2019, Vol. 35
华南是我国主要铀矿产区之一，主要产出有花岗岩型、火山岩型和碳硅泥岩型铀矿床(Hu et al., 2008; 胡瑞忠等, 2015)，江西相山铀矿田是我国规模最大的火山岩型铀矿田。相山铀矿田除铀矿外，还共(伴)生有钍、钼、重稀土、铅、锌、银、铜、金等多金属矿化。
前人对区内铀矿开展了大量U-Pb同位素测年工作，获得了两期铀成矿年龄(Hu et al., 2009)。以往通常应用沥青铀矿单矿物U-Pb同位素稀释法分析，采用206Pb/238U表观年龄代表铀成矿年龄(郭春影等, 2018)，而计算表观年龄最大的困难是正确扣除样品形成时混入的初始铅同位素组成，这也是表观年龄往往存在不确定性的主要原因(夏毓亮, 2019)。加上相山铀矿田沥青铀矿颗粒微细、结晶差、杂质含量多，沥青铀矿表观年龄存在很大的不确定性。该区铅锌银铜及金等矿化规模较小、勘查和研究程度较低，铅锌银铜多金属成矿时代存在较大争议。杨庆坤(2015)、杨庆坤等(2017a)应用40Ar-39Ar法测得牛头山铅锌银铜矿化年龄为137.5~138.3Ma，而刘军港(2017)应用闪锌矿Rb-Sr法测得铅锌银铜矿化年龄为121.0±8.8Ma，两个年龄存在较大差异。
热液型铀多金属成矿均为地质热事件的产物，铀多金属成矿温度为中低温，与锆石的裂变径迹退火带温度一致，热事件可以使锆石裂变径迹退火，锆石裂变径迹年龄(或峰值年龄)对热事件存在响应。本文应用沥青铀矿+矿化岩石U-Pb等时线、黄铁矿Rb-Sr等时线、绢云母40Ar-39Ar法和锆石裂变径迹法等多种方法测年，结合铀多金属成矿特征研究，对相山铀矿田铀多金属成矿热事件的时代进行了限定，以期厘定相山铀矿田铀多金属成矿时代，探索应用锆石裂变径迹方法对热液铀成矿热事件的时代进行约束。
1 矿田地质概况相山铀矿田处于江西省崇仁县、乐安县交界处，位于赣-杭火山岩带西南段、抚州-永丰断陷红盆东南侧的相山火山盆地中。相山火山盆地呈椭圆状，东西长26km，南北宽16km，面积约316km2。相山火山盆地岩浆活动及构造演化受抚州-永丰区域深大断裂控制(林锦荣等, 2013, 2015)。
相山火山盆地具有三层地质结构：基底主要为中元古界，部分为下石炭统和上三叠统；基底之上为下白垩统火山岩，两者为角度不整合接触；盆地北西侧火山岩之上为上白垩统红层覆盖(图 1)。
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图 1 相山铀矿田地质简图 1-第四系坡积物；2-南雄组砂砾岩；3-鹅湖岭组碎斑流纹岩、粉砂岩；4-打鼓顶组流纹英安岩、凝灰岩；5-三叠系；6-石炭系；7-中元古界变质岩；8-斑状花岗岩；9-花岗斑岩；10-侏罗纪花岗岩；11-志留纪花岗岩；12-断裂构造；13-火山构造；14-岩性界线；15-不整合接触界线；16-矿床及其编号 Fig. 1 The geological sketch map of Xiangshan uranium ore field |
火山盆地基底中元古界变质岩系出露在盆地北、东、南侧。变质岩属中低变质程度，为绿片岩相-低角闪岩相，岩性主要为千枚岩、片岩，局部地段发育变质变形的糜棱岩和由热变质作用形成的角岩。火山盆地基底下石炭统华山岭组下部为石英砂岩、上部为紫红色砂岩，上三叠统安源组为含燧石石英砂岩夹炭质页岩。
相山盆地火山活动主要经历了两个(火山)旋回，形成下部打鼓顶组和上部鹅湖岭组火山岩，两者为喷发假整合关系。鹅湖岭组火山岩主要为碎斑流纹岩，打鼓顶组火山岩主要为流纹英安岩，两个旋回的底部发育有粉砂岩、凝灰岩。火山活动晚期有酸性、中基性岩脉(或岩体)侵入，酸性岩脉(或岩体)主要有花岗斑岩脉(或岩体)、斑状花岗岩脉(或岩体)，中基性岩脉主要有英安斑岩脉、煌斑岩脉和辉绿岩脉。流纹英安岩、碎斑流纹岩和花岗斑岩为铀多金属矿床的主要赋矿围岩。
大量锆石U-Pb同位素测年结果表明，相山火山盆地火山岩归属于早白垩世。打鼓顶组流纹英安岩年龄集中于135~137Ma(范洪海等, 2005; 何观生等, 2009; 杨水源等, 2010, 2013; 陈正乐等, 2013)，鹅湖岭组碎斑流纹岩年龄集中于132~135Ma(范洪海等, 2005; 杨水源等, 2013; 陈正乐等, 2013; 李子颖等, 2014)，花岗斑岩年龄集中于132~136Ma(陈小明等, 1999; 陈正乐等, 2013; 李子颖等, 2014)，中基性岩脉年龄集中于125~130Ma(范洪海等, 2005; 张万良和李子颖, 2007; 李子颖等, 2014)。
受近南北-北北东向鹰潭-安远断裂带和北东向遂川-德兴深断裂带的控制或影响，相山火山盆地基底构造主要由东西向戴坊-凤岗断陷带、东西向罗陂-沙洲褶皱带和东西、南北、北东、北西向基底断裂带构成；盖层构造主要为火山构造和北北东向、北西向及南北向断裂带(胡志华等, 2018a)。铀多金属矿化主要受断裂构造、火山构造和次火山岩控制(林锦荣等, 2015, 2016; 胡志华等, 2018a)。
相山铀矿田中已发现铀、钍、铅、锌、银、铜、金等矿化(吴志坚和胡志华, 2014; 聂江涛等, 2015; 王健等, 2016; 杨庆坤等, 2017a, b; 聂江涛等, 2018)，是一个铀多金属共(伴)生的矿田。已揭露的铀矿主要分布于相山盆地的西部和北部，东部只发育云际铀矿床(胡志华等, 2018a)。铅锌银铜矿化主要分布在牛头山矿床深部、牛脑上地区深部和沙洲矿床，其他地段钻孔中也揭露到铅锌矿化。在牛头山矿床深部、牛脑上地段深部，铅锌银铜矿化中见到金矿化(聂江涛等, 2015, 2018; 王健等, 2016; 杨庆坤等, 2017a, b)；笔者在邹家山铀矿床不同中段火山岩构造蚀变带中发现黄铁绢英岩化蚀变岩型金矿化。
2 铀多金属矿化类型及其空间关系 2.1 铀多金属矿化类型依据铀成矿流体相对酸碱度和主成矿元素，可将相山铀矿田铀多金属矿化类型划分为碱性铀矿化、酸性铀矿化、铅锌银铜矿化和金矿化四种矿化类型。
碱性铀矿化为相山铀矿田的早阶段铀矿化，成矿流体为高温富Na的碱性流体，pH值为8.57~9.41(李子颖等, 2014)，从深部上升至地壳浅部，以交代作用为主作用于围岩，形成以钠长石、赤铁矿为主的特征蚀变矿物，蚀变矿物组合为钠长石、赤铁矿、绿泥石、碳酸盐、磷灰石，铀(含铀)矿物有钛铀矿、复杂钛铀氧化物、沥青铀矿、铀石、钙铀云母和硅钙铀矿。铀主要以独立铀矿物形式存在，次为分散吸附状态存在于绿泥石、赤铁矿、磷灰石及其他黏土矿物中。
酸性铀矿化为相山铀矿田晚阶段铀矿化，成矿流体为中低温富F流体，形成萤石化、水云母化、绿泥石化、黄铁矿化和局部硅化等蚀变，成矿流体为酸性流体(李子颖等, 2014)。酸性铀矿化矿石中Th、Mo、HREE、Y等元素的含量可达到综合利用品位(林锦荣等, 2017)。特征蚀变矿物主要为萤石、水云母、磷灰石，蚀变矿物组合为萤石、伊蒙混层(伊利石)、绿泥石、磷灰石、黄铁矿。铀(含铀)矿物主要有沥青铀矿、含钍沥青铀矿、钛铀矿、含钍钛铀矿、铀钍石、铀石、钍铀石、方钍石、磷钍石、含铀磷灰石等；伴生的金属矿物有黄铁矿、赤铁矿、辉钼矿、硫铅钼矿，少量方铅矿、闪锌矿、黄铜矿、方黄铜矿、针镍矿、锐钛矿，偶见磁铁矿、磁黄铁矿、白钛矿、斜方砷钴矿及砷镍矿(李子颖等, 2014; 杨庆坤, 2015)。笔者在相山铀矿田新发现的硅化型铀矿属酸性铀矿化类型。
铅锌银铜矿化为该区与铀矿化伴生的多金属矿化类型。牛头山矿床深部、牛脑上地区深部和沙洲矿床发育较大规模该类型矿化，其他地段钻孔中也揭露到铅锌矿化细脉。该类型矿化金属元素主要为Pb、Zn、Ag、Cu，共伴生Au(吴志坚和胡志华, 2014; 聂江涛等, 2015; 王健等, 2016; 杨庆坤等, 2017a, b; 聂江涛等, 2018)，共伴生金元素以超显微包裹体或晶格金的形式赋存于闪锌矿、方铅矿、毒砂和黄铁矿中(李子颖等, 2014; 王健等, 2016)。蚀变矿物组合为黄铁矿、微晶石英、菱铁矿、方解石、绿泥石和绢云母，黏土矿物组合为伊利石、绿泥石、伊蒙混层。矿石矿物组合为黄铁矿、方铅矿、闪锌矿、磁黄铁矿，少量白钨矿、锡石、黝锡铜矿、硫锑铅矿、辉铜矿、砷铜矿、黄铜矿、毒砂、辉银矿、黝锡矿和硫锑铜银矿等，脉石矿物为方解石、菱铁矿、石英、绿泥石、绢云母、绿帘石和沸石(聂江涛等, 2015; 杨庆坤, 2015; 王建国等, 2018)。
金矿化最早在火山盆地周边的河流作为砂金被发现、开采。笔者于2014年在邹家山铀矿床不同中段火山岩构造破碎蚀变带中发现金矿化，该类型金矿化以黄铁绢英岩化蚀变为特征，属蚀变岩型金矿化，其矿化蚀变主要有黄铁矿化、硅化、绢云母化(图 2)，黄铁矿为主要载金矿物，金元素以银金合金形式及黄铁矿中晶格金形式存在(图 2f)。
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图 2 邹家山蚀变岩型金矿化特征 (a)黄铁绢英岩化、细脉浸染状金矿化流纹英安岩；(b)石英-黄铁矿细脉镜下特征；(c)浸染状黄铁矿；(d)浸染状黄铁矿镜下特征；(e)石英-黄铁矿细脉镜下特征；(f)被包裹于黄铁矿中的银金矿(反光镜).Py-黄铁矿；Q-石英；Ser-绢云母 Fig. 2 Microscope images of altered rock type gold mineralization in Zoujiashan deposit |
通过铀多金属矿化野外地质特征和室内综合研究，认为铀多金属矿化在局部地段叠加，其成矿时序为碱性铀矿化、铅锌银铜矿化、金矿化、酸性铀矿化。
铅锌银铜矿化与碱性铀矿化叠置发育在局部地段，主要为铅锌银铜矿化呈脉状充填于碱性铀矿化岩石裂隙中，铅锌银铜矿化晚于碱性铀矿化。居隆庵钻孔岩芯中见红色碱交代流纹英安岩角砾被肉红色方解石脉胶结，方铅矿脉切穿浅肉红色方解石(图 3a)。河元背钻孔岩芯中见灰白色方铅矿碳酸盐脉切穿红色碱交代流纹英安岩(图 3b)。云际矿床碱性铀矿体中见方铅矿、闪锌矿脉(图 3c, d)。在F8构造带钻孔中揭露到碱性铀矿化被铅锌银铜矿化叠加，闪锌矿、方铅矿发育于碱性蚀变岩石中(图 3e, f)。
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图 3 碱性铀矿化与铅锌银矿化叠加特征 (a)浅肉红色方解石胶结红色碱交代角砾，方铅矿细脉切穿方解石(居隆庵矿床)；(b)灰白色方解石、方铅矿脉切穿粉红色中弱碱交代流纹英安岩(牛头山-河元背矿床)；(c)碱交代型矿石中的闪锌矿-方解石脉，闪锌矿中见乳滴状方铅矿(云际矿床265m中段Y15-23)；(d)碳酸盐中发育方铅矿(Ga)和闪锌矿(Sp)(云际矿床265m中段Y15-23)；(e、f)充填于碱交代岩裂隙中的闪锌矿-方铅矿脉(e为单偏光，f为反光镜)(河元背ZK15-10-4) Fig. 3 Superimposition and cutting relationship between alkaline uranium mineralization and lead-zinc mineralization |
酸性铀矿化与铅锌银铜矿化叠置在局部地段发育，铀矿化叠加于铅锌银铜矿化之上，铅锌银铜矿化早于酸性铀矿化。沙洲矿床酸性铀矿化叠加于铅锌银铜矿化之上，局部见铀矿化规模小于铅锌银铜矿化。河元背F8构造带中揭露到红色碱性铀矿化、酸性铀矿化与铅锌矿化叠加发育，闪锌矿化叠加于碱性蚀变流纹英安岩之上，闪锌矿又被酸性铀矿化期紫色萤石包围(图 4a-d)。沙洲矿床碱性铀矿化、酸性铀矿化与铅锌银铜矿化叠加发育，酸性铀矿化期紫色萤石围绕闪锌矿发育(图 4e, f)。
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图 4 酸性铀矿化叠加铅锌矿化特征 (a、b)碱交代岩裂隙中闪锌矿碳酸盐脉被紫色萤石交代(牛头山-河元背ZK15-10-27-1)；(c、d)叠加于碱性蚀变岩石中的闪锌矿被紫色萤石脉胶结包裹(牛头山-河元背ZK15-10-29-2)；(e、f)紫色萤石围绕闪锌矿发育(沙洲矿床X16-10-8).(a、c、e)为单偏光下，(b、d、f)为反光镜下 Fig. 4 Superimposition and cutting relationship between acidic uranium mineralization and lead-zinc mineralization |
邹家山铀矿床不同中段火山岩中黄铁绢英岩化蚀变岩型金矿化中，金矿化蚀变带被酸性铀矿化矿脉穿插(图 5)，金矿化早于酸性铀矿化。在牛头山矿床深部、牛脑上地段深部铅锌银铜矿化中，共伴生金矿化与铅锌银铜矿化同时形成或形成时代相近。
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图 5 邹家山矿床中金异常带被酸性铀矿体截断 Fig. 5 Gold mineralization intercepted by acidic uranium orebody in Zoujiashan deposit |
铀矿化与铅锌银铜及金矿化特征及空间关系研究表明，从早到晚相山铀矿田铀多金属矿化时序为碱性铀矿化、铅锌银铜矿化及金矿化、酸性铀矿化。
3 铀多金属成矿年龄前人对相山铀矿田铀矿化进行同位素定年，多未对碱性铀矿化、酸性铀矿化分别取样分析。笔者分别对碱性、酸性铀矿化两种类型单独取样开展同位素测年，同时对铅锌银铜矿化及金矿化开展同位素测年。
3.1 碱性铀矿化U-Pb等时线年龄采集相山铀矿田典型碱性铀矿化矿石、矿化岩石(云际矿床)，挑选铀矿物，测定全岩和铀矿物U-Pb同位素组成，并收集前人碱性铀矿化类型的沥青铀矿U-Pb同位素资料，列于表 1。
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表 1 相山铀矿田碱性铀矿化主要矿床的矿石、矿化岩石、沥青铀矿同位素组成表 Table 1 Pb isotopic data of ore, mineralization altered rock and pitchblende from typical alkaline uranium deposits in Xiangshan ore field |
由表可知，铀矿物U-Pb表观年龄t(206Pb/238U)为98.8~129.40Ma，年龄分散，一致性较差。同一矿床不同样品的年龄出现较大差异，特别是云际矿床，3个样品年龄相差达31Ma。206Pb/204Pb比值为40.08~124.79，显示样品中普通铅含量较高、放射性成因铅比例较低，估计的初始铅同位素组成偏离真值，可能是导致U-Pb年龄不一致的主要原因。
为消除初始铅同位素组成的影响，对云际矿床铀矿物、矿石、矿化岩石应用U-Pb等时线法进行处理(图 6a)，得到较好的等时线，等时线年龄值为121±6Ma，初始206Pb/204Pb值为20.602±3.202，相关系数达0.998；对云际矿床、红卫矿床(6117-2)、沅头矿床(614)的铀矿物、矿石、矿化岩石应用U-Pb等时线法进行处理(图 6b)，得到等时线年龄121±6Ma，初始206Pb/204Pb值为19.843±2.943，相关系数达0.998。两者年龄、初始206Pb/204Pb值基本一致，说明碱性铀成矿年龄121±6Ma是可靠的。
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图 6 相山矿田碱性单铀矿化类型的矿化岩石和沥青铀矿U-Pb等时线图 (a)云际矿床；(b)相山铀矿田 Fig. 6 The diagram of pitchblende and mineralized rock U-Pb isochrone age of alkaline uranium deposits in Xiangshan ore field |
采集相山铀矿田酸性铀矿化主要矿床的铀矿石，挑选沥青铀矿，开展沥青铀矿U-Pb同位素测年，并收集前人U-Pb同位素测年结果，列于表 2。
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表 2 相山铀矿田酸性铀矿化主要矿床的沥青铀矿同位素组成表 Table 2 Pb isotopic data of pitchblende from typical acidic uranium deposits in Xiangshan ore field |
由表可知，铀矿物U-Pb表观年龄t(206Pb/238U)为62.50~142Ma，年龄分散，一致性较差。同一矿床不同样品的年龄出现较大差异，特别是邹家山矿床，8个样品年龄相差达53.5Ma。少数样品206Pb/204Pb比值大于1000，多数均较低，显示样品中普通铅含量较高、放射性成因铅比例较低，估计的测初始铅同位素组成偏离真值，为U-Pb表观年龄不一致的主要原因。
为消除初始铅同位素组成的影响，对邹家山矿床酸性铀矿化类型的沥青铀矿应用U-Pb等时线进行处理(图 7a)，等时线年龄值为102±6Ma，初始206Pb/204Pb值为-20.684±58.816，相关系数达0.997；对相山铀矿田主要酸性铀矿化矿床邹家山、横涧、岗上英、沙洲、居隆庵、河元背、湖港、石洞等矿床的沥青铀矿应用U-Pb等时线法进行处理(图 7b)，等时线年龄值为99±3Ma，初始206Pb/204Pb值为23.858±19.147，相关系数达0.997。两个年龄值基本一致，认为99±3Ma为酸性铀矿化主成矿年龄。
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图 7 相山矿田酸性铀矿化类型的沥青铀矿U-Pb等时线图 (a)邹家山矿床；(b)相山铀矿田 Fig. 7 The diagram of pitchblende U-Pb isochrone age of acidic uranium deposits in Xiangshan ore field |
孟艳宁(2012)采用LA-ICP-MS分析方法对邹家山矿床中与铀矿密切共生的磷灰石进行微区原位Th-Pb同位素定年，得到年龄值为97.5Ma；测得铀钍矿物的U-Pb同位素年龄有90Ma、55~60Ma、< 30Ma三组，其中90Ma的数据可能是由于铀钍矿物不稳定造成的对应于铀钍主成矿期97.5Ma的年龄，55~60Ma、< 30Ma可能是相山地区成矿后期发生的两次热事件的反映。沥青铀矿U-Pb等时线年龄与该年龄值97.5Ma一致。因此，认为相山铀矿田酸性铀矿化成矿年龄为99~97.5Ma。
3.3 金矿化Rb-Sr等时线年龄对邹家山矿床黄铁绢英岩化蚀变岩型金矿化蚀变岩石中与金共生的黄铁矿开展Rb-Sr同位素组成测定，分析测试结果见表 3。4件黄铁矿样品的Rb、Sr同位素具有良好线性关系，得到等时线年龄为112.2±2.9Ma，MSWD值为0.21(图 8)。由等时线得到的87Sr/86Sr初始值为0.71456，明显高于火山杂岩的Sr同位素初始值(0.7111~0.7126)，显示金成矿流体来源于地壳。
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表 3 邹家山矿床金矿化蚀变岩石的黄铁矿Rb-Sr同位素组成分析结果表 Table 3 Rb-Sr isotopic data of pyrites from gold mineralization altered samples in Zoujiashan deposit |
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图 8 邹家山金矿化蚀变岩石中与金共生黄铁矿Rb-Sr等时线图 Fig. 8 The diagram of Rb-Sr isochrone age of pyrites from gold mineralization altered samples in Zoujiashan deposit |
牛头山矿床上部发育碱性铀矿化、酸性铀矿化，下部发育铅锌银铜矿化。该区钻孔岩芯见铅锌银铜矿脉充填于碱性铀矿化岩石裂隙中(图 3)，方铅矿、闪锌矿等被酸性铀矿化期紫黑色萤石包围胶结(图 4)，说明铅锌银铜矿化晚于碱性铀矿化、早于酸性铀矿化，指示铀多金属矿化时序为碱性铀矿化、铅锌银铜矿化、酸性铀矿化。
杨庆坤(2015)、杨庆坤等(2017a)对牛头山矿床开展多金属矿化蚀变矿物绢云母39Ar-40Ar年龄测定工作(表 4)，得到坪年龄为137.5~138.3Ma，明显早于矿化围岩碎斑流纹岩的锆石U-Pb年龄(132~135Ma)，也早于火山活动晚期斑状花岗岩的锆石U-Pb年龄(132~136Ma)和钾长石39Ar-40Ar年龄(130.54±0.84Ma; 胡志华等, 2018b)，该坪年龄应不是火山活动之后的铜铅锌银成矿时代。由分析结果表可知，除低温阶段(740℃)年龄外，其它温阶年龄明显可以划分为三组：107.4~112.8Ma、118.5Ma和129.8Ma，指示该区可能经历了三期热事件。
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表 4 牛头山矿床样品ZK26-9-2蚀变绢云母39Ar-40Ar年龄分析结果表(据杨庆坤, 2015) Table 4 Reaction sericite 40Ar-39Ar data of Sample ZK26-9-2 from Niutoushan deposit (after Yang, 2015) |
在牛头山、河元背东部的王家边地区出露近南北向延伸的中基性岩脉，范洪海等(2005)等测得石英二长斑岩脉年龄为129.5±2.0Ma、煌斑岩脉年龄为125.1±3.1Ma。因此认为129.8Ma热事件年龄应为晚期中基性岩浆活动热事件的反映。
前文依据铀多金属矿化空间关系厘定了碱性铀矿化、铅锌银铜矿化、金矿化、酸性铀矿化铀多金属成矿时序，同位素测年结果碱性铀矿化年龄为121Ma、酸性铀矿化年龄为97.5~99Ma，因此推测118.5Ma应为碱性铀成矿热事件的反映，107.4~112.8Ma可能为铅锌银铜成矿热事件的反映，而坪年龄137.5~138.3Ma应是火山岩浆热事件的反映。
铅锌银铜矿化年龄107.4~112.8Ma与黄铁绢英岩化蚀变岩型金矿化年龄112.2Ma相近，推测相山铀矿田金矿化与铅锌银铜矿化近同期形成，金矿化和铅锌银铜矿化年龄为107.4~112.8Ma。
4 锆石裂变径迹年龄样品采集于邹家山矿床、横涧矿床、云际矿床铀多金属矿化蚀变岩和庙上地区、河元背矿床多金属矿化蚀变岩。将样品粉碎、提纯锆石，开展锆石裂变径迹分析测试，结果见表 5。应用χ2统计检验颗粒年龄是否服从泊松分布，从而辨别锆石样品中各单颗粒是否为同组样品；当样品P(χ2)>5%时，表示各单颗粒为同组样品，具单一年龄总体计算组合年龄；当P(χ2) < 5%时，则表示各单颗粒分布宽展，可能有多个年龄总体，其物源或成因复杂(Green, 1981)，裂变径迹中值年龄或组合年龄为多个物源的混合年龄或受后期热事件影响的混合年龄，无实际地质意义。对P(χ2) < 5%的多组分年龄结构的样品，开展实际颗粒年龄分布的二项式拟合分析，可以解析出系列年龄峰值(王岸等, 2010)。峰值年龄较之于单一的中值年龄或组合年龄往往具有明确地质意义(王岸等, 2010)，其中最年轻的峰值年龄一般代表了低温退火温度颗粒组分记录的热事件年龄(Brand and Vance, 1992)。
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表 5 相山铀矿田典型矿床矿化蚀变岩石锆石裂变径迹分析结果表 Table 5 Zircon fission-track analytical results of the altered rock from typical deposits in Xiangshan uranium ore field |
S15-31、Z15-246两个样品的P(χ2)值虽然分别达29.1、98.6，但由于统计的锆石颗粒数只有2颗，数量太少，其裂变径迹中值年龄、组合年龄可信度较差。S15-189、S15-32、Z15-247、Z15-253样品的P(χ2)值为78.5、37.1、14.8、5.3，锆石颗粒数为8、37、36、36颗，其裂变径迹中值年龄、组合年龄具有一定可信度，可作参考。其余样品锆石裂变径迹的P(χ2)值都小于5%，其裂变径迹中值年龄、组合年龄为受后期热事件影响的混合年龄，无实际地质意义。
应用BinomFit软件对P(χ2) < 5%的样品进行实际颗粒年龄分布的二项式拟合分析(拟合解析方法详见Galbraith and Green (1990)和Brandon and Vance (1992))，由于S15-32、Z15-247、Z15-253样品的P(χ2)值较小，也应用该软件进行峰值年龄拟合解析，获得了一系列峰值年龄(表 6、图 9)。结果显示，锆石裂变径迹年龄都具有多个峰值。样品的峰值年龄与高程并无相关性，表明并非由构造活动导致的地壳升降运动引起样品具有多个锆石裂变径迹峰值年龄，而可能是由该区岩浆活动、热液活动等热事件引起。
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表 6 相山铀矿田典型矿床矿化蚀变岩石锆石裂变径迹峰值年龄表 Table 6 Zircon fission track peak ages of the altered rock from typical deposits in Xiangshan uranium ore field |
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图 9 相山矿田铀多金属矿化蚀变样品锆石裂变径迹年龄分布及峰值拟合图 (a-e)邹家山矿床铀矿化蚀变样品；(f、g)横涧矿床铀矿化蚀变样品；(h)云际矿床铀矿化蚀变样品；(i、j)邹家山矿床金异常蚀变样品；(k)庙上地区铅锌矿化蚀变样品；(l)河元背地区金异常蚀变样品 Fig. 9 Distribution and peak fitting diagrams of zircon fission-track ages of uranium and polymetallic samples in Xiangshan ore field |
样品的锆石裂变径迹最小峰值年龄统计结果，邹家山矿床峰值年龄为73.8~73.9Ma、93.3~100Ma、113.8~121.4Ma、152.7~166.2Ma，最小峰值年龄为113.8Ma、93.3~96.9Ma、73.8~73.9Ma(图 9a-e)；横涧矿床峰值年龄为69.9~78.5Ma、89.5~92.1Ma、109.8Ma，最小峰值年龄为109.8Ma、78.5Ma、69.9Ma(图 9f, g)；云际矿床峰值年龄为78.6Ma、99.9Ma(图 9h)。邹家山矿床多金属矿化蚀变样品峰值年龄为66.4Ma、86.7~88.9Ma、119.8~125.6Ma，最小峰值年龄为88.9Ma、66.4Ma(图 9i, j)；庙上多金属矿化蚀变样品峰值年龄为74.9Ma、106.1Ma(图 9k)；河元背多金属矿化蚀变样品峰值年龄为69.7Ma、94.5Ma(图 9l)。
铀矿化、多金属矿化样品峰值年龄段基本重合，峰值年龄段总体合并为66.4~78.6Ma、86.7~100Ma、106.1~113.8Ma、119.8~125.6Ma、152.7~166.2Ma，其中152.7~166.2Ma年龄明显大于火山活动时代，不是成矿热事件的反映。其余四个峰值年龄段反映了相山盆地岩浆活动之后发生了四次热事件，其时代为119.8~125.6Ma、106.1~113.8Ma、86.7~100.0Ma、66.4~78.6Ma(图 10a)。
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图 10 相山铀矿田铀多金属矿化岩石锆石裂变径迹峰值年龄分布图 (a)全部峰值年龄分布图；(b)最小峰值年龄分布图 Fig. 10 Distribution diagram of zircon fission-track peak ages of the uranium-polymetallic rocks in Xiangshan ore field |
由于最年轻的峰值年龄一般代表了低温退火温度颗粒组分记录的热事件年龄(Brandon and Vance, 1992)。铀矿化蚀变样品最小峰值年龄为109.8~113.8Ma、93.3~96.9Ma、69.9~78.6Ma，多金属矿化蚀变样品最小峰值年龄为88.9Ma、66.4~78.6Ma。铀多金属矿化样品最小峰值年龄段总体为109.8~113.8Ma、88.9~96.9Ma、66.4~78.6Ma(图 10b)，与总体峰值年龄段的最晚三个年龄段基本重合，指示相山铀矿田经历该三个年龄段的热事件。
通过锆石裂变径迹测试数据分析，厘定了相山铀矿田碱性铀成矿热事件时限为119.8~125.6Ma、多金属成矿热事件时限为106.1~113.8Ma、酸性铀成矿热事件时限为86.7~100.0Ma，首次发现新一期年龄为66.4~78.6Ma的铀成矿热事件。
5 讨论 5.1 锆石裂变径迹对铀多金属成矿时代的制约沥青铀矿和矿化岩石U-Pb等时线、黄铁矿Rb-Sr等时线、绢云母40Ar-39Ar测年和锆石裂变径年龄研究以及铀多金属空间关系研究表明，相山铀矿田在主体岩浆活动之后，发生了一系列铀多金属成矿热事件，其成矿时序为碱性铀成矿热事件、铅锌银铜多金属成矿热事件、金成矿热事件和酸性铀成矿热事件。
锆石裂变径迹主要是由锆石中238U自发裂变对矿物辐射损伤所形成的径迹。温度是影响径迹稳定性最重要的因素(Fleischer and Price, 1964)。所有矿物的裂变径迹都具有随温度增加而径迹密度减小和径迹长度缩短的特性，即退火；当温度达到一定值时，径迹完全消失，该温度即为裂变径迹的封闭温度(郭真, 2015)。锆石裂变径迹的封闭温度为210±40℃(Wagner and Van den Haute, 1992)，退火带温度为210~320℃(Yamada et al., 1995)。当发生铀成矿热事件时，由矿化中心向围岩将形成以矿化中心为温度中心的温度场或地热异常场。由于矿化蚀变样品与矿化中心具有一定距离，不同距离的样品所处的温度场位置存在差异，距离近的样品经历的温度高，距离远的样品经历的温度低。当样品经历的温度高于锆石裂变径迹退火带最高温度时，裂变径迹完全退火，前期热事件至本次热事件之间的自发裂变径迹完全愈合，年龄为零，不能反映前期热事件年龄；当温度处于退火带温度范围内时，锆石裂变径迹部分退火，裂变径迹缩短变疏，计算出的径迹年龄小于真实年龄，其裂变径迹既记录了本次热事件径迹，同时也记录了前次热事件的径迹，其裂变径迹含有多次热事件信息；当温度低于锆石裂变径迹退火带温度范围时，锆石裂变径迹不发生退火作用，其之前记录的裂变径迹不愈合，其裂变径迹无法反应本次热事件信息，只能反映之前的热事件信息。
相山铀矿田碱性铀成矿阶段温度为216~440℃，主要集中于220~400℃(张万良和李子颖, 2005; 邱林飞, 2009)；酸性铀成矿阶段(铀主成矿期)流体包裹体均一温度范围为120~520℃，多数集中在200~370℃(黄锡强, 2007; 邱林飞, 2009; 张树明等, 2012; 孟艳宁, 2012; 李子颖等, 2014)；铅锌银铜成矿阶段流体包裹体均一温度范围为110~500℃，主要集中于230~430℃(聂江涛等, 2015; 王健等, 2016; 杨庆坤, 2015; 杨庆坤等, 2017a, b)；金矿化蚀变为黄铁绢英岩化，为典型的中温热液蚀变，推测其成矿温度为200~300℃。铀多金属成矿温度都高于锆石裂变径迹封闭温度，主要处于锆石的裂变径迹退火带温度(210~320℃(Yamada et al., 1995))内，部分均一温度高于退火带最高温度。矿化岩石的锆石裂变径迹可以对相山铀矿田铀多金属成矿热事件发生响应，发生部分退火作用或完全退火作用，其裂变径迹年龄(峰值年龄)可能反映成矿热事件年龄。由于样品距矿化中心距离的不同，有的样品经历高温阶段发生完全退火，有的样品经历温度处于退火带温度内发生部分退火，有的样品经历温度低于封闭温度不记录成矿热事件，不同距离的样品锆石裂变径迹对同一期热事件可能记录、也可能不记录，但是，距矿化中心距离不同的多组样品的锆石裂变径迹可以将成矿热事件完整记录下来，通过对这些样品峰值年龄的分析可以限定铀多金属成矿热事件的时代。相山铀矿田铀多金属矿化样品的锆石裂变径迹峰值年龄与U-Pb、Rb-Sr、40Ar-39Ar同位素年龄在误差范围内具有较好的一致性，显示锆石裂变径迹年龄(峰值年龄)可以限定热液铀多金属成矿热事件的时代。
碱性铀矿化的铀矿物、矿石、矿化岩石U-Pb等时线年龄为121±6Ma，位于锆石裂变径迹峰值年龄119.8~125.6Ma范围。酸性铀矿化沥青铀矿U-Pb等时线年龄为99±3Ma，共生磷灰石的Th-Pb年龄为97.5Ma(孟艳宁, 2012)，位于锆石裂变径迹峰值年龄86.7~100.0Ma范围。
铅锌银铜与金成矿时代存在争议。黄铁绢英岩化蚀变岩型金矿化与金共生的黄铁矿Rb-Sr等时线年龄为112.2±2.9Ma，刘军港(2017)应用闪锌矿Rb-Sr法测得铅锌银铜矿化年龄为121.0±8.8Ma，杨庆坤等(2017a)应用40Ar-39Ar法牛头山铅锌银铜矿化年龄为137.5~138.3Ma。前文对该分析结果重新研究认为铅锌银铜成矿年龄为107.4~112.8Ma，作者认为铅锌银铜及金多金属成矿年龄为107.4~112.8Ma，与锆石裂变径迹峰值年龄106.1~113.8Ma基本一致。
因此，119.8~125.6Ma锆石裂变径峰值年龄为相山铀矿田碱性铀成矿热事件的反映；106.1~113.8Ma锆石裂变径峰值年龄为相山铀矿田铅锌银铜及金多金属成矿热事件的反映，相山铀矿田金成矿与铅锌银铜成矿时代相近；86.7~100.0Ma锆石裂变径峰值年龄为相山铀矿田酸性铀成矿热事件的反映。
5.2 新一期成矿热事件的发现及其意义除上述三次铀多金属成矿热事件年龄外，相山铀矿田新发现66.4~78.6Ma锆石裂变径迹峰值年龄。
66.4~78.6Ma峰值年龄为相山铀矿田首次发现的新一期热事件年龄。该峰值年龄在相山铀矿田北部横涧矿床、东部云际矿床、西部邹家山矿床和河元背矿床等铀矿化蚀变样品，铅锌银铜矿化蚀变样品及金矿化蚀变样品中均存在，表明该峰值年龄代表的热事件是一次规模较大、在相山铀矿田广泛存在的热事件。由于相山铀矿田铅锌银铜及金多金属成矿作用均早于酸性铀成矿作用，且火山活动晚期的酸性、中基性岩浆作用也均早于已查明的酸性铀成矿作用，而新一期热事件晚于相山铀矿田已查明的酸性铀矿化年龄，可能为相山铀矿田新一期酸性铀矿化年龄。因此66.4~78.6Ma峰值年龄可能为相山铀矿田最后一期酸性铀成矿热事件，即相山铀矿田可能存在86.7~100.0Ma、66.4~78.6Ma两期酸性铀成矿热事件。
最近笔者在相山铀矿田及其邻区发现的硅化型铀矿，为相山铀矿田新的铀矿化类型。新一期铀成矿热事件(66.4~78.6Ma)可能为硅化型铀矿成矿热事件，该期铀矿化为相山铀矿田最晚一期酸性铀矿化，即相山铀矿田存在2期酸性铀矿化，早期酸性铀矿化为水云母化-萤石化型(86.7~100.0Ma)，晚期酸性铀矿化为硅化型(66.4~78.6Ma)。
新一期铀成矿热事件和新矿化类型硅化型铀矿的发现，对华南火山岩型铀矿成矿类型、成矿时代重新认识，拓展华南火山岩型铀矿找矿思路，具有重要意义。
相山火山盆地经历岩浆系列热事件和成矿系列热事件。早白垩世早期(137~125.5Ma)大规模岩浆系列热事件形成相山火山盆地两个火山旋回打鼓顶组流纹英安岩、鹅湖岭组碎斑流纹岩，和晚期花岗斑岩脉(或岩体)、斑状花岗岩脉(或岩体)、英安斑岩脉、煌斑岩脉和辉绿岩脉。早白垩世晚期至晚白垩世(66.4~125.6Ma)大规模铀多金属成矿系列热事件可划分为碱性铀成矿热事件(119.8~125.6Ma)、铅锌银铜多金属成矿热事件与金成矿热事件(106.1~113.8Ma)和两期酸性铀成矿热事件(86.7~100.0Ma和66.4~78.6Ma)。
相山铀矿田66.4~78.6Ma新一期铀成矿热事件与华南花岗岩型热液铀矿主成矿期年龄50~80Ma(郭春影等, 2018)相一致。华南花岗岩型铀矿主要铀矿田均存在50~80Ma年龄主成矿期，如下庄矿田66Ma(夏毓亮, 2019)、诸广75Ma(黄国龙等, 2010; 骆金诚, 2015; 骆金诚等, 2019; 夏毓亮, 2019)、桃山矿田68Ma(夏毓亮, 2019)、河草坑矿田75Ma(夏毓亮, 2019)、苗儿山矿田70Ma(石少华等, 2010; 骆金诚, 2015; Luo et al., 2015; 夏毓亮, 2019)。
火山岩型铀矿与花岗岩型铀矿成矿时代的一致性，暗示两者成矿受到华南统一的区域性地质构造事件控制，具有相同的成矿地质背景和成因。华南热液型铀矿都是受区域性岩浆-构造-热液活动制约的热液铀矿床(杜乐天和王玉明, 1984)，古太平洋板块北北西向俯冲作用可能是控制华南大规模花岗岩型热液铀矿成矿的重要动力学因素(郭春影等, 2018)。相山铀矿田66.4~78.6Ma热事件的发现指示，在该动力学背景下，华南不仅形成花岗岩型铀矿，在火山岩型铀矿田中也存在该期铀成矿事件。
李建华(2013)对华南中生代大地构造过程研究认为，华南白垩纪经历了六个阶段的挤压、伸展过程，早白垩世初期由挤压向伸展过渡与古太平洋板块向华夏地块俯冲有关，早白垩世早期(118~136Ma)NW-SE伸展与古太平洋板块俯冲过程中的板片后撤诱发的弧后扩张有关，早白垩世中期(108~117Ma)NW-SE挤压与西菲律宾微板块和亚洲大陆的碰撞作用相关，早白垩世末期至晚白垩世早期(87~107Ma)NW-SE伸展向晚白垩世晚期(65~85Ma)NWW-SEE挤压转变可能为古太平洋板块的俯冲角度发生从高角度到低角度变化的结果(Zhou et al., 2006)，晚白垩世末期N-S伸展与新特提斯构造域印度板块向亚洲大陆俯冲过程中诱发的弧后扩张作用有关。早白垩世至晚白垩世华南大陆的伸展主要受古太平洋板块俯冲作用的影响，相山铀矿田碱性铀成矿热事件(119.8~125.6Ma)和酸性铀成矿热事件(66.4~100.0Ma)发生于华南白垩纪NW-SE伸展期，受古太平洋板块俯冲作用控制；铅锌银铜多金属成矿热事件与金成矿热事件(106.1~113.8Ma)与早白垩世中期NW-SE挤压作用时代一致，受西菲律宾微板块和亚洲大陆的碰撞作用控制。华南热液型铀成矿的动力学机制可能与古太平洋板块向华夏地块俯冲作用有关，相山铅锌银铜多金属成矿的动力学机制可能与西菲律宾微板块和亚洲大陆的碰撞作用有关。
相山铀矿田新一期铀成矿热事件的发现对深化华南火山岩型花岗岩型铀矿区域成矿作用统一性、铀成矿动力学机制认识具有重要意义。
6 结论相山铀矿田铀多金属矿化类型划分为碱性铀矿化、酸性铀矿化、铅锌银铜矿化、金矿化等四种类型，不同类型铀多金属矿化空间关系指示铀多金属成矿顺序为碱性铀矿化、铅锌银铜矿化、金矿化、酸性铀矿化。
相山铀矿田铀多金属矿化样品的锆石裂变径迹峰值年龄与沥青铀矿、矿化岩石的U-Pb等时线、黄铁矿Rb-Sr等时线、绢云母40Ar-39Ar同位素年龄一致性较好，裂变径迹年龄(峰值年龄)可以限定铀多金属成矿热事件时代。
相山火山盆地经历岩早白垩世初期大规模岩浆系列热事件(126~137Ma)、早白垩世早期至晚白垩世(66.4~125.6Ma)大规模铀多金属成矿系列热事件。铀多金属成矿系列热事件可划分为碱性铀成矿热事件(119.8~125.6Ma)、铅锌银铜多金属成矿热事件与金成矿热事件(106.1~113.8Ma)和两期酸性铀成矿热事件(86.7~100.0Ma和66.4~78.6Ma)。
相山铀矿田新发现一期年龄为66.4~78.6Ma的铀成矿热事件，与华南花岗岩型热液铀矿主成矿期一致。该发现对华南火山岩型、花岗岩型铀矿成矿统一性认识，对华南火山岩型铀矿成矿时代重新认识及预测评价具有重要意义。
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