应用气象学报  2013, 24 (1): 75-86   PDF    
CAM5模式中两气溶胶模块的评估
李鑫, 刘煜     
中国气象科学研究院,北京 100081
摘要: 公共大气模式 (CAM) 被广泛用于气候变化研究中,其5.0版中包含两个气溶胶模块MAM3和MOZART。利用AeroCom (2000年) 多模式中值、IMPROVE (1988—2005年) 和EMEP (2002—2008年) 站点资料对两模块进行了评估。结果表明:MAM3和MOZART模块都能很好地模拟硫酸盐气溶胶的季节变化, 与观测资料相比,模拟结果均在夏季偏高, 相关系数均在0.89左右,2倍误差内。两模块能较好地模拟黑碳气溶胶的时空分布特征, 与观测资料相比,模拟结果偏低,相关系数均在0.62左右, 排放源偏小而清除率偏大是造成黑碳气溶胶偏低的主要原因。两模块对有机碳气溶胶的模拟结果差别较大,大部分站点在3倍误差内,MAM3的结果偏高92.1%,MOZART则偏低58.1%;两模块一次有机碳的结果接近,差异主要源自对二次有机碳的模拟。两模块模拟的海盐气溶胶偏大,这主要是清除率偏小造成的。两模块采用相同的起沙机制,但起沙系数有差异, MAM3的沙尘源强偏大近两倍,模拟总量较大;MOZART的沙尘源强则偏低40%左右,模拟沙尘总量较低。即模式中气溶胶的输送和扩散过程偏弱,说明清除机制还有待改进。
关键词: CAM5    气溶胶    气候效应    
Assessment of Two Aerosol Modules of CAM5
Li Xin, Liu Yu     
Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081
Abstract: The Community Atmosphere Model (CAM) is widely employed in research of climate simulation and climate change. The latest version 5.0, provides two modules to simulate atmosphere aerosol, named MAM3 and MOZART, respectively. Several main atmosphere aerosols are simulated by these two modules, and the simulated surface concentrations of these aerosols are examined by Interagency Monitoring of Protected Visual Environments Program (IMPROVE) and European Monitoring and Evaluation Program (EMEP). The simulated global distributions of aerosol column concentration, as well as aerosol global budgets are compared with median model results on AeroCom website. Both MAM3 and MOZART modules can capture the seasonal distribution of sulfate aerosol; the simulated surface concentrations are in reasonable agreement with observations, although the values in summer are usually high. The correlation coefficients between models and observations for two modules are both around 0.89. Also, both MAM3 and MOZART can capture spatial and temporal distribution of black carbon aerosol. However, these two modules both underestimate surface concentration of black carbon by a factor of 2—3. The correlation coefficients between models and observations for two modules are both around 0.62, which are believed to be caused by smaller emission fluxes and higher rates of wet removal. The two modules have large difference in simulating organic matter, both having a bias by a factor of 2—3. MAM3 overestimates surface concentrations of organic matter with a normalized mean bias of 92.1%, while MOZART makes an underestimation of 58.1%. It's found that both of these biases usually happen in summer and autumn. A separate analysis demonstrates that the primary organic matter simulated by these two modules are very close, while MAM3 and MOZART have serious differences on simulation of the secondary organic carbon (SOC), which primarily contributes to the bias of total organic matter. Sea salt global budgets by MAM3 and MOZART are close, but the total content of sea salt is larger than median model results on AeroCom. The most likely cause is that lower rates of dry removal and wet removal in the CAM5. With similar mechanism but different emission factor, the two modules perform differently in simulating mineral dust; flux of mineral dust emission in MAM3 is nearly three times as large as that in median model results on AeroCom, and thus overestimates the total content, while MOZART underestimates mineral dust burden, because its emission flux is 40% smaller than that in median model results on AeroCom. According to the comparison in global distribution and global budget, it indicates that CAM5 has a weaker intensity of aerosol translation and diffusion, thus, the removal mechanism should be improved.
Key words: CAM5     aerosol     climate effect    
引言

在气候变化研究中,气溶胶、云以及二者在辐射中的相互作用具有很大不确定性。复杂的化学成分是造成不确定性的主要因素之一,大部分模型中将气溶胶按成分分为5类:硫酸盐气溶胶、有机碳 (OC) 气溶胶、黑碳 (BC) 气溶胶、沙尘气溶胶和海盐气溶胶。两种含碳气溶胶因成分复杂、光学性质特殊而成为关注的热点。OC泛指含有碳元素的有机颗粒物,而BC的主要成分是不完全燃烧产生的碳单质。观测显示,OC与BC地面质量浓度之和占细粒子的50%左右[1],二者之比约为4~6[2]。黑碳气溶胶为典型的吸收性气溶胶,而有机碳气溶胶由于其成分复杂,光学特性还有待进一步研究,一般认为一次有机碳 (POC) 气溶胶具有类似硫酸盐的散射特性,颜鹏等[3]通过对比雾霾天气和晴天的气溶胶平均单次散射反照率,认为二次有机碳 (SOC) 气溶胶对气溶胶的散射性有一定贡献。

尽管气溶胶的模拟结果仍然存在很大的不确定性,大气环流模式已经成为研究气溶胶浓度分布及其气候效应的一个有力工具。HYSPLIT扩散模式[4-5]模拟结果表明,无论是微量气体还是气溶胶对风的输送都很敏感。Wang等[6]在国家气候中心的BCC AGCM2.0.1模式中加入了暖云过程参数化方案,模拟了气溶胶影响水云而产生的间接气候效应,得到第1、第2间接效应全球平均辐射强迫分别为-1.14,-1.03 W/m2。IPCC 2007总结了不同模式对气溶胶间接效应的模拟结果,发现气溶胶第1间接气候效应引起的大气顶部辐射强迫为-0.22~-1.85 W/m2,而第2间接气候效应引起的大气顶部辐射强迫为-0.3~-1.4 W/m2。不同的研究工作,由于采用的排放源不同,参数化方案不同,得到的模拟结果还存在很大的不确定性,有待采用更多的方案进行多角度的研究。

公共大气模式 (Community Atmosphere Model,CAM) 5.0版 (CAM5) 是美国大气研究中心 (NCAR)2010年6月发布的全球大气模式。它是公共地球系统模式 (CESM) 中的大气部分。与之前的版本相比,CAM5的一大改进是加入了完整的云凝结核核化和增长过程的参数化方案,多种化学过程和气溶胶过程,可以模拟气溶胶的直接和间接气候效应。CAM5在其他方面改进的细节,见Neale等[7]的模式介绍。

Liu等[8]利用CAM5的MAM7模块研究了有机碳气溶胶的吸湿性对其间接气候效应的影响。Meskhidze等[9]在CAM5的MAM7模块中加入海上有机碳气溶胶的排放源及参数化方案,研究了海上有机碳气溶胶对云凝结核的影响,认为对海浪飞沫与海上有机碳、海盐采用内部混合处理将会低估海上的云凝结核浓度。Liu等[10]利用CAM5的MAM7模块和MAM3模块模拟了气溶胶的直接和间接气候效应,发现MAM3模块在模拟效果上与MAM7比较接近,且前者由于计算快而更适合于长期模拟试验。Wang等[11]以CAM5为驱动模式,发展了一个多尺度模式框架PNNL-MMF,用ECPP方案,替代CAM5与云有关的气溶胶微物理过程和化学过程,使得模式能够模拟积云中的云载气溶胶。

1 试验设计 1.1 气溶胶化学模块

CAM5中包括3个气溶胶模块,MOZART,MAM3和MAM7。气溶胶模态方案中,采用7个 (称MAM7) 或3个 (称MAM3) 对数正态分布的模态来描述气溶胶的粒径分布。MAM3模块是CAM5默认的化学模块,除将7个气溶胶模态合并为3个外,该模块采用的物理和化学机制与Liu等描述的模式完全相同[8]。MAM3模块包含了简单的硫酸化学,模拟过氧化氢 (H2O2)、硫酸蒸汽 (H2SO4)、二氧化硫 (SO2)、二甲基硫 (DMS) 和气态二次有机气溶胶 (SOAG),O3,OH,NO3,HO2等氧化剂由CESM试验资料提供。MAM3模块的3个模态,即爱根模态、积聚模态和粗粒子模态,模态内部假设为内部混合,3个模态间假设为外部混合,各模态的总数浓度和各气溶胶的质量浓度在线计算。爱根模态包含有硫酸盐、二次有机碳和海盐;积聚模态包含硫酸盐、黑碳、一次有机碳、二次有机碳、沙尘和海盐;粗粒子模态中包含硫酸盐、沙尘和海盐。MAM3模块给定二次有机气溶胶前体物的产率,包括大分子烷烃 (BIGALK),大分子烯烃 (BIGENE)、萜烯 (C10H16)、异戊二烯 (ISOP) 和甲苯 (TOLUENE),进而模拟了一个综合物种SOAG,该物种在3个模态里经过气粒转化过程[12],生成固态的SOC。MAM3模块对海盐采用Martensson等[12]和Monahan等[13]的参数化方案,基于沙尘生成与沉降模式 (DEAD)[14]计算沙尘气溶胶的产生。MAM3模块对气溶胶的沉降采用Rasch等[15]和Barth等[16]湿沉降方案。干沉降采用了Zhang等[17]的参数化方案。

MOZART模块是一个对流层化学模块,涉及98种气体、40个光化学反应和163个气相化学反应。MOZART采用了CAM3对气溶胶的分类方案[18],模拟硫酸盐、黑碳、一次有机碳、二次有机碳、硝酸盐的质量浓度,几种气溶胶均假设外部混合,详细参数介绍见文献[19]。硫酸盐气溶胶由前体物DMS和SO2的排放、氧化而产生。黑碳气溶胶和一次有机碳气溶胶均被分为疏水和亲水混合排放,其疏水排放的比例分别为80%和50%,模式中对这两种气溶胶由疏水向亲水的转化率做了设定。二次有机气溶胶的产生与气相化学过程有关,由甲苯和单萜等挥发性有机物的氧化决定。硝酸铵的产生,由氨气的排放和气粒分配过程共同决定。MOZART模块对海盐和沙尘的模拟方案与MAM3相同。

本文分别选用了上述的MAM3模块和MOZART模块进行对比试验,分别命名为MAM3试验和MOZART试验。模式水平分辨率为1.9°×2.5°,垂直方向采用气压混合坐标,地面至2.19 hPa高空分为30层,积分步长为30 min。两个试验均以2000年的海温和海冰情况为气候背景,运行20年,取后10年的结果进行分析。

1.2 排放源

DMS,SO2,硫酸盐,BC和POC是两个模块都直接用到的排放物种,均采用Riahi等[20]的2005年排放源清单,详见表 1。其中,DMS和SO2的排放量以硫元素计,BC和POC的排放量以碳元素计。

表 1 两模块采用的排放源清单 Table 1 Emission used in two modules

MOZART模块所需的其他气体排放源选用情况如下。对BIGALK,BIGENE,CH3CHO,CH3COCH3,CH3OH,DMS,H2,MEK和N2O均采用MOZART[19]2005年的排放清单,BC,POC,SO2,C2H5OH,CH2O和TOLUENE均采用Riahi等[20]的2005年排放源数据,C10H16,C2H4,C2H6,C3H6,C3H8,CH4,CO,ISOP,NH3和NO采用Riahi等[20]的2005年人为源排放清单和MOZART[19]2005年的自然源排放清单。

1.3 观测资料简介

本文采用IMPROVE和EMEP发布的观测资料,对模拟的主要气溶胶地面质量浓度进行检验。IMPROVE (Interagency Monitoring of Protected Visual Environments Program) 观测网络成立于1985年,由美国的近140个站点组成,主要针对气溶胶、空气质量和光学参数等方面的观测。本文使用了IMPROVE的硫酸盐、黑碳气溶胶、有机碳气溶胶和硝酸盐气溶胶的地面质量浓度,资料的时间长度从3年到十几年不等 (1988—2005年),站点分布见网页vista.cira.colostate.edu/improve/overview/overview.htm。EMEP (European Monitoring and Evaluation Program) 观测网络成立于1979年,主要是针对欧洲地区空气污染研究的观测。本文使用EMEP观测网2004—2008年的硫酸盐气溶胶地面质量浓度,以及2002—2003年的黑碳、有机碳气溶胶地面质量浓度,站点分布见网站www.emep.int。使用EMEP数据计算硫酸盐质量浓度时已减去了海盐的影响。

2 结果和分析 2.1 硫酸盐气溶胶 2.1.1 硫酸盐气溶胶地面质量浓度

图 1展示了8个IMPROVE站观测的多年平均值以及对应的MOZART和MAM3模块模拟的硫酸盐气溶胶的季节变化,质量浓度以硫元素计。通过比较可以看到,两模块再现了硫酸盐气溶胶夏季高、冬季低的变化特征,大部分模拟结果在多年观测平均值的标准差范围内。模拟结果的变化程度比观测值大,夏季模拟结果明显大于月平均观测;而冬季模拟结果接近甚至低于月平均观测值。进一步对比了模拟SO2质量浓度的情况 (图略),结果显示两模块都能模拟出SO2冬季高和夏季低的变化规律,MOZART模拟的SO2与观测比较一致,在冬季略高于观测值;但MAM3模拟的SO2季节变化幅度大,其结果是观测平均值的数倍,超出标准差,在冬季尤为明显。MOZART模拟的硫酸盐气溶胶偏高可能与其排放源全部在地表和较强氧化能力有关。而MAM3模拟的硫酸盐气溶胶偏高则可能与其SO2质量浓度高有关。

图 1. 模拟硫酸盐气溶胶月平均质量浓度与观测值的比较 (误差棒是该月观测值的标准差) Fig 1. Comparison of simulated sulfate aerosol monthly mean concentration with IMPROVE (error bar on the solid line denotes IMPROVE monthly mean data along with standard deviation)

图 2是MOZART和MAM3模块模拟的年平均硫酸盐气溶胶地面质量浓度与观测值比较的散点图。通过比较发现,MOZART和MAM3模块模拟硫酸盐气溶胶与观测值都有较好的相关性,大部分模拟年平均值均在观测值2倍偏差内,模拟结果大部分偏高,平均相对偏高分别为53.2%和8.9%,相关系数均达到0.89。这主要是夏季模拟的硫酸盐质量浓度偏高所致。

图 2. 模拟硫酸盐气溶胶地面质量浓度与观测值年平均比较的散点图 (实线为1:1比率,虚线为2:1和1:2的比率;R是相关系数,b是相对平均偏差) Fig 2. Annual average simulated surface concentration versus observations from IMPROVE and EMEP (the solid line and two dashed lines are 1:1, 1:2 and 2:1, respectively; R is the correlation coefficient, b is mean bias)

2.1.2 硫酸盐气溶胶柱质量浓度

图 3展示了AEROCOM (http://aerocom.met.no/aerocomhome.html) 多个气溶胶模式模拟结果的中值 (AEROCOM_MEDIAN) 与MOZART和MAM3的硫酸盐气溶胶柱质量浓度的全球分布。从图 3可以看到,MOZART和MAM3的硫酸盐柱质量浓度分布的主要特征与AEROCOM一致,但是MAM3模拟的中国东部地区的柱质量浓度偏低,最大值不超过7 mg·m-2;MOZART的模拟情况与AEROCOM_MEDIAN接近。另外,与AEROCOM相比,两模块在海洋上及两极地区的模拟结果都相对偏低,而陆地上一致甚至偏高,这表明模式对硫酸盐的远距离输送和扩散偏弱,当然,这也受海上DMS的排放和氧化速率的影响。

图 3. 硫酸盐气溶胶柱质量浓度年平均值全球分布 (a) AEROCOM多模式中值,(b) MAM3模块,(c) MOZART模块 Fig 3. Annual average global distribution of column concentration of sulfate aerosol according to AEROCOM_MEDIAN (a), MAM3(b) and MOZART (c)

2.1.3 硫酸盐气溶胶的收支

表 2将MOZART和MAM3模块的全球硫酸盐气溶胶的年收支情况与AEROCOM中值进行了比较。MAM3模块的年排放总量、大气总量以及生命期分别为36.7 Tg,0.43 Tg和4.3 d。与AEROCOM相比,MAM3的源和汇偏小,湿沉降清除率略小,造成其大气总量偏低,生命期略长。MOZART模块的年排放总量、大气总量以及生命期分别为46.0 Tg,0.45 Tg和3.6 d。与多模式中值相比,MOZART的年排放总量和年清除总量也偏小,但其清除率则偏大,造成其生命期偏短。MAM3与MOZART结果的比较,可以发现MOZART的年排放总量较大,生命期偏短,大气总量接近。进一步比较两模块的主要源发现,MOZART模块气相氧化较弱而液相氧化较强,总体氧化性强于MAM3模块,气相氧化的差别主要归因于OH等氧化剂浓度的不同,而液相氧化性不同可能是由于MOZART模块中NH3的催化作用导致的。

表 2 硫酸盐气溶胶的年收支情况 Table 2 Annual budget for sulfate aerosol

2.2 黑碳气溶胶 2.2.1 黑碳气溶胶地面质量浓度

与硫酸盐的分析方法相同,两模块模拟的黑碳气溶胶与IMPROVE站点的观测进行了对比 (图略)。通过比较发现,模式可以模拟出美国地面黑碳气溶胶质量浓度夏秋季高和冬春季低的季节特点。大部分站点模拟结果均偏小。图 4是模拟的年平均黑碳气溶胶地面质量浓度与观测值年平均的散点图,从图 4可以发现,MOZART和MAM3与观测结果有较好的相关性,相关系数分别为0.62和0.63。大部分站点的模拟结果在观测的3倍偏差内,MOZART模块结果较观测值平均偏低38.1%,而MAM3偏低41.1%。

图 4. 模拟黑碳气溶胶地面质量浓度与观测值年平均比较的散点图(虚线为3:1和1:3比率) Fig 4. The same as in Fig 2, but for black carbon aerosol(two dashed lines are 1:3 or 3:1)

2.2.2 黑碳气溶胶柱质量浓度

图 5给出两个模块以及AEROCOM中值的黑碳气溶胶柱质量浓度年平均的全球分布。从图 5可以发现,两个模块的黑碳气溶胶柱质量浓度分布形势与AEROCOM一致。与AEROCOM相比,两模块在北美和欧洲模拟值偏低,这与2.2.1节地面质量浓度比较结果相一致。在中国东部MAM3模拟的高值偏小,而MOZART在这一区域模拟的高值与AEROCOM接近。两模块在远离陆地排放源的区域,尤其是南北极、北太平洋、北大西洋和印度洋的模拟值偏低。由此看到,模拟黑碳气溶胶偏低是全球性的,再次表明CAM5输送和扩散过程偏弱。

图 5. 黑碳气溶胶柱质量浓度年平均全球分布 (a) AEROCOM多模式中值,(b) MAM3模块,(c) MOZART模块 Fig 5. The same as in Fig. 3, but for black carbon aerosol

2.2.3 黑碳气溶胶的收支

表 3列出了两个模块的黑碳气溶胶的大气含量及详细收支项目,并与AEROCOM进行比较。两模块采用排放源的年排放总量相同,均为7.7 Tg,小于AEROCOM的8.7 Tg。与AEROCOM相比,MAM3模块模拟的黑碳气溶胶大气总量偏低 (0.10 Tg),其干湿沉降的清除率也均高于AEROCOM_MEDIAN的结果,生命期则较短 (4.8 d)。MOZART模块模拟的大气总量、湿清除率和生命分别为0.12 Tg,0.14 d-1和5.6 d,介于MAM3和AEROCOM之间。总体来看,两个模块对黑碳气溶胶总量模拟偏小,主要归结为两个原因:一是排放源偏小,低于AEROCOM的排放源;二是模式清除方案中的清除率,尤其是湿清除率偏高,这与两模块在远离排放源的海上和两极地区的模拟值偏低相一致。

表 3 黑碳气溶胶的年收支情况 Table 3 Annual budget for black carbon aerosol

2.3 有机碳气溶胶 2.3.1 有机碳气溶胶地面质量浓度

模拟的有机碳气溶胶质量浓度是一次有机气溶胶和二次有机气溶胶的总和,利用经验关系[21][OC]=[OM]/1.4,将有机物总量[OM]化为碳元素的质量浓度[OC]。类似硫酸盐的分析方法,模拟结果与观测值的单站点比较 (图略) 显示,两个模块均模拟出了地面有机碳气溶胶质量浓度夏季高冬季低的季节特征;但除个别站点模拟结果符合较好外,MAM3模块在大部分站点模拟结果高于观测值,尤其在夏季;与之相反,MOZART在大部分站点模拟结果略低于观测值。图 6是两模块模拟的年平均有机碳气溶胶地面质量浓度与观测年平均的散点图。与观测值比较发现,MAM3模拟结果大部分在观测值3倍误差内,平均偏高92.1%;MOZART的结果大部分在观测值3倍误差内,平均偏低58.1%。MAM3和MOZART模拟结果同观测结果有一定的相关性,相关系数分别为0.54和0.59。

图 6. 模拟有机碳气溶胶地面质量浓度 (包括POC和SOC) 与观测值年平均比较的散点图 (虚线为3:1和1:3比率) Fig 6. The same as in Fig. 2, but for organic carbon aerosol (POC and SOC) (two dashed lines are 1:3 or 3:1)

2.3.2 有机碳气溶胶柱质量浓度

为了便于与AEROCOM进行对比,有机颗粒物均采用有机物总量[OM]。图 7给出了两个模块的有机颗粒物柱含量,MAM3与MOZART模拟的高值区分布与AEROCOM比较一致;除欧洲外,MAM3的结果在其他高值区都偏高;而MOZART模块结果在主要高值区,尤其是在中国东部、北美南部和欧洲南部都偏低。为了进一步检验有机气溶胶模拟情况,本文比较了两个模块一次有机颗粒物柱质量浓度的全球分布 (图略):两模块一次有机颗粒物柱质量浓度的分布和浓度值都十分接近。两模块SOC柱含量的分布 (图略) 显示MAM3的SOC最高值的量级与POC的高值接近;而MOZART的SOC柱含量明显偏低,比POC小1~2个量级。因此,两模块OM柱含量分布的差异主要是由两模块SOC的差异造成的。

图 7. 有机颗粒物柱质量浓度年平均全球分布 (a) AEROCOM多模式中值,(b) MAM3模块,(c) MOZART模块 Fig 7. The same as in Fig. 3, but for organic matter (OM)

2.3.3 有机气溶胶的全球收支

表 4给出一次和二次有机气溶胶的全球收支情况,并与Liu等[8]中的PD试验结果 (以下称LWPD) 进行比较 (AEROCOM多模式中值没有分别给出一次和二次有机气溶胶的收支情况)。从表 4中可以看到两个模块以及LWPD采用的年排放总量一致,但MAM3和MOZART大气总量均小于LWPD的1.11 Tg。MAM3模块与LWPD的试验方案几乎完全相同,区别在于前者采用3模态方案,而后者采用7模态方案,7模态方案中考虑了一次有机气溶胶的老化过程,其湿清除率比MAM3小,因而MAM3得到了较低的大气总量 (0.71 Tg) 和较短的生命期 (5.3 d)。与LWPD相比,MOZART模块的干、湿清除率均较大,分别为0.039 d-1和0.14 d-1,相应地得到了较低的大气总量 (0.74 Tg) 和较短的生命期 (5.5 d)。

表 4 一次和二次有机碳颗粒物的全球年收支情况 Table 4 Global budget for primary and secondary organic matter

二次有机颗粒物全球收支显示,MAM3和LWPD相比,源高于LWPD近50%,但大气总量与之接近 (1.34 Tg)。MAM3的干、湿清除率都大于LWPD的清除率[10],这些差异导致MAM3的二次有机气溶胶的生命期较短 (4.8 d)。MOZART的结果与MAM3和LWPD相比明显不同,其年排放总量 (9.51 Tg)、大气总量 (0.11 Tg) 和年清除总量 (9.51 Tg) 分别小1个量级,干、湿清除率略高,生命期 (4.0 d) 略短。MOZART的SOC总量偏低的可能原因是其采用的化学过程中VOC的转化率较低。

2.4 海盐和沙尘气溶胶

MAM3和MOZART海盐气溶胶全球年收支情况如表 5所示。MAM3和MOZART采用的海盐参数化方案相同,两者的海盐排放源强度,大气总量以及各项清除率都比较接近。与AEROCOM相比,两模块的大气总量明显较高,而清除率偏低,MAM3和MOZART模拟的海盐生命期分别为0.87 d和0.79 d,均高出多模式中值两倍多。与AEROCOM相比,两模块的海盐排放源强度虽然小,但由于各项清除率也较小,因而得到了较大的大气总量值和较长的海盐生命期。MOZART与MAM3模拟的海盐气溶胶的全球分布一致 (图略),且与AEROCOM的分布也相似,但质量浓度偏高。

表 5 海盐和沙尘气溶胶的全球年收支情况 Table 5 Global budget for sea salt and sand dust

MAM3的沙尘气溶胶年排放总量为3028 Tg,超出AEROCOM近两倍,其模拟的沙尘总量偏高50%左右,重力沉降和湿沉降的清除率均分别是AEROCOM的4倍和2倍,生命期是AEROCOM的一半。由于起沙系数选择的变化,MOZART的年排放总量 (622 Tg) 不及AEROCOM_MEDIAN的60%,但其3项汇的清除率均与参考值比较接近,生命期 (5.3 d) 也接近AEROCOM。MOZART模拟了较小的大气总量,这可以归因于排放源强度偏小。MOZART和MAM3沙尘气溶胶柱含量的分布与AEROCOM相似 (图略)。但MAM3模拟的质量浓度偏大,MOZART则偏小。另外,与AEROCOM相比,在远离沙尘源的区域,两模块的结果均偏小。

2.5 硝酸盐气溶胶

MOZART的硝酸盐气溶胶地面质量浓度与观测的比较 (图略) 可知,虽然MOZART能模拟出硝酸盐气溶胶地面质量浓度冬季高和夏季低的季节特征;夏季的结果较好;但在冬季大部分站点模拟结果偏高,一些站点偏高超过10倍。由年平均散点分析 (图略) 可以发现,MOZART的硝酸盐气溶胶质量浓度明显高于观测值,对大部分站点,模拟值只能保证在观测值的4倍偏差内,平均相对偏高149%。散点的对角分布趋势并不明显,相关系数仅0.33。相比前面讨论的几种主要气溶胶,硝酸盐的模拟效果较差。MOZART硝酸盐气溶胶的收支情况显示,硝酸盐气溶胶的大气总量为0.4 Tg,湿沉降在清除中起主要作用,占年清除总量的87%,生命期为2.25 d,比硫酸盐还短。

3 小结

1) MAM3和MOZART都能较好地模拟硫酸盐气溶胶的季节变化和全球分布特征。与MAM3模块相比,MOZART模拟了较大的SO2氧化量,说明在MOZART模块里SO2氧化速率比MAM3快,NH3催化作用下液相氧化速率较快可能是主要原因,这也是夏季MOZART硫酸盐气溶胶偏高的原因之一。

2) MAM3和MOZART模块也较好地模拟了黑碳气溶胶的季节变化和分布特征。MAM3的黑碳气溶胶与地面观测结果的相关系数达到0.63,尽管比观测值偏低41.1%,但绝大部分站点误差在3倍误差范围内,偏低的情况没有明显季节特征。

3) MAM3和MOZART模拟的有机气溶胶与AEROCOM相比,虽然分布特征相似,但在数值上分别偏大和偏小。偏差主要出现在夏季和秋季。进一步的分析发现,两模块一次有机气溶胶的模拟结果十分接近;两者二次有机气溶胶的差异导致了它们有机物总量的不同。有关SOC模拟的不确定性问题,需要大量的观测数据和更可靠的物理化学机制来解决。

4) MAM3和MOZART模块对海盐气溶胶采用的参数化方案相同,只是粒径分档略有区别。与AEROCOM相比,模拟的大气总量偏大,干、湿清除率偏小,生命期偏长。MAM3和MOZART采用的起沙机制相同,但设定了不同的起沙系数,清除方案也有差异,因而得到了不同的结果。

5) MOZART模拟的硝酸盐气溶胶与地面观测结果相关系数仅为0.33,且比所选站点的观测值平均偏高149%之多,偏高的情况主要发生在冬季。

值得注意的是在远离气溶胶源区的地方,如海上和两极地区,MAM3和MOZART的硫酸盐、黑碳、有机气溶胶和沙尘的质量浓度均偏低,这说明模式中气溶胶的输送和扩散过程较弱。两个模块的各项清除率普遍偏大,使得气溶胶的生命期过短,而无法传输到远离排放源的区域。据此,应当结合观测结果和模拟效果对模式的干湿沉降方案做进一步调整。

致谢 感谢NCAR提供了CESM模式,感谢IMPROVE和EMEP网站提供了观测资料,感谢AeroCom网站提供了多模式模拟结果。感谢中国气象科学研究院龚山陵研究员和王志立博士给予的帮助。
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