2022, Vol. 38
2. 环太平洋战略矿产资源联合研究中心, 南京 210016
2. Research Centre for Pacific Rim Strategic Mineral Resources, Nanjing 210016, China
铌和钽具有耐热性好、熔点高、延展性好、耐蚀性强和热导率高等特性，广泛应用在国防、能源、高新技术和医疗领域，现已被全世界众多国家列为战略性关键金属矿产。我国钽铌精矿对外进口集中度接近或超过90%(邓攀等, 2019)，铌矿主要从巴西、加拿大等国进口，钽主要从非洲国家进口(王汝成等, 2020)。国内铌矿主要分布在内蒙古、湖北、福建、新疆等省及自治区，钽矿主要分布在江西、湖南、福建、广西、广东、四川、新疆及内蒙古等省及自治区(李健康等, 2019)。铌钽矿床类型有花岗岩型、花岗伟晶岩型、碳酸岩型、碱性岩型，另外还有原生矿床经过物理化学作用形成的风化壳型和残坡积冲积砂矿型矿床(李健康等, 2019)。花岗岩型铌钽矿床是我国主要的铌钽资源来源，以南岭铌钽成矿带规模最大，典型矿床有江西宜春414矿床、大吉山矿床、湖南香花岭矿床、广西栗木矿床等。铌和钽属于高场强元素，铌与钽处于6次配位位置的Nb5+和Ta5+的离子半径分别为0.64Å、0.64Å、0.72Å(Shannon, 1976)，铌与钽也被视为地球化学元素对，因此在矿物中铌和钽之间总是相互替换。常见的铌钽矿物有铌铁矿族矿物及重钽铁矿系列、烧绿石-细晶石系列、锡锰钽矿系列等，金红石、锡石也可以非常富集铌钽，另外还有褐钇铌矿、铈铌钙钛矿等(王汝成等, 2020)。该类稀有金属矿床成矿时间集中在430~391Ma、210~150Ma和90Ma(李胜虎, 2015; 李建康等, 2019)，多为岩浆结晶分异成因类型(李胜虎, 2015; Li et al., 2017)。在岩浆结晶作用和热液活动阶段铌钽都能成矿(Huang et al., 2002; Wang et al., 2004; Zhu et al., 2011, 2015, 2018; Xie et al., 2015, 2016, 2018)。成矿花岗岩主要富集Ta、Li、Nb、Rb、Cs、W、Sn，以及不同含量的P和B等组分，矿石矿物主要为浸染状Ta-Nb-Sn氧化物，常与黑钨矿、锡石等钨锡矿化共生(李胜虎, 2015; 王登红等, 2017)，南岭部分矿床存在上部脉型钨锡下部面型钽铌的矿化特征(朱金初等, 1996; 肖惠良等, 2011; Liu et al., 2016)。
良源铌钽铷钨矿床是近年来在南岭东段调查新发现的多金属稀有金属矿床(肖惠良等, 2012)，通过勘查评价取得了重要突破，不仅在浅部发现了石英脉型钨矿体和云英岩型铌钽铷矿体，还在深部发现了花岗岩型铌钽铷共、伴生矿体，其中Nb2O5资源量3425.72吨，平均品位0.0108%；Ta2O5资源量1428.99吨，平均品位0.00449%；WO3资源量8205.14吨，平均品位0.25%；伴生Rb2O资源量61398.73吨，平均品位0.0987%(肖惠良等, 2016①)，远景资源量铷已达到超大型规模，铌远景资源量具中型规模，钽远景资源量已达大型规模，为粤北和我国铌钽等紧缺型稀有金属找矿和资源基地建设提供了支撑。良源铌钽铷钨矿床深部找矿，突破了以往上部仅存石英脉型钨矿(传统“五层楼”模式)的认识，良源铌钽铷钨矿床浅部除了石英脉型钨多金属矿体和云英岩型铌钽铷钨矿体外，深部还存在花岗岩型多种类型矿体共存，且具有多元素(W、Nb、Ta、Rb、Mo、Sn)成矿特征，矿化类型和元素组合围绕隐伏高分异花岗岩体内外接触带分布，对认识高分异花岗岩及其相关铌钽多金属矿成矿机制和成矿模式研究具有重要意义，开展高分异花岗岩分异演化、矿物组合、成岩及成矿时代研究，对于认识该类矿床的成因具有重要意义。本文系统总结了良源铌钽铷钨矿的矿化分带特征、矿物组合和成岩成矿期次，应用锆石SHRIMP U-Pb法、锆石LA-ICP-MS U-Pb法和白云母Ar-Ar等时线法分别厘定了良源铌钽铷钨矿床云英岩型和花岗岩型两类矿化的成岩成矿时代，系统开展了主要矿石矿物的电子探针分析研究，初步查明了良源矿区“高分异”岩浆热液型铌钽铷钨矿成矿模式。这一成果对南岭东段地区铌钽铷钨矿成矿规律研究和粤北-赣南地区铌钽铷钨矿产勘查部署具有重要的指导意义。
① 肖惠良, 陈乐柱, 范飞鹏, 鲍晓明, 李海立, 蔡逸涛. 2016. 广东始兴南山坑-良源地区钨锡多金属矿评价成果报告. 南京: 南京地质调查中心, 63-84, 168-182
1 成矿地质背景良源铌钽铷钨矿床位于华夏地块中部，处于南岭东西向岩浆构造带与武夷山北东向构造带交汇部位，属于南岭成矿带东段于山成矿亚带之龙南-定南-全南钨锡、稀有、稀土矿集区外围西侧(图 1)。南岭地区地层为震旦系-寒武系的基底地层、泥盆系盖层和下侏罗统-白垩系断陷沉积盆地；震旦-寒武系为一套巨厚的浅变质的类复理石碎屑岩建造，泥盆系为一套厚层碎屑岩夹碳酸岩建造，下侏罗统-白垩系为一套紫红色砂砾岩建造。早古生代至中生代初发生以沉降为主的地壳隆起-坳陷的差异运动，中生代以来构造运动剧烈，早侏罗世以挤压为主，中-晚侏罗世岩浆活动强烈，稀有金属元素大量富集，成矿集中大爆发。
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图 1 南岭地区地质矿产简图(据陈骏等, 2008修改) Fig. 1 The simplified geological map in Nanling region (modified after Chen et al., 2008) |
龙南-定南-全南钨锡、稀有、稀土矿集区及其外围位于三南-寻乌、于山两构造带交汇部，构造活动频繁复杂，多方向多期次构造叠加复合，主要有东西向、北东向、北北东向断裂构造，为岩浆热液上侵提供了通道和矿液沉淀提供了储矿空间。侵入岩浆活动具有多期和多阶段的特征，形成了大规模的侵入岩基，多为隐伏岩体。主要岩浆活动有志留纪、三叠纪和中-晚侏罗世。志留纪岩体岩性为石英闪长岩隐伏岩基，多为赋矿围岩；三叠纪岩体岩性为巨斑花岗岩，呈脉状；中-晚侏罗世岩体多以高分异花岗岩为主，具有分布广特征，富含W、Sn、Rb、Nb、Ta、Pb、Zn、Ag等成矿元素。
2 矿床地质特征矿区地层主要为中泥盆统老虎头组(D2l)、中泥盆统春湾组(D2c)、上泥盆统天子岭组(D3t)和第四系。其中春湾组变质砂岩和天子岭组泥质灰岩夹砂岩为主要赋矿围岩(图 2)。矿区多为单斜构造，地层产状平缓，向北倾，倾角25°~45°。矿区主要发育北西西向、北东东向、近东西向和近南北向四组断裂构造，其中北西西向、北东东向、近东西向断裂为主要控矿断裂，多被含矿花岗岩脉或含矿石英脉充填，断裂裂隙带发育强烈的硅化、云英岩化、黄铁矿化，近南北向断裂切断早期含矿脉体。矿区侵入岩主要为白云母花岗岩、二云母花岗岩、黑云母花岗岩和石英闪长岩，除了白云母花岗岩体出露地表，其余均为隐伏岩体，在钻孔中可见。
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图 2 良源铌钽铷钨矿床地质简图 1-第四系；2-上泥盆统天子岭组；3-中泥盆统春湾组；4-下泥盆统老虎头组；5-晚侏罗世侵入岩；6-含矿石英脉；7-地质界线；8-断层；9-铌钽铷钨矿体；10-铌钽铷矿体；11-采矿洞；12-矿体编号 Fig. 2 Simplified Geological map of the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit 1-Quaternary strata; 2-Late Devonian Tianziling Fm.; 3-Middle Devonian Chunwan Fm.; 4-Early Devonian Laohutou Fm.; 5-Late Jurassic intrusive rocks; 6-mineralized quartz vein; 7-geological boundary; 8-faults; 9-Nb-Ta-Rb-W ore body; 10-Nb-Ta-Rb ore body; 11-mining tunnel; 12-ore body number |
良源铌钽铷钨矿床浅部分布有石英脉型钨多金属矿体和云英岩型铌钽钨(锡)矿体，目前仅对云英岩型和花岗岩型相关的矿体进行了圈定，共圈定了4个铌钽钨(锡)多金属矿体、铌钽铷多金属矿体、铷多金属矿体和铷矿体(图 3)。
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图 3 良源铌钽铷钨矿区3号勘探线剖面图 Fig. 3 Section map of No.3 exploration line of the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit |
石英脉型钨多金属矿体主要分布于地表及浅部中泥盆统老虎头组砂泥质互层的浅变质岩中，矿区内较大的含矿矿脉约170多条，主要有北东东向(共114条)和北西西向(共62条)两组，WO3品位较高，一般0.3%~1.8%(表 1)，个别达5%以上，Sn 0.003%~3%。另外，部分矿脉富含Ag、Pb、Zn。
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表 1 良源铌钽铷钨矿床矿体特征表 Table 1 List of ore bodies characteristics of the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit |
Ⅰ号云英岩型铌钽钨(锡)矿体主要分布于地表及浅部中泥盆统老虎头组砂泥质互层的浅变质岩中，有4处矿体，中心矿体规模最大，呈近东西“S”形，延伸500m，延深50m，厚10~30m(平均厚15m)，Nb2O5平均品位0.0055%，Ta2O5平均品位0.0104%，WO3平均品位0.25%，Rb2O平均品位0.088%(表 1)。Ⅱ号花岗岩型铌钽铷矿(云英岩型、白云母花岗岩型和二云母花岗岩型)矿体位于Ⅰ号矿体下方，矿体赋存在云英岩和白云母钠长石花岗岩中，是矿区最主要的铌钽矿体。矿体呈层状，南北延伸超过450m，延深超过100m，矿体平均厚度30m；矿体中Nb2O5平均品位为0.00498%、Ta2O5平均品位0.0125%，Rb2O平均品位为0.103%(表 1)。
Ⅲ号花岗岩型铷铌钽矿体(伴生铌钽)(二云母花岗岩型和黑云母花岗岩型)分布在Ⅱ号矿体下部，矿体呈层状、似层状，延伸超过300m，延深80m，矿体平均厚度20m；矿体中Rb2O平均品位为0.103%，Nb2O5平均品位为0.0035%、Ta2O5平均品位0.0086%(表 1)。
Ⅳ号花岗岩型铷矿体呈层状、透镜状，主要赋存于深部黑云母花岗岩中，矿石中见黄铁矿化及辉钼矿化，局部可见零星黄铜矿化；矿体延伸超过450m，延深100m，矿体平均厚度60m；矿体中Rb2O平均品位为0.0956%(表 1)。
良源铌钽铷钨矿床主要矿石类型为浸染状云英岩型和花岗岩型为主，次有石英脉型。石英脉型矿石主要为黑钨矿(图 4a、图 5a)、黄铜矿和斑铜矿(图 4b、图 5d)；云英岩型矿石矿物有锡石、黄铜矿、辉铋矿、辉钼矿(图 5b)、白钨矿、方铅矿(图 5c)、闪锌矿、黄铁矿、辉铋矿、钍石等；花岗岩型铷铌钽矿的矿石矿物主要有黑钨矿和辉钼矿，伴生有白钨矿、辉铋矿、辉铅铋矿、黄铜矿、黄铁矿、方铅矿、闪锌矿。脉石矿物主要有石英、萤石、绿柱石、方解石、绿泥石等。矿石结构主要为自形-半自形结构以及片状变晶结构等；矿石的构造主要为浸染状构造、条带状、角砾状和脉状构造。
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图 4 良源铌钽铷钨矿床石英脉型黑钨矿+云英岩型铌钽铷+花岗岩型铌钽铷矿体特征照片 (a、b)石英脉型矿体；(c)云英岩型矿体；(d)花岗岩型矿体.Py-黄铁矿；Mol-辉钼矿；Wf-黑钨矿；Ccp-黄铜矿；Bn-斑铜矿；Ms-白云母；Qz-石英；Pl-斜长石 Fig. 4 Characteristics of quartz vine-type tungsten orebody+greisen type Nb-Ta-Rb orebody+granite type Nb-Ta-Rb orebody in the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit (a, b) quartz vein-type ore body; (c) greisen-type orebody; (d) granite-type orebody. Py-pyrite; Mol-molybdenite; Wf-wolframite; Ccp-chalcopyrite; Bn-bornite; Ms-muscovite; Qz-quartz; Pl-plagioclase |
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图 5 良源铌钽铷钨矿床单偏光下各类矿石矿物特征 (a)黑钨矿化石英脉；(b)辉钼矿和黄铁矿矿化云英岩；(c)方铅矿(Gn)化云英岩；(d)斑铜矿化石英脉 Fig. 5 The characteristics of ore minerals in the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit under PPL (a) wolframized quartz vein; (b) molybdenized and pyritized greisen; (c) galena mineralized greisen; (d) bornite mineralized quartz vein |
石英脉型主要为硅化、钾化，外带为白云母化、绢云母化、硅化。云英岩型主要为云英岩化、硅化和白云母化。花岗岩型主要为绢云母化、硅化、钾化、云英岩化、高岭土化和绿泥石化等。花岗岩型赋矿围岩自上而下具有明显的分带性：云英岩(云英岩型铌钽钨锡钼铋矿体)→白云母化钠长石花岗岩(花岗岩型铌钽钨锡钼铋矿体)→二云母二长花岗岩→绿泥石化二长花岗岩→钾长石化细粒黑云母花岗岩→细粒黑云母花岗岩。
3 样品采集和实验方法 3.1 样品采集本次工作采集的两件同位素测年样品为云英岩，采样位置见图 3。LY10-1b样品采自PD301硐口，岩石呈浅灰绿色、灰褐色，花岗变晶结构，块状构造；主要矿物有白云母(30%~40%)和石英(70%~80%)(图 6a, b)；11-TW2样品采自PD301深部，岩石呈灰白色、浅灰绿色，花岗变晶结构，块状构造；主要矿物有白云母(20%~25%)和石英(70%~80%)，可见少量辉钼矿和黄铁矿(5%)(图 6c, d)。ZK303-TW1-1样品采自ZK303深部450m处的黑云母花岗岩，岩石呈灰白色，似斑状结构，花岗结构，中粒花岗结构，块状构造；斑晶(5%)主要为钾长石，基质矿物为黑云母(5%~10%)、钾长石(50%~55%)、斜长石(10%~15%)和石英(20%~25%)(图 6e, f)。
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图 6 良源铌钽铷钨矿床云英岩标本及镜下特征 Chl-绿泥石；Kfs-钾长石 Fig. 6 The characteristics of specimens and microscope in the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit Chl-chlorite; Kfs-K-feldspar |
新鲜云英岩经破碎后进行人工分选和淘洗，在双目镜下根据锆石颜色、自形程度、形态和透明度等特征进行分类挑选，该部分工作在廊坊诚信地质服务公司完成。将锆石和标样一起放置在玻璃板上用环氧树脂做成样品靶，将靶上锆石磨至一半并抛光，使锆石内部暴露(宋彪等, 2002; 周剑雄和陈振宇, 2002)；然后进行反射光照相和阴极发光扫描电镜图像分析，选择锆石中没有裂纹和包体的位置作为测试点，该部分工作在中国地质科学院北京离子探针中心完成。
锆石SHRIMP U-Pb分析测试工作在中国地质科学院北京离子探针中心完成，测试仪器型号为SHRIMPⅡ，工作原理及分析流程见文献(Compston et al., 1992; Claesson, 1987; 简平等, 2003)。分析过程中一次离子流强度为4nA，一次离子流束斑为25μm左右。每个数据测点由5组扫描获得。标样选择、年龄校正、详细的SHRIMP分析流程、数据处理和年龄计算参照文献(Claesson, 1987; Compston et al., 1984; Ludwig, 2003)。铅校正直接测定204Pb(Claoué-Long et al., 1995)，衰变常数采用Steiger和Jager推荐值(Steiger and Jäger, 1977)，其组成用Stacey-Kramers模式给出的相应时间的地壳平均Pb同位素(Steiger and Jäger, 1977)。因锆石年龄小于1000Ma的放射成因207Pb量较少，分析中易产生较大误差，因此对锆石(< 1000Ma)均使用其206Pb/238U年龄。本文数据表中所列数据均为同一测点连续5次分析的平均值，误差为1σ，但样品最终年龄加权平均值的误差为2σ。年龄结果采用206Pb/238U加权平均值，误差为95%的置信度。
3.3 锆石LA-ICP-MS U-Pb定年新鲜黑云母花岗岩(5~8kg)经破碎、重选和电磁选后，经人工分选和淘洗，在双目镜下根据锆石颜色、自形程度、形态和透明度挑选出可供测年的锆石，该部分工作在廊坊诚信地质服务有限公司实验室完成。锆石制靶和阴极发光(CL)照相在南京宏创地质勘查技术服务有限公司完成，选择无包裹体、裂纹和环带清晰锆石(典型的岩浆锆石)点部位作为测试点。
锆石LA-ICP-MS U-Pb定年工作在中国冶金地质总局山东局测试中心完成，采用电感耦合等离子体质谱(LA-ICP-MS)U-Pb同位素分析技术，激光斑束直径为30μm，激光脉冲为10Hz，激光能量约为10J/cm2。实验中采用高纯He作为剥蚀物质载气，用标准参考物质NIST SRM610进行仪器最佳化，样品测定时以标准锆石91500作外标进行同位素分馏校正，详细的实验测试过程详见文献(李凤春等, 2016)。样品的年龄计算和协和图绘制采用国际标准程序Isoplot 3.0(Ludwig, 2003)完成。
3.4 白云母40Ar-39Ar定年LY14-Ar-01样品采自PD301硐口云英岩，LY14-Ar-02样品采自ZK301钻孔深部(132.04~133.99m)白云母花岗岩(图 3)。测试样中白云母挑选在廊坊诚信地质服务公司完成，将样品粉碎后直接挑选出白云母。洗净的样品被封进石英管中，然后在核反应堆进行快中子辐照。样品辐照工作是在中国原子能科学研究院完成，照射时间为24h，积分中子通量为2.65×1013n·cm2·s-1；同时接受辐照的还有监测中子通量的BSP-1角闪石国际标样。LY14-Ar-01样品重量W=33.2mg，辐照参数J=0.002316；LY14-Ar-02样品重量W=34.1mg，辐照参数J=0.002324。辐照后的样品放置6个月，直至放射性剂量降至安全操作范围，再进行阶段升温测试工作。本次研究中，在对温控表和炉内温度进行校正后，所采用温度范围为700~1450℃，每个温度段释放的气体经过冷阱(干冰加酒精，-80℃)、一级锆铝泵(加热状态)、二级锆铝泵(一个为室温状态，一个为加热状态)纯化后，进入到质谱中进行40Ar到36Ar同位素的分析，质谱分析是在核工业北京地质研究院分析测试中心Thermo Fisher Helix SFT惰性气体同位素质谱仪上进行的。所有的数据都经过质量歧视校正、大气氩校正、空白校正和校正因子校正，衰变常数则采用Steiger and Jäger (1977)的推荐值5.543×10-10。中子辐照过程中所产生的干扰同位素校正系数通过分析辐照过的K2SO4和CaF2来获得，其值为(36Ar/37Ar)Ca=0.000278，(39Ar/37Ar)Ca=0.000852，(40Ar/39Ar)K=0.001147，仪器所得到的同位素强度采用Koppers编写的Ar-Ar数据处理软件ArArCALC Version 2.40进行Ar-Ar年龄计算(Koppers, 2002)，得到坪年龄、等时线年龄、反等时线年龄等相关年龄信息。详细实验流程见文献(张佳等，2014)。
3.5 电子探针分析本次采集的样品为PD301硐口的典型云英岩型矿石，用于矿物电子探针实验。本实验在南京大学内生金属矿床成矿机制研究国家重点实验室完成。仪器型号为日本电子JEOL JX-8530F Plus型号电子探针仪。测试条件为：加速电压为15kV，电流为15nA，束斑直径为1μm，仪器的检测限制为0.01%。测试元素包括WO3、Bi2O3、As2O5、MoO3、PbO等，采用ZAF校正法。
3.6 岩石稀土元素测试分析全岩样品处理和稀土元素测试在自然资源部华东矿产资源监督检测中心完成。样品在Finnigan MAT Element 2型高分辨电感耦合等离子体质谱仪进行分析测定，各元素检出限 < 0.5×10-9，仪器精密度 < 5%。
4 测试结果 4.1 锆石年龄分析结果本次对矿区两件云英岩(样品号LY10-1b和11-TW2)样品中的锆石进行了SHRIMP U-Pb年龄测试(表 2)，由于样品中锆石较少，两件样品分别选择了3个锆石点。
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表 2 良源铌钽铷钨矿云英岩SHRIMP锆石U-Pb分析结果 Table 2 SHRIMP zircon U-Pb dating of the greisen in the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit |
LY10-1b锆石呈无色透明，呈短柱状自形晶，长100~200μm，长宽比为1:1~3:1，锆石CL图像具有明显的韵律环带结构(图 7a)，表明均为岩浆热液成因。在对锆石CL图像研究基础上，选择无包裹体、裂纹等，并选择韵律环带结构明显的边部和核部作为微区测点。样品中锆石U=2027×10-6~6727×10-6，Th=1529×10-6~8113×10-6，Th/U=0.78~2.21(表 2)，为典型的岩浆成因锆石。测得锆石SHRIMP U-Pb年龄为159.2±6.2Ma~321±19Ma，3号锆石点可能为捕获的岩浆锆石，因此159.2±6.2Ma~163.6±6.8Ma指示云英岩形成时间为晚侏罗世。
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图 7 良源铌钽铷钨矿床云英岩锆石阴极发光图像及测试点位图 Fig. 7 Cathodeluminescence (CL) images and sampling position of the greisen in the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit |
11-TW2锆石呈无色透明，呈短柱状自形晶，长100~150μm，长宽比为1:1~2:1，锆石CL图像具有明显的韵律环带结构(图 7b)，表明均为岩浆热液成因。在对锆石CL图像研究基础上，选择无包裹体、裂纹等，并选择韵律环带结构明显的边部和核部作为微区测点。样品中锆石U=318.5×10-6~603.7×10-6，Th=125.3×10-6~442.7×10-6，Th/U=0.36~0.76(表 2)，为典型的岩浆成因锆石。测得锆石SHRIMP U-Pb年龄为151.0±7.3Ma~479.0±10.0Ma，1号锆石点(479.0±10.0Ma)可能为捕获锆石，年龄与矿区南侧寒武系和奥陶系地层基本相近；2号锆石点(151.0±7.3Ma)可能为后期混入的晚期岩浆锆石，矿区及其周边已相继发现151Ma左右的晚期岩脉；因此3号锆石点年龄(160.3±3.4Ma)代表云英岩形成时间，为晚侏罗世。
ZK303-TW1-1锆石呈无色透明，呈长柱状自形晶，长100~200μm，长宽比为1:1~4:1，锆石CL图像中大多具有明显的韵律环带结构，少量见核边结构，大多数锆石中可见包裹体(图 7c)，表明均为岩浆热液成因。测点选择无包裹体、裂纹等韵律环带结构明显的边部和核部。样品中锆石U=397.8×10-6~3487×10-6，Th=259.4×10-6~1431×10-6，Th/U=0.21~1.00(表 3)，为典型的岩浆成因锆石。测得锆石LA-ICP-MS U-Pb年龄为159.8±2.0Ma~168.3±3.3Ma，206Pb/238U加权平均年龄为163.0±1.6Ma(图 8a, b)。
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表 3 良源铌钽铷钨矿床花岗岩(ZK303-TW1-1)LA-ICP-MS锆石U-Pb分析结果 Table 3 LA-ICP-MS zircon U-Pb data of the granite (ZK303-TW1-1) in the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit |
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图 8 良源铌钽铷钨矿床花岗岩(ZK303-TW1-1)中锆石U-Pb年龄谐和图 Fig. 8 The U-Pb concordia diagram of zircons of the granite(ZK303-TW1-1) in the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit |
与铌钽铷钨共生的云英岩型和白云母花岗岩型矿体中的白云母40Ar-39Ar测年数据见表 4，相应的坪年龄谱和等时线年龄如图 9和图 10。
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表 4 良源铌钽铷钨矿床白云母40Ar-39Ar阶段升温测年数据结果 Table 4 40Ar-39Ar stepwise heating analytical data of muscovite from the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit |
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图 9 良源铌钽铷钨矿床LY14-Ar-01样品白云母40Ar-39Ar坪年龄图谱(a)和等时线年龄图解(b) Fig. 9 40Ar-39Ar spectrum age (a) and isochron age (b) for muscovite of sample LY14-Ar-01 from the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit |
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图 10 良源铌钽铷钨矿床LY14-Ar-02样品白云母40Ar-39Ar坪年龄图谱(a)和等时线年龄图解(b) Fig. 10 40Ar-39Ar spectrum age (a) and isochron age (b) for muscovite of sample LY14-Ar-02 from the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit |
LY14-Ar-01样品在700~1450℃温度范围内，对白云母进行了11个阶段的释热分析，其中750~1050℃这9个阶段构成的坪年龄为166.4±1.1Ma(图 9a)，对应了91%的39Ar释放量，相应的39Ar/36Ar-40Ar/36Ar等时线年龄为162.2±1.7Ma(图 9b)，与坪年龄在误差范围内一致。
LY14-Ar-02样品在700~1450℃温度范围内，对白云母进行了11个阶段的释热分析，其中700~930℃构成的坪年龄为168.7±1.2Ma(图 10a)，对应了74%的39Ar释放量，相应的39Ar/36Ar-40Ar/36Ar等时线年龄为162.8±1.5Ma(图 10b)，与坪年龄在误差范围内一致。
4.3 主要金属矿物电子探针分析结果良源铌钽铷钨矿床中云英岩型矿体中黑钨矿的WO3的变化范围为73.36%~75.07%，FeO的变化范围为4.23%~4.47%，MnO的变化范围为20.38%~22.31% (表 5)；锡石SnO2的变化范围98.51%~99.27%。黑钨矿和锡石矿物中还含有其它多种微量元素，如Nb、Ta、Rb等。白钨矿WO3的变化范围为78.00%~79.73%，CaO的变化范围为19.40%~19.85%，其中还含有Ce、Sn、Yb、Zr等微量元素。钍石、钼铅矿、钨钼铅矿和砷酸铋矿元素组成见表 5。
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表 5 良源铌钽铷钨矿床中各类矿物电子探针数据(wt%) Table 5 The electron microprobe analyses of minerals from the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit |
王汝成等(2020)和李健康等(2019)系统总结了我国铌钽矿成矿期，主要有元古代(1.4~1.3Ga)，新元古代晚期(约820Ma)，古生代(约400~380Ma)，早中生代三叠纪(约250~200Ma)和晚中生代晚侏罗世到早白垩世(约160~120Ma，最晚到90Ma)。特别是以华南晚侏罗世到早白垩世铌钽成矿作用规模为最。南岭及其周边成岩成矿年代学研究表明，南岭钨锡成矿作用存在加里东期、印支期和燕山期三期成矿作用(陈骏等, 2008)，而南岭地区大规模成矿作用发生在中-晚侏罗世(165~150Ma)(毛景文等, 2007)。始兴地区与良源矿区相邻的南山坑钨锡矿区花岗岩锆石SHRIMP U-Pb年龄为158.1±1.8Ma(姚正红, 2011)。前人对始兴地区含矿石英脉中辉钼矿Re-Os同位素研究显示师姑山钨铋矿为154.2±2.7Ma~154.0±2.0Ma、石人嶂钨矿为159.1±2.2Ma~157.6±1.6Ma(付建明等, 2008)，指示该地区钨锡铋等成矿集中在159~154Ma。
本次测试获得良源铌钽铷钨矿体的赋矿围岩云英岩中的锆石SHRIMP U-Pb年龄151.0±7.3Ma~160.3±3.4Ma和159.2±6.2Ma~163.6±6.8Ma；云英岩中白云母40Ar-39Ar年龄为166.4±1.1Ma；钻孔ZK301深部白云母花岗岩中白云母40Ar-39Ar年龄为168.7±1.2Ma。ZK303钻孔深部黑云母花岗岩锆石U-Pb年龄为163.0±1.6Ma，区域测得辉钼矿Re-Os加权平均年龄为160.5±1.4Ma(未发表数据)。野外调查和钻探深部验证发现，良源矿区由地表至深部，花岗岩呈现出明显的分带特征：云英岩→白云母花岗岩→二云母花岗岩→黑云母花岗岩，指示该地区各类花岗岩结晶分异演化特征明显。综上所述，我们认为良源铌钽铷多金属矿形成于中-晚侏罗世，该矿床是岩浆在结晶分异过程中形成的，是同一成矿系统演化至晚期的结果，成矿与中-晚侏罗世花岗岩浆活动有密切的成因关系。
毛景文等(2004)提出华南地区金属矿成矿集中在170~150Ma、140~126Ma和110~80Ma三个时间段。而华仁民等(2005)认为华南地区在燕山早期(180~170Ma)、燕山中期(170~139Ma) (第一阶段170~150Ma、第二阶段150~139Ma)和燕山晚期(125~98Ma)三次大规模的成矿作用。Zhao et al. (2021)根据华南地区钨矿床时空分布规律与深部构造-热事件特征，认为华南地区稀有金属钨多金属成矿带可划分出3条带，分别为：南岭钨成矿带(170~150Ma)、扬子东部钨成矿带(150~120Ma)和东南沿海钨锡多金属成矿带(120~80Ma)。但对于南岭地区来说，最早认为南岭地区稀有金属成矿存在两个高峰期：晚侏罗世和早白垩世(成矿为主)(莫柱孙, 1980)，但也有学者提出，南岭地区第一个成矿阶段为190~145Ma，以稀土为主，见有少量Nb和Ta，第二成矿阶段为145~80Ma，以Nb、Ta、W、Sn为主(王玉太等, 1980)。更有学者认为南岭稀有金属成矿时间为210~90Ma，到140~130Ma达到成矿最高峰(夏卫华等, 1989)，赵一鸣等(2004)认为南岭及其邻区稀有金属成矿主要集中在174~103Ma。根据南岭地区已发表的高精度成岩成矿年龄数据统计(表 6)，该地区存在多期铌钽成矿期，主要有：加里东期Li-Ta成矿期(Che et al., 2019)、海西期Nb-Ta-Li成矿期(Che et al., 2015)、印支期Ta-Nb成矿期(陈毓川等, 1989; 李胜虎, 2015; Che et al., 2019)和燕山期Li-Be-Nb-Ta-W成矿期(地矿部南岭项目花岗岩专题组, 1989; 朱金初等, 2011; 张思明等, 2011; 轩一撒等, 2014; Che et al., 2015, 2019; 李建康等, 2019)，其中晚侏罗世(161~155Ma)和早白垩世(137~128Ma)为两个主要成矿高峰期(图 11)。
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表 6 南岭地区主要铌钽矿床的成矿年龄 Table 6 Metallogenic ages of main Nb-Ta deposits in Nanling region |
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图 11 南岭地区铌钽稀有金属成矿年龄直方图 Fig. 11 Histogram of mineralization ages of Nb-Ta rare metals in Nanling region |
良源铌钽铷钨矿床浅部至深部岩石变化特征为：石英脉+云英岩→白云母花岗岩→二云母花岗岩→黑云母花岗岩；矿物组成由浅部至深部呈现：白云母+石英→白云母+少量黑云母+斜长石→白云母+黑云母+斜长石→黑云母-斜长石-钾长石组合；金属矿组成方面，石英脉型(黑钨矿、黄铜矿和斑铜矿)→云英岩型(锡石、黄铜矿、辉铋矿、辉钼矿、白钨矿、方铅矿、闪锌矿、黄铁矿、辉铋矿、钍石)→花岗岩型(黑钨矿、辉钼矿，伴生有白钨矿、辉铋矿、辉铅铋矿、黄铜矿、黄铁矿、方铅矿、和闪锌矿)，其中黑钨矿和锡石中富集铌钽铷元素，白钨矿中富集锡元素等(表 5)；岩石分带相对应的矿化元素呈现为：铷、铌钽、钨锡钼铋矿化带→铷、铌、钽矿化带→铷、铌、钽矿化带相应的矿化带→铷矿化带；稀有金属元素也呈现出逐渐降低趋势，而稀土元素总量呈现出逐渐升高(表 7)，由岩浆深部向浅部呈现出强烈的分异结晶特征，越到晚期，分异演化越彻底，在稀土元素配分曲线图中呈现出明显的“四分组”效应(图 12)。以上特征指示良源铌钽铷钨矿床是岩浆高度结晶分异形成的。
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表 7 良源铌钽铷钨矿床花岗岩类稀土元素分析测试结果表(×10-6) Table 7 Trace and rare earth elements of granites in the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit(×10-6) |
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图 12 良源铌钽铷钨矿床花岗岩球粒陨石标准化稀土元素配分图(标准化值据Sun and McDonough, 1989) Fig. 12 Chondrite-normalized REE patterns of the granites in the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit (normalization values after Sun and McDonough, 1989) |
南岭地区稀有金属成矿模式以石英脉型钨矿“五层楼”模式最为有名，该模型从上至下主要特征为：以云母线或云母-石英线为主的微裂隙带、稀疏-密集细脉带、薄脉-细脉带、薄脉带、大脉带(广东有色金属地质勘探公司九三二队, 1966)；该模型后又衍生为“五层楼+地下室”模式，主要指上部为近乎直立的矿脉，深部以近乎水平的层状、似层状和透镜体状矿脉(矿体)(许建祥等, 2008; 王登红等, 2010)。肖惠良等(2008)在对南岭东段地区找矿勘查中提出了“地下室”找矿模式，除了浅部的矿脉外，深部岩体型主要包括花岗岩型、斑岩型和云英岩型矿体。赵正等(2017)和Zhao et al. (2021)在对九龙脑矿田研究后，又提出了花岗质侵入岩相关钨多金属成矿模式，该模式以成矿花岗岩为中心，矿化类型外带为石英脉型、破碎带型和岩体接触-交代型，内带石英脉型和细脉-浸染型。良源铌钽铷钨矿床浅部碎屑岩中发育“五层楼”式的石英脉型钨矿体，在岩体与地层接触带发育云英岩型钨锡铌钽铷矿体，再向下为白云母花岗岩型铌钽铷矿体、二云母花岗岩型铌钽铷矿体、黑云母花岗型铷矿体，与传统认识的“地下室”相比，该类岩体型规模更大、矿化元素更多，年代学和矿物学等特征指示成矿与岩浆在运移过程中的结晶分异关系密切。
综上所述，对比前人研究成果和认识，本文建立了良源石英脉-云英岩型-花岗岩型铌钽铷多金属矿床成矿模式(图 13)。从燕山早期开始，华南受古太平洋板块俯冲影响，发生了多次构造转换，南岭地区岩浆活动强烈，地壳发生部分熔融形成富含稀有金属的花岗质岩浆，随着岩浆在高度演化过程中，碱金属和成矿元素钽、铌、铷、钨不断富集，形成富含挥发份、碱金属和稀有金属元素的晚期岩浆进入容矿空间后，随着温度、压力等物理化学条件的改变，发生分异-交代作用，伴随钠长石化、白云母化和云英岩化蚀变，钽、铌和部分钨矿物结晶沉淀形成岩体型钽铌钨矿床；随着分异-交代成矿作用的进行，在岩体与砂岩等碎屑岩接触带形成接触-交代型(云英岩型)钨铌钽铷矿体；岩浆进一步演化成强酸性、挥发份和钨(锡、钼)等成矿元素的岩浆期后热液，在构造应力场继续作用下，含钨热液充填在近东西向、北西向和北东向断裂裂隙形成石英脉型钨矿体；在成矿后可能还有晚期岩浆沿早期构造-岩浆通道侵位。
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图 13 良源铌钽铷钨矿床成矿模式图 Fig. 13 Metallogenic model of the Liangyuan Nb-Ta-Rb-W deposit |
(1) 良源铌钽铷钨矿床外带云英岩型铌钽铷钨矿体的白云母形成时代为168.7±1.2Ma，锆石形成的成矿时代为163.6~159.2Ma，内带深部隐伏二云母花岗岩白云母形成时代为166.4±1.2Ma，指示铌钽铷等成矿作用是时代为中-晚侏罗世，与南岭地区其它稀有金属矿床同属华南中生代大规模陆内岩浆活动与多金属成矿作用的产物。
(2) 良源铌钽铷钨矿床浅部石英大脉型黑钨矿云英岩型钨锡铌钽铷矿共生成矿，深部为花岗岩型铌钽铷矿体(云英岩型+被云母花岗岩型+二云母花岗岩型)和铷矿体(二云母花岗岩型和黑云母花岗岩型)，本文以高分异花岗岩相关的铌钽铷多金属成矿模式为基础，研究提出良源“五层楼”(石英脉-云英岩型钨矿体)+“地下室”(花岗岩型铌钽铷矿体)成矿模式。
(3) 良源铌钽铷钨矿床为岩浆高度演化的岩浆热液型矿床，含有稀有金属的岩浆发生分异-交代作用形成岩体型钽铌钨矿床，当分异-交代成矿作用继续进行，在岩体接触带形成接触-交代型(云英岩型)铌钽铷矿体，强酸性、挥发份和富含钨(锡、钼)等成矿元素的岩浆期后热液在构造应力场继续作用下，沿断裂裂隙向上运移充填形成石英脉型钨(锡)矿和交代形成云英岩型钨铌钽铷矿体。
致谢 本文得到了翟明国院士和中国地质科学院矿产资源研究所赵正教授级高工等各位老师的指导；匿名审稿专家为本文提供了宝贵中肯的修改意见；俞良军副主编对文章各类细节进行了精心指导；在此一并致谢！
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