2018, Vol. 34
浙江高坞组和福建南园组是东南沿海区域上分布最广的一套火山岩地层，其分布面积大于2500km2，分别约占各自省份基岩出露面积的35%和40%(福建省地质调查院, 2007a①)，其岩性、岩相也最为特殊，加之其展布稳定而易于识别，故在地质填图中常作为区域地层划分对比的标志层(段政等, 2013)。二者岩性主体为酸性-中酸性熔结凝灰岩，普遍呈深灰色厚层致密块状产出，含大量石英和长石晶屑、罕见沉积岩夹层及粗大浆屑，野外一般难察其流面；因其宏观上结构构造具均一特征，野外易被误认作熔岩甚至花岗岩类。与此形成对照的是，区域上下火山岩系其它地层组中的熔结凝灰岩则多呈灰红色或灰白色，普遍可见大小不等的浆屑，假流动构造明显而可辨其流面产状。由此可见，高坞组和南园组熔结凝灰岩应有其独特成岩过程，其成因机制是东南沿海数十年来火山地质调查研究中长期悬而未决的问题。笔者在研究中特别注意到此类火山岩既保留了火山碎屑岩的微观面貌(大量棱角状晶屑、镜下可见假流动构造)，但宏观上又表现为相当均一的岩相学特征，反映其很可能经历了一定程度的重结晶改造，推断这种成岩后的均一化过程最可能的是极低级变质作用，并对此开展了探索性研究。
① 福建省地质调查院. 2007a.中华人民共和国区域地质调查报告(1/25万周宁幅).北京：中国地质调查局，10-200
1 区域地质背景及极低级变质作用研究现状东南沿海晚中生代火山活动强烈，尤以浙闽二省最为显著，形成了一套广布的晚中生代火山岩，可分为上下两套火山岩系，下火山岩系时代集中在早白垩世早期，主要包括浙江磨石山群(由下往上分为大爽组、高坞组、西山头组、茶湾组和九里坪组)和福建南园组、小溪组；而上火山岩系时代属早白垩世晚期-晚白垩世早期，主要包括浙江永康群(由下往上分为馆头组、朝川组、小平田组、方岩组/泰顺组(福建省地质调查院, 2007b②))、天台群(由下往上分为塘上组、两头塘组和赤城山组)及福建石帽山群(由下往上分为黄坑组和寨下组)(浙江省地质矿产局, 1996; 福建省地质矿产局, 1997)。近年来获得的高精度同位素年龄数据表明下火山岩岩系时代主要集中于143~120Ma(邢光福等, 2008; Liu et al., 2012, 2014; Guo et al., 2012; 段政等, 2013)；上火山岩系时代集中在113~85Ma之间(邢光福等, 2009; 崔玉荣等, 2010; Liu et al., 2012, 2014; Guo et al., 2012; 段政等, 2013)。
② 福建省地质调查院. 2007b.福建东部、浙江西南部地区中生代火山岩石地层划分与时代对比研究报告.北京：中国地质调查局，1-85
极低级变质作用是指介于沉积成岩作用与低级变质作用之间的变质作用。毕先梅等(1998)总结了判别极低级变质的标志，如标志矿物及组合及混层比、伊利石结晶度、多型、晶轴大小、b0值等及流体包裹体参数等。但是，以往对极低级变质作用的研究主要集中于沉积岩(张立飞等, 1992; Li et al., 1994; 索书田等, 1998, 1999; 毕先梅等, 1998; 胡大千和于介江, 2009)，对于岩浆岩的极低级变质作用研究却相对薄弱，少量已有研究也主要集中于中基性火山岩(Aguirre et al., 1989, 1999; Battaglia et al., 2004; Fuentes et al., 2005)，而关于中酸性火山岩的极低级变质作用则尚未见报道。
毕先梅和莫宣学(2004)推荐了沉积岩区高级成岩带-极低级变质带-低级变质带划分依据表。目前利用XRD测量伊利石结晶度是确定极低级变质作用的主要指标，也是较为成熟的方法(Kübler, 1968; Robinson, 1987; Li et al., 1994; Robinson et al., 1990; 赵孟为, 1995; 朱光, 1995; 索书田等, 1998, 1999; Merriman and Peacor, 1999; Arkai et al., 2002; 燕守勋等, 2003; Battaglia et al., 2004; 胡大千等, 2012; Tang et al., 2012)。另外，国际地质对比计划IGCP-294项目伊利石结晶度工作组推荐了伊利石结晶度测试程序(Kisch, 1991)，伊利石结晶度是指在X射线衍射域内对其雏晶大小的度量(Merriman and Roberts, 1985)，即度量伊利石10Å衍射峰的半高宽，并以衍射图横坐标(衍射倍角)上的倍角为单位(△2θ°)，其数值与变质等级成反比。Kübler (1968)提出可用Kübler指数(K.I.)来确定极低级变质作用的范围，即0.25°Δ2θ < K.I. < 0.42°Δ2θ为极低级变质作用范围，小于0.25°Δ2θ为浅变质作用，大于0.42°Δ2θ为成岩作用。目前，Kübler指数(K.I.)已在国际上得到了广泛使用和普遍的承认。
鉴于伊利石结晶度是极低级变质作用的有效判别标志，为了查明高坞组和南园组火山岩是否经历了极低级变质作用，笔者对高坞组和南园组以及上覆的西山头组、小平田组、塘上组、泰顺组火山岩，分别对其中伊利石结晶度、b0值及多型特征进行测定，并作对比研究。
2 样品采集与测试方法本文研究样品共计36件，均采自浙闽火山岩集中分布区(图 1a)，样品时代均为早白垩世，岩性以熔结凝灰岩为主，另有少量晶屑凝灰岩和碎斑熔岩，包括下火山岩系高坞组火山岩21件、南园组火山岩2件、西山头组火山岩3件，上火山岩系小平田组火山岩6件、塘上组火山岩1件、泰顺组火山岩3件(表 1)。高坞组样品采自二处：一是浙东天台县华顶地区(图 1b)，自华顶山底部至顶部以垂直高程差约50m逐层进行采样，利用MC-LA-ICPMS锆石U-Pb法测得其底部年龄为132.4±0.7Ma，顶部时代为130.4±0.7Ma(未发表数据)；二是浙西南庆元县五大堡地区，其时代自底部到顶部分别为136Ma和133Ma(段政等, 2013)。南园组样品分别为采自福建寿宁地区的第二段强熔结凝灰岩(143Ma, 段政等, 2013)和周宁地区的第四段碎斑熔岩(140Ma, 段政等, 2013)。西山头组样品为采自浙东北东阳地区该组底部及中部的熔结凝灰岩(130Ma，南京地质调查中心，2014②)和天台地区该组顶部的角砾熔结凝灰岩(128Ma, Liu et al., 2012)；小平田组样品均为采自浙南泰顺地区的紫红色熔结凝灰岩(115Ma, 段政等, 2013)；塘上组样品为采自浙东北天台地区的紫红色熔结凝灰岩(111Ma, Liu et al., 2012)；泰顺组样品均为采自浙南泰顺地区的灰白色晶玻屑凝灰岩，该组底部和顶部时代分别为113Ma和111Ma(段政等, 2013)。
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图 1 中国东南部晚中生代-新生代岩浆岩分布图(a, 据尹家衡和黄光昭, 1997; Zhou et al., 2006修改)和浙江天台地区地质简图(b, 据南京地质调查中心，2004①改绘) (a) 1-主要断裂带：①郯庐断裂带；②绍兴-江山-萍乡断裂带；③余姚-丽水-政和-大埔断裂带；④长乐-南澳断裂带；⑤温州-镇海断裂带；2-新生代岩浆岩；3-晚中生代火山岩；4-晚中生代侵入岩；5-采样点；(b) 1-早白垩世大爽组；2-早白垩世高坞组；3-早白垩世西山头组；4-早白垩世九里坪组；5-早白垩世馆头组；6-早白垩世塘上组；7-早白垩世朝川组；8-早白垩世正长花岗岩；9-采样点；10-断层；11-角度不整合接触界线 Fig. 1 Distribution of Late Mesozoic-Cenozoic igneous rocks in Southeast China (a, modified after Yin and Huang, 1997; Zhou et al., 2006) and simplified geological map of Tiantai in Zhejiang Province (b) (a) 1-main fault belts: ①Tan-Lu Fault; ②Shaoxing-Jiangshan-Pingxiang Fault; ③Yuyao-Lishui-Zhenghe-Dabu Fault; ④Changle-Nan'ao Fault; ⑤Wenzhou-Zhenhai Fault; 2-Cenozoic igneous rocks; 3-Late Mesozoic volcanics; 4-Late Mesozoic intrusives; 5-sample sites; (b) 1-Dashuang Fm. of Early Cretaceous; 2-Gaowu Fm. of Early Cretaceous; 3-Xishantou Fm. of Early Cretaceous; 4-Jiuliping Fm. of Early Cretaceous; 5-Guantou Fm. of Early Cretaceous; 6-Tangshang Fm. of Lower Cretaceous; 7-Chaochuan Fm. of Lower Cretaceous; 8-Early Cretaceous syenogranite; 9-sample sites; 10-faults; 11-angular unconformity boundary |
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表 1 研究区早白垩世火山岩的伊利石XRD测试结果 Table 1 XRD analytic results of Early Cretaceous volcanic rocks in the studied area |
① 南京地质调查中心.2004. 1/25万嵊县幅地质图区域地质调查报告
② 南京地质调查中心. 2014.中华人民共和国区域地质调查报告(1/5万崇仁幅、长乐镇幅、巍山镇幅、岭口幅).北京：中国地质调查局，1-244
高坞组和南园组火山岩的岩性岩相较为均一，且厚度极大，其中浙江高坞组火山岩可厚达3000m(浙江省地质矿产局, 1996)，而福建南园组火山岩也厚达3300m(福建省地质调查院, 2007b)。该套岩石虽然厚度大、分布广，但普遍结构细密类似隐晶质，呈深灰色，缺乏流面构造，可见丰富的长石和石英晶屑(含量可高达30%~40%以上)，主体火山岩性岩相为碎屑流相熔结凝灰岩(图 2a)。与此形成鲜明对比的是：区域上下火山岩系的其它地层组火山岩之岩性岩相变化极为频繁，如在下火山岩系中，浙江境内的西山头组存在火山碎屑流相熔结凝灰岩、空落相晶玻屑凝灰岩、爆发崩塌相火山角砾凝灰岩和溢流相粗面英安岩等分属不同火山岩相的岩石类型，并常出现多层沉积岩夹层；而福建境内相当层位的小溪组火山岩中也存在多种火山岩相组合，主要包括火山碎屑流相熔结凝灰岩、空落相晶玻屑凝灰岩等，并与杂色砂岩互层产出(段政等, 2013)。上火山岩系的火山岩则主要为双峰式组合，并与暗色湖相砂泥岩互层产出。此外，高坞组和南园组熔结凝灰岩呈深灰色，而其它地层组的火山岩通常呈灰黄、灰白、灰红色，出露厚薄不一，且野外易观察到由浆屑定向排列构成的假流动构造，易测定其流面产状，同时也易辨别其所属的火山碎屑岩类型。
本次测试的高坞组和南园组中酸性熔结凝灰岩样品的结构极为致密(图 2a)，镜下观察同样表明其结构相对均一，晶屑次棱角状，部分见重结晶再生边结构，火山灰胶结物普遍具脱玻结构(图 2b)，表明其经历了成岩后脱玻重结晶过程；而区域晚中生代其它地层火山岩胶结物结构较为疏松，呈灰白色、灰红等杂色(图 2c)，晶屑呈尖棱角状，火山灰胶结物脱玻程度较弱(图 2d)。
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图 2 福建早白垩世南园组弱熔结凝灰岩和浙江早白垩世西山头组熔结凝灰岩 (a)南园组弱熔结凝灰岩(福建寿宁)，可见丰富的棱角状长石和石英晶屑，凝灰质胶结物致密，呈深灰色；(b)南园组弱熔结凝灰岩镜下特征(正交偏光)，凝灰质胶结物具弱脱玻结构，暗示其可能受到极低温变质作用的改造；(c)西山头组含角砾熔结凝灰岩(浙江庆元)，凝灰质胶结物较为疏松，呈灰白色；(d)西山头组含角砾熔结凝灰岩镜下特征(正交偏光)，凝灰质胶结物不具脱玻结构，表明未受后期变质作用影响 Fig. 2 Early Cretaceous weak welded tuffs from Nanyuan Formation in Fujian and Xishantou Fomation in Zhejiang (a) weak welded ignimbrite of Nanyuan Formation (Shounin in Fujian), contains many angular potassium feldspar and quartz crystal fragments with dark grey dense tuffaceous cement; (b) weak welded ignimbrite of Nanyuan Formation (CPL), the tuffaceous cement presents weak devitrification implying that may influenced by very low metamorphism; (c) breccia ignimbrite of Xishantou Fomation (Qingyuan, Zhejiang) with grey white loose tuffaceous cement; (d) breccia ignimbrite of Xishantou Fomation (CPL), there is not devitrification texture in the tuffaceous cement, indicating the volcanics didn't influence by metamorphism |
本次采用XRD法测量伊利石结晶度。XRD衍射分析工作在国土资源部华东矿产资源监督检测中心完成，测试方法均按国际地质对比计划IGCP-294项目伊利石结晶度工作组推荐了伊利石结晶度测试程序(Kisch, 1991)。具体步骤是先分离样品，为减少将后期热液蚀变形成的伊利石与极低级变质作用形成的伊利石混合，选择样品新鲜部分，避开热液蚀变部位，并将火山岩样品放入玛瑙研钵中，轻轻粉碎，筛取粒径小于1mm样品，置于高脚杯中，加进蒸馏水，浸泡1天后用超声波小功率短时间促进分散，制成良好悬浮液，依据Stokes沉降法则, 按照颗粒的沉降速度与时间关系表, 室温下(20℃)，8h后采取沉降虹吸分离法提取10cm深度以上的悬浮液，每次提取后，向烧杯中加入等量蒸馏水，再搅动至颗粒充分悬浮，如此反复多次，制成 < 2μm的粉末悬浮液。将此悬浮液滴在干净的载玻片(25~27mm)上。每个样品制成2个定向片(悬浮液>3mg/cm2)，自然风干后进行测量。乙二醇饱和处理是在50℃下加热12h；加热(T)片处理是在450℃下，加热2.5h。所使用的仪器是日本理学电机公司(Rigaku)生产的D/max-2500型X衍射仪。测试条件为Cu靶，管压、管流分别为40kV和100mA，扫描速度为2°/min，狭缝系统为1°，1°，0.3mm，扫描范围为2.6°~80°，重复扫描2次。测试结果见表 1、图 3。
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图 3 研究区早白垩世火山岩粉末X射线衍射图 Fig. 3 The X-ray diffraction patterns of Early Cretaceous volcanic rocks powder in the studied area |
浙江天台县华顶山高坞组19个样品中均含伊利石，它们的结晶度K.I.值介于0.23~0.42°Δ2θ之间，主要集中在0.26~0.37°Δ2θ之间(表 1)，b0值变化于0.8937~0.9037nm之间，伊利石多型均为1M+2M1组合，并以2M1型为主，并由底至顶，其中2M1型伊利石所占比例逐渐降低。浙江庆元县五大堡高坞组2个样品，由剖面底部(QY-1-1)到顶部(QY-3-1)，其K.I值分别为0.32°Δ2θ和0.36°Δ2θ，b0值变化于0.8995~0.9013nm之间，伊利石多型为1M+2M1型组合，并以2M1型为主。
3.2 南园组共对福建寿宁和周宁地区南园组2个火山岩样品进行X射线衍射分析，结果表明底部(SN-3-1)和顶部(ZH-1-1)火山岩中伊利石结晶度K.I.分别为0.29°Δ2θ和0.36°Δ2θ，b0值分别为0.9010nm和0.8994nm，多型表现为2M1型和1M+2M1组合特征，并以2M1型为主。
3.3 西山头组分别对浙江东阳地区和天台地区4个西山头组火山岩样品进行了X射线衍射分析，结果表明，浙江东阳地区由西山头组底部(DY-5-1)至中部(DY-4-1)熔结凝灰岩中伊利石结晶度K.I.值为0.53~0.60°Δ2θ，b0值变化于0.8995~0.8977nm之间，多型表现为1M+2M1组合特征，并以1M型为主。天台地区西山头组顶部角砾熔结凝灰岩中伊利石结晶度K.I.值为0.61°Δ2θ，b0值为0.8793nm，多型为1M+2M1组合特征，并以1M型为主。
3.4 小平田组浙江泰顺地区小平田组6个火山岩样品的X射线衍射分析表明，从底部至顶部伊利石结晶度K.I.值变化范围为0.43~0.49°Δ2θ，b0值变化于0.8971~0.8987nm之间，多型为1M+2M1组合(1M型为主)。
3.5 塘上组对浙江天台地区塘上组熔结凝灰岩进行X射线衍射分析，结果显示其中伊利石结晶度K.I.值为0.78°Δ2θ，b0值为0.8965nm，多型为1M+2M1型(1M型为主)。
3.6 泰顺组分别对浙江泰顺地区泰顺组由底部至顶部3个火山岩样品进行了X射线衍射分析，结果表明，其中伊利石结晶度K.I.值由底至顶分别为0.48°Δ2θ、0.49°Δ2θ和0.65°Δ2θ，对应的b0值分别为0.8999nm、0.8997nm和0.8975nm，多型均为1M+2M1(1M型为主)。
4 讨论 4.1 火山岩极低级变质作用的判别极低级变质作用从20世纪60年代发展至今，已经成为当代地球科学研究的前沿领域，并形成了一套独特的工作方法、划分方案与理论体系；但关于极低级变质作用的特征(如变质温度和变质压力条件等)的研究仍处于探索阶段。Weaver (1960)首先将低级变质作用划分为成岩作用、初始变质作用、初始-很弱变质作用、弱变质作用和变质作用，并提出了判定这些变质作用范围的Weaver指数；Kübler (1967)采用板岩和页岩中伊利石的1nm半高峰宽区分出成岩(埋藏)带(沸石相，低于200℃)、极低级变质或近变质带(葡萄石-绿纤石相，200~370℃)和低级变质带(绿片岩相，高于370℃)，并首次提出可以用伊利石结晶度指数限定成岩作用、极低级变质作用和浅变质作用的范围，即Kübler指数(K.I.)。K.I.值与变质程度(结晶程度)呈反比，K.I.值越大，变质程度(结晶程度)越低。其中成岩作用K.I.>0.42°Δ2θ，极低级变质作用K.I.介于0.42~0.25°Δ2θ之间；而浅变质作用K.I. < 0.25°Δ2θ；另外，第29届国际地质大会上有专门的议题讨论极低温变质作用, 同时也是国际地质对比计划项目(IGCP-294项)的研究课题(徐学纯, 1993)。
伊利石是一种在中低温(100~300℃)热液蚀变环境、埋藏成岩环境及低级变质作用中普遍存在的粘土矿物。Srodon and Eberl (1984)将伊利石定义为：不膨胀的、二八面体、铝的、钾质的以粘土粒级(小于4μm)产出的类云母矿物。火山岩区的极低温变质作用较为复杂。由于本次主要研究对象为火山岩中自生伊利石。因此，需在样品处理过程中尽可能地去除明显热液蚀变部分，以减少由后期热液蚀变形成的伊利石对分析测试造成的影响，但这种方法并不能完全去除热液蚀变形成的伊利石。另一方面，由于成岩作用和变质作用过程中形成的伊利石结晶度(IC)的高低主要取决于其生长环境的温度、压力、钾含量和生长时间，且其中温度的作用最为重要，而在中、低温热液蚀变环境中，伊利石的形成则是一个由反应动力学控制的水/岩反应过程，除了受温度、时间控制外，还受体系中水/岩比、流体性质和流量及岩石化学成分等因素的制约。有时流体量或水/岩比大小比温度、时间对伊利石的发育更重要。因此，热液蚀变形成的伊利石与变质作用形成的伊利石存在明显差异，主要体现在以下几个方面：
(1) 多型：热液蚀变新形成的伊利石，无2M1多型，为岩浆期后热液流体作用过程中长石、云母类矿物通过伊利石化形成的，而极低级变质作用或成岩作用中形成的伊利石主要是通过原始蒙皂石的伊利石化形成，有2M1多型(金章东等, 2000a)。
(2) 结晶度：一般而言，极低级变质作用中伊利石结晶度值为0.25~0.42°Δ2θ，而中-低温热液蚀变形成的伊利石，其结晶度值与热液活动的强弱以及伊利石的大小成反比(Glasmacher et al., 2001)，结晶程度相对较差，其结晶度在0.40~0.85°Δ2θ之间(金章东等, 2000a)，这与成岩作用形成的伊利石结晶度相当。另外，热液蚀变形成的晶胞参数b0之亦小于极低级变质成因的伊利石(后者受压力影响较明显)。
(3) 膨胀层：中-低温热液蚀变中，无膨胀层，Ir=1，其中Ir为J.Srodon峰强比(Srodon and Eberl, 1984)；极低级变质成因或成岩作用形成的伊利石有膨胀层，Ir>1。
本文所有样品中均存在伊利石2M1多型，且其Ir均大于1，因此其不属热液蚀变作用产物(水/岩作用较弱)，而应与极低级变质作用或成岩作用有关(温度、压力和时间影响明显)。
本次测得浙江高坞组和福建南园组熔结凝灰岩中伊利石K.I.值均在0.25~0.42°Δ2θ之间，均属极低级变质成因伊利石，这表明该两组熔结凝灰岩成岩后均经历了极低级变质作用，即说明它们发生过一定程度的成岩后重结晶，这应是其岩石结构构造相对均一化的主要机制。另一方面，上覆地层西山头组、小平田组、塘上组和泰顺组凝灰岩中伊利石结晶度均>0.42°Δ2θ，均属成岩作用范围，即其成岩后均未受到级低级变质作用影响(图 4)。
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图 4 研究区早白垩世火山岩伊利石K.I.值与b0值协变图解 Fig. 4 The illite K.I. vs. b0 bivariate diagram of Early Cretaceous volcanic rocks in the studied area |
值得指出的是：由南园组和高坞组火山岩地层剖面的底部至顶部，均表现出伊利石结晶度逐渐变小的趋势。如：福建南园组由底至顶，其伊利石K.I.值由0.29°Δ2θ增至0.36°Δ2θ；浙江庆元高坞组由底至顶，其伊利石K.I.值也由0.32°Δ2θ增至0.36°Δ2θ；同样，天台高坞组由剖面底部到顶部(TT-10-1~TT-15-1)其伊利石K.I.值也由0.26°Δ2θ逐渐增至0.40°Δ2θ。另外，在西山头组、小平田组和泰顺组样品中亦存在这种由地层底部至顶部，伊利石K.I.值逐渐增大的趋势(表 1)，且各样品均表现出显著的K.I.值与埋深呈负相关关系(图 5a)，而伊利石K.I.值与变质程度(结晶度)呈反比，故上述变化趋势暗示了极低级变质程度与火山岩岩层深度呈正相关变化。但部分高坞组样品(TT-6-1~TT-6-4)和泰顺组样品(TS-4-1和TS-4-2)并不完全遵循上述规律，部分顶部火山岩样品伊利石K.I.值明显低于底部火山岩(图 5a)，而这些样品均离龙皇堂岩体(图 1b)和外北山A型花岗岩(段政等, 2013)较近，故这些顶部火山岩样品中伊利石K.I.显著降低可能受到了岩体上侵过程的影响，并因此导致其结晶程度增高。
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图 5 研究区早白垩世火山岩埋藏深度分别与伊利石K.I.值(a)和b0值(b)协变图解 样品埋藏深度根据其地层最大厚度进行模拟，其中南园组：3300~2000m；高坞组：3000~2000m；西山头组：2000~1000m；小平田组：1000~750m；塘上组：700m；泰顺组：650~550m Fig. 5 The buried depth vs. illite K.I. and illite b0 respectively bivariate diagram of Early Cretaceous in the studied area The buried depth of samples according to the maximum thickness of each strata, Nayuan Fm.: 3300~2000m; Gaowu Fm.: 3000~2000m; Xishantou Fm.: 2000~1000m; Xiaopingtian Fm.: 1000~750m; Tangshang Fm.: 700m; Taishun Fm.: 650~550m |
另一方面，Guidotti and Sassi (1986)研究认为，伊利石(白云母)的b0值与其形成压力条件呈正相关关系，并将压力划分为3个区间：b0 < 0.9000nm为低压相；0.9000nm < b0 < 0.9040nm为中压相；b0>0.9040nm为高压相。利用Guidotti and Sassi (1986)提出的伊利石b0压力计计算表明，天台高坞组、庆元高坞组和周宁-寿宁南园组火山岩中的伊利石b0值分别为0.8974~0.9037nm(平均为0.9002nm)、0.8995~0.9013nm(平均为0.9004nm)和0.8994~0.9012nm(平均为0.9003nm)，属中-低压相，且南部高坞组火山岩(庆元)形成压力略高于北部高坞组(天台)；西山头组、小平田组、塘上组和泰顺组火山岩伊利石b0分别为0.8973~0.8995nm(平均为0.8980nm)、0.8970~0.8987nm(平均为0.8973nm)、0.8965nm和0.8975~0.8999nm(平均为0.8990nm)，均属低压相，普遍低于高坞组和南园组火山岩形成压力(图 5b)。上述伊利石b0值变化特征与其埋深程度呈正相关关系(图 5b)，且与它们的结晶度亦呈良好正相关关系(图 4)，暗示高坞组和南园组的极低级变质作用亦与压力相关。另外，同其结晶度特征相似，部分高坞组样品(TT-6-1~TT-6-4)和泰顺组样品(TS-2-1及TS-4-1)表现为顶部的b0值大于或等于下部(表 1)，暗示了岩浆上侵过程亦可能导致其b0值发生异常。
另外，伊利石多型是判别极低级变质作用温度与压力的重要参数。伊利石多型是指其晶体结构单元层沿C轴方向堆垛差异的表现，是一种特殊的同质多像，为层状结构矿物晶体所固有的一种特征。自然界伊利石常见的多型类型为1Md、1M、2M1，而3T相对较少见(Frey, 1987)。1Md与1M相比，缺少(111)、(112)、(023)衍射峰，且只存在于低温条件下(Yoder and Eugster, 1955)，(111)、(112)、(023)衍射峰则是1M型的特征峰，2M1型的特征峰为(114)、(114)、(025)(Smith and Yoder, 1956)。伊利石多型与形成时的温度、压力等有关，且随着温度及变质等级的增加，伊利石1M型将向2M1转化，且这一转化是不可逆过程(Hunziker, 1986)。Frey and Robinson (1999)研究表明：伊利石1M多型经常出现在晚期成岩带，形成温度一般小于200℃，而2M1多型多为极低级变质作用的产物，形成温度一般大于200℃，且伊利石1M多型向2M1的转变至浅变质带(T>350℃)开始阶段结束。据X射线衍射分析(图 3)，本次研究的样品中伊利石多型多为1M+2M1型组合，无1Md型，特别是高坞组、南园组中2M1型伊利石特征峰衍射强度及数量均显著高于上覆的其它地层组火山岩，其中高坞组由底部至顶部的2M1伊利石衍射峰强度及数量呈逐渐变弱、减少的趋势，伊利石多型特征也表明，南园组和高坞组火山岩经历了200~350℃范围的极低级变质作用，导致其中伊利石由1M型向2M1型转化，但这一转化过程是不完全的，且随深度增加，其转化程度越高；值得一提的是南园组底部火山岩(SN-3-1)伊利石为2M1型，而浙江庆元及天台地区高坞组伊利石均为1M+2M1型，可能反映东南沿海存在区域性地温梯度与压力梯度差异。
需要指出的是，地层层位较高的小平田组和泰顺组的K.I.值明显低于下伏西山头组，这似与往上极低级变质程度逐渐减小的规律不一致，而小平田组和泰顺组样品均采自浙西南泰顺地区，而西山头组样品则采自浙东北天台和东阳地区，这可能暗示了浙西南地区火山岩变质程度较浙东北地区深。另外，从样品的b0值亦可看出，南部火山岩成岩后所受压力影响亦高于北部，如浙西南庆元高坞组伊利石b0值约为0.9004nm，而浙东北天台高坞组伊利石b0值约为0.9002nm。另一方面，如前文所述，部分高坞组样品并不遵循伊利石结晶度和b0值随埋藏深度变深而增大的规律，表明影响上下火山岩系伊利石K.I.值和b0值大小的因素可能不仅仅是其埋藏深度，而岩浆的上侵作用也可能会导致静岩压力和温度梯度产生变化，因此，以上可能暗示了东南沿海存在一个由南向北逐渐减弱的热隆过程(见下文)。
4.2 火山岩极低极变质作用机制探讨高坞组和南园组含极低级变质成因伊利石的发现，表明东南沿海白垩纪早期曾发生过大规模极低级变质作用，其原因主要有以下两种：
(1) 深埋作用。研究表明，沉积岩极低级变质作用多与深埋作用有关(Frey, 1987)。而高坞组和南园组厚度较大，它们的伊利石K.I.值、b0值及多型特征亦反映出存在深埋作用的可能性。但若高坞组和南园组仅因深埋作用而导致其发生极低级变质，则难以解释其正常的地层层序(区域上二者与上覆西山头组和小溪组等火山岩地层之间基本上为连续堆积，不存在明显的沉积间断或不整合接触关系)及上覆地层未变质的地质事实。另外，高坞组和南园组之上并无厚层沉积岩或火山岩覆盖，上覆西山头组和小溪组在建组剖面上的厚度分别只有约756m(浙江省地质矿产局, 1996)和643m(福建省地质矿产局, 1997)，因此，深埋作用不足以全面揭示高坞组和南园组发生极低级变质作用的机制。
(2) 热隆作用。岩浆热隆过程可致地壳地热梯度上升。东南沿海曾发生过晚中生代深部岩浆大规模上侵、导致地壳浅部地热梯度快速上升(Zhou et al., 2000; Guo et al., 2012; Liu et al., 2012; 段政等, 2015)。Merrimam and Robert (1985)研究表明，应力大小亦可导致伊利石结晶度的变化。高坞组和南园组火山岩地层由下往上的伊利石b0值逐渐降低、结晶度和温度依次降低的趋势，可能是后期深部岩浆大规模热隆作用过程中热能和垂向压力往上传导的结果。另外，某种意义上来说，极低级变质作用可类比于区域性热变质的极低级角岩化过程，有利于岩石发生重结晶而使结构构造均一化，这可能就是南园组和高坞组具有相对均一的宏观岩相学特征的原因。
综上所述，高坞组和南园组的极低级变质作用，可能是受到了深埋作用和热隆作用的共同影响，但主要是区域热隆作用的结果。
4.3 极低级变质作用时代探讨有研究表明，极低级变质作用可破坏40Ar-39Ar同位素封闭体系、从而影响其同位素年龄。例如：Aguirre et al. (1999)的研究表明，智利中部海岸带早白垩世玄武质火山岩的变质程度与其地层深度成正比，而与侵入体的距离无明显线性关系，因此认为其经历了深埋作用，并导致产生了葡萄石相-绿纤石相的极低级变质作用。而Fuentes (2005)注意到这套火山岩未绢云母化的长石40Ar-39Ar同位素年龄为119Ma，代表成岩时代，而其中极低温变质矿物冰长石和绢云母的40Ar-39Ar年龄为97Ma，代表发生变质作用的时代，这说明极低级变质作用产生的变质矿物的40Ar-39Ar同位素年龄会明显低于其成岩时代，且变质程度越高，会导致40Ar-39Ar同位素年龄越偏小。
王非等(2010)测得浙江天台地区高坞组40Ar-39Ar同位素年龄为118Ma，明显低于同一剖面上高坞组的锆石U-Pb年龄(135~132Ma, Liu et al., 2012)，而从其原始测年数据可以看出，剖面上高坞组底部和顶部的40Ar-39Ar坪年龄分别为119.3Ma和127.7Ma，这可能就是高坞组极低级变质作用由下往上递减的结果。另外，王非等(2010)测得的福建仙游圆庄剖面南园组40Ar-39Ar同位素年龄为95.2~89.7Ma，亦显著低于其SHRIMP U-Pb年龄(143Ma, Guo et al., 2012)和LA-ICP-MS锆石年龄(143Ma, 邢光福等, 2008)，推断同样是极低级变质作用所致。更值得注意的是，王非等(2010)测得的福建南园组-石帽山群40Ar-39Ar同位素年龄范围为95~88Ma，浙江高坞组-九里坪组40Ar-39Ar同位素年龄范围为118~109Ma，明显小于相应的火山岩锆石U-Pb年龄变化范围(143~85Ma, Guo et al., 2012; Liu et al., 2012; 段政等, 2013)，因而上述40Ar-39Ar年龄不是成岩年龄，而更可能反映了晚期构造热事件的时代，据此推断区域热隆作用的时代大致介于118~88Ma之间。
此外，浙西南早白垩世晚期小平田组(~115Ma)和泰顺组(113~112Ma)的K.I.值甚至明显小于浙东北早白垩世早期西山头组(130~128Ma)(表 1)，指示浙西南地区受热隆影响程度更高；同样，伊利石b0值亦呈现出浙西南高坞组b0值高于浙东北高坞组的特征，可能反映了热隆作用是随时间由南向北逐渐减弱的，而从最晚期火山岩泰顺组已受到热隆影响来看，区域热隆作用应晚于112Ma。
值得一提的是，118~88Ma期间恰是中国东部晚中生代发生一系列重大构造热事件的时期，一是约在120Ma时火山活动突然大范围终止，此后区域仅局部发生零星火山喷发；二是上、下火山岩系之间的区域性不整合面即形成于此时期，此即李四光先生所称的“闽浙运动”(Lee, 1939)，是中国东部晚中生代一期较重要的区域性构造事件(顾知微, 2005)，遍及东北、华北、华南等地的同时代地层中，据上、下火山岩系之年龄可知“闽浙运动”发生于120~115Ma左右(段政等, 2013)；三是闽东南长乐-南澳动力变质带主期变质变形事件亦发生于120~110Ma，并可能导致了大规模的深层次岩石圈逆冲推覆(邢光福等, 2014)；四是120~100Ma也是中国东部金铜矿等金属矿床的重要成矿期(王登红等, 2010)；五是约110Ma之后，区域发生了一次快速构造反转，由挤压进入岩石圈伸展，表现为普遍出现双峰式火山岩(以浙江馆头组、福建石帽山群为代表)和断陷盆地(红盆)。
热隆作用可形成区域性地层角度不整合，如黄陵穹窿165~100Ma的快速冷却抬升事件，导致了上侏罗统和下白垩统之间的角度不整合(刘海军等, 2009)，但从东南沿海上述白垩纪构造热事件序列、包括长乐-南澳构造带强烈的变质变形(可达高角闪岩相、形成糜棱岩带)来看，热隆作用应发生于“闽浙运动”之后(即约115Ma之后)的区域伸展背景。
东南沿海白垩纪火山活动具有由南西向北东的迁移性(邢光福等, 2008; Guo et al., 2012; Liu et al., 2012; 段政等, 2013)，但火山岩的40Ar-39Ar年龄却表现为南早北晚的相反趋势，结合它们的伊利石结晶度和b0值的变化趋势，均反映了热隆效应有自南西向北东减弱的趋势，这也与福建省白垩纪岩体面积远超过浙江省也相一致(图 1a)。
由上分析可归纳如下：约143~130Ma时东南沿海发生强烈火山爆发，形成大面积南园组和高坞组火山岩(邢光福等, 2008; Guo et al., 2012; Liu et al., 2012; 段政等, 2013)，巨量火山岩的喷出形成的负地形可能导致南园组和高坞组发生深埋作用，但深埋作用可能不足以使其发生极低级变质；约120~115Ma时东南沿海发生“闽浙运动”，导致长乐-南澳构造带强烈变质变形和岩石圈层次的逆冲推覆，并形成上下火山岩系之间的区域性不整合面(邢光福等, 2014)；约112Ma之后区域由挤压快速转换为岩石圈伸展，导致深部壳幔作用增强并发生大规模岩浆上侵的热隆作用。这一大范围的热隆作用向上传导温度和压力，促使浅部地壳的地温梯度和压力梯度同步快速增高，引发高坞组和南园组巨厚火山岩的极低级变质作用，而上覆火山岩地层由于埋藏深度较浅、且被下伏高坞组和南园组火山岩层所阻隔，热隆作用不足以使其产生极低级变质。
4.4 火山岩极低级变质作用的研究意义毕先梅和莫宣学(2004)注意到浙闽地区的地开石(鸡血石)、叶蜡石、伊利石等白垩纪非金属矿产主要形成于高级成岩-极低极变质阶段；此外，多种(低温)低中温型铜、铅、锌、金、银、锑、汞等金属矿床也多分布于高级成岩-极低级变质-低级变质区中。金章东等(2000b)研究发现，德兴斑岩铜矿区内的前震旦系围岩经长期长期埋藏变质作用形成结晶程度完好的2M1型伊利石，而外围的围岩中伊利石则多为1M型。Hunziker (1986)的研究表明，自生或同生成岩过程中形成的伊利石在非变质环境中呈1M多型，而在其后的变质条件下可逐渐为2M1型所取代，且这种1M型到2M1型的转换主要出现在极低级变质带到低级变质带内。以上均说明大规模岩浆上升引发的热隆作用可能是重要的成矿深部机制，而极低级变质作用则是揭示热隆作用的有效指标。因此，极低级变质作用是分析区域性热隆作用的有效地质标志，可用来探讨中国东部晚中生代大规模岩浆活动、盆地演化与成矿作用的深部机制；开展系统的极低级变质作用研究，对进一步查明东南沿海具优势地位的燕山期铜金等金属和非金属矿产的深部成矿机制与找矿勘探工作，均具有重大意义。
本文对白垩纪火山岩极低级变质作用的研究还仅仅是初步探索，今后有必要在更大尺度上开展更系统的研究。
5 结论(1) 在东南沿海早白垩世早期高坞组和南园组熔结凝灰岩中首次发现极低级变质成因伊利石，它们的结晶度分别为0.23~0.42°Δ2θ和0.29°Δ2θ~0.36°Δ2θ，b0值分别变化于0.8937~0.9037nm之间和0.8994~0.9010nm之间，多型以2M1型为主。
(2) 综合对比分析表明，东南沿海大范围极低级变质作用发生于118~88Ma之间(主要在112Ma之后)，是前期深埋作用后叠加大规模岩浆上侵引发的区域性快速热隆作用的结果，且热隆作用有随时间由南往北减弱的趋势。
(3) 早白垩世晚期闽浙运动的挤压阶段之后，区域快速转换为岩石圈伸展并引发大规模热隆作用，是极低级变质作用、断陷盆地形成以及区域铜金成矿作用的深部动力学机制。
致谢 研究工作得到中国地质调查局南京地质调查中心余根峰教授级高工、沈加林高级工程师、高天山副研究员、黄俊杰研究员的指导与帮助，在此表示感谢。
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