2018, Vol. 34
2. 中国科学院地球化学研究所, 矿床地球化学国家重点实验室, 贵阳 550081;
3. 昆明理工大学国土资源工程学院, 昆明 650093;
4. 中国科学院大学, 北京 100049;
5. 云南省有色地质局三一七队, 曲靖 655000
, ZHOU JiaXi2
, HUANG ZhiLong2, LUO Kai2,4, NIAN HongLiang1,5, YE Lin2, LI ZhenLi2,4
2. Stake Key Laboratory of Ore Deposit Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy Sciences, Guiyang 550081, China;
3. Faculty of Land Resource and Engineering, Kunming University of Science and Technology, Kunming 650093, China;
4. University of Chinese Academy Sciences, Beijing 100049, China;
5. No. 317 Geological Part, Yunnan Nonferrous Metals Geological Bureau, Qujing 655000, China
位于扬子陆块西南缘的四川(川)-云南(滇)-贵州(黔)三省接壤区，即四川会理-西昌—云南易门以东、云南昆明-陆良—贵州贵阳以西北、贵州贵阳—四川成都以西南，总面积约为17×104 km2的大三角区域内(图 1)，目前已发现以沉积岩为容矿围岩的铅锌矿床(点)500余处(柳贺昌和林文达, 1999统计为400余处)，其中超大型铅锌矿床1处(会泽，金属量超过500万吨)，大型铅锌矿床10处(大梁子、天宝山、小石房、赤普、茂租、毛坪、乐红、麻栗坪、富乐和纳雍枝)，中-小型铅锌矿床200余处(例如金沙厂、天桥、杉树林、青山等)(金中国, 2008; Ye et al., 2011; Zhou et al., 2013a; 王峰等, 2013; Hu et al., 2017a)。这些位于川滇黔铅锌成矿域内的铅锌矿床(点)大都伴生Ag、Cd、Ge、Ga等多种有用元素，其成矿背景、控矿因素、矿化特征及成矿作用等均相似，是我国著名的Pb-Zn-Ag等多金属成矿集中区，也是华南大面积低温成矿域的重要组成部分之一(Hu and Zhou, 2012; 胡瑞忠等, 2015, 2016; Hu et al., 2017a, b)。
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图 1 川滇黔接壤铅锌矿集区地质略图(据柳贺昌和林文达, 1999修改) Fig. 1 The geological sketch map of the Sichuan-Yunnan-Guizhou Pb-Zn metallogenic province (modified after Liu and Lin, 1999) |
富乐铅锌矿床位于川滇黔铅锌成矿域的东南部，受区域性弥勒-师宗-水城断裂控制(司荣军等, 2006)，是滇东北富乐地区富分散元素矿床中规模最大、品位最高、勘查和研究程度最深的铅锌矿床(司荣军等, 2011, 2013; 吕豫辉等, 2015; 梁峰等, 2016; 念红良等, 2017; Liu et al., 2015; Zhu et al., 2017; Zhou et al., 2018)。尽管前人对该矿床中分散元素的富集规律与机制(司荣军等, 2006, 2011, 2013)、控矿构造特征及其与成矿的关系(吕豫辉等, 2015)、硫化物Re-Os年代学(Liu et al., 2015)、热液碳酸盐岩矿物原位微量元素(梁峰等, 2016)、Cd同位素(Zhu et al., 2017)和成矿流体特征(司荣军, 2005; 念红良等, 2017)等进行了研究，但对该矿床的成矿物质来源、成矿时代、成矿机制以及矿床类型等的认识仍存有争议。例如，司荣军等(2006)根据分散元素的富集特征，认为该矿床可能属于沉积-改造型，成矿时代为燕山期；Zhang et al. (2015)、Zhu et al. (2017)认为其属于MVT矿床，形成于晚印支期；Liu et al. (2015)认为其形成可能受到喜山期构造热事件的影响；秦建华等(2016)则认为其形成可能与镁铁质岩浆侵入作用有关。
同位素是示踪成矿物质来源的有效手段之一，并广泛应用于探讨矿床成因研究(周家喜等, 2010, 2012; Zhou et al., 2013a, 2014a, b; 程杨等, 2015; 聂飞等, 2015; 高永宝等, 2016; 金中国等, 2016; 孙海瑞等, 2016)。已有研究表明，单一同位素得出的认识往往相互矛盾，多同位素体系相互制约已成为发展趋势(黄智龙等, 2004; Zhou et al., 2013b, c)。本文在详实的矿床学观察基础上，系统开展矿物学和成矿期方解石C-O同位素、硫化物S同位素及单颗粒方铅矿Pb同位素地球化学综合研究，以期揭示富乐铅锌矿床的成矿物质来源，结合前人研究成果，探讨该矿床的成因及成矿动力学背景，为理解扬子陆块西南缘铅锌巨量聚集机制提供更加丰富的信息。
1 区域地质概况和矿床地质特征 1.1 区域地质概况富乐地区出露的基底为中-新元古界昆阳群，昆阳群以上缺失震旦系、寒武系、奥陶系、志留系，中泥盆统海口组呈角度不整合与昆阳群直接接触(念红良等, 2017)。昆阳群仅出露于研究区西南部，由含粉砂质泥岩、层纹状粉砂质泥岩组成，上覆为中泥盆统海口组灰岩。石炭系底部为含煤碎屑沉积，向上为碳酸岩盐。二叠系下统以灰岩、灰泥质页岩及石英细砂岩为主；中统主要为灰岩与白云岩互层；上统主要为峨眉山玄武及为滨-浅海相含煤碎屑岩、碳酸盐岩和陆相含煤砂泥岩。三叠系下统底部为长石石英砂岩、粉砂岩夹泥岩、泥灰岩，中上部以碳酸盐岩为主；中统以碳酸盐岩为主。第四系为残坡积、冲积、洪积砂砾粘土层。二叠系地层在富乐地区上分布面积最大，其中上二叠统峨眉山玄武岩和中二叠统阳新组碳酸盐岩是区域分布面积最广的两个岩性单元。
区域构造活动强烈，规模不等的断裂、背斜、向斜、穹隆构造等普遍发育，共同组成了复式褶皱区。弥勒-师宗-水城断裂是区域主干断裂，法本背斜是区域最主要的背斜构造，二者共同控制了区内地层和矿床(点)分布以及次级构造展布。弥勒-师宗-水城断裂总体呈NE向，走向具舒缓波状弯曲，在富乐一带表现为NNE向。该断裂带有多条高角度陡立逆断裂组成。法本背斜属宽缓褶皱构造，其轴部走向与弥勒-师宗-水城断裂基本一致。地层平行于弥勒-师宗-水城断裂，在法本背斜两翼大致对称展布。另外还发育若干次级断裂和褶皱，它们的走向与区域性构造一致。
该区处于峨眉山大火成岩省SE边缘，玄武岩厚度相对较薄。在下色则、富乐、岔河、淤泥河和古斯寨等地，可见辉绿岩呈岩床侵入于阳新组上部，厚约1~3m。富分散元素铅锌多金属矿化是区域最具特色的成矿特征之一，目前已知矿化面积超过60km2，已发现富乐(大型)、富胜(中型)、富利(小型)、热水塘、冒天水、骥子堂、芦苇塘、拖牛、肚杂、下鲁法、雨西亭等多个富分散元素铅锌矿床(点)，它们均分布于阳新组碳酸盐岩中，层控特征明显，受法本背斜和弥勒-师宗-水城断裂控制(司荣军等, 2006; 吕豫辉等, 2015; 念红良等, 2017)。
1.2 矿床地质特征 1.2.1 矿区地层富乐铅锌矿区出露的地层由老至新(图 2和图 3)简要描述如下：石炭系上统马平组主要为含白云质生物碎屑灰岩、细晶灰岩，少量白云岩，局部夹石英砂岩；二叠系下统梁山组由生物碎屑灰岩、炭泥质灰岩、灰质泥质页岩及石英细砂岩组成，与下伏地层假整合接触；二叠系中统阳新组为灰岩与白云岩互层；二叠系上统峨嵋山玄武岩，与下伏阳新组灰岩接触部有时见凝灰岩或硅质岩，与下伏地层喷发不整合接触；二叠系上统宣威组区域含煤建造，与下伏地层假整合接触；三叠系下统飞仙关组由砂岩、泥质灰岩、粉砂岩及页岩组成，与下伏地层整合接触；三叠系下统永镇宁组主要为碳酸盐岩；三叠系中统关岭组主要为白云岩和灰岩；第四系零星分布于矿区的沟谷、洼地、山坡等处。
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图 2 富乐铅锌矿集区地质略图(据Zhou et al., 2018) Fig. 2 The geological sketch map of the Fule Pb-Zn metallogenic area (after Zhou et al., 2018) |
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图 3 富乐铅锌矿集区A-A’剖面图(据Zhou et al., 2018) Fig. 3 The profile map of A-A' in the Fule Pb-Zn metallogenic area (after Zhou et al., 2018) |
矿区主要构造形迹为褶皱和断层(图 2和图 3)。法本背斜，轴向30°~40°，长约20km，宽约10km，为一较开阔的背斜，核部由上石炭统灰岩组成，倾角近于水平；两翼为二叠系岩层，倾角5°~10°；轴面直立，两翼对称。营上-桃源断层(F1)在平面上呈波状弯曲，沿20°~40°方向延伸，长度>130km，为一逆断层，局部显扭性特点；断层倾向在富源瓦窑以南为290°~330°，以北为110°~140°，倾角67°~82°。落峰断层(F2)在平面上呈波状弯曲，沿20°~40°方向延伸，长度约67km，为逆断层；断裂倾向在营上以南为270°~330°，以北为90°~150°，倾角75°~80°。拖牛断层(F3)在平面上呈波状弯曲，沿340°~20°方向延伸，长度约24km，破碎带宽2~30m，属逆断层，倾向70°~110°，倾角75°~80°。麂子塘断裂(F4)在平面上呈波状弯曲，沿0~30°方向延伸，长度约43km。小寨断裂(F5)在平面上呈波状弯曲，沿30°~45°方向延伸，长度约17km，属逆断层，局部显扭性特点，倾向120°~160°，倾角62°~76°。菜园断裂(F6)属逆断裂性质，由东到西可分为二段，大水塘以东(EW向)段，产状160°~210°∠20°~55°；以西(NE-NNE)段，产状110°~150°∠55°~85°。
1.2.3 矿体特征富乐矿床隐伏地表以下150~200m左右，由矿体20个矿体组成，总体呈NW-SE向展布，长约3000m，NE-SW向宽约1500m。由老君台和新君台两个矿段组成。以往对老君台矿段矿体特征描述较少。仅有对①号矿体的简单描述，其走向长1200m，倾向长279m，平面投影近于等轴状，走向厚度在0.72~6.38m，倾向厚度1.0~12.25m，Zn品位2.43%~11.42%。新君台矿体呈透镜状、似层状、脉状，沿层间构造平缓产出(图 3)，产状受地层产状控制，总体倾向SE，倾角约10°。耳洞矿体的规模最大，呈似层状产出，长约1000m，宽约300~500m，厚0~20m；其次为大闹堂矿体，呈似层状-透镜状，长约500m，宽约400m，厚0~25m；白沙闹堂矿体规模也比较大，呈似层状产出，长约500m，宽约200m。目前可采样的矿体为108矿体，呈透镜状-似层状，长约400m，宽约200m，厚2~12m；904矿体，长约340m，宽约200m，厚1.5~15m；新74矿体，呈透镜状，长约200m，宽约150m，厚3~15m。各矿体中Zn平均品位均大于10%，且矿石中富含Cu、Ag、Cd、Ge、Ga和Se等多种元素，其中Ag含量0.98×10-6~22.06×10-6，平均7.28×10-6；Cd含量256×10-6~8171×10-6，平均3787×10-6；Ge含量1.77×10-6~39.35×10-6，平均15.6×10-6；Ga含量0.74×10-6~142.5×10-6，平均34.25×10-6和Se含量23×10-6~107×10-6，平均66×10-6。Cd、Ga等分散元素资源量达到大型规模(司荣军等, 2006, 2011, 2013)。
硫化物矿物成分简单，金属矿物以闪锌矿为主，其次为方铅矿和黄铁矿，含有少量黄铜矿和黝铜矿等，脉石矿物主要为白云石和方解石(图 4)。闪锌矿：一般呈块状、团块状、斑点状、条带状，少数呈浸染状分布，是含量最多的金属矿物，在矿石中的含量一般为1%~20%，富矿可达30%~40%，最高可达60%。闪锌矿多呈半自形粗粒结构，粒度一般2~3mm，少数为细粒( < 1.0mm)、中粒(1~2mm)，局部闪锌矿呈巨晶结构(>5mm)。闪锌矿颜色总体较浅，裸眼观察大致可分为深褐色、红褐色、红棕色、棕黄色、棕色、淡黄色等，以红棕色为主。司荣军等(2006)认为深部闪锌矿比浅部颜色深，而矿体中部闪锌矿较边部颜色深，沿矿体厚度方向下部闪锌矿比上部颜色深，富矿石闪锌矿比贫矿石颜色深。方铅矿：晶粒在0.1~2mm，部分达3×3mm~12.6×15mm，多产于白云石方解石脉(团块)中，部分产于块状闪锌矿石中。
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图 4 富乐铅锌矿床矿体特征 (a)峨眉山玄武岩与阳新组白云岩界线及方解石脉和铅锌矿化；(b)阳新组白云岩中脉状铅锌矿体和方解石脉；(c)块状、角砾状矿石和方解石脉；(d)方解石脉、白云石团块和铅锌矿体；(e)方解石脉和围岩角砾；(f)方解石脉和铅锌矿体 Fig. 4 The ore bodies' features of the Fule Pb-Zn deposit (a) the boundary between Emeishan basalts and Yangxin Formation dolostone, and the veined calcite and Pb-Zn mineralization; (b) veined Pb-Zn ores and calcite in the dolostone of Yangxin Formation; (c) massive and brecciated ores and calcite; (d) veinlet calcite, massive dolomite and Pb-Zn ore body; (e) veinlet calcite and brecciated wall rocks; (f) veinlet calcite and Pb-Zn ore body |
矿石构造主要为致密块状构造(图 4)、角砾状构造、浸染状构造、网脉状构造、环状构造、尚见皮壳、粉末状构造及多孔晶洞状构造。主要矿石结构是粒状结构(图 5a, b, e, f)，表现为主要金属矿物呈自形、半自形或他形粒状出现，其次为交代残余结构，即黄铁矿交代闪锌矿(图 5d)，闪锌矿交代白云石、黄铁矿，石英交代白云石，常保留后者的骸晶。此外，闪锌矿常被溶蚀呈他形粒状、港湾状、不规则状，形成溶蚀结构(图 5c)。
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图 5 富乐铅锌矿床矿物结构特征 (a)半自形闪锌矿与他形方铅矿、白云石和方解石共生；(b)自形闪锌矿和他形黄铁矿分布在他形方解石中；(c)他形闪锌矿、方铅矿和方解石共生；(d)交代黄铁矿、他形方铅矿分布在他形闪锌矿裂隙中；(e)压碎自形-半自形方铅矿分布在他形白云石和闪锌矿间隙；(f)自形-半自形方解石、方铅矿和闪锌矿共生 Fig. 5 The textural features of the minerals from the Fule Pb-Zn deposit (a) subhedral granular sphalerite coexists with anhedral galena, dolomite and calcite; (b) euhedral granular sphalerite and anhedral pyrite in anhedral calcite; (c) anhedral sphalerite coexists with galena and calcite; (d) metasomatic relict pyrite and xenomorphic sphalerite in anhedral sphalerite fracture; (e) cataclastic and euhedral-subhedral galena in the boundary of anhedral dolomite and sphalerite; (f) euhedral-subhedral calcite coexists with galena and sphalerite |
根据矿床和矿体特征、矿石结构构造、各种矿脉相互关系和矿物共生组合，将矿床成矿过程划分为成岩期、热液成矿期和表生期，其中热液成矿期可进一步划分为硫化物-碳酸盐矿物(白云石和方解石)和碳酸盐矿物两个阶段。硫化物-碳酸盐矿物阶段，主要形成闪锌矿-白云石/方解石和闪锌矿-方铅矿-白云石/方解石两种主要组合矿石。围岩蚀变主要有白云石化和方解石化，局部有重结晶作用及褪色现象。
2 样品和分析方法本次用于研究的样品采自富乐铅锌矿床108号矿体，样品分布在各中段采场和穿脉。在手标本观察、描述和拍照后，对代表性样品进行粉碎至40~60目，在双目镜下挑选纯度大于98%的方解石、闪锌矿和方铅矿，然后进行样品超声清洗，再在双目镜下进行反复挑纯，并裸眼区分闪锌矿颜色。选纯后的单矿物样品，用玛瑙研钵研磨至200目备C-O和S同位素分析。用于Pb同位素分析的单颗粒方铅矿样品在澳大利亚昆士兰大学同位素实验室处理。
2.1 C-O同位素分析热液方解石C-O同位素组成分析在中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室MAT-253气体质谱仪上进行。实验由罗开博士和谷静高级工程师共同完成，分析精密度δ13C为±0.2‰(2σ)，δ18O为±0.4‰(2σ)。实验采用Vienna Pee Dee Belemnite(V-PDB)作为标准，δ18OSMOW=1.03086×δ18OPDB+30.86。
2.2 S同位素分析将清洗干净后的硫化物用玛瑙研钵研磨至200目，称取适量的粉末样品，在中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室MAT-253气体质谱仪上完成S同位素组成分析。以Vienna Canyon Diablo Troilite(V-CDT)作为参照标准，以STD-1(-0.22‰)、STD-2(22.57‰)、STD-3(-32.53‰)为标样校正，测试误差±0.1‰。
2.3 单颗粒方铅矿Pb同位素单颗粒方铅矿Pb同位素分析在澳大利亚昆士兰大学同位素实验室多接受器等离子体质谱仪(MC-ICPMS)上进行，实验由沈能平副研究员2015年访问期间完成。采用改进的Sr特效树脂HCl洗脱和提纯Pb的流程(Xun et al., 2014)，重复分析标样NBS 981给出208Pb/204Pb=36.7046±140，207Pb/204Pb=15.4938±38，206Pb/204Pb=16.9361±47(n=38，2σ)，与报道的NBS 981均值(208Pb/204Pb=36.7179，207Pb/204Pb=15.4944，206Pb/204Pb=16.9410)一致(Collerson et al., 2002)。
3 结果 3.1 C-O同位素组成本研究分析了4件方解石的C-O同位素组成，分析结果列于表 1。方解石的δ13C值介于1.25‰~2.01‰之间，均值为1.64‰，δ18O值为17.21‰~17.74‰，均值为17.49‰。可见，方解石的C、O同位素组成变化范围较小，与司荣军(2005)获得的方解石样品C、O同位素组成相比，也没有明显的差别，暗示这些方解石的C-O来源一致或均一化程度较高(Huang et al., 2010)。
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表 1 富乐铅锌矿床方解石C-O同位素组成 Table 1 The C and O isotopic compositions of calcite from the Fule Pb-Zn deposit |
S同位素分析结果列于表 2。22件硫化物的δ34S值介于10.04‰~16.43‰之间，均值为14.12‰，其中5件方铅矿的δ34S值为10.04‰~11.86‰，均值为10.74‰，17件闪锌矿的δ34S值为14.16‰~16.43‰，均值为15.11‰。可见，闪锌矿明显较方铅矿富重硫同位素。
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表 2 富乐铅锌矿床硫化物S同位素组成 Table 2 The S isotopic compositions of sulfide minerals from the Fule Pb-Zn deposit |
深褐色闪锌矿的δ34S值为14.21‰~15.57‰，均值为14.92‰(n=4)，棕色闪锌矿的δ34S值为14.18‰~15.89‰，均值为15.00‰(n=5)，红褐色闪锌矿的δ34S值为14.16‰~16.16‰，均值为15.17‰(n=4)，红棕色闪锌矿的的δ34S值为14.68‰~16.43‰，均值为15.56‰(n=2)，棕黄色闪锌矿的δ34SCDT值为14.99‰，淡黄色闪锌矿的δ34S值为15.46‰。可见，不同颜色闪锌矿的δ34S值差别不明显，这与天桥矿床观察到深色闪锌矿富重硫同位素的现象不同(周家喜等, 2010)，很可能是由于富乐矿床闪锌矿中富集不同微量(分散)元素有关(司荣军等, 2006)。
3.3 Pb同位素组成单颗粒方铅矿Pb同位素分析结果列于表 3。11件单颗粒方铅矿的206Pb/204Pb=18.5295~18.6100(均值为18.5640)，207Pb/204Pb=15.6938~15.7024(均值为15.6974)，208Pb/204Pb=38.5690~38.6568(均值为38.6008)，变化范围窄，数据集中，这与采用飞秒激光剥蚀多接收等离子体质谱仪(fs LA-MC-ICPMS)获得邻区黔西北纳雍枝铅锌矿床方铅矿原位Pb同位素组成变化范围很窄相似(金中国等, 2016)，暗示富乐铅锌矿床的成矿物质来源单一或均一化程度高(黄智龙等, 2004)。
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表 3 富乐铅锌矿床单颗粒方铅矿Pb同位素组成 Table 3 The Pb isotopic compositions of single-grain galena from the Fule Pb-Zn deposit |
通常地幔、海相碳酸盐岩和沉积有机质被认为是热液系统中C和O的主要来源(Demény et al., 1998; Demény and Harangi, 1996; Taylor et al., 1967; Veizer and Hoefs, 1976)。已有研究表明，地幔的δ13C值介于-8‰~-4‰之间，δ18O值为6‰~10‰(Taylor et al., 1967)，碳酸盐岩的δ13C值为-4‰~4‰，δ18OSMOW值介于20‰~30‰之间(Veizer and Hoefs, 1976)，但有机质的δ13C值明显偏负(-30.0‰~-10.0‰)，而δ18O值(24‰~30‰)与海相碳酸盐岩相似。可见，富乐方解石δ13C值与沉积有机质显著不同(图 6)，明显高于其δ13C值，而δ18O值则明显低于其δ18O值，这可以排除有机质大量参与成矿的可能性；与地幔相比(图 6)，富乐方解石δ13C和δ18O值均高于地幔，暗示完全由地幔参与的可能性也不大；与海相碳酸盐岩相比(图 6)，富乐方解石δ13C值与之相似，而δ18O值低于其值。由于碳酸盐岩的溶解作用会导致几乎不变的δ13C值以及降低的δ18O值(周家喜等, 2012; Zhou et al., 2014b)，这暗示富乐方解石的C-O同位素特征很可能与海相碳酸盐岩溶解作用有关。
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图 6 富乐铅锌矿床δ13CPDB-δ18OSMOW图解(转引自Zhou et al., 2013a) Fig. 6 The plot of δ13CPDB vs. δ18OSMOW of the Fule Pb-Zn deposit (after Zhou et al., 2013a) |
与邻区会泽(黄智龙等, 2004; Huang et al., 2010)和天桥(周家喜等, 2012; Zhou et al., 2013a)等铅锌矿床的方解石C-O同位素相比，富乐方解石δ13C值明显高于前者，而δ18O值与之相似(图 6)。已有的研究认为会泽矿床的C-O同位素特征是峨眉山地幔柱去气和碳酸盐岩溶解二者共同作用的结果(黄智龙等, 2004; Huang et al., 2010)，而天桥矿床的C-O同位素特征则是地幔去气、碳酸盐岩溶解以及有机质脱羟基三者共同作用的结果(周家喜等, 2012; Zhou et al., 2013a)。在δ13CPDB-δ18OSMOW图解(图 6)中，不难发现富乐铅锌矿床方解石投影区域位于会泽和天桥方解石的上方，且靠近海相碳酸盐岩区域。因此，即便不能排除地幔去气和有机质脱羟基作用的影响，但其贡献亦不显著。而川滇黔地区成矿年代学研究表明(Zhou et al., 2013a, d, 2015)，本区铅锌成矿作用主要发生于晚三叠-早侏罗世(245~190Ma)，该年龄与峨眉山玄武岩年龄(260Ma)相差较大，表明地幔去气(CO2等)作用对峨眉山大火成岩省边缘地区的铅锌矿床形成影响不大。因此，本研究认为富乐方解石C主要来自围岩碳酸盐岩，而O同位素很可能是受流体与围岩间水/岩相互作用导致的碳酸盐岩溶解作用的影响。
4.1.2 S同位素约束富乐硫化物S同位素组成具有δ34S闪锌矿>δ34S方铅矿特征，指示S同位素在硫化物间的分馏达到了热力学平衡。富乐铅锌矿床矿石矿物组合简单，除闪锌矿、方铅矿和少量的黄铁矿等硫化物外，未发现硫酸盐岩矿物。因此，硫化物(特别是黄铁矿)的δ34S值(均值)可近似代表热液流体的δ34S∑S值(Ohmoto, 1972; Ohmoto and Goldhaber, 1997)。本研究未获得黄铁矿的δ34S值，而闪锌矿和方铅矿的δ34S均值为14.12‰。因此，推测成矿流体的δ34S∑S值应略大于14‰。显然，高于幔源岩浆S的δ34S值(0±3‰：Chaussidon et al., 1989)，这进一步排除了岩浆作用提供大量硫源的可能性。
区域上多个沉积地层中均发育蒸发膏岩层，其中富含石膏和重晶石等海水硫酸盐岩矿物，它们的δ34S值介于22‰~28‰(图 6; 黄智龙等, 2004; 金中国, 2008; Zhou et al., 2013a, d)，高于二叠纪同期海水硫酸盐的δ34S值(11‰~15‰; Claypool et al., 1980)。已有研究表明，硫酸盐岩矿物热化学还原过程可以导致高达15‰的Δsulfate-sulfide值(Seal, 2006; Zhou et al., 2013c)。因此，富乐矿床成矿流体中的S很可能来源于沉积地层中的蒸发膏岩或残存的二叠系同期海水硫酸盐岩，即海相硫酸盐岩是富乐矿床的主要硫源。
赋存于二叠系中的富乐硫化物，其δ34S值与赋存于石炭系中的会泽、杉树林等硫化物δ34S值相似(图 7)，而低于赋存于寒武系中的纳雍枝硫化物δ34S值，这很可能与寒武纪海水硫酸盐岩δ34S值(δ34S=27‰~32‰; Claypool et al., 1980)较石炭纪(δ34S=14‰~24‰; Claypool et al., 1980)和二叠纪海水硫酸盐岩δ34S值(δ34S=11‰~15‰; Claypool et al., 1980)高有关(图 8)。这进一步说赋存地层中同期海水硫酸盐岩很可能是主要硫源。
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图 7 富乐铅锌矿床硫同位素组成及其与邻区矿床、蒸发岩、海相硫酸盐及幔源硫的对比(转引自Zhou et al., 2018) Fig. 7 S isotopic compositions of sulfide minerals from the Fule Pb-Zn deposit and the comparison among adjacent Pb-Zn deposits, evaporates, marine sulfate and mantle-derived sulfur (after Zhou et al., 2018) |
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图 8 富乐铅锌矿床硫化物硫同位素组成与古海水对比(底图据Claypool et al., 1980) Fig. 8 The S isotopic compositions of sulfide minerals from the Fule Pb-Zn deposit and its comparison with those of the seawater (after Claypool et al., 1980) |
至于从海相硫酸盐岩的SO42-到S2-，主要通过有机和无机还原两种过程，其中有机以细菌硫酸盐岩还原作用(BSR)为代表，而无机则为热化学硫酸盐岩还原作用(TSR)。BSR发生在相对低温的条件下(<120℃)，快速形成大量S2-的可能性较小且形成S2-的δ34S值具有较大的变化范围(多以负值出现)，较硫酸盐δ34S值可以低达40‰(J∅rgenson et al., 1992; Basuki et al., 2008)；TSR则发生在温度较高的条件下(>120℃)，能快速产生大量S2-且形成还原态S2-的δ34S值相对稳定(Ohmoto, 1972; Seal, 2006)。富乐硫化物的δ34S值集中在10‰~16‰之间，成矿流体的δ34S值大于14‰，金属资源量超过50万吨，成矿温度约180~280℃(司荣军, 2005; 念红良等, 2017)，这些均表明TSR是富乐铅锌矿床成矿流体中还原态S形成的主要机制。因此，富乐铅锌矿床成矿流体中的S2-最可能是海相硫酸盐岩矿物TSR的产物，而二叠系梁山组地层中富集的有机质可能起到了还原剂的作用(周家喜等, 2010; Zhou et al., 2013d, 2018)。
4.1.3 Pb同位素约束由于硫化物中的U和Th含量较低，其形成后由U、Th产生放射性Pb有限，无需对其进行年龄校正，其铅同位素组成亦能够代表成矿流体的初始铅同位素组成(Zheng and Wang, 1991; Carr et al., 1995; Zhou et al., 2013a, 2014a)。本研究获得的单颗粒方铅矿Pb同位素组成变化范围很窄，表明Pb等金属成矿物质是上地壳某套地层的单一来源或多来源混合后的均一源区(Zhou et al., 2001; 黄智龙等, 2004)。司荣军(2005)的研究，也认为富乐矿床成矿金属可能来源于扬子陆块西南缘盖层(上震旦统-中二叠统)岩石的混合，成矿前的成矿流体存在均一化过程。在207Pb/204Pb-206Pb/204Pb(图 9)图解上，全部测点数据投影于上地壳Pb平均演化线上，这进一步显示成矿物质的壳源特征。此外图 9显示，富乐方铅矿Pb同位素的投影区与峨眉山玄武岩、灯影组白云岩范围明显不同，而与泥盆-二叠系沉积岩、基底岩石以及会泽和天桥矿床部分重叠，结合区域地质背景(富乐地区震旦系缺失)和成矿年代学(无论是晚印支期、燕山期甚至喜山期成矿，均明显晚于峨眉山玄武岩年龄)研究资料，可以基本排除玄武岩和灯影组白云岩作为富乐铅锌矿床主要金属源区的可能性。
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图 9 富乐铅锌矿床与地层沉积岩和基底岩石以及会泽和天桥的207Pb/204Pb-206Pb/204Pb对比图解(据Zartman and Doe, 1981) 上地壳(U)、造山带(O)、地幔(M)和下地壳(L) Fig. 9 The comparison plot of 207Pb/204Pb vs. 206Pb/204Pb among the Nayongzhi, dolostone of Sinian Dengying Formation, carbonate rocks of Devonian to Permian, basement rocks (Huili and Kunyang groups), Huize and Tianqiao deposits (after Zartman and Doe, 1981) Upper Crust (U), Orogen Belt (O), Mantle (M) and Lower Crust (L) |
那么富乐矿床成矿流体是否存在多来源混合且成矿前发生均一化呢？在207Pb/204Pb-206Pb/204Pb(图 10a)和208Pb/204Pb-206Pb/204Pb(图 10b)上，可见富乐矿床单颗粒方铅矿并非完全集中分布，而是具有较为明显的线性分布规律，这表明成矿流体演化过程Pb同位素发生改变，即不存在均一化过程。因此，本文认为虽不能完全排除震旦系沉积岩和玄武岩的贡献，但富乐铅锌矿床成矿金属应主要由泥盆-二叠系沉积岩和基底变质岩石共同提供。这与区域上其它铅锌矿床成矿金属主要来源于沉积地层和基底岩石的认识相一致(Zhou et al., 2011, 2014a; Li et al., 2015; 金中国等, 2016)。
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图 10 单颗粒方铅矿的207Pb/204Pb-206Pb/204Pb (a)和208Pb/204Pb-206Pb/204Pb (b)图 Fig. 10 Plots of 207Pb/204Pb vs. 206Pb/204Pb (a) and 208Pb/204Pb vs. 206Pb/204Pb (b) of single grain galena |
富乐铅锌矿床的矿体赋存于峨眉山玄武岩之下，矿化距离玄武岩最近不足1m(图 4a)，矿体距离玄武岩最近不足10m(图 5)。谢家荣(1963)将该矿床归为与峨眉山玄武岩有关的远程岩浆热液矿床，而秦建华等(2016)也将其归为可能与侵入作用有关的矿床类型中。区域成矿年代学研究表明(黄智龙等, 2004; Zhou et al., 2013a, e, 2015)，以会泽、天桥、茂租、金沙厂等为代表的铅锌矿床形成于晚三叠-早侏罗世(245~190Ma)(Zhou et al., 2013a, b, 2015; Zhang et al., 2015)，晚于峨眉山玄武岩的形成年龄(~260Ma)，表明峨眉山岩浆作用与铅锌成矿作用并非同时发生。富乐铅锌矿床角砾状构造特别发育，且矿体赋存于阳新组层间断裂中，层控特征明显。司荣军等(2006)根据富乐铅锌矿床闪锌矿和方铅矿中Ge、Cd、Ga、In等分散元素的富集特征，认为该矿床可能属于沉积-改造型，但矿床地质特征及本次研究资料并不支持该矿床存有原生沉积成矿作用。
由于该矿床的成矿温度低、赋存于碳酸盐岩中等特征，一些学者将其归为MVT矿床(Zhang et al., 2015)。然而，富乐铅锌矿床具有诸多与MVT矿床(Leach et al., 2005, 2010)不同的特征：(1)区域性弥勒-师宗-水城构造带控制矿床的分布，背斜和层间构造控制矿体的产出，受挤压背景控制，而MVT矿床多形成于造山带前陆盆地环境；(2)异常高的矿石品位，Pb+Zn通常大于10%，富矿可达30%~40%，最高可达60%，而MVT矿床Pb+Zn通常小于10%；(3)闪锌矿成矿温度为180~280℃、盐度为4%~8% NaCleqv，方解石成矿温度为140~240℃、盐度为5%~10% NaCleqv(司荣军, 2005)，而MVT矿床成矿温度通常 < 200℃，盐度通常大于10% NaCleqv；(4)显著富集Cu、Cd、Ga、Ge等有用元素，其中Cd和Ga的成矿规模达到大型，可称为分散元素Cd、Ga的独立矿床(司荣军, 2005)，而MVT矿床通常富Ag不富Cu、Ga等；(5)矿床围岩蚀变弱，塌积角砾等MVT矿床特征不发育，空间上与峨眉山玄武岩及同源基性脉岩共存等。因此，富乐是否属于MVT矿床，还有待进一步研究。富乐矿床的这些特征，显示其成矿环境极为特殊，这很可能与其所处的地质和构造背景有关，即其形成过程经历了峨眉山地幔柱活动和随后的印支造山运动，而构造背景由拉张转向挤压再向伸展，驱动了成矿流体大规模迁移并流经多个地质单元，故而活化和萃取了多种成矿元素，最后排泄成矿形成富分散元素高品位的矿床。鉴于该矿床成因的复杂性，需要更多的研究以完善对其形成机制的认识。
5 结论(1) 富乐铅锌矿床成矿流体中的C、S等主要来源赋矿沉积岩，而Pb等成矿金属主要由沉积岩和基底岩石提供。
(2) 富乐铅锌矿床赋存于中二叠统阳新组白云岩中，受背斜和层间构造控制，后生成矿特征明显，且品位高(Pb+Zn>10%)并集众多分散元素于一身，成矿极具特色，很可能是峨眉山岩浆作用和印支造山运动共同作用的结果。
致谢 野外工作得到云南罗平锌电公司和云南省有色地质局317队相关同志的支持。实验得到中国科学院地球化学研究所沈能平副研究员、包广萍工程师及昆士兰大学同位素实验室主任赵建新教授等的帮助。成文过程与中科院地化所樊海峰研究员、罗泰义研究员等进行了有益的讨论。审稿人和胡瑞忠研究员的修改意见和建议使得本文提升诸多。此外，还参照了诸多学者的研究资料。对上述单位及个人表示衷心的感谢！
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