2019, Vol. 35
矽卡岩型铁矿由于其储量大、品位高，同时共/伴生有Cu、Au和Co等元素，因而具有较高的经济价值，是我国重要的铁矿床类型之一(赵一鸣等, 1990; Zhang et al., 2015)。然而，我国矽卡岩型铁矿床的品位存在两极分化的现象：一方面，矽卡岩型富铁矿约占我国富铁矿石储量的一半左右(李厚民等, 2010;赵一鸣, 2013; Zhang et al., 2015)；另一方面，在已查明的低品位铁矿床(TFe介于最低工业品位和边界品位之间)中约14.53%的资源量来自于矽卡岩型，而数量上约占38.63%(王岩等, 2014)。这些矽卡岩型铁矿中高品位铁矿石的形成机制一直是学者研究的热点，争议也较多，主要有铁矿浆熔离并贯入成矿、岩浆热液交代成矿和岩浆-热液过渡性流体成矿等观点。如一部分学者认为我国鄂东矿集区的大冶和程潮铁矿既有矿浆成矿作用，也有热液交代成矿作用(石准立等, 1981;翟裕生等, 1982)，另一部分学者则认为只有热液交代作用(黄懿等, 1957;裴荣富等, 1985; Hu et al., 2014;李伟等, 2016; Li et al., 2019)；而同一矿集区内的金山店和灵乡铁矿则有岩浆热液交代成矿和矿浆-热液过渡性流体成矿之争(黄懿等, 1957;裴荣富等, 1985;林新多, 1998;姚书振, 1983)。最近，学者注意到矽卡岩型铁矿中的磁铁矿常常发育溶解-再沉淀等再平衡结构，认为磁铁矿与流体之间的再平衡对于铁矿品位的提高起到了重要的作用，有利于形成富铁矿石(Hu et al., 2014, 2015)。然而，该过程能在多大程度上提高铁矿石的品位还不清楚，是否可以将低品位矿石改造为高品位矿石也存在疑问。李伟等(2016)发现程潮铁矿中的溶解-再沉淀现象仅在多世代磁铁矿颗粒的核部发育，而边部至少包括两个世代，且单个世代的磁铁矿成分较为均一，孔洞不发育，再平衡特征不明显，因而认为多世代磁铁矿的叠加可能是形成富铁矿的机制之一。这些研究表明，一个矿床或者矿体是否经历了多重(级)富集，对于其能否形成工业富矿具有重要的指示意义(汪国栋和宋雄, 1996)，因此，多次高强度的叠加富集可能是矽卡岩型富铁矿形成的重要机制之一。
通常认为，由单一地质作用所形成地质体中的元素含量(数量足够多)呈(对数)正态分布或者近似于呈(对数)正态分布，在频率分布直方图中呈单峰/对称分布，属于单一总体；但由于地质作用的长期性和复杂性，地质体往往经历了多个成因阶段或具有复杂的成因过程，因而实际观测所得的数据，往往是多种成因或多次作用叠加的综合结果，其元素含量并不呈(对数)正态分布，在频率分布直方图中呈多峰/偏态分布，属于多个单一总体叠加而成的混合总体(Sinclair, 1974;赵鹏大等, 1994a; Allègre and Lewin, 1995)。因此，元素地球化学数据是研究地质作用叠加与否及叠加程度的绝佳对象。如何使用合理的方法将不同总体区分开来，并估计单一总体的各种参数(比例，均值和标准差等)，一直是学者研究的热点和难点。目前，已有多种基于元素地球化学数据分析的方法被提出，这些方法大体可以分为基于频率和基于频率-空间这两类(Zuo et al., 2016)。前者包括概率图解法和聚类统计等(Sinclair, 1974; Miesch, 1981)；后者包括地质统计和分形、多重分形等方法(赵鹏大, 1990; Cheng et al., 1994; Cheng, 1999)。概率图解法以品位数据为横坐标，累积频率为纵坐标，将数据点投在算术(对数)概率图上，根据曲线的走势找到其拐点，拐点所对应的累积频率值即为单一总体的比例，这一方法能有效区分不同来源的总体，并提供相关参数的估计值，被广泛应用于混合总体的筛分(Sinclair, 1974, 1991; Stanley and Sinclair, 1989;崔彬等, 2003;王琳等, 2008; Geranian et al., 2013)。
鄂东矿集区位于长江中下游成矿带的最西端，是我国矽卡岩型铁矿床最为集中的地区之一，也是我国矽卡岩型矿床理论的发源地(黄懿等, 1957;裴荣富等, 1985)。区内的矽卡岩型矿床除单一铁矿外，还共/伴生有铜、金等矿种。该矿集区内的大冶铁铜矿和程潮铁矿是典型的大型富铁矿床，其平均铁品位均超过50%(赵一鸣, 2013)，而金山店铁矿中的富铁矿石量达到中型规模(舒全安等, 1992)。这些矿床经过约半个世纪的大规模开采，积累了大量的地质资料和研究成果(黄懿等, 1957;石准立等, 1981;裴荣富等, 1985;舒全安等, 1992; Zhai et al., 1996; Pan and Dong, 1999; Mao et al., 2011; Li et al., 2014; Xie et al., 2011a, b, 2012, 2015;朱乔乔等, 2013, 2014, 2016; Zhu et al., 2015, 2017)；近来，学者又对该地区矿床中的主要矿石矿物——磁铁矿开展了系统的显微结构和微区成分的研究，在此基础上对成矿作用过程有了更进一步的认识(Hu et al., 2014, 2015;李伟等, 2016)，但不同矿床之间缺乏系统的对比工作，其成矿作用的相似性和差异性还不清楚，矽卡岩型富铁矿是否存在统一的成矿机制也不明确。本文拟以鄂东矿集区典型的大冶式铁矿——大冶铁铜矿、程潮铁矿和金山店铁矿为研究对象，对这些矿床中的磁铁矿显微结构进行细致的对比，并采用概率统计的方法，深入分析这些矿床中的钻孔品位数据的结构特征，综合探讨矽卡岩型铁矿中铁的叠加富集机制。
1 区域地质鄂东矿集区位于环太平洋成矿域西部的长江中下游铁铜成矿带的最西端，由阳新-常州、襄樊-广济和郯城-庐江三大断裂所夹持。长江中下游成矿带位于扬子板块北缘，华北板块南缘的大别造山带南侧(裴荣富等, 1985)。已有研究表明，该区构造演化大致经历了三个主要阶段，分别为前震旦纪基底形成阶段、震旦纪-早三叠世沉积盖层阶段和中三叠世以来的碰撞造山和造山后板内变形阶段(常印佛等, 1991; Zhai et al., 1996;岳书仓和周涛发, 1998; Zhou et al., 2015)。前震旦纪基底主要由变质奥长花岗岩-英云闪长岩-花岗闪长岩组合、白云母石英片岩夹有角闪岩组成，与沉积盖层呈角度不整合关系；沉积盖层主要包括震旦纪碎屑岩、白云岩和硅质岩、寒武纪至三叠纪的海相碳酸盐岩等；第三阶段以中生代大规模岩浆活动和成矿作用为特征(常印佛等, 1991)，这些岩浆侵位于沉积盖层浅部的石炭系、二叠系、三叠系及侏罗系地层之中(毛建仁等, 1990)，在其接触带或附近形成大量与岩浆热液作用有关的铁铜金等矿床(Zhai et al., 1996)。长江中下游成矿带由七个各具特色的矿集区组成，自西向东分别为鄂东、九瑞、安庆-贵池、庐枞、铜陵、宁芜和宁镇矿集区(Zhai et al., 1996)，另外，还有新增的宣城矿集区(周涛发等, 2017)。Mao et al. (2011)将区内岩浆活动和成矿作用划分为三种类型，分别为① 156~137Ma侵位的富钾钙碱性花岗质岩石，岩性主要为闪长岩、花岗闪长岩、花岗岩和花岗闪长斑岩，与之相关矿床类型为斑岩、矽卡岩和层控型铜金钼铁矿床；② 135~123Ma形成的钙碱性花岗质岩石，岩性主要为辉长岩、辉石闪长岩、石英闪长岩、石英二长岩、花岗闪长岩、花岗岩、闪长斑岩和花岗闪长斑岩以及与之相对应的喷出岩，与之相关的矿床主要为位于白垩纪盆地中的玢岩铁矿(宁芜庐枞地区)和隆凹过渡区的矽卡岩型铁矿(金山店和程潮等)(Mao et al., 2011; Xie et al., 2011a, 2012)；③ 127~123Ma侵位的A型花岗岩，岩性主要为石英正长岩、正长岩、石英二长岩、碱性花岗岩和对应的喷出岩，对应于金铀矿化(范裕等, 2008;周涛发等, 2008)。其中，玢岩铁矿和鄂东矿集区的矽卡岩型铁矿(金山店和程潮)常常伴/共生大量的硬石膏/石膏矿床，另外，鄂东矿集区和宁芜盆地东侧的溧水盆地中还产出大型热液锶矿床(图 1)，石膏矿和锶矿床与岩浆侵位于或穿透含膏盐地层有关，显示出就地取材的特点(李延河等, 2014;朱乔乔等, 2017)。
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图 1 鄂东矿集区地质矿产图(据舒全安等, 1992;朱乔乔和谢桂青, 2018修改) Fig. 1 Geological map and mineral deposits distribution of the Edong district (modified after Shu et al., 1992; Zhu and Xie, 2018) |
鄂东矿集区内地层出露齐全，从古生代到中、新生代地层均有出露，其中三叠系大冶组和嘉陵江组碳酸盐岩、蒲圻组砂页岩、侏罗系香溪群含煤砂页岩分布广泛，马架山组、灵乡组和大寺组的火山熔岩和火山碎屑岩主要在矿集区西部的金牛盆地内发育(Xie et al., 2011b;李瑞玲等, 2012)。中下三叠统碳酸盐岩和含石膏的碳酸盐岩(图 1)是区内矽卡岩型铁铜矿床最为重要的赋矿围岩(舒全安等, 1992)。区内岩浆活动以燕山期为主，既有岩浆侵入，又有火山喷发，并显示多期次活动的特点，侵入岩与火山岩均表现出由中基性向中酸性演化的特征(毛建仁等, 1990)。侵入岩自北向南依次有鄂城、铁山、金山店、灵乡、阳新、殷祖六大岩体和铜绿山、铜山口、封山洞、阮家湾和付家山等多个小岩株，岩性主要为闪长岩、石英闪长岩和花岗闪长斑岩(舒全安等, 1992)。六大岩体中除殷祖岩体暂时没有发现规模矿化之外，其它岩体均发育规模不等的矽卡岩(-斑岩)型矿化，且表现出一定程度的岩浆成矿专属性：鄂城、金山店、灵乡岩体接触带主要发育单一铁矿(如程潮铁矿、金山店铁矿和灵乡铁矿等, Xie et al., 2012; Zhu et al., 2015)；铁山岩体和阳新岩体接触带则主要为铁铜金等多金属矿床(如大冶铁铜矿和铜绿山铜铁矿等, Li et al., 2014; Xie et al., 2015)；铜山口和封山洞等小岩株则以矽卡岩-斑岩型铜钼矿为主(如铜山口铜(钼)矿和封山洞铜矿等，朱乔乔等, 2019)；阮家湾和付家山小岩株则以矽卡岩型钨矿为主(如阮家湾钨矿和付家山钨矿)，伴生有铜和钼等有益组分(舒全安等, 1992)。
2 矿床地质 2.1 大冶铁铜矿大冶铁铜矿位于鄂东矿集区北部的铁山岩体南缘中段接触带上(图 2a)。矿区范围内出露的地层以下三叠统大冶组为主，下二叠统龙潭组、大隆组则为零星出露，第四系残坡积及堆积物主要零星分布在低洼地段。其中龙潭组为中厚层-厚层状含燧石结核灰岩和薄层粉砂岩、粉砂质页岩、硅质页岩夹1~3层煤层，靠近岩体部位部分变质为大理岩和角岩。大隆组以灰黑、深灰岩硅质岩或硅质页岩为主，夹有粘土质及碳质页岩。与龙潭组为整合或假整合接触，经热接触变质为角岩。大冶组主要为灰色薄至厚层状白云岩、灰岩夹角砾状白云质灰岩、泥质条纹灰岩及钙质页岩；上部以白云岩为主，下部为灰岩夹钙质页岩；按岩性特征可细分为七个岩性段，其中第三至六岩性段与成矿作用密切(舒全安等, 1992)。靠近岩体接触带数百米范围内的大冶组地层发生热变质而成的大理岩中发育强烈塑性形变特征，形成褶叠层、石香肠和流变褶皱等接触热动力变质构造。
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图 2 大冶铁铜矿地质平面图(a)和剖面图(b)(据姚培慧等, 1993；武汉地质学院和武钢大冶铁矿, 1982①修改) Fig. 2 Geological map (a) and cross sections (b) of the Daye deposit (modified after Yao et al., 1993) |
① 武汉地质学院，武钢大冶铁矿. 1982.湖北大冶铁矿地质特征及其深部成矿预测问题探讨(内部资料)
矿区主要褶皱构造从南到北有铁山背斜、龙门山倒转向斜、龙洞-狮子山倒转背斜及象鼻山倒转向斜，是矿区的主要构造格架，其中龙洞-狮子山倒转背斜是铁山复背斜的次级褶曲构造，该次级向斜分布在龙洞狮子山背斜北侧，仅出现在矿区象鼻山至尖林山地段，呈NWW向展布，具有控矿意义。矿区内北西西向断裂十分发育，且具有一定的规模，一般断裂有多次活动的特征。铁山岩体是矿区内的主要岩体，也是成矿母岩，其出露形状呈北西-南东的纺锤形，长轴走向NWW，西部风化强烈且覆盖严重，东部露头较好。岩体南缘与大冶组灰岩呈侵入接触关系，浅部向南超覆于地层之上，深部变为向南倾，角度逐渐变缓(舒全安等, 1992)。铁山岩体是燕山期多次岩浆活动形成的复式岩体，已查明有四次侵入活动，根据各期次岩体之间的穿插和接触关系，将铁山岩体由老至新依次划分为中细粒含石英闪长岩、辉长岩、正长闪长岩和斑状含石英闪长岩，另外还有一定量的云斜煌斑岩、辉绿岩、闪长玢岩等脉岩(Xie et al., 2011a)。
大冶铁铜矿共由六大矿体组成，自东向西依次为尖山、狮子山、象鼻山、尖林山、龙洞和铁门坎，总长度约4300m。除尖林山矿体为盲矿体外，其余各矿体均出露地表(图 2a)。除铁门坎与龙洞矿体因断层错开不连续外，其余矿体互相连接，呈叠瓦状展布(舒全安等, 1992)。矿体呈似层状、透镜状，赋存于接触带及其附近(图 2b)，产状基本与接触面吻合，走向NWW，除龙洞矿体倾向SW外，其它矿体一般上部倾向NE，深部倾向SW。矿体品位变化也较大：铁矿石品位以铁门坎矿体最高，尖林山矿体最低。铜矿化在大部分地段与铁矿体一致，但在铁矿体靠近大理岩一侧或在其深部尖灭部位较为富集，而在与闪长岩接触带附近则较贫，各矿体中铜的品位以龙洞矿体最高，狮子山矿体最低，局部地段铜矿化则主要在围岩中呈浸染状产出(姚培慧等, 1993)。矿床在垂向上可分为氧化带和原生带，氧化带以赤铁矿-褐铁矿矿石为主，氧化深度一般在地表以下100m范围内，原生带矿石成分以磁铁矿为主(赵一鸣等, 1990)。
大冶铁铜矿的金属矿物主要为磁铁矿，其次为赤铁矿、假象赤铁矿、菱铁矿、黄铁矿、黄铜矿、磁黄铁矿，有少量的斑铜矿、白铁矿、闪锌矿，在氧化带上还有水针铁矿、孔雀石、铜蓝、辉铜矿、赤铜矿等。非金属矿物主要为方解石、透辉石(或次透辉石)、石榴石、金云母、方柱石、白云石、斜长石、钠长石、绿帘石和石英，局部有绿泥石和阳起石等。大冶铁铜矿的矿石可以分为致密块状矿石、浸染状矿石、花斑状矿石、气孔状矿石、条带状矿石、角砾状矿石等，除氧化带以外，主要矿体大都由致密块状含铜或贫铜磁铁矿矿石组成，全铁品位可高达60%以上(石准立等, 1981)。
2.2 程潮铁矿程潮铁矿位于鄂东矿集区北部的鄂城岩体南缘接触带上(图 3a)。矿区内出露的地层主要有三叠系和侏罗系，多分布在矿区南部，第四系仅在局部出露。矿区内三叠系地层由下至上由大冶组、嘉陵江组、蒲圻组和鸡公山组组成。其中，与成矿有关的围岩主要是大冶组和嘉陵江组地层(姚培慧等, 1993；图 3)。大冶组地层主要分布于岩体接触带附近，呈透镜状或板状，多处于杂岩体与蒲圻组地层或者花岗岩与闪长岩之间，在地表出露少。矿区内钻孔中仅见大冶组五至七段，其余出露不完整，岩性主要为灰岩和白云质灰岩。嘉陵江组主要为白云岩和含石膏夹层的白云岩等。与大冶组顶部呈逐渐过渡的关系，加之岩浆侵位过程中的改造作用，常常难以与大冶组区分。蒲圻组主要分布于矿区南部，因受断裂破坏，出露不完整，呈东厚西薄的特点，其主要为紫红色砂泥质页岩、页岩夹灰色砂岩、长石石英砂岩，顶、底部常夹有泥灰岩扁豆体。蒲圻组地层在靠近岩体附近多发生明显的热变质现象，形成角岩。鸡公山组主要分布于大王冲和55线以东程潮村一带，主要为泥质粉砂岩，局部夹页岩及劣质煤层。区内侏罗系地层主要为武昌组，多分布于本区南缘山岭及南坡，岩性主要为砂质页岩、石英砂岩、页岩等。矿区内构造较为复杂，既有印支期NWW向构造变形，又有NE向构造形迹，其中NWW向的断裂和褶皱构造是矿区的主干构造，控制着岩体产状以及铁矿体的分布。矿区岩浆岩为鄂城侵入体南缘中段的一部分，主要由花岗质岩石(中细粒花岗岩、石英二长斑岩、花岗斑岩和斑状花岗岩等)和闪长质岩石(含黑云二长闪长岩和细粒黑云闪长岩等)以及一些小的中基性岩脉(闪长玢岩和辉绿玢岩)组成，其中花岗质岩石与成矿关系最为密切(Yao et al., 2015;李伟等, 2016)。
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图 3 程潮铁矿地质平面图(a)和剖面图(b)(据Yao et al., 2015；冶金工业部中南冶金地勘司六0九队, 1964②修改) Fig. 3 Geological map (a) and cross section (b) of the Chengchao deposit (modified after Yao et al., 2015) |
② 冶金工业部中南冶金地勘司六0九队. 1964.湖北省鄂城县程潮矿区地质勘探中间报告(内部资料)
程潮铁矿由百余个铁矿体及硬石膏矿体组成，分为东、西两个矿区(图 3b)。其中，东区铁矿体由Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ号矿体及51个小矿体组成；西区铁矿体主要由Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ、Ⅵ、Ⅶ号矿体及一些零星小矿体组成。铁矿体最大者长约1700m，宽350m，厚达100多米，而众多的小矿体一般仅有数十米长，倾向南或南南西。矿体向NWW侧伏，各矿体的赋存标高，从Ⅰ号到Ⅶ号矿体依次加深。硬石膏矿体一般叠加在铁矿体之上，或在铁矿体南部靠近地层的部位形成单独的矿体。
程潮铁矿矿物种类多样，成分较为复杂，金属矿物主要有：磁铁矿、赤铁矿、镜铁矿、黄铁矿、黄铜矿、斑铜矿和磁黄铁矿等；非金属矿物包括：石榴石、透辉石、硅灰石、方柱石、韭闪石、透闪石、阳起石、金云母、绿泥石、绿帘石、蛇纹石、钾长石、斜长石、石英、方解石、石膏、硬石膏及高岭土等。程潮铁矿的矿石类型按矿石量的多少可以分为致密块状矿石、浸染状矿石、花斑状矿石和条带状矿石等，矿石品位一般在36%~51%之间，局部可达61%，其中致密块状矿石是该矿床最主要的矿石类型(李伟等, 2016)。
2.3 金山店铁矿金山店铁矿位于鄂东矿集区西部的金山店岩体与三叠系地层接触带上，受断裂接触带叠加控制，分为两个矿区，其中主矿区张福山矿区位于金山店岩体南缘中段，余华寺矿区位于金山店岩体西北缘(图 4a)。矿区内地层主要由三叠系和部分侏罗系地层组成，第四系较发育。其中与成矿作用关系密切的地层为中-下三叠统嘉陵江组、下三叠统大冶组和中三叠统蒲圻组(舒全安等, 1992)。嘉陵江组为灰色微薄层至厚层状白云质灰岩、灰岩、含泥质条纹灰岩、钙质页岩，含巨厚石膏层，与下伏大冶组呈整合接触。大冶组主要为灰色薄至厚层状白云岩、灰岩夹角砾状白云质灰岩、泥质条纹灰岩及钙质页岩；上部以白云岩为主，下部为灰岩夹钙质页岩；按岩性特征可细分为七个岩性段，区内只出露其顶部第七段岩层，受北西西向断裂和岩体侵入影响出现重复或缺失(王焰新和李立平, 1994)。金山店岩体平面呈纺锤形，轴向呈北西西-南东东(图 4a)。主要为浅色中偏酸性的石英二长岩-石英闪长岩，另外有少量的闪长玢岩脉等(图 4b)。与成矿有关的岩石类型为石英闪长岩和石英二长岩。沿金山店岩体接触带，共分布有大小约100个铁矿体，其中规模较大的矿体有13个，尤以Ⅰ、Ⅱ号矿体规模最大。主要矿体在平面上大致呈北西西-南东东向条带状展布(图 4a)。在剖面上，各矿体呈似层状、透镜状和脉状(图 4b)(姚培慧等, 1993)。
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图 4 金山店铁矿地质平面图(a)和剖面图(b)(据姚培慧等, 1993;朱乔乔和谢桂青, 2018修改) Fig. 4 Geological map (a) and cross section (b) of the Jinshandian deposit (modified after Yao et al., 1993, Zhu and Xie, 2018) |
金山店铁矿中的金属矿物主要有：磁铁矿、黄铁矿、赤铁矿、黄铜矿、穆磁铁矿、斑铜矿和磁黄铁矿等；非金属矿物主要包括：透辉石、金云母、硬石膏、方柱石、绿泥石、绿帘石、方解石、石榴石、石膏、角闪石、磷灰石、蛇纹石、钾长石等。按矿石的结构构造可以将金山店铁矿的矿石类型分为致密块状矿石、粉状矿石、浸染状矿石、花斑状矿石、条带状矿石和角砾状矿石等(朱乔乔等, 2013, 2016)，其中致密块状矿石是金山店铁矿最主要的矿石类型，粉状矿石是金山店铁矿重要的富矿类型之一。
3 样品研究和数据处理方法本次选取大冶铁铜矿、程潮铁矿和金山店铁矿的典型矿石为对比研究对象，重点观察这些矿床中磁铁矿的溶解-再沉淀和叠加边等显微结构特征，由于大冶铁铜矿和程潮铁矿磁铁矿的显微结构研究程度较高(Hu et al., 2014, 2015;李伟等, 2016)，本次重点研究金山店铁矿。在光学显微镜和能谱仪下观察，寻找磁铁矿的结构变化特征，识别磁铁矿的世代关系，划分标志有先后穿插关系和包裹关系、生长间断、颜色亮暗变化、孔洞发育程度和背散射电子照片中相对亮暗变化与振荡环带发育程度等特征。
本次分析的矿石品位数据来自于大冶铁铜矿、程潮铁矿和金山店铁矿的矿床勘查报告，分别选取各矿床中的勘探线若干，收集该勘探线中钻孔的全铁含量(TFe)。各矿床勘探线情况如表 1，勘探线和钻孔位置见图 2、图 3、图 4。数据处理过程大致如下：①对同一勘探线内的所有数据从小到大进行排序，计算出其标准差，选取标准差的四分之一到二分之一内的某一整数作为分组间距，对数据进行分组，使得分组数大于等于10；②利用SPSS软件对各勘探线做全铁含量-频率分布直方图，判断各勘探线的品位数据是否符合正态分布特征，若符合正态分布，则直接计算相关参数(如均值和标准差等)；对不符合正态分布的勘探线品位数据进行筛分(③-⑦)，筛分过程参照赵鹏大等(1994b)和王琳等(2008)；③计算每组数据的分组组中值和分组频数、累积频数及累积频率(从低值向高值累积)，以组中值为横坐标，累积频率为纵坐标投在概率格纸上(以实心圆表示)并连成一条光滑的曲线，该曲线即为实测累积频率曲线；④在实测累积频率曲线上找到曲线的拐点，大致确定混合总体数量及其在混合总体中所占的比例，即拐点出现处的累积频率百分数；⑤对于非相交双峰混合总体，根据曲线的上端和下端部分的若干个点，应用公式P(A+B)=fAPA+fBPB计算单一总体所占的累积频率投在概率格纸上(以空心菱形表示)并连成直线得到筛分出的A和B成分总体，式中P(A+B)为实测数据曲线上概率读数，PA、PB为两成分总体对应于P(A+B)点有关的概率，fA、fB为依拐点所确定的两成分总体的比例，二者之和为1；⑥通过实测曲线中部(拐点附近)的数个点作垂直线，相交于A、B成分总体，由交点可分别读出横坐标PA，PB值，用上述公式可计算出数个P(A+B)理论值，投在概率格纸上(以空心三角表示)，与实际观测值相比，若偏离很小，则认为筛分有效；若偏离较远，则表明拐点位置不合适，必须重新选择新的拐点值，重复上述计算，直到拟合基本一致为止；⑦对筛分出的单一总体进行参数估计，单个总体累积频率50%所对应的横坐标为平均数的估计值，累积频率84%与16%所对应的纵坐标之差的一半为标准差估计值。考虑到磁铁矿矿石的边界品位为TFe=20%，本次选择部分代表性的勘探线(大冶铁铜矿35线、程潮铁矿31线和金山店铁矿39线)按TFe < 20%去掉低值数据，再次进行统计和筛分，以探讨低品位数据对于筛分结果的影响。
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表 1 大冶、程潮和金山店矿床钻孔品位数据统计结果 Table 1 Statistic values of Fe contents in drill cores from Daye, Chengchao and Jinshandian deposit |
大冶铁铜矿中的磁铁矿在光学显微镜下即可观察到明显的世代关系(图 5a)，至少有两个世代，形成核边结构。磁铁矿核部孔洞发育，包裹有较多的硅酸盐矿物；而边部孔洞较少，包裹矿物为黄铁矿和黄铜矿；相比核部而言，边部颜色略亮，二者之间有时可见明显的生长间断；BSE下有明显的溶解-再沉淀结构(Hu et al., 2015)。程潮铁矿中的磁铁矿在光学显微镜下也可观察到明显的世代关系(图 5b)，BSE下则更加明显(图 5c)，至少有三个生长间断明显的世代：第一世代磁铁矿发育溶解-再沉淀结构(为讨论方便，参照李伟等, 2016的划分方式，将原磁铁矿和溶解-再沉淀的磁铁矿合并为一个世代)，孔洞较多，BSE下亮暗不均匀，但整体上为最暗，与第二世代边界处有窄的亮边；第二世代磁铁矿振荡环带发育，孔洞较少，BSE下颜色较其它各世代为最亮；第三世代磁铁矿振荡环带不明显，孔洞较少，边界呈弧形。金山店铁矿中的磁铁矿溶解-再沉淀结构不发育，仅在少量样品中发育叠加结构(图 5d-f)，核部在BSE照片中较亮而边部则相对较暗，二者之间存在明显的生长间断。
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图 5 大冶(a)、程潮(b、c)和金山店(d-f)矿床磁铁矿结构对比 (a、b)为反射光下照片，(c-f)为背散射电子照片；不同世代间的边界用白色虚线标出，(c)中白色箭头指示位置为溶解-再沉淀结构集中区域.Anh-硬石膏；Ccp-黄铜矿；Hem-赤铁矿；Mag-磁铁矿；Py-黄铁矿 Fig. 5 Texture of magnetite from Daye (a), Chengchao (b, c) and Jinshandian (d-f)deposits Photomicrographs (a, b) are under reflected light, whereas (c-f) are back-scattered electron (BSE) images. The boundary of different generations of magnetite are shown by white dished lines, area with obvious dissolution-reprecipitation texture are indicated by white arrows in (c). Anh-anhydrite; Ccp-chalcopyrite; Hem-hematite; Mag-magnetite; Py-pyrite |
各矿床各勘探线品位数据的频率分布直方图显示(图 6)，本次所选各矿床的不同勘探线的品位数据均表现为双峰或多峰分布。同时，所有勘探线品位数据的峰度均小于0，除金山店铁矿的28线和39线数据外，其余各勘探线品位数据的偏度均小于0。各矿床各勘探线品位数据的筛分结果见表 2和图 7。统计结果显示，各勘探线品位数据的标准差范围为12.57~21.56，分组间距在4~6之间，分组数在11~14之间。各勘探线品位数据的累积频率曲线有着明显的拐点，其两侧的低值(A)和高值(B)两个单一总体在所研究的概率范围内为不相交的两条直线，不同曲线的拐点位置和其两侧直线的斜率略有差别。大冶铁铜矿三条勘探线品位数据的累积频率曲线的拐点分别为39%、30%和27%(图 7a-c)，其低值总体与高值总体的比例分别为3961、3070和2773，且低值总体的均值范围为23.95%~32.22%，标准差范围为4.38~7.72，高值总体的均值范围为51.01%~55.63%，标准差范围为4.41~7.25。程潮铁矿三条勘探线品位的累积频率曲线的拐点分别为32%、36%和62%(图 7d-f)，其低值总体与高值总体的比例分别为3268、3664和6238，且低值总体的均值范围为21.91%~33.03%，标准差范围为5.04~7.20，高值总体的均值范围为49.08%~55.18%，标准差范围为3.71~4.47。金山店铁矿三条勘探线品位的累积频率曲线的拐点分别为51%、65%和76%(图 7g-i)，其低值总体与高值总体的比例分别为5149、6535和7624，且低值总体的均值范围为18.04%~19.79%，标准差范围为8.53~10.66，总体的均值范围为48.97%~55.48%，标准差范围为4.07~5.23。就不同的矿床来看，筛分前，大冶铁铜矿和程潮铁矿钻孔品位数据的均值和标准差近似，但二者的均值绝大部分高于金山店铁矿品位数据的均值，标准差则绝大部分低于金山店铁矿品位数据的标准差；筛分后，低值总体依然保持类似的规律，但高值总体的均值和标准差基本一致。就单一矿床来看，筛分前，除程潮铁矿31线外，大冶铁铜矿和程潮铁矿各勘探线品位数据低值总体的比例均低于高值总体的比例，而金山店铁矿的低值总体则都高于高值总体；筛分后，低值总体和高值总体的标准差均低于筛分前的混合总体标准差，且低值总体的标准差绝大部明显高于高值总体的标准差。
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图 6 大冶、程潮和金山店矿床钻孔品位数据直方图 Fig. 6 Frequency histograms using Fe contents of drill cores from Daye, Chengchao and Jinshandian deposits |
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表 2 大冶、程潮和金山店矿床钻孔品位数据筛分结果参数表 Table 2 Estimated parameters of partitioned populations of Fe contents in drill cores from Daye, Chengchao and Jinshandian deposits |
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图 7 大冶、程潮和金山店矿床钻孔品位数据累积频率图 Fig. 7 Cumulative probability plots generated using Fe contents of drill cores from Daye, Chengchao and Jinshandian deposits |
大冶铁铜矿35线、程潮铁矿31线和金山店铁矿39线删除低于20%的品位数据后的统计结果与原数据相比(图 8)，其均值明显提高，标准差则明显降低，筛分后的低值总体均值也明显升高，标准差明显降低，而高值总体均值略有升高，标准差有升有降，如大冶铁铜矿35线和金山店铁矿39线标准差降低，而程潮铁矿31线则略有升高。
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图 8 大冶、程潮和金山店矿床代表性勘探线钻孔品位数据(TFe>20%)累积频率图 Fig. 8 Cumulative probability plots generated using Fe contents (TFe>20%) of drill core from typical cross sections from Daye, Chengchao and Jinshandian deposits |
矿物学研究表明，矿物结构是其所处物理化学环境变化的记录者和保存者(Craig, 2001)，但需要鉴别的是矿物结构所保存的是其形成时的物理化学条件，还是形成后的条件，亦或是二者兼而有之(Craig et al., 1998; Putnis, 2002; Putnis and John, 2010)。近年来原位微区技术在矿物学尺度的应用为岩浆/热液中铁质富集机制的研究提供了重要平台：一方面，磁铁矿结构和成分的复杂性逐渐被揭示出来，为细致而深入研究奠定了基础(Ciobanu and Cook, 2004; Hu et al., 2014, 2015; Nadoll et al., 2014; Dare et al., 2014)；另一方面，不同成因类型磁铁矿的化学成分对比工作逐渐开展(Dupuis and Beaudoin, 2011;段超等, 2012, 2017; Nadoll et al., 2014; Dare et al., 2015)，为研究矽卡岩型铁矿中铁的高效富集机制创造了条件。大冶铁铜矿和程潮铁矿中普遍发育溶解-再沉淀和多世代叠加结构，在光学显微镜下较易识别多世代磁铁矿叠加的特征，尤其是在各世代之间有明显生长间断和/或孔洞发育程度及包裹矿物有所差别时，而光学显微镜下仅在程潮铁矿中识别出溶解再沉淀特征(图 5a, b)；而背散射电子(BSE)照片中溶解-再沉淀结构和多世代叠加结构均能很容易地加以区分(图 5c)，除光学显微镜下的识别依据外，BSE照片中化学成分的区别也是重要的依据：微量元素替代磁铁矿中的铁而引起矿物明暗的变化，大体上，原子序数小于铁的元素替代铁，磁铁矿表面平均原子序数将会降低，可导致该部位磁铁矿的颜色变暗，反之则变亮(陈克樵等, 2002)。在BSE照片中，大冶铁矿第二世代磁铁矿明显较第一世代要亮，其SiO2(0.06%~0.08%)、Al2O3(0.30%~0.31%)和MgO(0.11%~0.12%)明显低于第一世代，后者分别为0.52%~1.92%、0.49%~1.20%和0.28%~0.942%(Hu et al., 2015)，而程潮铁矿中的第一和第二世代的磁铁矿也有类似的特征，但第三世代的磁铁矿则相对第二世代暗，具有富含Ca、Al和Si的特点(李伟等, 2016)。金山店铁矿仅在局部矿石中有叠加结构产出(图 5d-f)，溶解再沉淀结构不明显，光学显微镜下，磁铁矿核部颜色带蓝灰色色调，BSE照片中核部明显较边部亮，能谱显示其边部较核部明显富集Ca、Si和Al等元素。鄂东矿集区典型矽卡岩型铁矿中磁铁矿的结构各有特色，且与其矿物成分的变化具有一定的对应关系，因而这些矿床中磁铁矿的结构和成分记录了矽卡岩型铁矿形成过程中流体演化的复杂性，包括磁铁矿的形成及其与后期流体之间的相互作用过程。
5.2 矿石品位的分布特征和低品位数据对筛分结果的影响由单一成因总体构成矿石品位的统计分布都呈单峰的正态或偏斜曲线，而由多个成因总体构成的统计总体的混合分布在大多数情况下均呈双峰或多峰曲线(赵鹏大等, 1994a)，如勘查地球化学数据即具有混合分布(背景与异常)的特征，它们是两次或多次地球化学作用的产物。本次研究的矿床勘探线品位数据明显偏离正态曲线，大部分勘探线品位数据具有明显的双峰分布，属于非相交总体(Sinclair, 1974;赵鹏大等, 1994a)，只有一个明显的拐点，均由低值总体和高值总体两部分混合而成，也表明大冶地区的铁矿石品位数据具有双峰混合分布的特征。但不同矿床的混合特征有一定的差异(表 2)：大冶铁铜矿中三条勘探线品位数据低值总体的比例(27%~39%)均低于高值总体的比例(61%~73%)；程潮铁矿中5和16号勘探线品位数据的低值总体低于高值总体，而31号勘探线品位数据的低值总体则高于高值总体；金山店铁矿中三条勘探线品位数据低值总体的比例(51%~76%)均高于高值总体的比例(24%~49%)。即在同一矿床或不同矿床中两次地球化学作用的结果有一定的差别，若将单次地球化学作用与成矿阶段对应起来，则可理解为不同成矿阶段对于矿体的贡献有所差异。
矽卡岩型铁矿中含铁的矿物种类多，且含量变化大，如石榴子石、辉石、云母和闪石等硅酸盐矿物，岩石中混有一定量的这类矿物，可以导致岩石具有一定的全铁品位，这些矿物中的铁是难以利用的，而矽卡岩型铁矿石样品通常是磁铁矿与这些矿物呈一定比例的混合物，因此，全铁品位值可能并非全部来自于磁铁矿的贡献，有时甚至很低磁铁矿含量的样品也具有一定的品位值，如鄂东地区矽卡岩型铁矿成矿岩体中的TFe含量范围约为2%~8%(舒全安等, 1992)，该品位值主要来自于岩石中暗色矿物和副矿物磁铁矿、钛铁矿等矿物的贡献，与矽卡岩化过程的关系不大，因而必须考察这些低值数据对于品位数据结构的影响。本次选取了大冶铁铜矿35线、程潮铁矿31线和金山店铁矿39线，其低于20%的品位数据比例分别为7.56%、25.48%和50.00%，剔除低值数据后再次进行筛分。结果表明，剔除前后筛分曲线的走势大体一致，但是随着低品位比例的增加，剔除后的筛分曲线与剔除前的曲线的偏离程度也逐渐增加，而拐点值也逐渐降低，即低值总体所占的比例降低，三条勘探线的拐点位置变化程度分别为1%、14%和14%，对于低值总体而言，其标准差和变异系数均明显降低，均值升高，只是程度略有差异而已。因此，在进行统计筛分时，一定比例的低品位数据将影响筛分曲线的走势和拐点的位置，进而影响低值总体和高值总体参数的计算，甚至可能导致错误的判断。对比这三条代表性勘探线剔除低值前后的筛分曲线走势和参数变化，可以推测，低值品位数据数目占总体数据量的25%以上，将对筛分结果产生明显的影响，影响程度随着低值品位数据比例的增加而增加。
5.3 矽卡岩型铁矿中铁的高效富集机制鄂东矿集区是我国矽卡岩型铁矿最为集中的地区之一，该区内的铁矿开采历史悠久，而研究历史则超过半个世纪。二十世纪五十年代，学者提出了著名的大冶式铁矿理论，认为这些铁矿是热液交代作用的产物(黄懿等, 1957)；八十年代，学者又提出了矿浆成矿的观点(石准立等, 1981)，九十年代又提出了岩浆-热液过渡型流体成矿的认识(林新多, 1998)。这些新观点的提出，对于深入理解矽卡岩型铁矿的形成机制具有积极的意义，但同时也引起了广泛的争论，其争论的焦点在于是否存在矿浆成矿(黄懿等, 1957;裴荣富等, 1985;石准立等, 1981;赵一鸣等, 1990;李延河等, 2013, 2014)。尽管部分实验岩石学研究发现一些富含P(P2O5>5%)和/或挥发分的中性熔体可以发生不混溶作用形成富含铁(TFe < 40%)和富硅的两类熔体，但无法产生近乎于纯的磁铁矿浆(王坤等, 2017; Tollari et al., 2006; Lester et al., 2013)；另外，发生不混溶作用的温度通常超过1000℃(王坤等, 2017; Lester et al., 2013; Hou et al., 2018; Mungall et al., 2018)，高于一般与矽卡岩型铁矿有关岩浆岩的结晶温度(~1000℃, 舒全安等, 1992)。事实上，在大冶地区常见品位高于50%的富铁矿石，甚至有相当一部分可达60%以上(表 1)，近乎于纯的磁铁矿单矿物岩石(TFe=72.4%)，这部分高品位矿石被认为是矿浆贯入成矿的重要证据之一(石准立等, 1981)。综合大冶式铁矿的相关文献可以发现，对于其矿浆贯入成矿的认识，很大程度上是与智利拉科富铁矿进行结构特征对比的结果(石准立等, 1981;翟裕生等, 1982)。然而近年来，部分学者对拉科铁矿矿浆成因的观点提出了强烈的质疑，认为其属富含挥发分的流体交代成因(Sillitoe and Burrows, 2002; Dare et al., 2015)。Hu et al. (2014)在程潮铁矿的磁铁矿中识别出代表热液作用特征的溶解-再沉淀现象，发现不同产状磁铁矿的微量元素含量和变化特征符合热液成因磁铁矿的特点，因而认为程潮铁矿为热液成因。大冶铁铜矿中也发育多世代磁铁矿叠加和溶解-再沉淀现象(舒全安等, 1992; Hu et al., 2015)。Li et al. (2014)认为大冶地区的多期次岩浆-热液活动的叠加作用导致了大冶式富铁矿的形成，支持前人叠加富集成富矿的观点(汪国栋和宋雄, 1996)。李伟等(2016)通过统计不同世代磁铁矿的面积，发现程潮铁矿中前三个世代磁铁矿的贡献比例超过90%，认为多期次叠加是铁质超常富集的重要机制。因此，高品位的铁矿石可能并不是矿浆成矿的重要证据(Dare et al., 2015)，而是热液在多期次/阶段作用下产生的近乎于纯的磁铁矿单矿物岩石。事实上，在矽卡岩型矿床中单矿物岩石广泛存在，如石榴子石矽卡岩、透辉石矽卡岩和方柱石矽卡岩等，这些岩石几乎由单一矿物组成，且明显具有典型热液作用的结构和构造，是岩浆热液与围岩发生强烈水岩作用的产物(常兆山, 2018, 私人通讯)。程潮铁矿中的石榴子石和磁铁矿均有四个世代(Li et al., 2019和本次)，大冶铁铜矿中的磁铁矿至少有两个世代，褐帘石则具有四个世代(胡浩, 2014和本次)，金山店铁矿中的石榴子石、辉石和部分磁铁矿也具有两个世代(Zhu et al., 2015和本次)，这些矿物的不同世代之间大多具有明显的结构和成分的差异，推测多世代矿物的叠加可能是矽卡岩中单矿物岩石形成的重要原因之一，富铁矿石只是其中最为关注的一种。
本次所研究的各矿床的勘探线品位数据均服从低值和高值两个总体非相交而成的混合分布模式，但两个总体在不同的矿床或者同一矿床的不同勘探线中的混合比例有所差异，即使剔除TFe小于20%的低值数据，混合分布模式的特征也依然保留，只是各总体的混合比例、均值和标准差略有改变而已。这些品位数据的叠加特征与矿床中的多世代磁铁矿的叠加结构可能具有一致的指向性——本次研究的三个大冶式铁矿床可能是两次或多次成矿作用期次/阶段叠加的结果。这些矿床中品位数据的叠加可能是结构叠加的宏观反映，而结构叠加是品位数据叠加的微观表现，叠加导致品位提高的具体过程可能与选矿过程中逐级提纯的过程类似——品位约30%的贫矿石，采用精心设计并严格控制的工艺条件和生产流程，经过多段磨矿，并采用磁选、浮选和重选等多种方法将矿石品位逐渐提高，最后获得55%~60%以上的精矿(汪国栋和宋雄, 1996)。其中，金山店铁矿中的磁铁矿仅局部有两个世代，叠加作用较弱(图 5d-f)，其品位数据的叠加则可能是块状或浸染状矿石在地下水作用下改造为粉状矿石的表现(舒全安等, 1992)。因此，叠加富集可能是矽卡岩型铁矿中铁高效富集的一种重要机制。需要指出的是，溶解-再沉淀是叠加富集的特殊表现形式之一，即在时间上有先后关系的不同世代矿物在空间上呈混杂分布。在该过程中，早世代的磁铁矿发生溶解可以为晚世代的磁铁矿提供铁质(Hu et al., 2015)，但如果流体中没有晚期铁质的加入，即便早世代磁铁矿完全被溶解，再沉淀形成新的磁铁矿与原来相比，体积变化也不大(遵循质量守恒定律)，同时由于杂质元素对铁元素的替代通常只有几个百分点，因而溶解-再沉淀过程对于铁矿石品位的提高程度可能比较有限。而直接在早期磁铁矿外围再次生长同种矿物，形成“加大边结构”(图 5c)，对于磁铁矿颗粒的增大将起到立竿见影的效果，如程潮铁矿磁铁矿的溶解-再沉淀结构仅发育在矿物的核部，而边部的“加大边”对于颗粒“表面积”的增加程度可以超过50%(李伟等, 2016)。
已有统计资料表明，我国的沉积变质型铁矿品位相对低(TFe一般20%~40%)，仅有少数变质程度较高的矿床经热液叠加改造而形成有一定量的富铁矿石(TFe>50%)，如弓长岭铁矿(李厚民等, 2010; Zhang et al., 2015)，明显不同于世界上主要产铁国家的富铁矿类型——风化淋滤型(Gutzmer et al., 2006; Lascelles, 2006)。二者的共同之处在于都经历了叠加改造，且改造作用的类型不同于原始沉积作用，加之两次成矿作用之间的时间间隔较长，因而相对较易区分出不同期次的成矿作用(沈保丰和张阔, 2016)，但与岩浆活动有着密切联系的斑岩-矽卡岩型矿床在矿区尺度内不同期次的岩浆活动间隔相对较短，通常只有几个百万年(Chiaradia et al., 2013; Li et al., 2014; Spencer et al., 2015)，且叠加作用的类型基本一致，产物也相似(Vry et al., 2010)，因而难以区分出不同期次/阶段的成矿作用。本次研究结果显示，矿物显微结构和品位数据的研究可以为制约这类叠加成矿作用提供有效途径；同时不同矿床叠加结构和矿石品位数据的差异表明，多世代磁铁矿的发育范围和叠加程度可以在一定程度上反映高品位矿石的分布状况，其叠加程度可以作为矽卡岩型富铁矿的找矿线索。
6 结论本文对鄂东矿集区内典型的大冶式矽卡岩型铁矿：大冶铁铜矿、程潮铁矿和金山店铁矿开展了详细的磁铁矿显微结构特征的对比和矿石品位数据的筛分研究。在光学显微镜和背散射电子照片中发现大冶铁铜矿和程潮铁矿中的磁铁矿至少有两个世代，发育明显的叠加结构，而金山店铁矿中局部矿石也发育叠加结构，但发育程度明显弱于大冶和程潮矿床。这三个矿床中代表性勘探线钻孔矿石品位数据的概率图解法筛分结果显示，矿石品位数据的累积频率曲线具有两个非相交总体所形成的混合分布模式，分别具有低值(TFe 18.04%~33.03%)和高值(TFe 48.97%~55.63%)两个总体。剔除掉TFe < 20%的数据后，其混合分布模式不变，但当低值品位数据数目占总体数据量的25%以上，将对筛分结果产生明显的影响，其影响程度随着低值品位数据比例的增加而增加。磁铁矿结构和品位数据筛分结果表明，这些矽卡岩型铁矿床中至少存在两个成矿作用期次/阶段的叠加，且不同矿床的叠加程度略有区别，大冶和程潮铁矿叠加程度明显高于金山店铁矿，这可能是导致大冶和程潮矿床整体为富铁矿而金山店铁矿只有局部是富铁矿的重要原因。因此，叠加富集可能是矽卡岩型铁矿中铁高效富集的一种重要机制，多世代磁铁矿的发育范围和叠加程度可以在一定程度上反映高品位矿石的分布状况，其叠加程度可以作为矽卡岩型富铁矿的找矿线索。
致谢 野外工作期间，得到武钢矿业集团有限责任公司大冶铁矿、程潮铁矿、金山店铁矿和中国冶金地质总局中南地质勘查院的大力支持；室内分析时得到了中国地质科学院矿产资源研究所刘欢博士的帮助；在成文过程中中国地质大学(武汉)王成彬博士和中国地质科学院矿产资源研究所段超博士提出了宝贵的意见和建议；审稿专家对论文提出了许多建设性的意见；一并在此表示衷心地感谢！
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