2020, Vol. 36
2. 中国石油杭州地质研究院, 杭州 310023;
3. 中国石油天然气集团公司碳酸盐岩储层重点实验室, 杭州 310023
2. PetroChina Hangzhou Research Institute of Geology, Hangzhou 310023 China;
3. Key Laboratory of Carbonate Reservoir, CNPC, Hangzhou 310023 China
白云岩作为一类重要的碳酸盐岩油气储层(Warren, 2000)，其成因已困扰了科学家二百多年(Machel, 2004)。迄今为止，多种白云石化作用模式被提出并被证实(Warren，2000)，如蒸发泵(Bush，1973)、海水(Land，1985)、渗透回流(Adams and Rhodes, 1960；Warren，2000)、埋藏(Mattes和Mountjoy，1980)、热液(Davies and Smith, 2006)和微生物白云石化作用(Vasconcelos et al., 1995)等。然而，目前大多数学者对白云石化作用的研究，还局限在白云石形成于哪种机制之下，或者仅仅针对某种机制条件下白云岩成岩环境的分析。然而，越来越多的学者认识到白云石化作用事实上是一个过程(梅冥相，2012)，特别是厚度达数百米到上千米的厚层块状白云岩(Massive dolomite)的成因尚无确切可靠的模式可以合理解释(Land, 1985; Lumsden and Caudle, 2001; 梅冥相，2012)。埋藏白云石化作用被认为是可能形成厚层块状白云岩的模式之一(Mazzullo, 1992; Reinhold, 1998; Wierzbicki et al., 2006; Conliffe et al., 2012)。前人对于埋藏白云石化机制有大量研究(Warren，2000；Machel，2004)，但是由于埋藏期时间跨度大，其云化时间和云化过程一直缺乏具体直接的证据支持。
放射性U-Pb定年绝对年龄对于认识成岩过程和演化具有重要的价值(Godeau et al., 2018)。近年来基于LA-ICP-MS的U-Pb定年技术在古老碳酸盐岩中得到较好的应用效果，如生物碎屑(Li et al., 2014)、方解石脉(Coogan et al., 2016; Roberts and Walker, 2016; Nuriel et al., 2017)、古土壤(Methner et al., 2016)、方解石胶结物(Godeau et al., 2018)等，特别是沈安江等(2019)成功对白云石胶结物进行了定年分析，开启了直接确定白云石形成时期和云化过程的可能性。
塔里木盆地蓬莱坝组被认为是典型的埋藏白云石化作用成因(顾家裕, 2000; 邵龙义等，2002; 朱井泉等, 2008; 乔占峰等, 2012；赵文智等, 2012; 郑剑锋等，2013)，该组地层在巴楚地区永安坝剖面出露良好。本文以该剖面的蓬莱坝组为解剖点，针对不同类型白云岩(石)，在岩石学特征和成岩序列分析的基础上，应用U-Pb定年技术结合碳氧锶等常规地球化学手段，分析白云石化作用发生时期和过程，这对深刻认识厚层块状白云岩形成机制和发育规律具有重要意义，也为深层油气勘探提供理论支撑。
1 地质背景塔里木盆地是位于中国西北部的一个大型叠合盆地，面积56万平方千米，发育三隆(塔北隆起、塔中隆起和塔南隆起)和四坳(库车凹陷、北部凹陷、塔西南凹陷和塔东南凹陷)(图 1a)，各隆起的形成时期略有差异，均具有多期构造活动改造的特点。其中塔中隆起西侧发育次级隆起称为巴楚隆起，巴楚隆起西北紧邻柯坪冲断带，向东连接中央隆起(图 1b)。本次研究的重点永安坝剖面位于巴楚隆起西缘。
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图 1 区域地质背景图 (a)构造区划图与研究区位置图；(b)巴楚隆起断裂发育图与永安坝剖面位置图；(c)巴楚地区上寒武-中奥陶统岩性柱状图(黑色短线指示研究层段位置) Fig. 1 Regional geological backgrounds of the studied area |
奥陶系是目前油气勘探的重点目标，已在塔北奥陶系地层中发现了塔河、哈拉哈塘、顺北等多个大型油田，其储层埋藏深度在5500~8500m，是全球最深的古生界油藏分布区(Zhu et al., 2018, 2019a, b, c，2020)。
巴楚隆起和柯坪断隆在新生代以前是统一的古隆起(张臣等，2001)，经历了加里东期、海西期、印支-燕山期和喜山期四个构造旋回。其中，在海西早期该隆起开始显现雏形，到海西中晚期，隆起形成，并于喜山期强烈隆升、最终定型(丁文龙等，2012)。隆起区发育一系列北西向断裂，它们均终止于柯坪断隆(图 1b)。
塔里木盆地下奥陶统蓬莱坝组沉积于缓坡背景，围绕塔西南、塔中和塔北三个次级古隆起发育内缓坡，沿满加尔凹陷周缘为中缓坡(熊冉等，2019)。巴楚地区处于中缓坡带，以潮下-潮间带沉积为主(朱莲芳和马宝林，1991)，未见典型潮上带现象，由向上变浅的米级旋回叠置而成。
巴楚地区蓬莱坝组与下伏丘里塔格组和上覆鹰山组呈整合接触(图 2)，底部和顶部主要由灰岩构成，夹白云岩；中部主要由白云岩构成，夹少量灰岩和辉绿岩层，白云岩厚达200m，横向发育稳定(图 2)，为本文的主要研究对象。
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图 2 永安坝剖面露头特征与剖面位置图(底图来自Google地图) Fig. 2 Photograph of Yonganba Outcrop and locations of measured sections (map from Google) |
具体研究分为露头研究、矿物岩石学研究及地球化学和年代学分析三部分内容。
2.1 露头研究选取永安坝剖面蓬莱坝组出露良好的中下段进行研究，横向上以间隔150~200m选取三条可对比剖面进行了野外实测(图 2)，详细描述岩石类型、沉积构造以及旋回特征等现象，并根据岩石类型变化情况进行柱塞取样，以剔除表面风化的影响，共取样104件。
2.2 矿物岩石学研究对所有取样在实验室磨制对应的3套薄片，包括：铸体/阴极发光、激光碳氧片和激光定年片。首先利用常规显微镜进行光学观察，描述白云石晶体特征、成岩作用类型与成岩序列等特征，再进一步针对典型成岩现象进行细致的阴极发光观察。
2.3 地球化学和年代学分析在阴极发光等矿物岩石学手段分析白云石晶体特征、以及成岩组构切割关系的基础上，针对不同类型白云石及不同组构和少量灰岩，开展了激光剥蚀铀铅定年、激光碳氧同位素、锶同位素和微量元素分析。
激光剥蚀铀铅定年分析采用GeoLas HD激光剥蚀系统(Coherent激光系统)和Element XR扇形场等离子体质谱仪。采用LA-SF-ICP-MS对白云石组构进行U-Pb同位素年龄测定，所用标样为WC-1(年龄为254.4±6.4Ma)和来自塔里木盆地阿克苏地区肖尔布拉克组的实验室内部标样AHX-1(年龄为209.8±1.3Ma)进行校准，分析流程与标样分析详见沈安江等(2019)。
本次定年分析主要针对白云石矿物进行，根据矿物大小、产状及组构选定激光斑束大小与靶点位置，为保证信号强度和采样可靠性，选择了三种斑束直径(160μm、120μm和60μm)，其中中粗晶白云石内核采用160μm，细晶白云石采用120μm，中粗晶白云石亮边采用60μm(图 3)，信号数据分析显示均可以满足定年测试。针对每个组构激光采样35~45个点，以保证足够的数据点形成可靠的年龄。
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图 3 不同类型白云岩及组构激光定年靶点分布图 黑圈代表定年靶点 Fig. 3 The laser ablating targets for U-Pb data of different dolomites in Penglaiba Formation of Yonganba Outcrop |
激光碳氧同位素测试于DELTA V型碳氧同位素质谱仪。激光斑束直径500μm，仅测试细晶白云石和中-粗晶白云石内核，并对部分粗晶白云石内可识别的原颗粒和胶结物残留阴影进行了测试，作为对比测试了灰岩中白云石晶体和方解石胶结物。锶同位素为全岩粉末样分析，测试于固态质谱仪和IVP-MS (X Series Ⅱ)。微量元素为全岩粉末样分析，测试于电感耦合等离子质谱(ICP-MS)，型号热电(Thermo Fisher)iCAP RQ，自动进样器型号：CETAC 560，使用国际标样W-2a。
各项实验分析均在中国石油天然气集团公司碳酸盐岩储层重点实验室进行。
3 白云岩(石)类型与成岩序列 3.1 白云岩(石)类型与特征露头和薄片分析可知，蓬莱坝组发育白云岩、砂屑灰岩和硅质岩等岩石类型。其中，白云岩以晶粒白云岩为主，夹少量藻纹层白云岩，分为四种白云岩类型：薄-中层状藻纹层白云岩、薄层-中厚层状细中晶白云岩、中厚层状中粗晶白云岩和中层状自形中粗晶白云岩，另见白云石呈斑状或沿缝合线发育于颗粒灰岩中(表 1)。
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表 1 永安坝剖面蓬莱坝组白云岩及相关岩类特征表 Table 1 Classification of different types of dolomites of the Penglaiba Formation in Yonganba Outcrop and their features |
该类白云岩露头上为灰黑色薄-中层状，局部见叠层构造。显微镜下，由粉-细晶半自形-自形晶白云石构成，多具雾心亮边结构(图 4a)，发育少量晶间孔，藻纹层残留部位表现泥粉晶结构(图 4a)。阴极发光下表现为暗褐色-不发光，部分晶体边缘发橙色光。
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图 4 永安坝剖面蓬莱坝组白云岩类型与特征图版 (a)藻纹层白云岩，岩石重结晶强烈，多为自形-半自形细晶白云石，具雾心亮边结构，可见藻纹层为暗色泥粉晶白云石，晶间孔发育，薄片照片；(b)细晶残余颗粒白云岩，颗粒结构清晰，白云石为粉细晶，排列受结构组分控制，粒间(溶)孔发育，薄片照片；(c)细晶残余颗粒白云岩阴极发光照片，发褐色和暗紫色，局部见环带特征，孔隙边缘发橙色，视域同(b)；(d)细中晶残余颗粒白云岩，白云石为细中晶自形-半自形结构，晶体排列受原岩结构组分控制，粒内和粒间溶孔发育，多表现为晶间孔，薄片照片；(e)中-粗晶白云岩，原岩为颗粒灰岩，白云石为中-粗晶它形晶结构，白云石晶体与原岩组构无关，局部白云石重结晶强烈，显雾心亮边结构，孔隙欠发育；(f)粗晶白云岩，白云石为粗晶他形结构，晶体间为缝合线接触，晶体核部似颗粒灰岩结构，薄片照片；(g)含云砂屑灰岩，粗晶白云石呈斑状发育，局部见充填于粒间孔，薄片照片；(h)阴极发光片，视域同(g)，白云石显褐色光；(i)中晶白云岩，为中晶自形-半自形白云石，多见雾心亮边结构，缝合线经白云石改造后较模糊，薄片照片；(j)露头照片，显示黑色硅质岩呈条带状夹于中细晶白云岩中，红色箭头指示硅质岩；(k)硅质细中晶白云石，硅质充填于白云石晶体间，白云石自形晶，局部见溶蚀港湾状，薄片照片，正交光；(l)方解石条带，充填于层间缝、解理缝中，切割所有组构，露头照片 Fig. 4 The features of dolomites in the Penglaiba Formation of Yonganba Outcrop |
该类岩石露头上表现为灰色-深灰色中层状，可见交错层理发育。显微镜下，残余颗粒结构可识别(图 4b)，主要由细-中晶自形-半自形白云石构成，阴极发光下为褐色-暗紫红色，见环带状特征(图 4c)，白云石排列表现出受原岩结构的明显控制(图 4b, d)，原颗粒部位白云石紧密接触，颗粒间亮色加大环边增多，孔隙多继承自原粒间孔隙。
3.1.3 中厚层状中粗晶白云岩露头上该类岩石表现为灰色中厚层状，多见交错层理发育。显微镜下，可见由中-粗晶他形白云石构成，白云石呈镶嵌状接触，晶体多具“雾心亮边”特征，“雾心”部分可见清晰颗粒结构，颗粒以球粒为主，约0.1~0.2mm，发育为砂屑，白云石晶体发育明显不受原岩结构控制(图 4e, f)。阴极发光下表现为暗红色-暗橙色发光，晶体发光较均匀。
3.1.4 中层状自形中粗晶白云岩露头上为灰色中层状，占整个剖面白云岩比例较小。显微镜下为中晶自形白云石构成，雾心、亮边特征清楚。阴极发光下为昏暗-暗褐色发光，发光较均匀(图 4i)。白云石晶体改造缝合线。
3.1.5 (含云)颗粒灰岩中的粗晶白云石露头上，白云岩地层中夹数层砂屑灰岩，灰岩中多见粗晶白云石发育。砂屑灰岩对被亮晶方解石致密胶结，其中粗晶白云石呈斑状或沿缝合线带状富集(图 4g, h)。白云石产状可知该白云石自原粒间孔开始发育，逐渐扩散对颗粒灰岩进行交代，形成斑状富集的粗晶白云石。此外，该白云石晶体特征在形态上和阴极发光特征与中厚层状中粗晶白云石极为类似(图 4g, h)，可能反映了二者成因上的联系。
此外，解剖段除白云岩和颗粒灰岩外，发育硅质岩，呈透镜状、斑块状、条带状或成层状(图 4j)，多见于层界面附近。硅质岩由白云岩硅化后形成，其中仍可识别原岩结构，硅质晶型和排列受原岩结构控制，自形白云石漂浮在硅质中，白云石边缘局部有溶蚀现象(图 4k)。另外，解剖段多见沿层间缝或层理缝充填巨晶方解石，切割所有组构(图 4l)。
3.2 白云岩叠置特征为系统认识蓬莱坝组白云岩发育特征，优选永安坝剖面蓬莱坝组白云岩段中下部厚约50m剖面进行精细解剖，横向上200m范围内选择3条剖面进行对比(图 5)。由图可知，3条垂向剖面中不同类型白云岩频繁互层，局部夹灰岩段。横向上虽然具有较好的可对比性，但是，无论灰岩还是不同类型的白云岩，3条剖面均无严格的对应关系(除相对较厚的灰岩和粗晶白云岩可以对比外)(图 5)，可能反映了白云岩成因的复杂性。
3.3 成岩作用序列
通过露头、薄片以及阴极发光对成岩组构切割关系的观察，可判断蓬莱坝组除经历强烈的白云石化作用改造外，至少还经历了胶结作用、压溶作用、硅化作用、破裂作用等四种成岩作用类型。由于构造活动的复杂性，多种成岩作用类型均具有多期次发生的特点，并且形成了多次与白云石化作用相互切割的复杂关系。
白云岩中胶结作用已无法恢复，颗粒灰岩中胶结作用可识别出两期。第一期表现为颗粒周围的环边胶结物(图 6a)，发生于准同生期；第二期为充填于粒间的粒状方解石，为浅埋藏期压溶产生的方解石胶结物，可见该空间局部被白云石占据(图 4g、图 6a)，并且该白云石有扩散云化颗粒的趋势，揭示该类白云石晚于第一期胶结作用，与第二期胶结作用同期或稍晚。
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图 6 白云石化作用与压溶作用关系图版 (a)含云砂屑灰岩，颗粒灰岩发育两期方解石胶结物，第一期为环边胶结物(hc)，第二期为粒间粒状方解石胶结物(lc)，局部白云石(D)占据粒间孔；(b)砂屑颗粒灰岩与砂屑泥粒灰岩，中间以缝合线(st1)接触，沿缝合线白云石(D)聚集，缝合线与白云石被裂缝(f)切割，裂缝充填方解石；(c)不等晶白云岩，可见缝合线阴影(st1)发育，沿缝合线白云石晶体粒径相对较粗；(d)细晶白云岩，白云石自形-半自形，见缝合线阴影(st1)发育，被白云石化改造，残留暗色杂质；(e)细中晶白云岩，白云石自形为主，具雾心亮边结构，岩石被缝合线(st2)切割，缝合线泥质赋存；(f)粗晶白云岩，白云石以他形为主，被缝合线(st2)切割，缝合线泥质赋存 Fig. 6 Photographs showing the relations of dolomitization and stylolites |
压溶作用可至少识别出两期。第一期主要发育于灰岩或云质灰岩中，且常见沿缝合线发育白云石(图 6b，并在缝合线附近可见于粒间孔附近呈斑状发育(图 4g、图 6a)，该期缝合线和该类白云石伴生形成于浅埋藏阶段，在四川盆地飞仙关组也可见到(Qiao et al., 2016, 2017)。并且随着成岩改造持续，该类缝合线可在后期白云石化过程中，被改造而变得模糊(图 6c, d)；第二期压溶作用发生于白云石化作用发生之后，表现为对细中晶和粗晶白云石的明显切割(图 6e, f)。
破裂作用可识别出三期：第一期裂缝缝面相对平直，宽可达0.8mm，充填白云石，但已明显被埋藏云化改造，仅剩阴影可见(图 7a, b)，另可见裂缝被缝合线改造切割而错断(图 7a)；第二期裂缝对白云石具有明显的切割作用(图 7c)，缝面欠平直，宽度小于0.1mm，完全充填白云石(图 7c)；第三期裂缝缝面平直，部分充填白云石，切割粗晶白云石(图 7d)和二期缝合线(图 7a)。
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图 7 白云石化作用与破裂作用和硅化作用关系图版 (a)细晶白云岩，发育两期裂缝和一期缝合线，第一期裂缝(F1)缝面相对平直，宽可达0.8mm，充填白云石，但已明显被埋藏云化改造，仅剩阴影可见，并被缝合线(st1)改造切割而错断；(b)粉晶白云岩，发育一宽缝(F1)，充填白云石，但已明显被埋藏云化改造；(c)细-中晶白云岩，裂缝(F2)明显切割白云石，缝面欠平直，宽度小于0.1mm，完全充填白云石；(d)粗晶白云岩，发育一条白云石部分充填的细缝(F3)；(e)硅质细晶白云岩，溶蚀孔洞边缘充填石英环边(S)，孔洞中央大部被方解石(C)充填，硅质和方解石充填物被晚期裂缝(F3)改造；(f)视域同(e)，正交光下 Fig. 7 Photographs showing the relations of dolomitization with fracturing and silicifization |
硅化作用主要发育一期，发育云化作用之后，表现为对溶蚀孔洞的环边充填(图 7e, f)或充填于白云石晶间，局部表现为白云石漂浮状发育(图 4k)。残留孔洞被巨晶方解石充填，硅质充填随后被三期裂缝切割(图 7e)。
根据上述岩石学分析，可判断蓬莱坝组经历了多期埋藏白云石化作用的改造，但是难以判断白云石化作用发生的时期，本文尝试通过U-Pb定年结合地球化学手段进行白云石化作用时期和过程研究。
4 地球化学和年代学结果 4.1 激光剥蚀铀铅定年针对不同类型白云岩选取7组样品的11个组构开展激光剥蚀铀铅定年分析，获得9个具有较高可信度年龄值(表 2、图 8)。其中，细中晶云岩的年龄为464±12Ma和441±16Ma(图 8a, b)；自形中晶白云石核心和环边年龄分别为433±22Ma和497±22Ma(图 8c, d)；颗粒灰岩中沿缝合线带状或斑状分布白云石年龄为443±18Ma(图 8e)；对2个他形粗晶白云石样品分别尝试对核心和环边定年，但核心定年误差较大，分别为396±120Ma和260±130Ma，不纳入分析；环边年龄分别为382±29Ma和494±14Ma(图 8f, g)；藻纹层白云岩获得的年龄为500.5±8.6Ma(图 8h)。可知，总体上年龄值可分为三组，一组为细中晶白云岩、自形中晶白云石内核和颗粒灰岩中的粗晶白云石，为奥陶纪到志留纪；一组为粗晶白云石环边，处于泥盆纪；另一组为藻纹层云岩和粗晶白云石环边，对应寒武纪。
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表 2 永安坝剖面蓬莱坝组白云岩地球化学分析结果表 Table 2 The geochemistry results of dolomites in Penglaiba Formation of Yonganba Outcrop |
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图 8 不同类型白云岩及组构定年结果图 (a)细晶白云石定年结果(样品号1.1-51-13)；(b)细晶白云石定年结果(样品号3.1-48-11)；(c)自形中晶白云石晶核定年结果(样品号1.1-42-4)；(d)自形中晶白云石晶缘亮边定年结果(样品号1.1-42-4)；(e)碎屑灰岩中粗晶白云石定年结果(样品号1.1-46-8)；(f)粗晶白云石晶缘定年结果(样品号3.1-45-8)；(g)粗晶白云石晶缘定年结果(样品号2-63-24)；(h)藻纹层白云岩定年结果(样品号2-63-21) Fig. 8 The U-Pb data of different dolomites in Penglaiba Formation of Yonganba Outcrop |
不同类型白云石碳氧同位素有所差别(表 2)，细中晶白云石碳和氧同位素分别为0‰~-1‰和-3‰~-8‰(VPDB)；藻纹层白云石碳氧同位素较为聚焦，为-1‰和-7‰左右；粗晶白云石具有较接近的氧同位素(-7‰~-9‰)和较离散的碳同位素(-2‰~-0.5‰)，明显较细中晶白云石更偏负，另外，灰岩中白云石与粗晶白云石分布范围重合；自形中晶白云岩与藻纹层白云岩和细中晶白云岩分布范围接近。灰岩全岩和方解石胶结物碳氧同位素明显更偏负，分别为-1.5‰~-3‰和-13‰~-11‰。
4.3 锶同位素比值藻纹层白云岩和灰岩的锶同位素比值较接近，为0.70905~0.7091，接近早奥陶世海水锶同位素比值(0.7091，黄文辉等，2006)；细中晶白云岩和他形粗晶白云岩锶同位素比值分布范围较广，为0.7091~0.70945，明显高于当时海水值。中晶白云石锶同位素比值为0.70905~0.7092，接近早奥陶世海水锶同位素比值。
4.4 微量元素微量元素是判断成岩矿物形成环境的重要指标，本次研究重点分析了Sr、Mn、U和Pb元素含量(表 2)。不同类型白云石总体上未表现出显著的微量元素含量差异。各类白云石的Mn和Sr含量均小于300×10-6(图 9a)，其中藻纹层白云岩和自形中晶白云岩Sr含量相对较高，为100×10-6~300×10-6，而细中晶白云岩和粗晶白云岩多小于100×10-6。不同类型白云岩的Mn含量分布略有差异，藻纹层白云岩和自形中晶白云岩Mn含量多小于60×10-6，而细中晶白云岩和粗晶白云岩分布范围较广，为20×10-6~250×10-6。相比之下，灰岩具有典型的高Sr含量和低Mn含量，与海水特征相近，同时也应注意，多个灰岩样品的Sr含量存在显著降低，与白云岩的Sr含量接近(图 9a)。
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图 9 巴楚地区蓬莱坝组微量元素交汇图 (a)Sr和Mn含量交汇图；(b)U和Pb含量交汇图 Fig. 9 The crossplots of Sr vs. Mn (a) contents and U vs. Pb (b) contents of different dolomites in Penglaiba Formation of Yonganba Outcrop |
不同类型白云岩未表现出显著的U和Pb含量差异(图 9b)，且总体上分布较为接近，均为约0.4×10-6~1.2×10-6，仅个别样品U和Pb含量大于1.2×10-6。相比之下，灰岩的U和Pb含量明显更低，均小于0.4×10-6。
5 讨论 5.1 激光U-Pb定年厘定云化时间的可行性分析利用多个矿物或岩石样进行U-Pb定年有三个条件：(1)它们形成于相同时间；(2)结晶的过程中捕获的同位素成分一致但普通铅的含量不同；(3)矿物形成后处于封闭的地球化学体系(Kaurova et al., 2010)，也就是说除放射性衰变外，没有其他U和Pb的混入或丢失。矿物如果在形成后处于开放体系，受流体改造后，地球化学信息可能会发生变化，此时矿物中更多代表的是成岩流体的U-Pb同位素成分(Kaurova et al., 2010)。当然，地球化学信息或同位素成分的变化程度受成岩改造过程中水岩比的显著影响(Kaurova et al., 2010)。
对于白云石来说，特别是埋藏白云石，往往是多期次作用的结果，如“雾心亮边”白云石，其“雾心”多为交代作用形成，而“亮边”部分更接近于直接沉淀，因此，它们的U-Pb来源可能存在差异。相比之下，雾心可能受原岩、云化流体以及水岩比的共同控制，而亮边更可能反应云化流体的U-Pb成分。本次研究测定的U和Pb含量揭示，蓬莱坝组灰岩和白云岩的差异明显，灰岩的U和Pb含量均小于0.4×10-6，而各类白云石的U和Pb含量明显更高，存在两种可能：一是浅埋藏期砂屑灰岩在矿物稳定化过程中，U丢失严重(Kaurova et al., 2010)；另一种可能是说明白云石中的U和Pb并非继承自灰岩，而是来自于云化流体，这也为利用U-Pb定年确定云化时间提供了支撑。
对于经历重结晶作用的白云石(如环带结构白云石)，U-Pb同位素成分应是先期白云石和后期云化流体的综合，U-Pb定年揭示的是最晚期的白云石化作用发生时间。因此，根据U-Pb定年厘定白云石化作用发生时期过程中，确定白云石是否经历成岩蚀变或重结晶尤其重要。
原岩结构恢复和阴极发光研究显示，细中晶自形白云石在阴极发光下表现出明显的环带结构，代表经历重结晶作用(Mazzullo，1992)；而藻纹层白云岩、中晶自形白云石和中粗晶白云石均显示雾心亮边结构，可能揭示多期次生长，与王泽宇等(2020)通过白云石有序度和晶胞参数分析提出的多期云化认识一致。
然而，利用Mn/Sr作为判识成岩蚀变的指标(Kaurova et al., 2010)揭示，除个别样品外各类白云石总体上仍代表形成时期的成岩信息。受配分系数的控制，碳酸盐岩矿物在形成后的成岩演化中，表现为Mn含量的升高和Sr含量的降低，一般采用Mn/Sr=1为界限，Mn/Sr＜1则反映未经历成岩蚀变。分析显示，研究区蓬莱坝组各类白云岩大部分处于Mn/Sr＜1的区间，仅两个细中晶和粗晶白云岩样品表现出显著的成岩蚀变，这可能与王泽宇等(2020)指出的埋藏环境下白云石形成缓慢、结晶充分有关，或受外来流体微量元素成分影响但是水岩比较低。
总之，可以通过U-Pb定年技术结合构造演化史确定蓬莱坝组白云石的形成、重结晶或后生改造的发生时期。
5.2 白云石化作用时间厘定综合白云石U-Pb年龄、成岩组构切割关系与埋藏演化史可知，蓬莱坝组白云岩的形成具有多期次、多阶段性特点(图 10)。
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图 10 巴楚地区蓬莱坝组埋藏史与白云石年龄分布图(埋藏史据胡明毅，1993修改) Fig. 10 The burial history and U-Pb dates of dolomites in Penglaiba Formation of Yonganba Outcrop (burial history modified after Hu, 1993) |
细中晶白云石的铀铅测定年龄为464±12Ma和441±16Ma，对应早奥陶世到早志留世，蓬莱坝组处于浅埋藏期，反映该类白云石形成于浅埋藏期(图 10)，该结果与地层埋藏演化、白云石矿物特征和成岩序列一致。埋藏演化史上，巴楚地区蓬莱坝组沉积后逐渐深埋过程，并在奥陶纪末经历了一次小规模的构造挤压抬升(胡明毅，1993)，随着地层流体逐渐加温、受挤压运移，有助于进一步发生白云石化作用，与定年结果相匹配。晶体矿物学上，该类白云石以自形-半自形晶为主，阴极发光下可见环带构造，说明经历了明显的重结晶作用(Mazzullo，1992)；从白云石晶体排列上看，受原岩结构控制明显(图 4b, d)，而并非埋藏期典型的非组构选择交代特征，揭示该类白云石在经历浅埋藏期云化作用之前应已转变为白云石，即准同生期云化作用。此外，对比2个样品可知，441Ma的样品(图 4d)相较464Ma的样品(图 4b)结晶程度相对更强、原岩结构保留更模糊，揭示了重结晶作用的程度相对更强。另外成岩序列上可知，该类白云石改造第一期缝合线和裂缝(图 6d、图 7a)，代表其可能形成于晚奥陶世构造运动期间或稍晚。
自形中晶白云石晶体核部与颗粒灰岩中沿缝合线发育的白云石年龄接近，分别为433±22Ma和443±18Ma，对应志留纪时期。该阶段对应蓬莱坝组进入将近500~1000m埋藏范围，为压实压溶作用规模发生阶段，与其沿缝合线及粒间孔发育的产状特征一致，可以合理推测该期云化作用发生于浅埋藏期。尽管该类自形中晶白云石与细中晶白云岩年龄有重叠，但白云石晶体特征明显不同，自形程度高、晶体排列与沉积组构无关以及改造缝合线的特征(图 4i)，揭示其可能直接形成于浅埋藏期或稍晚。
粗晶白云石核部两组年龄误差均较大，不具有代表性，可能反映了晶核部云化交代过程复杂导致激光靶点组构不统一或U-Pb成分来源复杂。白云石环边的有效年龄为382±29Ma，对应泥盆纪末海西早期巴楚隆起抬升阶段(胡明毅，1993)。强烈的挤压作用有利于地层流体运移，且该期蓬莱坝组埋藏温度超80℃(图 10)，前人研究显示，温度超60℃的情况下，原本不易发生白云石化作用的海源地层流体即可发生白云石沉淀(Hardie，1987)，而导致发生白云石化作用。该类白云石晶体不具组构选择性，晶体内部可识别原岩颗粒结构，也揭示应为稳定的低镁方解石直接转化为白云石。露头和薄片可见白云石受富硅质流体改造、晶体之间以缝合线接触，且被晚期裂缝和缝合线所切割(图 6f、图 7d)，反映云化后经历了强烈的构造挤压或埋藏压实改造。考虑到前人对蓬莱坝组中部辉绿岩确定为年龄约292~260Ma(孙林华等，2007)，认为该类白云石形成在二叠纪之前、泥盆纪期间是合理的(图 10)，即早海西期为蓬莱坝组重要的埋藏白云石化作用发生时期。
藻纹层白云岩的年龄为500.5±8.6Ma，与自形中晶白云石(497±22Ma)和1个粗晶白云石环边(494±14Ma)年龄一致，对应中寒武世，且误差范围非常小，尽管可能存在碳酸盐分馏的原因，导致数据不可靠。但是，根据晶体特征上可知，以上三种白云石均具有明显的雾心亮边结构，可能代表白云岩经历了来自中寒武统云化流体的改造。结合部分样品明显较高的U-Pb含量，可能反映了异源流体的介入。地球化学信息不明显的原因可能在于，薄片上显示以上三类白云石孔隙均欠发育，晶体接触紧密，说明水岩比低，故而导致成岩改造过程中微量元素的迁移不太明显。结合成岩序列，该期次生加大早于硅质充填，并受缝合线和部分充填裂缝改造(图 6e, f、图 7d-f)，推测同样对应早海西期。
对于藻纹层白云石而言，其与岩石组构的明显相关性和昏暗的阴极发光特征，推测其可能最早形成于准同生或同生期白云石化作用(Qiao et al., 2016)，或由微生物作用形成的原白云石。在早海西期经历了云化流体改造，导致晶体边缘发亮橙色阴极发光，但是由于水岩比较低，微量元素变化较弱，但是U-Pb同位素可能继承了云化流体的特征。
综上分析，基于铀铅同位素定年，结合成岩序列和构造演化史可知，蓬莱坝组经历了三期白云石化作用改造，分别为早奥陶世(准)同生云化作用、晚奥陶世-志留纪浅埋藏云化作用和晚泥盆世埋藏云化作用。
5.3 白云石化流体来源前人对蓬莱坝组白云石化流体多认为是层内海源流体(张学丰等，2008；郑剑锋等，2013)。但本次研究岩石学特征、U-Pb定年和碳氧同位素与锶同位素比值揭示了白云石化流体性质的复杂性(图 11)。
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图 11 不同类型白云石和方解石激光碳氧同位素、氧锶同位素和微量元素与锶同位素交汇图 Fig. 11 Crossplots of carbon, oxygen, and strontium isotopes compositions and element contents of different dolomites and calcites of Penglaiba Formation of Yonganba Outcrop |
碳氧同位素分析揭示细中晶白云石和粗晶白云石具有明显不同的分布特征，粗晶白云石具有相对偏负的碳和氧同位素(图 11a)。而且尽管两种白云石锶同位素比值范围较为接近，但是锶同位素与氧同位素交汇图显示，具相似锶同位素比值的粗晶白云石相对细中晶白云石的氧同位素更偏负，且均具有随氧同位素偏负，锶同位素比值升高的趋势(图 11b)，同时伴随着Mn含量的升高(图 11c)和Sr含量的降低(图 11d)。
晶体特征上，细中晶白云石表现出较明显的重结晶特征，而粗晶白云石则未有明显的重结晶特征。因此，综合分析细中晶白云石和粗晶白云石的云化流体均主要为蓬莱坝组层内海源流体，地球化学特征差异主要由于云化时间和云化过程不同导致。由于锶元素配分系数大于1，在重结晶过程中，流体中锶元素不断富集，而锶原子半径大于镁离子，87Sr在流体中逐渐富集，导致白云石的锶同位素比值升高。而粗晶白云石未经历强烈的重结晶作用，其锶同位素比值可能代表了流体性质，由于形成较晚、埋藏较深，相对高温的成岩环境导致更为偏负的氧同位素。
同时，也应注意到，年龄在500.5~494Ma的藻纹层白云岩、自形中晶白云岩和粗晶白云岩均具有相对较高的Sr和U含量，揭示存在有异源流体的混入，但是可能由于次生加大边占比较小、水岩比相对较低、影响范围有限，以反映晶体主体的信息为主，这一解释与前人对于塔里木盆地存在来自于下方寒武系云化流体的认识相吻合(蔡春芳等，2009；Slater and Smith, 2012)。因此，总体上蓬莱坝组白云岩的云化流体可能存在三种来源：(准)同生期的海水或浓缩海水、埋藏期的层内海源流体和来自寒武系地层的外来云化流体。
5.4 规模白云岩形成模式结合U-Pb定年和同位素分析可知，白云岩云化作用的阶段性与流体来源的多样性共同导致了规模白云岩的形成与层内白云岩类型和叠置特征的复杂性。永安坝剖面蓬莱坝组白云岩厚达200余米，但是通过对露头密集取样分析可知，白云岩为多种成因组合而成，且不同类型白云岩呈互层状发育，并局部夹致密灰岩(图 12a)。
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图 12 蓬莱坝组规模白云岩形成演化模式图 (a)永安坝剖面中下部实测剖面柱状图；(b)蓬莱坝组沉积期白云岩发育模式；(c)蓬莱坝组浅埋藏白云岩形成发育模式；(d)蓬莱坝组埋藏期白云岩形成发育模式；(e)埋藏期白云石晶体演变路径 Fig. 12 The model showing the development and formation of dolomite of Penglaiba Formation in Yonganba Outcrop |
蓬莱坝组沉积于缓坡背景，塔西南处于内缓坡，巴楚隆起北部为中缓坡(熊冉等，2019)，受地貌和海平面变化控制，塔西南地区发育大规模的准同生白云岩，如泥晶白云岩、藻纹层白云岩和颗粒白云岩，而处于中缓坡的永安坝剖面及和4井等则准同生白云岩占比相对较小，仅约30%(图 5、图 12b)。
进入埋藏期后，随着上覆地层载荷加大，深度增加、温度升高。晚奥陶世-志留纪期间，加里东晚期构造运动导致塔中-巴楚地区发生构造挤压抬升，使得蓬莱坝组层内地层流体发生运移，而导致先期形成的以颗粒白云岩为主的准同生白云岩发生重结晶作用，表现为细中晶残余颗粒云岩(图 12e)。与此同时可能使得周边的灰岩发生浅埋藏白云石化作用(图 12c, d)，白云石沿缝合线富集，一定程度上提升了白云岩的规模。
泥盆纪期间，海西早期构造运动使得巴楚隆起强烈抬升，伴随断裂贯穿奥陶系到寒武系，使得下伏云化流体进入地层，发生灰岩交代形成粗晶白云石，或沿先期粗晶白云石的次生加大。剖面分析显示，该期云化形成的白云岩占比近30%(图 5、图 12b)。
总之，蓬莱坝组厚层白云岩是由多期白云石化作用叠加作用而成，既有层内云化流体也受源外云化流体影响，受沉积背景和构造埋藏演化史控制。
5.5 油气勘探意义白云岩作为重要的油气储层，认识规模白云岩发育规律的意义不言而喻。
通过对蓬莱坝组白云岩云化过程的剖析可知，厚层规模白云岩为多期云化的产物，至少包括准同生期、晚奥陶世浅埋藏期和泥盆纪埋藏期三期，每期云化导致蓬莱坝组部分发生云化，浅埋藏期云化又可能导致准同生期白云石发生重结晶，但埋藏期云化则主要表现为灰岩的交代，或先期白云石的次生加大。多期云化作用的改造使蓬莱坝组最初仅约30%的白云岩占比上升到70%，强烈地提升了白云岩发育的规模性。同时需要指出的是，从孔隙发育特征看，不同成因类型白云岩孔隙发育潜力不同。细中晶白云岩晶间孔和晶间溶孔发育，且应继承自原岩粒内溶孔和粒间溶孔，与准同生白云石化作用对原岩组构的固化有关，浅埋藏重结晶作用使孔隙表现有所变化。而粗晶白云岩则为颗粒灰岩在埋藏期交代而成，总体上表现为颗粒灰岩残留粒间孔的充填，粗晶白云石多镶嵌接触，基质孔欠发育。但是露头上可见粗晶白云岩厘米级溶蚀孔洞局部较发育，可能意味着更易受后期溶蚀改造形成储层。因此，对比可知，准同生期白云石化作用有利于白云岩基质孔保存，即使经历埋藏云化改造也多表现为对先期孔隙的转换，储层规模发育。对于蓬莱坝组而言，内缓坡-中缓坡为主要潜力区。
进一步地，构造运动对埋藏白云岩的形成和改造发挥了重要作用，其中处于浅埋藏阶段的挤压抬升作用导致的云化作用，主要表现为准同生白云岩的重结晶，有利于储层规模发育。塔里木盆地构造背景可知，塔中和塔北在加里东中-晚期均受到了较强烈的挤压抬升作用，隆起开始形成雏形。隆起高部位对应蓬莱坝组内缓坡，塔北南缘和塔中北斜坡处于蓬莱坝组沉积中缓坡，在隆起形成过程中，有利于地层流体自低部位向隆起高点运移，发生浅埋藏云化作用。因此塔北南缘和塔中北斜坡可能为类似于永安坝剖面细中晶白云岩有利发育区，具有储层规模发育潜力。此外，以上地区上方已发现哈拉哈塘地区中奥陶统和塔中地区鹰山组和良里塔格组等大型油气田，油气均来自于下寒武统，蓬莱坝组作为必经之处，具有较好的油气勘探前景。
6 结论(1) 蓬莱坝组发育四种类型白云岩：藻纹层白云岩、自形-半自形细中晶白云岩、雾心亮边自形中晶白云岩和他形粗晶白云岩，不同类型白云岩垂向互层发育，横向变化频繁。
(2) U-Pb定年结果显示蓬莱坝组受三期云化作用改造，分别为准同生期云化作用、晚奥陶世到志留纪浅埋藏云化作用及泥盆纪埋藏云化作用，浅埋藏云化作用会对准同生白云石造成重结晶，而埋藏云化作用表现为白云石次生加大。
(3) 指出规模白云岩为多期云化作用的结果，受沉积环境和构造埋藏演化史共同控制。提出塔中北斜坡和塔北南缘可能为规模白云岩发育的有利区，对油气勘探具有一定的指导意义。
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