全新世(距今1万年，即10ka)以来有过喷发历史的火山称为活火山(刘若新, 2000; 郭正府等, 2010)。确定全新世活火山对于火山灾害评估和火山分类具有重要意义。中国东部五大连池和长白山作为全新世活火山已没有争议：五大连池具有历史喷发记录(1719~1721)(Feng and Whitford-Stark, 1986)，长白山千年喷发已有数百个炭化木¹⁴C年龄数据支持(刘若新等, 1998; Horn and Schmincke, 2000; Wei et al., 2013)。而对于没有历史喷发记录或缺乏大量炭化木的火山，根据火山口保存形态和地貌特征来判断是否全新世喷发，具不确定性。即使存在少量炭化木数据，也最好有其它年代学方法验证。传统的K-Ar法和Ar-Ar法对全新世火山的测试相对误差大，分辨率不够，并易受到过剩氩的影响(刘嘉麒, 1987)。由于镭-钍(²²⁶Ra-²³⁰Th)非平衡法(Ra/Th法)具有高的时间分辨率，本文采用Ra/Th法测试中国东部年轻火山岩的年龄。测试对象包括东北地区五大连池、龙岗、镜泊湖、阿尔山、诺敏河(图 1a)和东南地区海南岛(马鞍岭、雷虎岭火山)(图 1b)。五大连池老黑山和火烧山经历历史时期(1719~1721)喷发，本研究将确认老黑山和火烧山保留镭-钍非平衡。本文主要目标是用Ra/Th法验证镜泊湖、龙岗、阿尔山、诺敏河和海南岛的马鞍岭、雷虎岭火山是否是活火山。对于老于全新世的晚更新世样品，超出Ra/Th法的测年方法的上限(10ka)，我们则用Th/U法估算年龄。

图 1

Fig. 1

图 1 中国东北年轻火山群分布示意图(a, 据白志达等, 2012)和中国东南海南岛年轻火山分布图(b, 据Zou and Fan, 2010) 1-第四纪火山群大致位置；2-晚更新世-全新世喷发区；3-晚更新世喷发区；4-主要区域断裂(据中国地质调查局, 2004)；5-地壳40km等厚线；6-汾渭地堑；.本文样品来自东北地区的五大连池、镜泊湖、龙岗、阿尔山、诺敏河(图 1a)和东南地区海南岛的马鞍岭、雷虎岭(图 1b) Fig. 1 Distribution of young volcanic groups in NE China (a, after Bai et al., 2012) and distribution of young volcanic fields in Hainan Island in SE China (b, after Zou and Fan, 2010) 1-locations of Quaternary volcanic group; 2-locations of Late Pleistocene to Holocene eruption area; 3-Late Pleistocene eruption area; 4-major faults (after CGS, 2014); 5-contour for 40km crustal thickness; 6-Fen-Wei graben

所有测试样品是未风化的新鲜基岩。样品位置见Zou et al. (2003)和Zou and Fan (2010)。所有样品都是基性火山岩，SiO₂变化范围45.1%~53.5%(表 1)，具体火山岩成分分类见TAS图(图 2)。东北地区火山岩比海南岛(马鞍岭和雷虎岭)火山岩含更高的(Na₂O+K₂O)(图 2)。其中五大连池老黑山和火烧山火山岩富K₂O(4.5%~5.7%)，并且K₂O>Na₂O(表 1)。

表 1

Table 1

表 1(Table 1)

表 1 中国东部东北地区和海南岛玄武岩的镭-钍非平衡 Table 1 Ra-Th disequilibrium for basalts from NE China and Hainan Island 火山 Ra Th SiO2 Na2O K2O Ra/Th 年龄 Ra/Th 年龄误差 U/Th 年龄 历史记载，14C或热释光年龄 (×10-15) (×10-6) (%) (ka) (ka) 五大连池-老黑山 0.3 LS-3-1 790 6.08 0.883 1.334 1.33 53.48 3.68 5.70 LS-3-1, r2 820 6.08 0.883 1.334 1.38 LE-6-4 800 6.77 0.879 1.326 1.21 50.97 3.90 4.90 LHK-1 900 6.66 0.851 1.302 1.43 51.42 3.85 4.96 LW5-2 780 6.77 0.873 1.280 1.19 51.08 3.83 5.39 HL9720 890 6.66 0.887 1.298 1.36 53.36 3.81 5.53 NDW2-2b 1080 6.86 0.858 1.297 1.65 53.52 4.00 5.53 五大连池-火烧山 0.3 HK-2 1040 6.76 0.772 1.239 1.80 50.37 3.94 4.45 HS2-2 1060 8.18 0.775 1.282 1.51 48.90 4.12 4.73 HN6-1 770 6.08 0.830 1.265 1.38 51.13 3.82 4.51 镜泊湖 4.4~5.5, 8.3 J99821-1 1030 7.21 0.855 1.150 1.51 47.43 4.47 2.32 3.7 0.6 JB11-1 1070 9.81 0.825 1.090 1.19 46.78 6.20 4.59 6.0 0.9 平均值 4.9 0.7 龙岗 1.6, 15 LG9940 650 6.14 0.827 1.330 1.15 47.45 3.97 2.31 6.5 1.0 99L11-1 760 8.61 0.809 1.350 0.98 50.38 3.72 3.06 15 HJ970001A 550 5.65 0.796 1.330 1.10 49.76 4.25 3.01 7.5 1.1 平均值 7.0 1.1 大兴安岭中段-阿尔山 2, 25~123 07AES09 330 3.233 0.930 1.224 0.99 49.86 3.16 1.38 63 大兴安岭北段-诺敏河 128 09NM01 310 5.28 0.525 1.208 1.01 48.50 3.83 2.15 71 海南岛-马鞍岭 <9.9 HN9901 492 3.58 0.895 1.203 1.38 51.74 3.41 1.68 4.5 0.7 HN9902 434 3.54 0.870 1.186 1.27 50.77 2.82 1.46 5.0 0.8 HN106 569 3.77 0.863 1.181 1.58 50.99 2.71 1.38 3.4 0.5 平均值 4.3 0.6 海南岛-雷虎岭 9.9~10.3 HN9907 625 4.44 0.968 1.227 1.31 49.10 2.55 1.53 4.8 0.7 HN9908 998 7.81 0.936 1.272 1.23 45.32 2.85 1.64 5.5 0.8 HN9911 1020 7.07 0.961 1.299 1.35 45.14 2.95 1.61 4.5 0.7 HN9912 1130 7.18 0.962 1.321 1.47 45.27 3.12 1.63 3.8 0.6 平均值 4.7 0.7 标样BCR-2 580 5.91 0.879 1.00 1.01 注：初始值：(226Ra/230Th)=3.5; (230Th/238U)=1.4.测试误差：Ra < 3%; Th < 1%; (230Th/232Th) < 1%; (230Th/238U) < 1%; (226Ra/230Th) < 3%.鉴于初始值存在不均一性，Ra/Th年龄相对误差放大到15%

表 1 中国东部东北地区和海南岛玄武岩的镭-钍非平衡 Table 1 Ra-Th disequilibrium for basalts from NE China and Hainan Island

图 2

Fig. 2

图 2 全岩样品的硅-全碱投影图 数据来源：五大连池老黑山和火烧山据Zou et al., 2003；镜泊湖和龙岗据Zou et al., 2008；阿尔山据赵勇伟和樊琪诚, 2012；诺敏河据樊琪诚等, 2012；海南岛马鞍岭和雷虎岭据Zou and Fan, 2010 Fig. 2 Silica-total alkali plot

全岩²²⁶Ra在ALS Global Scandinavia用ICP-SFMS测试。²²⁶Ra测试方法见Dalencourt et al. (2018)。本文的²²⁶Ra数据和已发表的钍同位素(Zou et al., 2003, 2008; Zou and Fan, 2010)用来计算全岩的²²⁶Ra和²³⁰Th的放射性活度比值(²²⁶Ra/²³⁰Th)。放射性活度等于衰变常数乘以衰变核的数量，用小括号表示，例如(²²⁶Ra)等于²²⁶Ra的衰变常数乘以²²⁶Ra的衰变核数量。重复测试给出(²²⁶Ra/²³⁰Th)测试误差大约3%。测试BCR-2标样给出的(²²⁶Ra/²³⁰Th)=1.01，在误差范围内符合标样预期(²²⁶Ra/²³⁰Th)=1.00，确认实验方法正确。

因为²²⁶Ra的半衰期是1600年(1.6ka)(Faure and Mensing, 2005)，Ra/Th同位素非平衡6个半衰期后只剩下2^-6=1/64，Ra/Th非平衡基本消失，低于仪器检测能力。因而Ra/Th非平衡的保存时间是10ka(=1.6ka×6)。如果未风化的新鲜火山岩目前仍保存Ra/Th非平衡，即(²²⁶Ra/²³⁰Th)≠1.0，则火山岩年龄小于1万年，定性是全新世火山(图 3)，定量Ra/Th年龄可根据(²²⁶Ra/²³⁰Th)值计算(图 4a)(Zou et al., 2020)。如果火山岩的Ra/Th非平衡消失(达到Ra/Th平衡)，即(²²⁶Ra/²³⁰Th)=1.0(Ra/Th secular equilibrium)，那么岩石年龄大于1万年(t>10ka)，不是全新世火山(图 3)。如果该样品仍存在²³⁰Th-²³⁸U非平衡，可以根据(²³⁰Th/²³⁸U)估算年龄(图 4b)。Ra/Th非平衡年龄和²³⁰Th/²³⁸U非平衡年龄的计算公式见Zou(2007)中公式5.18~5.20。

图 3

Fig. 3

图 3 利用Ra/Th非平衡和Th/U非平衡制约火山岩年龄的流程图 如果存在第4种情况，即Ra/Th非平衡而Th/U平衡，则t < 10ka，用Ra/Th非平衡定量计算年龄.这种情况下，Th/U平衡可能是由于岩浆初始(230Th/238U)0就接近平衡，是地幔尖晶石橄榄岩浅处部分熔融的产物(Zou and Zindler, 2000).作为辅助手段验证，这种情况的岩石应该存在231Pa/235U非平衡.中国东部的全新世火山岩都具有Th/U非平衡(邹海波和樊祺诚，2011) Fig. 3 A flowchart to determine the ages of young volcanic rocks using Ra/Th disequilibrium and Th/U disequilibrium

图 4

Fig. 4

图 4 利用(226Ra/230Th) (a)和利用(230Th/238U) (b)计算火山岩年龄(据Zou et al., 2002) (b)初始值(226Ra/230Th)0=3.5. 226Ra-230Th体系适合< 1万年的样品.例如(226Ra/230Th)=1.50对应3.7ka.当>1万年时，(226Ra/230Th)趋于1.0，Ra/Th非平衡消失. (b)初始值(230Th/238U)0=1.4. 230Th-238U体系适合< 40万年的样品.例如(230Th/238U)=1.25对应50ka.当>40万年时，(230Th/238U)趋于1.0，Th/U非平衡消失.初始值(226Ra/230Th)0=3.5是接近具有(230Th/238U)>1.0样品的最大值.本文的样品都具有(230Th/238U)>1.0.初始值(230Th/238U)0=1.4接近地球样品(230Th/238U)的最大值(Lundstrom, 2003).用图 4a, b给出的年龄，接近最大Ra/Th或Th/U年龄值 Fig. 4 Calculation of ages of igneous rocks from (226Ra/230Th) (a) and from (230Th/238U) (b) (after Zou et al., 2002)

Ra同位素的测试结果见表 1。

历史喷发(1719~1721 AD)的东北地区五大连池老黑山和火烧山具明显Ra/Th非平衡(图 5)，其中老黑山(²²⁶Ra/²³⁰Th)变化范围是1.19~1.65，火烧山的变化范围是1.38~1.80。本文证实这2个全新世火山存在Ra/Th非平衡并给出变化范围，这与其历史喷发一致。因为五大连池的火山岩强烈富钾且K₂O>Na₂O，成分跟其它火山明显不同(表 1、图 2)，五大连池的(²²⁶Ra/²³⁰Th)不用作其它火山的初始值来进行年龄计算。

图 5

Fig. 5

图 5 五大连池老黑山火烧山的Ra/Th非平衡 所有样品显示226Ra/230Th非平衡. (226Ra/230Th)>1.2 Fig. 5 Ra/Th disequilibrium for Laoheishan and Huoshaoshan

东北地区镜泊湖、龙岗、阿尔山、诺敏河的Ra/Th同位素见图 6。镜泊湖火山(²²⁶Ra/²³⁰Th)=1.19~1.51；龙岗火山(²²⁶Ra/²³⁰Th)=0.98~1.15；阿尔山(²²⁶Ra/²³⁰Th)=0.99；诺敏河(²²⁶Ra/²³⁰Th)=1.01。图 5中二条虚线之上的4个样品(2个镜泊湖+2个龙岗)，显示Ra/Th非平衡，它们是全新世火山岩。其中镜泊湖的Ra/Th年龄是4.9±0.7ka，龙岗的Ra/Th年龄是7.0±1.1ka(表 1)。

图 6

Fig. 6

图 6 东北地区镜泊湖、龙岗、阿尔山和诺敏河火山的Ra/Th非平衡 Fig. 6 Ra/Th disequilibrium for Jingpohu, Longgang, Aershan and Nuominhe volcanoes

图 6中二条虚线之内的3个样品(1个龙岗，1个阿尔山和1个诺敏河)的(²²⁶Ra/²³⁰Th)=1.00±0.03, 即²²⁶Ra/²³⁰Th平衡，Ra/Th年龄老于1万年，不是全新世样品。这3个样品，没有Ra/Th非平衡，但都有²³⁰Th/²³⁸U非平衡(图 6)，即(²³⁰Th/²³⁸U)>1.0, 年龄 < 400ka。龙岗的Th/U年龄是15ka, 阿尔山的Th/U年龄是63ka, 诺敏河的Th/U年龄是71ka，都是晚更新世火山岩。故龙岗是晚更新世-全新世火山，阿尔山和诺敏河是晚更新世火山。具体Ra/Th年龄和Th/U年龄投影分别见图 7、图 8。

图 7

Fig. 7

图 7 利用Ra/Th非平衡估算镜泊湖、龙岗、马鞍岭、雷虎岭的年龄 Fig. 7 Use of Ra/Th disequilibrium to estimate ages for volcanic rocks from eastern China

图 8

Fig. 8

图 8 利用Th/U非平衡估算龙岗、阿尔山、诺敏河的年龄 Fig. 8 Use of Th/U disequilibrium to estimate ages for volcanic rocks from eastern China

海南岛马鞍岭火山和雷虎岭火山的Ra/Th同位素见图 9。海南岛样品都显示明显Ra/Th非平衡，(²²⁶Ra/²³⁰Th)=1.23~1.58，是全新世火山。马鞍岭火山的Ra/Th年龄是4.3±0.6ka，雷虎岭的Ra/Th年龄是4.7±0.7ka(表 1、图 7)。

图 9

Fig. 9

图 9 海南岛的马鞍岭火山和雷虎岭火山的Ra/Th同位素 Fig. 9 Ra/Th disequilibrium for Maanling and Leihuling volcanos from Hainan Island

镜泊湖样品的Ra/Th年龄(4.9ka)，与碳化木的¹⁴C年龄(4.4~5.5ka)(Zhang et al., 2002; 樊祺诚等, 2003)和热释光年龄(8.3ka)(翟福君和刘桂香, 2010)一致表明镜泊湖是全新世活火山。

龙岗样品的Ra/Th年龄(7.0ka)比¹⁴C年龄(1.6ka)(樊祺诚等, 2002)稍老。一种可能是因为龙岗岩浆在岩浆房滞留5.4ka。Ra/Th年龄受岩浆滞留影响，而炭化木¹⁴C年龄与岩浆滞留无关。另一种可能是因为龙岗样品的初始值(²²⁶Ra/²³⁰Th)₀明显低于3.5。尽管如此，Ra/Th年龄和¹⁴C年龄都证实龙岗火山的全新世喷发。本文还提供龙岗晚更新世的Th/U年龄(15ka)，与龙岗金川东期火山渣中碳化木的¹⁴C年龄(15.9ka)误差范围内一致(白志达等，2006)。

阿尔山的1个样品显示晚更新世Th/U年龄(63ka)。白志达等(2005)报道阿尔山存在全新世火山。我们将来需要测试更多的Ra/Th样品以确认阿尔山全新世火山。诺敏河的1个样品Th/U年龄是71ka，落入热释光年龄范围(25~123ka)(马保起等, 2006)，一致表明诺敏河的晚更新世喷发。另外K-Ar法也给出诺敏河四方山1个晚更新世年龄(128±10ka)(樊祺诚等, 2011, 2012; Zhao et al., 2014)。故诺敏河的全新世喷发也有待被同位素年龄证实。

海南岛马鞍岭火山的Ra/Th年龄(4.3ka)和雷虎岭的Ra/Th年龄(4.7ka)证实它们是活火山。樊祺诚等(2004)获得过10ka的2个砂岩烘烤热释光年龄。砂岩样品来自雷虎岭第2层玄武岩中。雷虎岭第3层玄武岩和马鞍岭玄武岩的年龄应该比雷虎岭第2层玄武岩年龄更新。本文马鞍岭和雷虎岭玄武岩的年龄(分别是4.3±0.6ka, 4.7±0.7ka)都比热释光年龄(10ka)年轻，与地质关系一致。

300年前(0.3ka)喷发的五大连池老黑山(²²⁶Ra/²³⁰Th)的变化范围是1.19~1.65，火烧山的变化范围是1.38~1.80，跟1980年喷发的美国圣海伦斯火山(Mt. St Helens)的变化范围(1.19~1.58)相似(Bennett et al., 1982)。老黑山的(²²⁶Ra/²³⁰Th)平均值是1.36±0.16，火烧山的平均值是1.56±0.22，显示12%~14%的相对变化。使用初始值(²²⁶Ra/²³⁰Th)₀=3.5，则老黑山和火烧山的Ra/Th年龄分别是4.5±0.9ka和3.5±0.8ka，老于0.3ka喷发年龄4.2±0.9ka和3.2±0.8ka，说明老黑山和火烧山岩浆房滞留年龄可能分别是4.2ka和3.2ka。如果五大连池初始值(²²⁶Ra/²³⁰Th)₀ < 3.5，或者如果五大连池岩浆受到围岩[(²²⁶Ra/²³⁰Th)=1.0]的混染，那么老黑山和火烧山岩浆滞留年龄分别小于4.2ka和3.2ka。如果五大连池的斑晶矿物和岩浆形成时间差小于²²⁶Ra的半衰期(1.6ka)，那么斑晶矿物-岩浆等式线有可能提供更精确的Ra/Th年龄。如果斑晶和岩浆的形成时间差大于1.6ka，斑晶-岩浆不满足Ra-Th等时线法对同时形成的要求，测试结果不成线性分布。

本文所有样品，包括大兴安岭中段阿尔山和大兴安岭北段诺敏河样品，呈现显著²³⁰Th过剩，即(²³⁰Th/²³⁸U)>1.1(图 5、图 6、图 8)，反映玄武岩浆起源于深部石榴石橄榄岩源区(Salters and Longhi, 1999; Zou and Zindler, 2000; 邹海波和樊祺诚, 2011)，岩浆产生深度大于75km(Zou et al., 2003)。这与东北地区(如大兴安岭中部阿尔山)火山岩中发现深成石榴子石橄榄岩捕虏体(樊祺诚等, 2008)一致。尽管源区固体物质有可能部分来自地幔过渡带(Kuritani et al., 2013; Wang et al., 2017; Xu et al., 2018; Choi et al., 2020)，但减压部分熔融(decompressional partial melting)产生岩浆的深度发生在地幔过渡带之上(< 410km)。使用五大连池火山的最大滞留年龄3.2~4.2ka和最小形成深度75km，得到岩浆上升最小速率18~23m/y。

(1) 除了五大连池和长白山活火山，Ra/Th非平衡证实中国东部海南岛的马鞍岭、雷虎岭和东北地区的镜泊湖、龙岗是全新世活火山。龙岗还有晚更新世火山活动。

(2) 大兴安岭中段的阿尔山和大兴安岭北段的诺敏河存在晚更新世火山活动。至于它们是否是全新世活火山，有待将来更多Ra/Th同位素测试。

(3) 五大连池老黑山的(²²⁶Ra/²³⁰Th)变化范围是1.19~1.65，火烧山的变化范围是1.38~1.80，与1980年喷发的美国圣海伦斯火山(Mt. St Helens)变化范围相似(1.19~1.58)。老黑山和火烧山的岩浆滞留年龄分别小于4.2±0.9ka和3.2±0.8ka，岩浆上升速率>18~23m/y。

致谢      感谢郭正府研究员邀请本文和刘永顺教授提供五大连池样品；感谢五位审稿人对本文的建设性评审。