2020, Vol. 36
锆石是自然界中常见的副矿物，普遍存在于沉积、岩浆和变质岩中，因具有普通铅含量低，富含U、Th等放射性元素，离子扩散速率低，封闭温度高等特点，被广泛用于同位素U-Pb测年研究(Lee et al., 1997)。又因锆石Hf含量较高(通常在0.5%~2%之间)，Lu/Hf比值很低(通常小于0.02)，同时也是Hf同位素分析的理想矿物，准确的Hf同位素初始比值结合锆石的U-Pb年龄，经常被用于示踪物质的来源，了解大陆地壳增长和演化(侯可军等，2007)。近年来发展起来的锆石微区原位O同位素分析因幔源岩浆结晶出来的锆石有非常一致的δ18O值(5.3±0.3)‰(Valley et al., 1998, 2005)，而且这个比值受岩浆分异的影响很小，即由岩浆分异造成的全岩δ18O值增高会被锆石/熔体之间的δ18O分馏增加所补偿，因而锆石O同位素多结合Hf同位素被应用于研究花岗岩的成因、特别是鉴别幔源岩浆在花岗岩形成过程中的作用(Li et al., 2009)。此外，锆石中常含有含量较高的稀土元素及微量元素，稀土元素配分模式可以用于区别幔源和壳源锆石(Hoskin and Ireland, 2000)，利用U-Yb、U/Yb-Hf等微量元素图解可区分锆石源自陆壳岩浆结晶还是洋壳岩浆结晶(Grimes et al., 2007)。然而，锆石中铀含量所蕴藏的地质意义却较少被关注。我们目前了解到锆石铀含量具备以下两方面的指示意义：一方面，锆石铀含量和岩石铀含量往往呈良好的正相关关系(相关系数达0.83)，可以灵敏、有效地反映出岩体的原始富铀程度(郑懋公和朱杰辰，1984)，因而少数学者将锆石铀含量的研究用于评价岩体的产铀远景(李耀菘等，1995;陈振宇和王登红，2014；伍皓等，2019)；另一方面，如岩浆锆石中Hf元素含量能指示锆石结晶时熔体中的Hf含量一样(Amelin et al., 1999; Wang et al., 2018)，锆石中的铀含量同样能指示熔体中的铀含量(李耀菘等，1995)。但是，运用此原理能发掘出哪些有用的地质信息，目前尚不清楚。
铀源是铀矿形成的先决条件，华南花岗岩型铀矿床中的铀源一直存在争议，主要包括以下观点：(1)已固结地质体：因铀矿床普遍存在矿岩时差(杜乐天，1964;杜乐天和王玉明，1984;李建红和夏宗强，2015)，主流观点认为铀主要来自浅部早于铀矿形成的已固结的地质体，包括富铀沉积建造、富铀变质岩层和富铀岩体等(闵茂中和张祖还，1993;邓平等，2003a;陈振宇等，2014;邵飞等，2014;许丽丽等，2017;吴德海等，2019;徐争启等，2019)；(2)分异岩浆：强烈的分离结晶作用可以导致铀等元素在花岗岩残余熔体中高度富集(李妩巍等，2011)，因此部分学者将花岗岩型铀矿视为岩浆活动后期产物(陈毓川，1989; Hua et al., 2003;吴烈勤等，2003;叶天竺，2014)；(3)地幔柱或热点：少数学者认为地幔柱或热点可能为成矿提供物质来源、动力来源和矿化剂(李子颖等, 1999, 2010;赵军红等，2001;李子颖，2006;王正其和李子颖，2007;刘成东等，2016)；(4)U、Th、K富集圈：姜耀辉等(2004)依据岩石圈之下可能存在富含U、Th、K等生热元素的富集圈的认识(鲍学昭和张阿利，1998;鲍学昭，1999)，认为成矿物质和流体可来源于该富集圈。基于上述锆石铀含量与铀源研究的背景资料，本文以铀矿勘探研究程度相对较高的诸广山南体花岗岩为样本，尝试通过充分搜集以往发表的锆石U-Pb测年文献，统计岩体锆石年龄及其铀含量这种全新方法追索其铀源，探讨锆石铀含量和铀源之间的关系，以期为华南花岗岩型铀矿铀源及其成因研究提供新角度和新认识。
1 地质概况诸广山复式花岗岩体位于广东北部、湖南东南部和江西西南部三省交界区域内，呈巨型岩基产出，总出露面积大于2500km2。本文研究的诸广山南体位于南岭东西向构造带和万洋山-诸广山南北向构造带的复合部位，在行政区划上主要属于粤北的乐昌、仁化和南雄等县市。诸广山南体大致呈东西向展布，出露面积大于1500km2，是一个由加里东期(扶溪岩体和澜河混合岩)、印支期(白云、乐洞、江南、龙华山、大窝子、寨地、古亭、油洞、石溪和塘洞岩体)和燕山期岩体(长江、九峰、三江口、红山、企岭、茶山、赤坑、日庄和百顺岩体)组成的巨型复式岩体(邓平等，2011; Deng et al., 2012)(图 1)。1956年开始至今，诸广山复式花岗岩体内共产有鹿井、长江、百顺、城口和南雄等5个铀矿田，探明铀矿床共计30余个，是我国重要的花岗岩型铀矿聚集区(吕立娜等，2017)。其中，5个矿田中有4个分布在南体印支-燕山期花岗岩中，中国目前花岗岩型铀矿中单个矿床规模最大的棉花坑铀矿床也产在其中(高飞等，2014)。
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图 1 诸广山南体花岗岩位置图(a)与地质简图(b)(据Deng et al., 2012; Bonnetti et al., 2018修改) Fig. 1 The location (a) and sketch geological map (b) of southern Zhuguangshan granitic composite (modified after Deng et al., 2012; Bonnetti et al., 2018) |
在数据搜集过程中，我们将采自高坪地区29号(G001)、30号(G002)样品根据采样位置归为白云岩体；8号采自钻孔样品(CJ1593)年龄为124Ma，明显晚于长江岩体~160Ma的年龄，本文将其归为长江岩体晚期岩脉或小岩体样品。在此基础之上，共搜集到诸广山南体花岗岩14个岩体(7个燕山期岩体，7个印支期岩体)，37件样品(地表 26件，钻孔11件)，3种岩性(黑云母花岗岩21件、二云母花岗岩12件、花岗岩岩脉4件)，共467个参与岩体U-Pb定年的锆石数据(表 1、表 2)。在数据处理过程中，我们引入变异系数(C.V)来反映各个样品中锆石铀含量的差别情况，其计算公式为: C.V=(σ/μ)×100% (σ为标准偏差，μ为算数平均值)，标准偏差(σ)的计算公式为: 
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表 1 诸广山南体花岗岩锆石数据来源表 Table 1 The zircon data source table of the southern Zhuguangshan granitic composite |
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表 2 诸广山南体花岗岩样品锆石铀含量统计表 Table 2 Statistical data of the uranium contents in zircons from the southern Zhuguangshan granitic composite samples |
从37件样品锆石铀含量变异系数来看(表 1)，变异系数范围为0.23~2.05，仅7号(CJ-02)、12号(14DL-2)、14号(SJK-02)、22号(ZK3-4-4A)和34号(L-01)共5件样品系数大于1，显示样品中各锆石铀含量之间差别大。其余32件样品中锆石铀含量变异系数小于1，总体差异相对较小。从样品期次统计来看，燕山期样品的锆石平均铀含量为1591×10-6(n=274)，印支期样品的锆石平均铀含量为1555×10-6(n=193)，两者含量相当。从样品锆石铀含量对比图来看(图 2)，8号(CJ1593)、20号(HM906)、29号(G001)、30号(G002)钻孔岩脉(小岩体)样品锆石平均铀含量明显高于同期地表岩体样品。该类锆石在阴极发光下颜色较深，环带不明显。其中，8号(CJ1593)锆石平均铀含量为8938×10-6(n=14)，变异系数0.74，最高含量达27833×10-6，锆石铀含量频率分布直方图显示10个锆石铀含量分布于0×10-6~10000×10-6区间，3个在10000×10-6~20000×10-6区间，1个在25000×10-6~30000×10-6区间，其铀含量为长江岩体1~7号样品的7.7~13.1倍(图 3a)；20号(HM906)锆石平均铀含量为3528×10-6(n=16)，变异系数0.80，最高含量9145×10-6，14个锆石铀含量分布于0×10-6~6000×10-6区间，2个在8000×10-6~10000×10-6区间，其铀含量为油洞岩体21~22号样品的2.7~3.2倍(图 3b)；29号(G001)锆石平均铀含量分别为3533×10-6(n=10)，变异系数0.66，最高含量为8643×10-6，9个锆石铀含量分布于0×10-6~6000×10-6区间，1个在8000~10000×10-6区间，其含量为白云岩体27-28号样品的1.9~3倍(图 3c)；30号(G002)锆石平均铀含量为4520×10-6(n=8)，变异系数0.36，最高含量为7529×10-6，7个锆石铀含量分布于0×10-6~6000×10-6区间，1个在6000×10-6~8000×10-6区间，其含量为白云岩体27~28号样品的2.5~3.8倍(图 3d)。
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图 2 诸广山南体花岗岩样品锆石铀含量对比图 Fig. 2 Zircon uranium content comparison diagram of the southern Zhuguangshan granitic composite samples |
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图 3 诸广山南体花岗岩岩脉样品锆石铀含量频率分布直方图 Fig. 3 The histograms of the uranium contents of zircons from the acid dike samples in the southern Zhuguangshan granitic composite |
如上所述，诸广山南体花岗岩中8号(CJ1593)、20号(HM906)、29号(G001)、30号(G002)钻孔岩脉(小岩体)样品中锆石的平均铀含量明显高于同期地表岩体样品。鉴于现测锆石铀含量与锆石形成时初始铀含量差异不大(郑懋公和朱杰辰，1984)，所以本文统计的锆石铀含量基本能代表锆石结晶时熔体中的铀含量。熔体中铀含量的富集一般被认为是花岗岩浆结晶分异的结果(李妩巍等，2011;吴福元等, 2017)，也有学者认为铀富集是因来自深部U、Th、K富集圈中铀的加入(Jiang and Yang, 2000; Jiang et al., 2002)。本文认为前者才是主因，主要依据在于：吴福元等(2017)认为在中国华南地区很多岩体中心部位的补体或晚期岩枝即为高分异花岗岩，岩体的主体本身也是高分异成因的，此时的补体多为超分异岩石。而且，高分异花岗岩中的锆石经常具有较高的U或Th含量，与所谓的热液锆石极为类似(Wang et al., 2016)。实际上，本文8号(CJ1593)、20号(HM906)样品的地化资料显示其稀土元素含量均偏低、Eu负异常明显、配分模式明显呈海鸥型，且表现出一定程度的“四分组效应”，属高分异S型花岗岩(徐文雄等，2014;周航兵等，2018)。29号(G001)、30号(G002)样品虽无地化资料，但锆石中多组数据Th/U小于0.1(虞航等，2017)，这些锆石可能是受后期热液改造的热液锆石或是形成于岩浆晚期富含高铀挥发分的高温流体阶段的岩浆锆石(吴元保和郑永飞，2004)，所以这两件样品可能也经历了高度的结晶分异作用。因此，我们认为岩体中锆石铀含量富集原因源于花岗岩浆的高度结晶分异作用。
4.2 锆石铀含量与铀源关系探讨 4.2.1 酸性岩脉(小岩体)侵位期、基性岩脉侵位期及铀成矿期对比矿岩时差是中国大部分铀矿床成矿时代的特点，花岗岩型铀矿床中表现明显。研究区印支期岩体多形成于225~239Ma，燕山期岩体形成于152~168Ma(表 1)，而铀矿化时间多集中在距今约140±5Ma、120±5Ma、100±5Ma、90±5Ma、70±5Ma和50±5Ma(陈跃辉等，1997;胡瑞忠等, 2007, 2019;夏宗强和李建红，2009;陈振宇等，2014;张龙等，2018)，存在明显的矿岩时差。更有如广西摩天岭岩体中达亮矿床与岩体时差382~467Ma，新村矿床与岩体时差达706~713Ma(李建红和夏宗强，2015)。另一方面，早有学者发现燕山晚期岩脉(小岩体)与铀矿化比岩体与铀矿化的形成时间更接近，矿岩脉时差小于矿岩体时差，而且几乎每一期仅形成岩脉(小岩体)的酸性和中基性岩浆活动之后都有相应的铀矿化形成(邓平等，2002;李建红和夏宗强，2015)，赣南白面石铀矿田、河草坑铀矿田和隘高铀矿床也存在这种现象(林锦荣等，2011)。酸性岩脉(小岩体)和基性岩脉被认为能为铀成矿提供热源和矿化剂(杜乐天和王玉明，1984;夏宗强等，2016)，具较高铀含量的酸性岩脉也被认为能提供部分铀源(周航兵等，2018)。本文对诸广山南体和贵东地区部分铀矿床岩脉与铀矿化形成时间进行了系统梳理，目前发现了~140Ma、~125Ma、~105Ma、~90Ma四期酸性、基性岩岩浆活动及与之相对应的铀矿化(表 3)。
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表 3 诸广山-贵东地区铀矿床岩脉侵位期与成矿早期对比表 Table 3 Contrast data of the dyke emplacement period and early metallogenic period from the uranium ore deposit in Zhugang-Guidong area |
第一期(~140Ma)：诸广302矿床存在142.5Ma的铀矿化，矿床中可见138.6Ma的酸性岩脉和139.6Ma的辉绿岩脉同时侵位；贵东337矿床存在138Ma的铀矿化，矿床中可见141.2Ma帽峰式小岩体和141.4Ma的辉绿岩脉同时侵位。
第二期(~125Ma)：诸广302矿床存在120Ma的铀矿化，矿床中可见123.9Ma的酸性岩脉，基性岩浆侵入活动在区域岩体内还未发现，仅在曲江县长坝地区以玄武岩产出，呈似层状侵入于丹霞盆地下部地层(K1)中，成岩年龄为128.49Ma；诸广361矿床存在120Ma、124.9Ma的铀矿化年龄，区域上分布九龙岩式小岩体，主要为细粒二云母花岗岩，成岩年龄为115~119Ma；贵东下庄333矿床存在122.3Ma的铀矿化，区域上分布竹筒尖式小岩体，主要为细粒含斑白云母化的黑云母花岗岩，成岩年龄为125~128Ma。
第三期(~105Ma)：诸广302、贵东339矿床存在100~113Ma的铀矿化，区域上分布竹山下式小岩体，主要为浅色细粒二(白)云母花岗岩，成岩年龄为112~116Ma，矿床中可见105~110Ma的辉绿岩侵入。
第四期(~90Ma)：贵东335矿床存在93.5Ma的铀矿化，区域上分布88~95Ma的细晶岩和花岗斑岩，也可见92Ma的拉辉煌斑岩侵位。70±5Ma和50±5Ma属晚期铀矿化，该期基性岩体主要分布在广西、浙江和江西境内(徐夕生和谢昕，2005)，而华南该期花岗岩体鲜见报道，是否该期岩体均呈隐伏状态还未被发现？尚需进一步研究。
4.2.2 高分异酸性岩脉(小岩体)侵位期、基性岩脉侵位期及铀成矿早期的初步对应上文已初步证实140~90Ma期间酸性岩脉(小岩体)侵位期、基性岩体侵位期及铀成矿期具有良好的对应关系。其中，诸广山南体302矿床中138.6Ma(CJ1593)和123.9Ma(HM906)酸性岩脉均属与第一、二期铀矿化对应的高分异花岗岩体。诸广塘湾燕山晚期花岗岩小岩体、苗儿山同期花岗岩岩脉同样被认为是与铀矿化紧密相关的高分异岩体(李妩巍等，2011；阮昆等，2017)，结合华南很多岩体中心部位的补体或晚期岩枝即为高分异花岗岩的宏观认识(吴福元等，2017)，我们推测上述(表 3)帽峰式、九龙岩式、竹筒尖式、竹山下式小岩体等可能都属于高分异花岗岩体，如此，高分异酸性岩脉(小岩体)侵位期、基性岩脉侵位期与铀成矿早期(140~90Ma)则具有良好的对应关系。
4.2.3 矿-岩脉短时差及岩脉锆石富铀对铀源的启示基性岩脉与铀矿化的关系研究已获得诸多进展：基性脉岩不但可以为内生型铀矿化提供有利于富集场所，控制铀矿床的定位，而且成矿流体中的CO2等矿化剂组份可能是受基性岩脉侵位代表的岩石圈伸展事件控制而主要来自地幔(邓平等，2003b;胡瑞忠等，2007; Hu et al., 2009;刘治恒和巫晓兵，2009;严冰等，2013;陈佑纬等，2019;骆金诚等，2019;钟福军等，2019)。基性岩脉侵位期与花岗岩型铀化期的良好对应揭示出一旦矿化剂注入(基性岩脉侵位)就会形成铀矿化，表明每期铀成矿过程迅速，这就要求短时间内必须有充足的铀供给，符合这一条件的铀只能主要来自地壳高分异花岗岩浆，因同期高分异酸性岩脉锆石指示深部高温熔体中已富集大量的铀，只有此处才能在更深部地幔矿化剂注入后短时间内提供充足的铀源形成铀矿化，这也是高分异酸性岩脉(小岩体)、基性岩脉和铀矿化时间基本一致的原因所在。因幔源物质参与地壳花岗岩浆铀富集的可能性较小，目前认为铀源不大可能来自地幔。考虑到成矿期含矿化剂流体沿断裂上升速度快，近地表热量有限，难以与已固结地质体进行高效的热交换和铀活化、萃取。而且依据锆石铀含量与全岩铀含量成正相关的指示来看，浅部早期已固结地质体锆石铀含量明显较成矿期岩脉低(表 1)，表明其全岩相对来说也并不富铀，所以浅部地质体对铀源贡献较小。综上，初步认为华南花岗岩型铀矿床中铀可能主要来自高分异花岗岩浆。
4.3 成矿过程初步推演高分异酸性岩脉(小岩体)侵位期、基性岩脉侵位期及铀成矿早期的契合初步指示铀源可能主要来自地壳高分异花岗岩浆。但是根据杜乐天和王文广(2009)、杜乐天(2015)的研究，除CO2等矿化剂之外本区富碱热液也主要来自地幔，初步推测出华南花岗岩型铀成矿可能属壳幔混合作用结果。国内余达淦(2001)最早预见到这一深源成矿过程的可能性，他指出深部CO2和F的贡献将是壳幔作用过程的重要纽带，因F能活化、迁移熔体中的铀，CO2则是铀在转入溶液后进行搬运和沉淀的主要载体。据此，推演华南花岗岩型铀矿成矿过程可能为：岩石圈伸展期，软流圈地幔上涌，使岩石圈地幔部分熔融，形成基性岩浆；同时岩石圈地壳因地幔热烘烤，地壳发生部分熔融，发生高分异结晶作用形成高分异富铀岩浆和酸性岩脉；随后地幔基性岩浆、富含矿化剂(CO2和F)流体沿深断裂上升，幔源流体溶解、活化地壳高分异岩浆中铀形成成矿流体与基性岩浆共同向上运移，至近地表带，成矿流体与裂隙带中的大气降水混合，造成温度骤然降低和流体稀释而沉淀成矿，基性岩浆则形成岩脉，断裂系统为铀矿的形成提供了运移通道和成矿空间。铀成矿时间与酸性、基性岩脉形成时间基本一致，每期成矿过程短暂而剧烈，成矿期次受控于岩石圈伸展周期。
4.4 锆石铀含量的找矿意义探讨铀主要来自地壳高分异花岗岩浆，燕山晚期酸性岩脉(小岩体)又是高分异花岗岩浆的产物，岩浆中铀的丰度能较好记录在锆石中，若将岩脉(小岩体)锆石铀含量作为铀源丰度乃至矿床品位的判别指标将从理论上是可行的。本文通过对诸广山南体37个样品统计发现，当20号样品(HM906)锆石平均铀含量达到3528×10-6才发现了同期的沥青铀矿化，因此，是否可以将锆石平均铀含量达到3500×10-6作为铀成矿下限参考值？即达到或大于此值才会出现铀矿化，值得进一步探索。此外，如上文所述，高分异岩体锆石一般具有极高的铀含量，此类锆石能否作为特殊的含铀矿物进行铀元素的萃取，值得做相关矿冶实验进行尝试。
5 结论(1) 华南花岗岩型铀矿存在矿岩长时差和矿岩脉(小岩体)间的短时差均早已被前人注意到，本文在此基础之上，通过统计岩体锆石中铀含量这种全新方法，首次揭示出酸性岩脉(小岩体)锆石较岩体锆石结晶时熔体中的铀会成倍富集，发现花岗岩脉(小岩体)可能均属岩浆分异结晶晚期产物。依据高分异花岗岩脉(小岩体)侵位期、基性岩脉侵位期、铀成矿早期(140~90Ma)三者的良好对应，初步认为铀并非来自占地表绝大部分面积的早期形成的已固结花岗岩及其他地质体，也非来自地幔，而是主要来自地表出露极少的与矿化同期的花岗岩脉(小岩体)的母体——地壳高分异熔融态花岗岩浆。成矿期的铀主要不是在浅部地质体中被动萃取而来，而是在花岗岩浆中高度结晶分异而成，支持花岗岩型铀矿为岩浆活动后期产物的认识。
(2) 华南花岗岩型铀成矿可能属壳幔混合作用结果，即铀源来自地壳分异岩浆，成矿流体和矿化剂主要来自地幔，而成矿空间受断裂系统控制。初步认为因岩石圈伸展能促使地壳铀源(高分异花岗岩浆)、地幔矿化剂及运移、储集空间(基性岩脉及断裂系统)的同期形成，可致使每期岩石圈伸展必然成矿。
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