五大连池火山群被誉为“天然火山博物馆”，其低硅与高钾、相容元素与不相容元素并存的特性，使得五大连池富钾玄武岩研究一直受到学术界关注。自20世纪80年代起，国内学者对五大连池火山区进行了深入研究，主要集中阐述了五大连池火山群的火山地质学、岩石学、地球化学、年代学、地球物理探测以及岩浆动力学和热力学(张明, 1985; 王承祺等, 1987; 邱家骧等, 1988; 吴志勤和邱家骧, 1988; 夏林圻, 1990; 任锦章, 1995; 任锦章和陈洪洲, 1999; 吕宗文, 1996; 白志达等, 1999; 刘永顺等, 1999, 2000; Zou et al., 2003; 陈洪洲等, 2004; 彭年等, 2005; 詹艳等, 2006; 李永生等, 2012; Zhao et al., 2014; 李霓等, 2012; Li et al., 2016; Wei et al., 2019)。近些年，随着国内外学者对于矿物学、岩石学领域研究的不断深化，新的物理和化学检测方式、高温高压实验的成熟运用，人们对矿物和岩石的动力结晶过程有了更深的了解，矿物学、岩石学研究开始从平衡热力学研究向非平衡热力学以及动力学研究深化。目前，国外学者在晶体的成核与生长机制(Couch, 2003; Couch et al., 2003; Iezzi et al., 2008; Vetere et al., 2013; La Spina et al., 2016; Mollo et al., 2017)、晶体粒度分布(Higgins, 1996; Garrido et al., 2001; Pupier et al., 2008)和晶体形态(Lofgren, 1974; Higgins, 1994; Hibbard, 1994)等研究方面取得了许多进展。此外，国内学者在玄武岩熔融和动力结晶实验(叶大年和金成伟, 1974; 董治长, 1981; 石玉泉和叶大年, 1985; 周珣若和金志云, 1991; 白志民和周珣若, 1997)以及高压条件下岩石部分熔融(王岳军等, 1998; 刘强等, 2009; 苏根利等, 2012)方面也开展了一些研究；在晶体形态和结构的定量分析方面，特别是CSD理论以及分形理论应用方面(成中梅和路凤香, 1997; 徐文艺等, 1997; 吴继敏, 1997, 1999; 张学丰等, 2009; 叶润青等, 2011; 刘永顺等, 2014; Yu et al., 2012)取得了一些进展。

虽然针对非平衡冷却结晶岩相结构，国内外做了大量的相关的野外、实验和理论研究，取得了大量富有价值的成果，但随着时代的进步、新的技术手段和基础理论的提出和发展，先前研究存在的不足逐渐地显露出来。主要有：(1)显微观察主要侧重过冷状态的各种雏晶、骸晶和微晶形态，谱学研究主要关注矿物种属的鉴定和硅酸盐熔体结构，没有从玻璃、骸晶和微晶以及斑晶矿物原子排列的局域有序与无序结构及其相互转变的角度来探讨玻璃、微晶和矿物斑晶的结构特征；(2)成因的理论解释主要是基于平衡热力学的，在基础理论方面缺乏创新，没有跟上凝聚态物质科学研究的新进展以及复杂性理论在认识非线性过程方面的进步。特别是与远离平衡岩相结构成因直接相关的相变动力学和非平衡热力学方面研究也很少涉及，值得进一步深入探索。

近年来，针对岩浆的非平衡动力结晶过程，本课题组持续开展了火山熔岩的显微岩相成因研究以及控温速率下的动力结晶实验研究(刘永顺等, 2007; 郭文峰等, 2017)。研究结果表明，无论是基性熔岩还是中酸性熔岩，其岩相结构中都保存着大量的远离平衡条件下的非平衡结构(如耗散结构、分形和混沌现象)，而动力结晶实验是探索其成因的有效途径。2018年以来，本课题组重点围绕老黑山火山开展控温速率下的动力结晶实验研究，取得了部分阶段性成果：(1)通过老黑山火山石龙尾等样品，熔融至1250℃，模拟岩浆房甚至更深层位岩浆动力结晶的形态演变，从定性角度探索新生橄榄石形态的变化与降温速率的内在关联性(彭年等, 2020)；(2)通过仙女宫熔岩隧道处的样品(目前仅完成表层相结壳熔岩的实验)，熔融至1150℃(使岩浆房中结晶的早世代橄榄石保留下来，只熔化地表结晶的岩相组分)，模拟地面岩浆熔体冷却结晶过程，并从晶体粒度、晶体数量和晶体形态三方面定量研究新生晶体结晶特征与降温速率之间的关系(本次工作)。在此基础上，课题组将继续开展老黑山火山区各采样点表壳相、过渡相和内部相的结晶熔融实验，从结晶动力学和复杂性科学的定量化角度，系统研究五大连池老黑山钾质玄武质熔岩的动力结晶过程中结晶特征与降温速率的内在联系，这对认识老黑山熔岩流固结的动力结晶机制、熔岩流的运动机制具有重要的科学意义。

五大连池火山群位于黑龙江省黑河地区五大连池市，是我国东部地区著名的第四纪火山群之一，由14座火山及其熔岩台地和5个堰塞湖组成，面积约六百多平方千米(图 1)。大地构造上，位于松辽裂谷带与小兴安岭隆起交界处以及黑龙江省中西部讷谟尔河北岸小古里河-科洛-五大连池-二克山近南北向钾质火山岩带上(邱家骧等, 1991)。区内沿北东和北西两组成“井”字形断裂控制着火山的分布。新生界地层分布广泛，约占地层分布的50%。

图 1

Fig. 1

图 1 五大连池火山区地质图(据地质部地质博物馆, 1979) Fig. 1 Geological map of Wudalianchi volcanic area (after GMMG, 1979)

老黑山于1720年至1721年喷发，喷发类型为斯通博利型，由熔岩盾片和火山锥体构成，熔岩盾片是火山岩分布的主体。熔岩以结壳熔岩为主，局部分布着渣状熔岩，岩性上为钾质响质碱玄岩-玄武粗安岩(刘永顺等, 2000)。

为了获得熔岩流冷却的完整剖面，减少熔岩流因接触地面而卷入地表沉积物的干扰，本次工作选择在老黑山北侧仙女宫熔岩隧道门前(坐标为48°43′29″N、126°7′6″E)附近的垂直剖面进行了采样，样品涵盖表壳相、过渡相和内部相(图 2)。此处为老黑山北溢出口，应为1720~1721年喷发产物。本次熔融结晶实验样品号为18WDLC-01，为结壳熔岩的表层相，呈亮黑灰色，含扁平状气孔。其显微岩相为含橄榄石斑晶的气孔状高钾玻基碱玄岩(图 3)，斑晶只有橄榄石，基质为橄榄石和单斜辉石。晶体中，橄榄石占90%，单斜辉石占10%。橄榄石，多数为粒状，少数为板状，正高突起，无解理，裂理明显，干涉色为二至三级红、蓝绿，平行消光，正二轴晶；单斜辉石，细长条状，正高突起，干涉色为二级红、蓝绿，斜消光，正二轴晶。

图 2

Fig. 2

图 2 老黑山采样点野外照片 (a)采样点垂直剖面；(b)剖面上表壳相(来自图片a中的红框位置)；(c)单个表壳相样品(来自图片b中的红框位置) Fig. 2 Field photos of the sampling point in Laoheishan volcano (a) vertical profile of sampling point; (b) surface phase in vertical profile (from the red box in photo "a"); (c) a single sample in the surface phase (from the red box in photo "b")

图 3

Fig. 3

图 3 老黑山结壳熔岩的显微岩相照片 仙女宫熔岩流表壳相的含橄榄石斑晶的气孔状高钾玻基响质碱玄岩.(a)单偏光下；(b)正交偏光下. Ol-橄榄石；Cpx-单斜辉石；Ti-Mt-钛磁铁矿；Gls-玻璃相 Fig. 3 Photomicrographs of pahoehoe lava from Laoheishan volcano Vesicular high-potassic vitro-phonotephrite with olivine phenocrysts in the surface phase of Fairy Palace lava flow. (a) plane-polarized light; (b) cross-polarized light. Ol-olivine; Cpx-clinopyroxene; Ti-Mt-titanomagnetite; Gls-glass phase

热分析技术是通过计算机程序控制温度变化，测量物质的物理性质与温度之间相互关系的一种技术。本文采用的热分析方法为差示扫描量热法(Differential Scanning Calorimetry，简称DSC)和热重分析法(Thermogravimetry，简称TG)。DSC记录的是测试样品和参比物下面两只电热补偿加热丝的热功率之差随时间t的变化关系。TG通过记录样品质量随温度变化曲线，来分析被测物质特性发生改变的温度区间，进而探究样品质量同温度(时间)之间关系。

本文热分析实验在首都师范大学地质流体力学实验室进行，测试仪器为德国耐驰公司生产的同步热分析仪，型号为NETZSCH STA 449F5A-0442-M。DSC范围：5000μV，TG范围：35000mg，吹扫气和保护气均为N₂，二者流量范围为250mL/min，坩埚类型为Pt坩埚，炉体为SiC，热电偶分度号为S。样品测试温度为20~1400℃，升温速率为10K/min。对表壳相样品18WDLC-01进行了热分析测试。表壳相样品质量为288.66mg，用时138min，测试结果见图 4。

图 4

Fig. 4

图 4 表壳相样品(18WDLC-01)热分析测试分析图 Fig. 4 Thermal analysis result of pahoehoe lava from Laoheishan volcano

图 4为表壳相样品18WDLC-01同步热分析仪测试结果。DSC曲线(热功率之差)先升高后降低，达到最低值后再迅速升高，达到最高峰后逐步下降，最后略有上升，出现2个高峰，1个低峰。实验中，对于较小温度间隔内发生的急剧反应(如熔化或熔融)曲线将呈现出一个尖锐、陡峭的峰形。而慢散的馒头状峰形，则是在略大温度间隔内的缓稍作用造成的(如分解或裂解)(沈兴, 1995)。固体物质加热过程中，导致曲线变化的原因有：失水、变价元素氧化、挥发份逸出、非晶质矿物的重结晶以及矿物相变。由于此次实验的样品中只有橄榄石、单斜辉石、钛磁铁矿(此三者皆为不含挥发份矿物)和火山玻璃，所以可以判断，加热就快速上升，在214℃出现馒头状峰形，500℃以后趋于和缓的第1个高峰，应是火山岩初期的吸附水(< 100℃)释放，随后是火山玻璃中的结构水(含其他挥发份)的逐步分解释放造成的。对应TG曲线(样品质量变化)，在此温度区间，样品不断失重，也证明了此判断。DSC曲线第2个高峰发生在1050~1257℃之间，代表样品的熔融过程，峰值为1166.3℃，平均每克样品吸收8.464J的能量。DSC曲线最低值代表放热峰，位于794.9℃，对应此处在TG曲线中显示为样品质量减少，应是熔体结构中挥发组分分解析出的结果。TG曲线先总体呈下降趋势，表明在熔融过程中，熔体组分不断析出。

本文熔融结晶实验在江苏师范大学物理与电子工程学院江苏省先进激光材料与器件重点实验室进行，实验设备为：高温箱式炉/High Temperature Muffle furnace(型号：MF-1400C-I)。将样品分为七组，洗净、烘干、制成粉末后，装入氧化铝坩埚中封盖，放入高温箱式炉中，使用高温炉自带的计算机温度控制器设定实验程序。根据热分析和岩相分析结果，将加热的最高温度设置为1150℃，目的是使深处岩浆房内结晶的斑晶不熔化，只模拟岩浆熔体在地表的冷却结晶过程。实验程序分为四个步骤：1)以10℃/min速率升温至1150℃，使样品熔融；2)保持1150℃恒温1小时；3)以表 1所示的7个降温速率ν和降温时间进行降温，降温结晶到700℃；4)降温至700℃后，关闭高温炉自然冷却至室温。实验过程始终在常压环境下进行。

表 1

Table 1

表 1(Table 1)

表 1 熔岩动力结晶实验的降温速率(ν)和降温时间表 Table 1 Cooling rate (ν) and time in the experiment of dynamic crystallization of lava 状态 降温速率(℃/min) 降温时间(min) 1 0.5 900 2 0.125 3600 3 0.1 4500 4 0.075 6000 5 0.0625 7200 6 0.0468 9615 7 0.03 15000

表 1 熔岩动力结晶实验的降温速率(ν)和降温时间表 Table 1 Cooling rate (ν) and time in the experiment of dynamic crystallization of lava

完成重熔动力结晶实验后，将实验产物制成岩石薄片，并在偏光显微镜下进行显微鉴定(图 5)。总体来看，各降温速率下矿物结晶并不均匀，均存在玻璃相物质。图中可以同时观察到样品原有未融化的原生橄榄石残留(Ol₁)、熔融结晶后新生的橄榄石(Ol₂)共同存在，原生橄榄石呈粒状，颗粒较大，边界较不规则；新生橄榄石颗粒较小，边界平直，主要呈粒状和针状，原有矿物不对新长出的晶体造成影响。针状橄榄石主要出现在降温速率较快的状态下，降温速率快时，矿物结晶时间短，橄榄石角顶出现最大的生长速度，沿晶棱生长延长，继而组合而成针状骸晶。

图 5

Fig. 5

图 5 动力结晶实验产物的显微岩相 左栏和右栏分别为状态1到状态7单偏光下和正交偏光下显微照片.Ol1-原生橄榄石；Ol2-新生橄榄石；Ves-气孔 Fig. 5 Photomicrographs of cooling products from dynamic crystallization experiment The left column and the right column are photomicrographs of state 1 to state 7 under the plane polarized light and under the cross polarized light, respectively. Ol1-primary olivine; Ol2-the newly crystallized olivine; Ves-vesicular hole

(1) 在状态1(降温速率ν为0.5℃/min，结晶时间为900min)条件下，实验样品主要由橄榄石组成，橄榄石占50%，气孔占30%，火山玻璃占15%，单斜辉石占5% (图 5a, b)。新生橄榄石在单偏光下无色透明，大部分为针状，成簇出现，部分呈不规则粒状，正突起，糙面显著，呈半自形或他形，裂理发育，解理发育不完全；正交偏光下有平行消光现象，二轴晶，干涉色为二至三级黄蓝，无双晶结构。新生粒状橄榄石和针状橄榄石共同存在，数量大体相当，粒状橄榄石呈现边界平直，自形程度良好，针状橄榄石较粗较短，内部填充完整，二者均为微晶形态。基质中含有大量细小的橄榄石雏晶，有少量骸晶。由此说明在该降温速率下，晶体开始得到充分的发育。

(2) 状态2(0.125℃/min，3600min)条件下，实验样品在矿物组成、矿物特征、结构构造等方面与900min大体相似，不同之处主要体现在橄榄石的形态上，新生橄榄石大多为小颗粒状且较密集，出现内部中空现象，少数为细长条状，二者较上一降温速率中的新生橄榄石均明显增大，基质中的橄榄石雏晶减少(图 5c, d)。

(3) 状态3(0.1℃/min，4500min)条件下，实验产物中除去原生橄榄石之外，还有大量较小的粒状橄榄石，较密集且保持规则形态，针状橄榄石变多变长，也出现内部中空现象，玻璃基质减少(图 5e, f)。

(4) 在状态4(0.075℃/min，6000min)条件下，实验产物中粒状橄榄石变大变多，呈自形状态，部分边缘发育良好的橄榄石呈现内部中空状态，针状橄榄石约占30%。出现发育良好的小型粒状钛磁铁矿(图 5g, h)。

(5) 状态5(0.0625℃/min，7200min)条件下，实验产物中针状、粒状等新生橄榄石增多，新生与原生橄榄石颗粒大小不均一性严重。可明显观察到玻璃质明显减少(图 5i, j)。

(6) 状态6(0.0468℃/min，9615min)条件下，实验产物中粒状橄榄石变多，且多呈现良好的自形状态，针状、长条状橄榄石减少(图 5k, l)。橄榄石晶体多且密密麻麻、分布杂乱状态。

(7) 状态7(0.03℃/min，15000min)条件下，实验产物中粒状橄榄石变大，自形或半自形状态，少量针状、长条状橄榄石。玻璃基质已十分稀少，空间几乎被橄榄石填满(图 5m, n)。

晶体的粒度、数量和密度与晶体生长速率和成核速率有着密切的关系，这反映出岩浆温度、压力和熔体成分的变化，有助于观察理解岩浆动力结晶过程的状态。测量晶体的尺寸、数量和分布等定量岩石结构分析是研究岩浆动力结晶过程最常见的方法。获取数据的步骤如下：(1)利用偏光显微镜和配套软件对实验产物进行显微岩相鉴定后，获取合适大小的镜下图片；(2)利用Photoshop CS6和CorelDraw等图像处理软件，对镜下照片填充不同颜色，使新生晶体与气孔、玻璃相和原生橄榄石区分开来(图 6a)；(3)利用Image J图像处理软件处理图像，将图片转为灰度图片(图 6b)；(4)过滤10μm尺度以下的晶体颗粒后，转为二值化图像，根据二值化图像勾勒矿物颗粒的边界(图 6c)；(5)分析颗粒，获取新生晶体的面积、周长、长轴、短轴、角度、圆度以及晶体数量、晶体含量等矿物颗粒基本参数(表 2)；(6)利用CSD slice5软件确定三维参数短轴、中轴、长轴之比，利用CSD Corrections软件将二维形态参数转化为三维参数，得到晶体粒度分布；(7)根据矿物颗粒基本参数，分析降温速率与晶体粒度、晶体数量之间的定量关系；并运用周长-面积法计算七组状态下新生晶体的整体分形维数。

图 6

Fig. 6

图 6 样品显微照片处理过程图(状态4) (a)经颜色填充处理后的图像；(b)灰度图；(c)矿物颗粒边界图 Fig. 6 Process picture of sample photomicrograph (conditions 4) (a) the color-filled image; (b) the gray-scale image; (c) the image of mineral boundary

表 2

Table 2

表 2(Table 2)

表 2 不同状态下矿物颗粒基本参数 Table 2 Parameters of mineral crystals under the different cooling conditions 状态 降温速率 晶体数量 晶体总面积 晶体平均大小 面积占比 周长 长轴 短轴 圆度 测量范围 (℃/min) (个) (μm2) (%) (μm) (%) (μm2) 1 0.5 6634 4646511 700.409 8.605 185.787 35.09 15.707 0.314 66667951 2 0.125 9955 14029479 1409.29 25.981 223.489 39.645 19.541 0.484 66665763 3 0.1 3714 22029535 5931.485 40.795 408.319 36.444 19.249 0.237 66666434 4 0.075 14027 14372622 1024.64 26.616 231.133 38.831 18.531 0.383 66665655 5 0.0625 15427 8559441 554.835 15.851 170.955 32.202 15.089 0.338 66667512 6 0.0468 19471 10339002 530.995 19.146 181.171 29.315 14.873 0.307 66665420 7 0.03 10873 14905179 1370.843 27.602 343.617 36.208 18.79 0.271 66666631 注：“晶体总面积”指所有新生晶体面积之和；“晶体平均大小”指单个晶体的平均面积大小；“测量范围”实指所测量的薄片面积

表 2 不同状态下矿物颗粒基本参数 Table 2 Parameters of mineral crystals under the different cooling conditions

晶体粒度分布(Crystal Size Distribution，简称CSD)理论是Marsh (1988)从化学工程领域引入到岩浆系统中，用于定量分析火成岩岩相学的一种经典理论。其基本理念是研究结晶过程中布居密度(即单位体积中单位粒度范围内的晶粒数，population density，用n表示)。n一般用dN/dL微分形式表达，其中N为每单位面积晶体体积累计数，L为线性晶体粒度。一般CSD图解为晶体粒度L与ln(n)的半对数曲线。标准的CSD曲线表现为直线，可以直接或间接反映晶体成核密度和速率、生长速率、存留时间和平均粒度。

从图 7a上可以看出，晶体大小悬殊，可达数个数量级。由于成核速率较快，数量指数增加过程，使得CSD曲线整体呈轻微下凹的形状，在小粒度处具有陡得多的斜率。随着晶体粒度逐渐增大，斜率逐渐放缓。这是由于此时发生晶体的聚集，大晶体数量增加，使原有的CSD斜率变得更平缓，最终造成大颗粒和小颗粒晶体具有明显不同斜率的CSD曲线。从下凹程度来看，状态4(降温速率0.075℃/min)与状态7(降温速率0.03℃/min)位于图形上方，下凹程度不高，表明此降温速率下晶体密度(单位面积上的晶体数量)最大；状态5(降温速率0.0625℃/min)与状态6(降温速率0.0468℃/min)的样品曲线下凹程度最大，表明此降温速率下晶体密度最小，大颗粒的晶体数量少，使得晶体聚集、细粒晶体损失(王河锦, 1990)。在降温速率缓慢的状态5、6和7下，CSD曲线在1000μm处有放缓的现象，表现出折向特征，表明该状态下晶体密度急剧变小，含有数量不成比例的大晶体，这是由于小晶体的晶核被破坏(熔蚀)而熔体强烈分配到大晶体，发生晶体的累积(成中梅和路凤香, 1997)，代表了晶体的混合过程。从晶体粒度来看，状态2(降温速率0.125℃/min)的粒径分布范围最广，矿物的粒度最大，表现为粒度范围变大的向下凹的CSD曲线，说明降温速率为0.125℃/min时发生晶体的堆积过程，有利于新生橄榄石的生长和粗化。

图 7

Fig. 7

图 7 七组状态下的新生晶体粒度分布(CSD)图解 L与n的半对数图(a)和双对数图(b).n为布居密度; L为晶体粒度大小 Fig. 7 Crystal size distribution (CSD) diagrams of the newly crystalized olivine under the seven states The relationship between L and n under semi-logarithmic coordinate (a) and under bi-logarithmic coordinate (b). n-population density; L-crystal size

晶体粒度分布(CSD)的双对数图(图 7b)显示出，七组降温速率下的晶体粒度与布居密度(晶体数量所占百分比)均呈现较好的幂率关系。由此，我们可知，(1)晶体生长连续成核呈现自组织临界态，所谓“临界态”是指系统处于一种特殊敏感状态，微小的局部变化可以不断放大、扩延至整个系统。与混沌行为不同，自组织临界态是一个吸引域(attractor)，即使改变初始条件，系统最终都会达到这一临界态；(2)七组降温速率下的幂律指数相近，斜率范围在3.69~4.42之间，晶体粒度分布对降温速率的依赖性不明显；(3)CSD线性幂率可以直接反映晶体生长速率与时间。根据布居方程：n=n₀exp(-L/Gτ)，取对数可得Gτ，即为图 7b中的斜率负倒数，可得Gτ值在0.2262~0.2710之间。Gτ是晶体平均生长速度(G)和晶体平均生长时间(τ)的乘积。

在晶体欠发育阶段(状态1-状态2)，降温速率较快，晶体用来成核生长的时间较少，因此晶体数量N较少，甚至出现略微下降。随着降温速率变慢，晶体有充足的时间生长发育，晶体演变以生长为主，进入快速发育阶段(状态2-状态6)。当成核生长完成后且处于缓慢冷却的状态时，系统为分散的多相混合体，因为小颗粒大于大颗粒单位体积的表面能，在这样的系统中将通过增加颗粒的平均大小来减小系统的总能量。这种结构的调整平衡过程可以看作是一个晶体粗化过程，即熟知的Ostwald熟化过程(杨宗锋等, 2010)。在晶体粗化过程中，矿物相不存在新晶体的成核作用，即不会有新的晶体成核，但已经形成的晶体会继续生长，一旦这些晶体开始相互紧密接触，较大晶体的进一步生长就一定涉及到较小的晶体的熔解(Cashman and Marsh, 1992)，小于临界半径的晶体将发生熔解，大于临界半径的颗粒将生长增大，物质从小颗粒转移到大颗粒，此时晶体演变以合并为主，发生晶体的粗化作用，且大晶体比小晶体更利于堆积在一起(Marsh, 1988)，导致进入晶体合并阶段(状态6-状态7)。从降温速率与晶体数量强联系(图 8)中可以看出，降温速率为0.1℃/min时，晶体数量最小值N为4.66×10³，随着降温速率由快变慢，晶体数量总体增长，当降温速率为0.0468℃/min时，晶体数量N达到峰值为19.47×10³，随后，进入晶体粗化作用，结晶过程以退火合并为主，直至达到动力学平衡。

图 8

Fig. 8

图 8 降温速率与新生晶体数量关系图 Fig. 8 Relationship between cooling rate and number of nascent crystals

需说明的是，图 8中晶体均为10μm以上的清晰颗粒。这个体系同时存在新生晶体自由生长与已生晶体竞争合并的博弈过程。新生晶体生长的速度，除了与降温速率、能量供给有关外，我们推测与已有晶体占据的空间(数量N)成反比；已生晶体竞争合并的速度，如果按照自然竞争原则，应与N²成正比，即可得到生长-合并的方程：dN=-d(G(ν)N)+d(M(ν)N²)，其中，G(ν)是依赖降温速率ν的生长函数，M(ν)是依赖降温速率ν的合并函数。

周长-面积法计算的是由同一机制所形成的矿物颗粒的整体分形维数，分形维数值可以反映矿物颗粒边界的复杂程度，分形维数越大，表征颗粒的边界越复杂，形态越不规则。根据获取的矿物颗粒的周长C(μm)和面积参数S(μm²)，对两者取对数，可研究它们之间的相关趋势(图 9)，散点图的最小二乘法拟合线呈线性分布。根据分形维数的计算公式D=2/k(其中，k是线性拟合的斜率)，得到七组状态下新生晶体的分形维数分别为1.548、1.394、1.616、1.482、1.528、1.568和1.581。相对来说，状态3(降温速率为0.1℃/min)下分形维数较大，表明矿物颗粒的边界更为复杂、形态更不规则。状态2(降温速率0.125℃/min)下分形维数较小，表明颗粒间形态更加规则、边界更加简单。整体来看，不同降温速率下的晶体边界复杂程度出现较大无规波动，显示出晶体形态对降温速率的高度敏感性。当降温速率达到0.0468℃/min后，晶体边界复杂程度趋于稳定。

图 9

Fig. 9

图 9 降温速率与分形维数的关系 Fig. 9 Relationship between cooling rate and fractal dimension

本文在野外采样至数据处理整个过程中尽力做到精准，但难免存在些许误差，包括采样误差，实验误差，测试误差，分析误差等。

(1) 采样误差。采样过程中，以能反映实际情况和满足切制薄片的需要为原则，避免滚落、混染岩石对样品的污染，选取有充分代表性的表壳相典型样品，尽量采集新鲜的岩石。

(2) 实验误差。在样品预处理过程，尽力做到均匀分样，保证七组样品的一致性。熔融结晶实验过程中，按照标准化过程使用仪器设备，严格控制实验的温度和时间。

(3) 薄片误差。现实中由于薄片厚度影响、三维晶体的二维化破坏等原因，造成晶体获取的偏差是不可避免的，但我们在处理过程中采取“重复获取，挑选最优”的办法，尽可能做到图像的清晰度与数据的精确度。

(4) 图像处理过程误差。在处理图像获取数据的过程中，我们做了以下工作确保数据的精确度。①拍摄清晰的高倍显微镜下照片。镜下照片放大后的矿物颗粒是非常明显的，可见清晰的边界；②利用Image J图像处理软件转为灰度图片。使用该软件图像调整功能，将选中的矿物颗粒图像格式改为8-bit，使图像转换为灰度图像，所有的颗粒变成灰色。并调整对比度，将细小的噪点颗粒自动剔除；③过滤10μm尺度以下的晶体颗粒后，转为二值化图像。此时设置颜色阈值，将图片调整为黑白两色的二值化图像。本文在保持颗粒边界清晰且大小与RGB图像相等的基础上，将需要测量的新生晶体颜色设为黑色255值，其余物质设为白色的0值。之后根据二值化图像勾勒矿物颗粒的边界。

(5) 数据分析误差。10μm大小的晶体颗粒在显微镜中是可以被提取的，操作不妥有可能造成有些细节缺失，或者误差较大。为了尽可能地减少方法选择所带来的精度误差，我们对10μm以下的小晶粒进行了过滤处理，保证准确性。对比未过滤和过滤掉50μm以下的结果，所得数据和图表有相应改变，但并没有对结论带来实质影响。

另外，CSD布居密度估计实际上是三位空间的一种预测，是统计意义下基于我们二维薄片上结晶颗粒在三位空间均匀分布的基本假设。尽管这种做法被广为使用，并证明行之有效，但毕竟与真实地质实际仍然存在误差，甚至是较大误差。

通过熔融结晶实验，本项研究模拟了五大连池老黑山钾质响岩质碱玄质熔浆的动力结晶过程，根据晶体粒度分析、降温速率与晶体数量、晶体粒度和分形特征关系的定量研究，得出以下结论：

(1) 虽然七组CSD曲线表现出晶体密度的差异性，但晶体粒度与布居密度均呈现较好的幂率关系，且幂律指数相近，范围在3.69~4.42之间，反映出晶体生长的自组织临界性，同时也说明了晶体粒度分布对降温速率的依赖性不明显。

(2) 根据晶体生长与合并的博弈，熔融结晶演化分为欠发育、发育为主和合并为主的三个阶段。当降温速率为0.0468℃/min时，晶体数量达到峰值，随后进入以退火合并为主的晶体粗化过程，直至结晶动力学达到平衡。

(3) 各降温速率下晶体形态呈现出分形特征，证明了新生晶体生长的自组织临界性特征。分形维数界于1.39~1.62之间，晶体边界复杂程度出现较大无规波动，显示出晶体形态对降温速率的高度敏感性。当降温速率为0.1℃/min时，晶体边界形态最复杂，当降温速率变慢到0.0468℃/min后，晶体边界形态的复杂程度趋于稳定。