度的小时平均值及日平均值的时间变化。
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| 图 1. 2010年11月NOx，SO2，O3体积分数及PM质量浓度的时间变化 (a) 小时平均，(b) 日平均 Fig 1. Concentration variation of NOx, SO2, O3, PM in Nov 2010 (a) hourly average, (b) daily average | |
2010年11月各污染物日变化特征明显，其中一次污染物NOx月平均值为 (8.2±3.5)×10-9，体积分数大体与2009年同期持平，其中NO2月平均值为 (7.2±3.1)×10-9，相比2009年同期的 (7.8±7.2)×10-9略有下降；但2009年同期NO2小时体积分数超过国家一级标准时数为7 h，而2010年同期无论小时平均值还是日平均值均没有观测到超标，这可能与广州亚运会期间采取车辆限行以及工业减排的措施有关。SO2月平均值为 (8.5±3.8)×10-9，整月体积分数较低，符合鼎湖山本底区域特征，较2009年同期的 (6.4±5.3)×10-9有小幅度上升，这可能与2009年11月阴雨天气较多有关。整个观测期间O3平均值为 (28.7±9.8)×10-9，比2009年相同时段上升了8.9×10-9；日小时体积分数最大值变化范围为31.5×10-9~91.7×10-9；有8 d的O3小时体积分数最大值超过国家一级标准 (75×10-9)，2009年同期只有2 d。分析相应时段的气象观测资料可知，2009年11月光照条件明显较2010年同期偏弱，阴天居多 (2009年11月有14 d日照时数在2 h以下，而2010年同期仅为5 d)，这是广州亚运会期间O3体积分数平均值较2009年同期升高的主要原因之一。2010年11月PM10整月平均值为113.8±31.3 μg·m-3，比2009年同期的55.8±40.6 μg·m-3增加了104%，日平均值变化范围为73~200 μg·m-3，远远高于国家一级标准 (50 μg·m-3)，其中广州亚运会期间有3 d超过国家二级标准 (150 μg·m-3)，2009年整月只有2 d超过二级标准。PM2.5质量浓度月平均值为80.7±21.3 μg·m-3，比2009年同期增加了127%。日平均值变化范围为48~140 μg·m-3，由于PM2.5质量浓度国家环境标准没有明确限定，以世界卫生组织空气质量准则的过渡时期目标 (IT.1) 的75 μg·m--3为标准，2010年观测期间有13 d超过标准，超标率为54%，相应的2009年同期为1 d。这说明可吸入颗粒物是鼎湖山站的首要污染物。以PM2.5质量浓度为标准，超过IT.1标准的时期定义为高值时段，反之为低值时段 (由于11月1—7日PM仪器断电关机故以SO2和NOx体积分数低于月平均值20%的时段定义为低值时段)。从整个观测时段挑选出对应的高值时段和低值时段进行分析。
2.2 不同时期污染物变化特征 2.2.1 天气形势与气象要素很多相关的研究表明[17-21]，大气中污染物浓度和气象条件密切相关，因此，对高值时段和低值时段影响区域本底的天气形势、气象要素及动力场的变化形势进行分析，能够比较全面地了解气象场对污染物浓度的影响。表 1列出了2010年11月及2009年同期的高值时段和低值时段对应的天气过程以及天气状况。
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表 1 观测时期典型高值过程和低值过程与对应的地面天气形势以及天气状况 Table 1 Typical high and low pollutant concentration processes and corresponding weather patterns |
由表 1可知，冷高压的天气形势是造成广东区域本底浓度降低的主要天气背景，而变性高压脊控制情形下往往出现高值过程，说明污染物区域本底浓度与气象条件有密切的联系。
2.2.2 日变化特征考虑到不同天气条件下污染物浓度变化有明显差异，为进一步了解亚运期间及同期的污染物日变化特征，分别统计了2009年11月和2010年11月相似天气形势下高值时段和低值时段污染物的平均日变化 (图 2，图中时间为北京时，下同)。
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| 图 2. NOx，O3，SO2，PM低值时段和高值时段各污染物平均日变化 (括号内数值为各污染物浓度时段平均值) Fig 2. Pollutant average diurnal variation in low concentration period and high concentration period (the value within the brackets is average concentration for each pollutant) | |
从图 2可见，2009年和2010年低值时段NOx体积分数均较低，2009年和2010年低值时段NOx体积分数均值均小于8×10-9。2009年和2010年的高值时段的NOx日变化均比较明显，白天体积分数比夜间显著偏高，峰值出现时间一般为10:00，与鼎湖山站以往的研究结果一致[9]。注意到2010年高值时段NOx较2009年明显降低，2010年高值时段NOx平均体积分数为13.2×10-9，比2009年高值时段下降了41.3%，这与广州亚运会期间采取的车辆限行以及工业减排等措施有关。从低值时段的O3日变化图可以看出，2009年O3和大气氧化性污染物Ox[25]平均体积分数与日较差均低于2010年同期，这与2009年11月低值时段以阴雨天气居多有关，阴雨天气对O3光化学生成起到抑制的作用。高值时段O3和Ox日变化呈单峰型，峰值出现在15:00，最小值出现在06:00，反映了局地的O3光化学反应生成。2009年与2010年高值时段O3平均体积分数相当 (2009年为23.4×10-9, 2010年为20.9×10-9)，但大气氧化剂Ox体积分数在2009年高值时段明显高于2010年同期 (2009年Ox为45.9×10-9, 2010年为34.1×10-9)，这应与高值时段较高的NO2体积分数有关。2009年低值时段SO2体积分数很低，平均体积分数为3.2×10-9，小时最大值小于4×10-9，明显低于2010年的6.2×10-9，这与2009年低值过程降水有关。高值时段2009年和2010年体积分数相当，但2009年小时体积分数极值更大，几乎超过国家一级标准值。体积分数日变化为白天高、夜间低的单峰分布，峰值出现在11:00左右，这主要是由于早晨混合层的上升的混合作用，使高空烟羽及夜间残留在高层逆温层中的SO2输送到地面使其体积分数上升[9]；而由于下午热力湍流运动加强，SO2体积分数逐渐下降。夜间体积分数较低可能是湿沉降等作用对污染物进行了清除。从图 2可以看到，2009年低值时段PM平均质量浓度要远远低于2010年同期 (2009年PM10和PM2.5质量浓度为45.5 μg·m-3和27.1 μg·m-3，2010年分别为104.0 μg·m-3和72.0 μg·m-3)。分析相关的气象资料发现，鼎湖山站2009年低值时段总降水量为121 mm，而2010年仅为0.8 mm，2009年低值时段平均气温为12.3℃，而2010年同期为20℃，2009年降水过程对颗粒物起到了比较明显的清除作用，同时2010年较高的气温有利于颗粒物的生成[17]。高值时段2010年PM10和PM2.5平均质量浓度分别比2009年升高18.2 μg·m-3和19.2 μg·m-3，两年PM10均高于国家一级标准值的100 μg·m-3，2010年高值时段平均达155.2 μg·m-3，超过国家二级标准。这可能与2010年冷空气活动较弱、天气稳定有关。
2.2.3 典型过程 2.2.3.1 连续低值过程2010年11月3—5日鼎湖山站主要污染物经历了连续3 d的低值过程。从环流形势上看，3日西北方向弱冷空气南下补充，鼎湖山地区受冷高压脊影响，850 hPa广东上空由东南气流影响转受东北风场控制，风力较2日增大，500 hPa高空东亚槽维持，盘踞在广东上空的副热带高压系统减弱南退。受此影响，3日鼎湖山站日均海平面气压较2日增加，达1021 hPa，24 h变压为2 hPa，气压梯度增加使地面阵风风力加大，最大瞬时风速达8.0 m·s-1，近地面良好的扩散条件使一次污染物NOx，SO2体积分数显著下降。在3日日平均值NOx和SO2分别为4.8×10-9，4.7×10-9，较2日明显下降，幅度达32.4%，26.6%，显著低于月平均值。对于二次污染物O3，白建辉等[26]研究认为鼎湖山地区O3生成的光化学反应速率可以近似用[NO2]/[NO]来表示。3日[NO2]/[NO]值为6.48，较2日有所提升，3日O3体积分数为41.2×10-9，较2日略有提高，O3小时最大值为74.7×10-9。4日冷高压在华东沿岸出海，鼎湖山地区转处变性高压脊控制，850 hPa受东北偏北风场影响，500 hPa高空副热带高压减弱出海。这种天气形势下，鼎湖山站海平面气压略微下降 (1021 hPa)，近地面阵风风力有所减弱 (但仍维持在1.6~3.9 m·s-1)，扩散条件良好，一次污染物NOx和SO2无法有效积累，依然维持在较低水平，其中NOx体积分数为5.0×10-9，SO2体积分数为6.6×10-9。而O3日平均则达到51.3×10-9，为全月最高日平均值，小时平均值最大为79.2×10-9。这一方面是因为3日和4日冷高压控制下鼎湖山站近地面气流辐散不利于周边地区污染物往鼎湖山站输送，且冷高压天气较大的瞬时风速使NO体积分数降低，O3夜间滴定作用减弱[27]，O3得以积累；而另一方面，4日并无十分良好的光照条件 (日照时间仅为192 min)，对局地的光化学反应造成一定影响，说明局地的光化学反应并不是[O3]变化的主要影响因素。同时相对湿度与温度的日变化在4日并不明显 (图 3a)，当天地面风场基本为偏东北的强阵风，这加快了垂直混合作用[28]，鼎湖山区域垂直运动的作用有可能也对[O3]产生了一定的影响。而[O3]与[NO2]/[NO]的相关性分析 (图 4a) 表明, NOx在局地的光化学反应过程对O3生成的贡献并不明显，这有可能与低值过程中鼎湖山O3的局地生成受VOCs的控制[9]有关。冷高压降湿作用使3日、4日相对湿度维持在较低的水平 (两日均为43%，月平均值为56%)，这些因素共同作用造成了4日O3的高值。5日地面和850 hPa的形势虽然维持，但是随着高压减弱，近地面风力下降，500 hPa中高纬度环流形势由多槽多脊型向两槽一脊型调整，使鼎湖山站及周边区域受小槽波动的影响形成了降水过程，由于降水过程的湿清除作用，各污染物浓度维持低值。
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| 图 3. 2010年11月鼎湖山站气象要素与污染物时间变化图 (a)3—5日，(b)27—28日 Fig 3. Diurnal variation of meteorological factors and pollutant concentrations at Mout Dinghu in 2010(a)3 November to 5 November, (b)27 November to 28 November | |
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| 图 4. 2010年11月鼎湖山站低值时段与高值时段[O3]与[NO2]/[NO]的相关性分析 (a)3—5日，(b)27—28日 Fig 4. Correlation analysis of [O3] and [NO2]/[NO] during low and high concentration periods at Mount Dinghu in 2010(a)3 November to 5 November, (b)27 November to 28 November | |
2.2.3.2 连续高值过程
2010年11月27日和28日鼎湖山站经历了连续的污染物高值过程。从环流形势来看，26日广东地面已为冷高脊控制，流场转稳，850 hPa冷高压基本已经控制华南，鼎湖山上空由偏南弱风场控制，500 hPa高空中高纬度环流稳定，无明显的槽脊发展。27日冷高压入海，鼎湖山站转受变性高压控制，地面及850 hPa受均温均压场控制，风力微弱 (27日日平均风速1.1 m·s-1)，白天以偏东风为主 (图 3b)，层结稳定。因此各污染物浓度相比26日有很大抬升，其中NOx体积分数由26日的6.2×10-9升至15.7×10-9，SO2由6.7×10-9上升至20.1×10-9。同时PM10和PM2.5质量浓度分别由90 μg·m-3, 62 μg·m-3上升至166 μg·m-3, 116 μg·m-3。28日均温均压配置继续维持，从图 3b可以看到，地面风向仍以偏东北为主，风力微弱，高空受平直稳定的西北气流控制。受此影响鼎湖山一次污染物及颗粒物浓度持续较高水平，NOx体积分数达19.5×10-9，SO2为20.0×10-9。PM10和PM2.5质量浓度为200 μg·m-3和140 μg·m-3，达到全月最高。这主要是因为连续的均温均压场使近地层大气层扩散能力下降，期间没有降水清除，而高空形势的稳定少变则对温压场的维持起到了促进作用。这种不利的天气条件使附近区域的污染气团向鼎湖山区域输送积累，一次污染物及颗粒物浓度表现为高值；尽管在27日和28日[O3]与[NO2]/[NO]的相关性较好 (图 4b)，表明了局地光化学过程对O3产生有贡献作用，但是由于不良的光照条件 (27日、28日的日照时间分别为4 h和3 h) 及较高的NOx作用下夜间的滴定作用，O3在27日和28日体积分数并不高 (分别为23.0×10-9，18.2×10-9)。但Ox在27日和28日分别达到37.0×10-9，35.1×10-9，为下半月最高水平，大气氧化性污染物的增加，一次污染物NOx和SO2的持续积累，良好的气温 (两日日最高气温度分别为25.2，25.7℃) 和湿度条件 (平均相对湿度分别为60%，65%)，加剧了空气中均相及非均相化学反应，使二次粒子转化率提高[29]，使二次污染物传输积累，最终形成了11月27日和28日可吸入颗粒物的污染过程。
2.3 动力场分析对大气散度场和垂直速度场进行分析可以进一步了解空气运动状况对污染物浓度的影响作用，因此利用2010年11月NCEP FNL水平分辨率为1°×1°的再分析资料 (https://dss.ucar.edu)，对高低值过程中鼎湖山站附近区域 (23.05~23.25°N，112.4~112.6°E) 的散度场和垂直速度场进行了分析，并挑选出典型高值时段和低值时段区域平均的散度场和垂直速度场的时间剖面图进行分析 (图 5)。
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| 图 5. 2010年11月3—5日和27—28日鼎湖山站区域平均的散度场 (单位：10-5s-1) 和垂直速度场 (单位：Pa·s-1) 时间-高度剖面图 Fig 5. Height-time section of regional average diffusion (unit:10-5s-1) and vertical velocity (unit:Pa·s-1) at Mount Dinghu during 3—5 November and 27—28 November in 2010 | |
由图 5可以看到，在广州亚运会期间的11月3—5日整个区域850 hPa以下低层大气持续为绝对值为1×10-5s-1，最大值达3×10-5s-1的正散度区控制，而700 hPa到500 hPa持续为绝对值为1×10-5s-1~2×10-5s-1的负散度控制。垂直速度场反映了3—5日，白天鼎湖山区域近地面850 hPa以下大气层以持续下沉运动为主，垂直速度为0.2 Pa·s-1左右，其中3日白天最大值为0.15 Pa·s-1，4日和5日白天最大值达0.25 Pa·s-1，而夜间鼎湖山区域850 hPa以下大气层持续为绝对值为0.1 Pa·s-1的上升运动。在这种形势下，鼎湖山低层大气的持续辐散作用，不利于鼎湖山周边区域的一次污染物NOx和SO2往鼎湖山区域输送，这与3—5日鼎湖山站较低的NOx和SO2体积分数相对应。而3日低体积分数的NOx使O3夜间滴定作用减弱，白天光化学产生的高体积分数O3得以积累，同时3日夜间持续的弱上升运动有可能使白天残留的O3在鼎湖山区域上空积累，并随着4日白天的下沉运动输送回地面，这可能是导致4日O3高值的一个原因。
从图 5还可以看到，11月27日白天800 hPa到地面气层表现无辐合或弱辐散作用，与均温均压场控制的静稳天气对应。晚上900 hPa有一辐散中心，强度达1.5×10-5s-1，与27日夜间浓度值下降对应。28日全天持续受强度为0.5×10-5~1×10-5s-1辐合区控制。27日和28日在850 hPa以下气层基本为0.1~0.2 Pa·s-1的弱上升气流控制。鼎湖山附近区域近地面持续的辐合作用，使周边区域如佛山、肇庆等地的污染物持续往鼎湖山附近区域输送，区域内一次污染物和颗粒物浓度因辐合传输累积增长，而持续薄弱的上升气流造成了垂直扩散作用相当不明显，污染加剧[30]。这是造成鼎湖山站27日和28日各主要污染物日平均浓度均达全月最高主要原因。
2.4 后向轨迹分析为了解广州亚运会期间高值时段和低值时段的污染物气团来源，利用美国海洋与大气管理局空气实验室 (NOAA-ARL) 的HYSPLIT模式对污染物气团来向轨迹进行模拟。鉴于局地尺度和中尺度的传输距离较短 (一般小于1000 km)，污染物的传输时间较短 (一般1 d左右)，故模拟时间为24 h。轨迹的终点为鼎湖山站，高度设为100 m，500 m，800 m，考虑到污染物日峰值多出现在10:00左右，故终点时间为10:00。100 m体现了低层气团的来源方向；而由于混合层高度一般为500 m到800 m左右[31]，故取模拟高度分别为500 m和800 m。
由模拟结果可以看到，广州亚运会期间11月3日由于冷高压的影响，风向偏东北，影响鼎湖山站3个高度层的气团主要来自偏东北方向的内陆，从污染区域分布来看，这些地区污染物排放量较低，空气清洁[32]，3日一次污染物浓度明显下降；4日、5日主导风向继续为东北风，气团走向与3日类似，同时5日鼎湖山上风向区域有一定降水过程，因此4日和5日各污染物浓度普遍低于月平均值。27日起鼎湖山站500 m和800 m高度受到途经珠江三角洲城市及工业区域等源区的污染气团影响，一次污染物和可吸入颗粒物浓度迅速积累，到28日各个高度上影响鼎湖山站的气团均经过珠江三角洲城市群落及工业源区，因此各主要污染物浓度进一步升高，达到月最高值，PM10和PM2.5分别达200 μg·m-3和140 μg·m-3，污染严重。
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| 图 6. 2010年11月部分时段到达鼎湖山站气团的24 h后向轨迹模拟 Fig 6. 24 h back-trajectory simulation for the air mass arrived at Mount Dinghu in different periods in November 2010 | |
3 结论
1) 广州亚运会期间鼎湖山区域的NO2体积分数为 (7.2±3.1)×10-9，期间无超标事件；SO2为 (8.5±3.8)×10-9, O3为 (28.7±9.8)×10-9。而PM10和PM2.5质量浓度分别为113 μg·m-3和81 μg·m-3，较2009年同期上升104%和127%。
2) 广州亚运会期间高值时段NOx和O3平均体积分数较2009年同期分别下降，SO2平均体积分数与2009年大体持平；表明减排限行等空气质量保障措施取得一定成效。低值时段由于降水和日照等气象要素的显著差异，一次污染物表现为广州亚运会期间平均体积分数高于2009年同期。
3) 尽管广州亚运会期间的一系列减排措施使前体物排放得到显著控制，但当鼎湖山区域受变性高压脊的均温均压场和高温高湿的影响，配合近地层持续辐合和弱上升机制及弱的地面风场，一次污染物和细粒子受外界传输影响累积增加形成高值过程。
4) 后向轨迹模拟结果表明：偏东气流使鼎湖山地区大气污染物浓度明显上升，经过珠江三角洲城市带及工业源区的偏东气团是造成鼎湖山区域大气本底一次污染物、细粒子PM2.5质量浓度和大气氧化性升高的重要原因。
致谢 感谢中国科学院大气物理研究所刘广仁高级工程师提供的气象资料及相关工作人员的大力帮助。| [1] | He K B, Yang F M, Ma Y L, et al. The characteristics of PM2.5 in Beijing, China. Atmos Environ, 2001, 35, (29): 4959–4970. DOI:10.1016/S1352-2310(01)00301-6 |
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