CO是大气中含碳量居第3位的成分，仅次于CO₂和CH₄，是全球碳循环的主要气体之一。CO还是一种重要的对流层大气污染气体，是OH自由基的主要汇，在对流层中大约消耗60%的OH自由基，间接影响大气温室气体CO₂，CH₄，O₃等在大气中的浓度分布和变化，进而对全球气候产生重大影响^[1-2]。其主要的源是生物质､矿质燃料燃烧以及碳氢化合物的氧化等^[3]。由于人类活动的加剧，很大程度上影响了大气中CO的收支及其分布特性，从而影响大气环境和气候变化，因此对其进行全球监测非常必要，同时CO具有2个月左右的大气滞留时间，可以作为污染物在大气中分布变化研究的示踪气体。而传统的地面CO观测数据，受到站点数量和分布的限制，很难应用于CO全球分布､地气交换､大气传输等的研究中。用卫星遥感的方法，可以提供稳定､长时间序列､全球系统的大气成分信息^[4]。

国外已经进行了很多CO遥感监测工作，美国航天飞机搭载的MAPS (Measurement of Air Pollution from Satellite) 遥感器在1981，1984，1994年^[5]､ADEOSI上的IMG (Interferometric Monitor for Greenhouse gases) 遥感器在1996年8月到1997年6月^[6]对全球CO进行了遥感探测研究。1999年升空的美国EOSTerra卫星搭载的MOPITT (Meas-urement of Pollution in the Troposphere) 传感器至今仍在轨进行CO的遥感监测^[7]。搭载于欧洲太空局的ENVISAT卫星的SCIAMACHY (SCanning Imaging Absorption Spectro Meter for Atmospheric CHartographY) 遥感器通过其在近红外通道的观测，可以反演得到大气中CO柱总量^[8]。另外美国Aqua卫星上的AIRS (Atmospheric Infrared Sound-er)，Aura卫星上的TES (Tropospheric Emission Spectrometer) 也提供全球CO实时监测数据，2006年发射的Metop卫星上的IASI (Infrared Atmos-pheric Sounding Interferometer) 数据也在进行CO的廓线反演研究。而国内到目前为止，对于卫星观测CO的研究还处于试验阶段，国家卫星气象中心已经开始利用地基FTIR (Fourier Transform Infra-red Spectroscopy) 观测的太阳吸收谱线进行CO廓线的反演研究工作，航天科技集团第五研究院研制出的大气环境红外甚高光谱探测仪对太阳吸收光谱的探测可以用来进行CO廓线的反演。

中国作为全球发展最快的地区之一，人类活动对大气影响比较明显，引起了普遍关注。CO在大气中的浓度含量和变化，是反映该地区环境状况的重要指标。了解中国地区CO空间分布及其时间变化对大气环境研究和空气质量控制有重要意义。本文利用两个不同载荷的数据进行交叉验证，同时利用地面观测资料对卫星产品进行真实性检验，利用MOPITT的长时间序列 (2000—2009年) 资料对CO柱总量在中国区域的时空分布特征和季节变化规律进行了研究。

本文所使用的SCIAMACHY的CO柱总量3级产品为0.5°×0.5°的全球网格数据，可以在德国不来梅大学网站 (http:∥www.iup.uni-bremen.de/sciamachy/NIR_NADIR_WFM_DOAS/) 下载得到。MOPITT第3版的CO柱总量反演3级产品为1°×1°的全球网格化HDF数据，可以到NASA官方网站 (http:∥eosweb.larc.nasa.gov/PRODOCS/mopitt/table_mopitt.html) 下载得到。

反演算法SCIAMACHY是欧洲太空局 (ESA)2002年3月发射的环境遥感卫星 (ENVISAT) 上的十大载荷之一，ENVISAT是采用太阳同步方式的极轨卫星，与赤道降交点为当地时间10:30，轨道周期约为100d，6d可以覆盖全球1次。SCIAMACHY是光栅光谱仪，可以采用对地､临边和掩星的方式观测，波段区间240~2400nm，最高光谱分辨率可达0.2nm。分为8个分光通道，覆盖了紫外到近红外的波段区间，各通道参数如表 1所示^[9]。

表 1

表 1 SCIAMACHY通道参数表 (单位:nm) Table 1 Parameters of SCIAMACHY channels (unit:nm)

表 1 SCIAMACHY通道参数表 (单位:nm) Table 1 Parameters of SCIAMACHY channels (unit:nm)

SCIAMACHY采用权重调节的差分吸收光谱方法 (WFM-DOAS) 获取CO柱总量信息，算法使用了第8通道2.3μm近红外波段的太阳反射光谱^[10]。WFM-DOAS算法是对DOAS算法的改进和发展，基本原理是通过辐射传输模拟与卫星观测辐射亮度进行低阶多项式拟合，滤除表面反射､大气散射等慢变部分，从近红外波段的太阳发射光谱反演CO柱总量的信息^{[8, 10-12]}。WFM-DOAS反演CO柱总量结果的误差中，拟合光谱段仪器噪声部分占20%(太阳天顶角为50°，地表反照率为0.1)，系统误差低于10%^[10]。

MOPITT搭载于美国国家航空航天局 (NASA)1999年12月18日发射的Terra卫星上，采用天底的观测方式，空间分辨率为22km×22km，约3d可覆盖全球1次。MOPITT采用热红外4.7μm波段的发射辐射信号来反演CO，CH₄的垂直分布，用反射太阳辐射2.3μm波段来提取CO，CH₄柱总量信息^[13]。为了同时提高光谱分辨率和观测信号的信噪比，MOPITT采用了观测目标气体的吸收池技术，MOPITT装有压强调节吸收池和长度调节吸收池，其通道参数如表 2所示^[14]。

表 2

表 2 MOPITT通道参数表 Table 2 Parameters of MOPITT channels

表 2 MOPITT通道参数表 Table 2 Parameters of MOPITT channels

由于2.3μm波谱段观测信噪比较低，MO-PITT第3版的CO数据采用热红外发射4.7μm波段反演，通过光谱非线性拟合优化得到CO的廓线，然后对廓线积分得到CO柱总量^[15]。MOPITT有6个CO探测通道 (如表 2所示)，可以产生12个信号 (6个平均信号，6个差值信号)，通过这些信号来提取CO的廓线信息和柱总量信息。由于观测维数远小于反演维数，因而上述反演是病态的，数学上表现为解不唯一，常用最大似然法进行处理^[16]。在实际反演中，通过快速辐射传输模式MOPFAS计算各信号值^[17]，CO廓线反演可以通过牛顿迭代式 (1) 进行数值计算:

(1)

式 (1) 中，X_a为CO初始廓线，S_ε为观测､模式误差的协方差矩阵，S_x为期望协方差矩阵，X_n为第n次迭代的CO廓线向量，X_n+1为n+1次迭代的输出廓线，K为权重函数，值为∂F/∂X。通过式 (1) 的迭代可以反演得到CO的垂直廓线，将廓线数值积分得到CO的垂直柱总量^{[7, 13, 15, 18-19]}。

SCIMACHY和MOPITT反演产品，国外已经做了很多验证工作^[20-23]。2002—2004年SCIMACHY反演结果与地基FTIR观测结果､化学模式模拟结果以及其他卫星资料验证结果显示，其CO柱总量反演精度为30%^[21]。2001—2006年MOPITT反演结果与地面､飞机观测的比较显示:CO柱总量反演结果偏差控制在20%以内^[23]。

比较SCIAMACHY和MOPITT 2003—2005年平均全球CO柱总量分布 (如图 1所示)，两种卫星的反演结果在全球分布上表现出很好的一致性:北半球CO柱总量明显高于南半球；北极地区高于南极地区；全球陆地CO柱总量分布低值地区为青藏高原､格陵兰岛和南美西海岸的狭长地区，造成这些低值带一方面是因为这些地区海拔都比较高，大气柱质量小，另一方面是这些地区人迹罕至，受人类活动影响较小；而陆地CO柱总量高值地区为中国东部沿海地区､南亚和非洲西海岸地区，这些地区人类活动频繁，受人为排放源的影响较大；CO柱总量在海洋上的分布总体上小于陆地上分布，特别是南半球海洋上空较小，主要是海洋表面的CO源排放远小于陆地区域的排放，北半球海洋上空CO柱总量要比南半球高，主要与风带的输送作用有关，将大陆上产生的污染气团传送到洋面^[24]。

图 1

图 1. 2003-2005年平均CO柱总量全球分布与SCIAMACHY MOPITT偏差 （图中白色为无效值） Fig 1. CO column amount over the world of 2003-2005 and difference of SCIAMACHY to MOPITT CO retrieval results (white areas denote ineffective results)

定量比较可以发现，SCIAMACHY和MO-PITT反演结果存在偏差，图 1c为2003—2005年SCIAMACHY和MOPITT平均全球CO柱总量反演偏差，其值由SCIAMACHY年平均反演结果减去MOPITT平均反演结果除以两者之和的一半得到。总体上，SCIAMACHY反演结果高于MO-PITT反演结果，特别是在南半球海洋地区和南极大陆，SCIMACHY的CO柱总量反演结果要比MOPITT反演结果高35%~60%。在北半球大部分地区SCIMACHY和MOPITT反演结果偏差为-5%~20%，在格陵兰岛､南美西海岸和青藏高原CO柱总量较小的地区，SCIAMACHY反演明显高于MOPITT反演结果，偏差高达30%~60%。对SCIAMACHY和MOPITT海洋､陆地上的CO柱总量反演结果偏差分别进行统计，在海洋地区的反演偏差主要分布在0~40%，其中在20%~40%偏差中占总量的45%；而在陆地区域的反演结果偏差主要集中在-20%~20%，其中0~20%偏差占总量的48.21%；可以看到总体上SCIAMACHY和MOPITT在陆地上反演结果一致性要好于在海洋上的反演，基本控制在20%的偏差，MOPITT和SCIAMACHY的CO柱总量反演结果都可以用来对CO柱总量地区分布特性进行分析，具有一定的可靠性。

对SCIMACHY和MOPITT在东亚地区选择的4个区域 (如图 1中A，B，C，D所示，A区域在中国东部沿海，B区域位于蒙古，C区域位于青藏高原，D区域位于太平洋地区)2003—2005年反演结果的季节平均进行比较 (本文选择春季3—5月，夏季6—8月，秋季9—11月，冬季12月—次年2月)，图 2､表 3为比较结果。季节平均结果显示，除D区域外SCIMACHY和MOPITT反演结果有较好的一致性，其中A，B区域在季节平均结果中，4个季节偏差都小于16%，具有很好的一致性，且除B区域的秋季外，两种结果具有很好的相关性，从季节的波动比较，两种结果表现了一致的季节波动规律；C区域的季节平均显示，此区域两种反演结果的偏差较大，这与在该地区CO含量较少，反演结果的相对误差较大有关，但两种反演结果的相关性较好，特别是在春季和冬季的相关系数约为0.7，所以在此区域较大偏差可以看作是两种卫星反演结果的系统偏差。在D区域，两种反演结果相关性较差，原因是在近红外波段水面的反射率较小，造成SCIAM-ACHY观测信号在此区域信噪比较低，反演结果误差较大，因此在海洋上的反演结果，MOPITT更理想。

图 2

图 2. 2003-2005年SCIMACHY和MOPITT不同季节在选择的4个区域反演结果比较 （单位：1018分子数/cm2） Fig 2. Comparison of SCIMACHY and MOPITT retrieval result for 4 seasons at 4 chosen areas during 2003-2005 (unit:1018 molecules/cm2)

表 3

表 3 SCIAMACHYMOPITT在4个区域四季反演结果相关性以及平均偏差 Table 3 Correlation and average bias of SCIMACHY and MOPITT retrieval result for 4 seasons at 4 chosen areas

表 3 SCIAMACHYMOPITT在4个区域四季反演结果相关性以及平均偏差 Table 3 Correlation and average bias of SCIMACHY and MOPITT retrieval result for 4 seasons at 4 chosen areas

总体来说，海洋上MOPITT反演结果更理想；SCIAMACHY季节平均反演结果高于MOPITT反演结果，在CO含量小的地区 (C区域) 反演结果偏差较大，高值区 (A区域) 偏差较小，主要为两种方法反演的系统偏差；两颗卫星在陆地区域反演结果相关性较好，都能够很好地捕捉CO柱总量季节变化信息。

两颗卫星反演结果的差异，与两颗卫星不同的过境时间､不同的空间分辨率､不同的算法､不同的初值廓线等因素有关。另外SCIAMACHY与MO-PITT所选用的波段 (SCIAMACHY2.2，2.3μm反射近红外，MOPITT4.7μm热红外发射) 对CO垂直分布的敏感性不同，也是造成这些差异的重要原因^[25-26]。SCIAMACHY在近红外波段对不同高度的CO含量具有基本相同的敏感性，而MOPITT热红外波段对低层大气中的CO含量并不敏感，而对中高层大气中CO含量非常敏感。由于SCIAM-ACHY和MOPITT对CO垂直分布的不同敏感性，是造成反演结果存在较大偏差的又一个重要原因。另外，SCIMACHY反演结果很容易受到云的影响，全球反演中，缺值区域较大，而MOPITT采用热红外发射波段进行反演，受云影响相对较小。总体上，陆地区域两种反演结果差异主要为系统偏差，它们都能很好地捕捉到CO柱总量区域分布和季节变化特征，都可以用于区域CO柱总量时空分布特性的分析。

赵春生等利用美国国家海洋大气管理局气候监测与诊断实验室 (CMDL/NOAA) 在瓦里关站点1999—2002年观测的CO柱总量和MOPITT反演结果进行了对比验证，结果显示二者具有较好的一致性趋势，表明MOPITT反演结果可以较好地反映该地区CO柱总量时间变化特性^[24]。为了进一步论证该产品可以用于分析研究大气中CO含量的时空分布，文中利用中国地区不同区域本底站的近地面的观测数据于该产品进行趋势上的定性比较^[27]。本文提取2000年3月—2009年2月MO-PITT反演的在本底站龙凤山 (44.7°N，127.6°E)^[28]､上甸子 (40.4°N，117.1°E)､临安 (30.3°N，119.73°E)､瓦里关 (36.28°N，100.9°E) 的反演结果与本底站观测数据进行比较。图 3为提取的MOPITT月平均反演结果与地面观测数据的序列叠加，左侧代表MOPITT观测，右侧代表地基观测。总体来说，3个观测站的观测结果和MOPITT反演结果大部分的趋势吻合，在上甸子的比较结果相关系数为0.43，通过0.035水平的显著性检验，而在其他3个观测站的结果相关性较差。

图 3

图 3. MOPITT反演结果与本底站观测比较 Fig 3. Comparison of MOPITT retrieval result with ground-base station measurement

通过以上MOPITT CO柱总量反演结果与SCIMACHY2003—2005年全球反演结果和4个本底站2007—2008年观测结果对比验证，MOPITTCO柱总量反演结果具有很好的可靠性，可以用于区域CO柱总量时空分布的分析研究。图 4a是2000年3月—2009年2月MOPITT反演的CO柱总量在中国区域平均分布。由图 4a可见，CO柱总量高值浓度区主要为东南部沿海人口密集､工业发达地区，大致延东北—西南呈带状分布，由广东､海南一直延伸到北京､天津地区，且CO柱总量最高的区域位于黄河中下游的中原地区，INTEX_B项目对2006年中国区域CO源的研究表明^[29]，这些地区正是CO源排放较高的区域。在我国西部青藏高原地区，为CO柱总量分布的低值中心，造成此低值中心主要与该地区海拔较高有关 (CO柱总量主要分布在对流层)，另外这些地区人迹罕至，受人为排放的影响较小。CO柱总量东部地区平均含量约比西部平均含量高1.5倍 (本文中西部地区选取28.5°~39.5°N，80.5°~100.5°E；东部地区为28.5°~39.5°N，110.5°~119.5°E)。值得注意的是在中国内陆中部，青藏高原以东的一个较小但比较显著的CO柱总量高值区，它位于四川盆地，此区域海拔较低 (约300m)，大气柱状质量较高，再加上此地区有很多的重工业企业，CO源排放较高^[29]，并且此地区属于亚热带湿润季风气候，地面风速较小､湿度大，白天混合层发展受逆温层限制，垂直扩散条件差，盆地周围通常条件下的山谷风环流同样不利于CO等污染成分向外部的扩散，水平扩散较差。所以此区域CO含量明显高于周边地区。

图 4

图 4. 中国区域2000年3月-2009年2月CO柱总量多年平均以及季节平均分布 (单位:1018分子数/cm2)(a) 多年平均, (b) 春季, (c) 夏季, (d) 秋季, (e) 冬季 Fig 4. Normals and seasonal distribution CO column amount during March 2000-February 2009 over China (unit:1018molecules/cm2) (a) normals, (b) spring, (c) summer, (d) autumn, (e) winter

图 4b~4e给出了中国区域2000年3月—2009年2月CO柱总量的平均季节变化特征。可以看出CO柱总量分布具有明显的季节变化特征，春季中国区域CO柱总量普遍偏高，含量高值区在东南部地区一直延伸到附近的洋面区；夏季中国区域CO柱总量普遍下降，特别是南部地区包括四川盆地区域CO柱总量下降明显，青藏高原CO柱总量低值中心有所扩大；秋季东南部地区CO柱总量相对夏季开始增长，东北—西南的带状分布逐渐形成，四川盆地高值中心形成。而此时青藏高原低值区CO柱总量继续下降；冬季中国区域CO柱总量升高，并且东南部高值区继续扩大。CO和OH自由基反应是CO最主要的汇之一，OH自由基主要来自O₃的光解并伴随着水汽的参与^[3]。造成中国区域CO含量季节变化规律的主要因素是该地区气象､气候要素的变化特别是季风的影响。夏季高温､高湿和较强的光照易于产生OH自由基，一定程度上导致了此时CO消耗量较大，再加上东亚夏季季风带来海洋区域的清洁空气，所以造成CO柱总量普遍含量较低，从源的角度分析，除6—8月人为排放CO较小外^[29]，CH₄氧化是CO的一个重要来源，而CH₄在夏季处于最小值^[3]，对应减少了CO的转化；而中国区域冬季温度低，水汽含量少，紫外辐射减弱，OH自由基相对较少，有利于CO的积累，受东亚冬季季风的影响，中国东南部产生的CO被输送到东部海洋洋面；秋季风场相对较弱，不利于CO等污染成分的输送，导致CO区域积累明显；CO平均较长的大气滞留时间，秋季和冬季有积累作用，导致了春季中国区域CO污染最严重^[24]。

为了进一步分析中国区域东､西部的季节变化和总量变化特征，提取2000—2008年我国东､西部月平均和年平均进行比较 (如图 5所示)，CO柱总量在东部和西部都有非常明显的季节变化，并且季节变化大致相同，一年中CO柱总量最高的月份为3—6月，西部最低的季节为秋季，在瓦里关站连续观测多年平均季节变化结论为瓦里关春季CO浓度最高，秋季最低^[30]，与本文结论吻合，而东部最低的季节为夏季。图 3中MOPITT在3个观测站的反演结果也显示了大致相同的季节变化。对东､西部2000—2008年平均CO柱总量进行线性拟合处理，从变化趋势来看，东､西部CO柱总量在9年的时间里都呈上升态势，西部地区的拟合系数为8.0145×10¹⁵，上升量较小，相对于平均值 (1.20148×10¹⁸分子数/cm²) 而言，年增长率为0.67%；东部地区的拟合系数为3.0863×10¹⁶，相对于平均值 (2.98249×10¹⁸分子数/cm²) 而言，年增长率为1.03%，大于西部地区增长率，瓦里关和北京地区的常年观测结果也显示了类似的增长规律^[24]。总体而言，CO柱总量西部相对变化不大，增长率在千分之一的量级，只有微弱的增加，而东部地区年增长率相对较高，Ohara等的研究也表明，中国CO的排放从1998年到2003年增加很多，主要来自工业燃料的燃烧 (约占35%)^[31]，并且这些工业主要集中在中国东部。东部人类活动加剧､工农业迅速发展，人为活动造成的CO排放影响了大气中CO含量的浓度变化，而西部地区人烟稀少，CO排放主要来自自然排放，人为污染贡献少，所以变化不太显著。

图 5

图 5. 2000年3月-2009年2月我国东、西部地区月、年平均CO柱总量变化及其趋势 （虚线为年平均变化拟合结果） Fig 5. Variation and trend of monthly and annual average CO column at west and east of China from Mar 2000 to Feb 2009(dashed line denotes annual mean fitting result)

本文利用目前在轨的可用于监测CO柱总量的SCIAMACHY和MOPITT两个遥感器的监测数据，对卫星数据的可靠性以及CO柱总量在中国区域的分布特征和长时间变化规律进行了研究，得出以下几点初步结论:

1) 利用两种不同卫星数据的交叉比较以及与近地面本底站的观测结果比对，结果表明:卫星遥感监测CO柱总量产品，可以比较真实地反映大气中的CO污染情况。

2) CO柱总量在中国地区总体上呈现东高西低的分布状态，且青藏高原地区为低值中心，青藏高原东部的四川盆地，CO柱总量远高于周围地区。

3) 中国区域CO柱总量具有明显的季节分布特征，通常春季是高值期，但是低值在东､西部分别出现在夏季和秋季。

4) 无论东部还是西部，在近10年内均呈上升趋势，西部地区平均年增长率是千分之一的量级，相对变化不大，东部地区年增长率约为1%。