2016, Vol. 32
2. 中国科学院大学, 北京 100049
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
低温成矿域是指低温矿床(约200~250℃以下形成的热液矿床，涂光炽，1998)大面积密集成群产出的区域(涂光炽，2002；Hu and Zhou, 2012；胡瑞忠等，2015)。华南陆块西侧面积约50万平方千米的广大范围内，卡林型金矿和锑、汞、砷、铅、锌等低温矿床广泛发育。该区锑矿储量占全球的50%以上，金矿储量约占全国1/5，汞矿储量约占全国80%，同时还是我国铅锌矿的主要产区之一，显示出大规模低温成矿特点，构成华南低温成矿域(胡瑞忠等, 2010, 2015)。虽然以往的研究取得了重要进展，但现有理论还无法合理解释华南低温成矿域的形成机制。例如，低温成矿是否受深部岩浆活动驱动一直悬而未决。
晴隆锑矿床位于黔西南地区，是一大型锑矿床(刘吉生，1993)。前人对其矿床地质特征、稀土元素地球化学、同位素地球化学、流体包裹体地球化学和成矿时代等方面进行了较多研究(陈豫等，1984；朱俊宾等，2010；彭建堂等, 2003a, b；苏文超等，2015)，但其成矿驱动机制如何一直未得到较好解决。晴隆锑矿床是华南低温成矿域中的一个重要矿床，确定其成矿驱动机制不仅对深入认识该矿床的成因具有重要意义，同时也是认识华南低温成矿域形成机制的重要基础。
稀有气体在地球各圈层具有特征的同位素组成，因其化学惰性，在其参与的各种地质作用过程中组成基本保持不变，是物质源区和地球化学过程的理想示踪剂(Turner et al., 1993；Stuart et al., 1995；Hu et al., 1998a, b；Burnard et al., 1999；胡瑞忠等，1999；马锦龙和陶明信，2002；Burnard and Polya, 2004；李兆丽等，2005；Kendrick et al., 2005, 2011；Li et al., 2006, 2007；Wu et al., 2011)。近年来，稀有气体同位素地球化学研究最令人瞩目的进展之一是，把示踪地球现代流体的研究拓展到了作为流体包裹体保存的成矿古流体的研究(Turner et al., 1993; 胡瑞忠等，1999；武丽艳等，2007)。稀有气体尤其是氦同位素组成在地壳与地幔中的差异极大，即使地壳流体中有少量幔源氦的加入，用氦同位素也易于判别(Simmons et al., 1987；Turner and Stuart, 1992；Stuart et al., 1995；Burnard et al., 1999；Hu et al., 2004, 2009, 2012a)。随着分析测试技术的提高，研究以流体包裹体形式保存的成矿古流体，在氦氩同位素测试方法上并不存在困难(胡瑞忠等，1999)。因此，稀有气体同位素对示踪成矿流体的形成演化具有重要意义。
本文从辉锑矿中流体包裹体的He和Ar同位素组成研究入手，探讨了晴隆锑矿床成矿流体的成因。研究表明，该矿床的成矿流体中存在地幔稀有气体，该区较深部位具壳幔混合成因的花岗岩浆活动对成矿可能起到了驱动作用。
2 地质背景华南陆块由扬子地块和华夏地块在新元古代碰撞拼贴而形成。扬子地块川、滇、黔、桂、湘等省区面积约50万平方千米的广大范围内，卡林型金矿和锑、汞、砷、铅、锌等低温矿床广泛发育，构成华南低温成矿域(胡瑞忠等，2015)。
研究发现，华南低温成矿域的基底为元古代变质岩建造，盖层为显生宙碳酸盐-细碎屑岩建造，其中黑色岩系发育，二叠纪末期约260Ma的峨眉山玄武岩(Zhou et al., 2006；Zhong et al., 2011)在该成矿域西半部广泛分布。自古生代以来，该区长期处于较稳定状态。相对于华夏地块中东部，该区中生代花岗岩浆活动微弱(涂光炽, 1998, 2000, 2002；Hu and Zhou, 2012)；该区的低温矿床主要集中分布在川滇黔接壤区的Pb-Zn矿集区、右江盆地Au-Sb-As-Hg矿集区、湘中盆地Sb-Au矿集区等三个矿集区，成矿温度主要在100~250℃(Hu et al., 2002；彭建堂等, 2003a, b；Peng et al., 2003；张长青等, 2009；Su et al., 2009a, b；Gu et al., 2012；Hu and Zhou, 2012；Zhou et al., 2014；胡瑞忠等, 2007, 2015)。
晴隆锑矿位于扬子地块西南缘的黔桂地台凹陷带，是右江盆地Au-Sb-As-Hg矿集区的重要矿床之一。该矿床明显受北东向构造控制(图 1)。NE向花鱼井断层、青山镇断层和马厂断层均以高角度逆冲断层形式出现，控制了该区玄武岩和锑矿的空间分布；具有工业开采价值的矿体仅分布于花鱼井、青山镇两个断层之间；锑矿体与NE向黑山菁—后坡背斜关系密切。矿区内出露的地层由老至新为：下二叠统茅口组灰岩(P2m)、峨眉山玄武岩(P2β)和上二叠统龙潭组煤系地层(P3l)(彭建堂等，2003a)。
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图 1 贵州省晴隆锑矿床地质简图(据苏文超等，2015修改) P3l-上二叠统龙潭组；P2β-峨眉山玄武岩；P2d-“大厂层”；P2m-上二叠统茅口组 Fig. 1 Simplified geological map of the Qinglong antimony deposit in Guizhou Province(modified after Su et al., 2015) |
矿床的锑矿体呈层状、似层状和透镜状产出，主要赋存于“大厂层”(P2d)。“大厂层”由下二叠统茅口组灰岩的顶部、上二叠统峨眉山玄武岩的底部以及其间的火山碎屑岩组成，该套岩石以强烈硅化和粘土化为特征。按其野外地质特征和岩性特征，“大厂层”分为3段(陈豫等，1984)：强硅化岩段、玄武质砾岩段和粘土岩段。下部强硅化岩段中，角砾状强硅化岩的顶部为锑矿产出的重要部位；中部玄武质砾岩段中，强硅化的角砾状粘土岩是锑矿的主要赋矿部位；上部粘土岩段中，蚀变玄武岩是赋矿的重要部位。
矿床的矿物组合简单，金属矿物主要为辉锑矿，脉石矿物主要有石英、萤石、方解石、高岭石以及少量重晶石和石膏。围岩蚀变包括硅化、萤石化、粘土化和少量碳酸盐化等。前人通过萤石的Sm-Nd等时线法确定，该矿床的形成时代约为150Ma (彭建堂等，2003a)，相当于燕山期。矿物流体包裹体研究表明，矿体萤石中流体包裹体的均一温度为145~175℃，盐度为0.2%~1.9% NaCleqv(苏文超等，2015)，成矿流体具有低温低盐度特征。
3 样品采集和分析方法本次研究所用的辉锑矿样品采自晴隆锑矿床井下主矿段。在矿物岩相学、流体包裹体岩相学观察研究的基础上，选取矿床主成矿阶段的二种辉锑矿进行研究，分别为绿色石英-萤石-辉锑矿组合和白色石英-萤石-辉锑矿组合中的辉锑矿(图 2a, b)。绿色石英-萤石-辉锑矿组合主要产于“大厂层”底部的强硅化灰岩中，属于成矿早期，石英和萤石形成于辉锑矿之前，以辉锑矿晶体沿绿色石英和萤石的裂隙充填为特征(图 2a)。而白色石英-萤石-辉锑矿组合主要见于“大厂层”中上部的凝灰质粘土角砾岩中，属于成矿晚期，石英、萤石和方解石形成于辉锑矿之后，以石英、萤石和方解石沿辉锑矿晶体之间充填为特征(图 2b)。
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图 2 晴隆锑矿床用于He、Ar同位素研究的辉锑矿及其中的流体包裹体特征 (a)绿色石英-萤石-辉锑矿组合矿石；(b)白色石英-萤石-辉锑矿组合矿石；(a-1)和(b-1)分别为(a)、(b)两类辉锑矿中的流体包裹体 Fig. 2 Stibnites for He and Ar isotopic analysis and fluid inclusions trapped by stibnites from the Qinglong antimony deposit |
选取不同矿石组合中的辉锑矿晶体制作出包裹体片。采用红外显微镜(Olympus BX51，配有ROLERA-XR红外数码摄像头)对辉锑矿中的流体包裹体进行观察。观察表明，辉锑矿中的流体包裹体主要有两类：(1)含子晶-气-液三相(L+V+S)包裹体；(2)气-液两相(L+V)包裹体，它们均为原生流体包裹体。这些流体包裹体通常沿平行或垂直于辉锑矿的(010)或(110)面分布(图 2)，多呈负晶形，直径10~150μm，气液比10%~20%，其中含子晶-气-液三相包裹体仅发育在与绿色石英-萤石共生的辉锑矿之中，其子晶矿物形态呈片状或立方体(图 2)。对这类矿石样品进行镜下观察，发现辉锑矿晶体边缘有石膏等矿物，因此，推测这些子晶可能为石膏和氯化钠等矿物(苏文超等，2015)。
氦、氩同位素组成通过测定辉锑矿样品中的流体包裹体获得。分析所需辉锑矿样品采用人工分选方法，在双目显微镜下反复挑选，矿物纯度达99%以上。氦、氩同位素组成测定在中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室完成。采用真空压碎法提取矿物流体包裹体中的稀有气体，纯化后的稀有气体由GV5400稀有气体质谱仪分析其He和Ar同位素组成，分析方法见Su et al.(2014)。
本次研究测定了6件辉锑矿样品中流体包裹体的He、Ar同位素组成，其中成矿早期3件，成矿晚期3件。分析结果见表 1，氦和氩同位素的分析误差一般小于5%。结果显示，流体包裹体中氦和氩的浓度变化范围较窄，4He的浓度为(1.26~3.02)×10-7cm3STP/g，40Ar的浓度为(3.48~9.13)×10-6cm3STP/g，3He/4He为0.13~0.46Ra(Ra为空气的3He/4He值)，40Ar/36Ar为305~327，早期辉锑矿中流体包裹体的3He/4He值总体高于晚期辉锑矿。
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表 1 晴隆锑矿床辉锑矿中流体包裹体He、Ar同位素组成 Table 1 He and Ar isotopic compositions of fluid inclusions trapped in stibnites from the Qinglong antimony deposit |
矿物流体包裹体的He、Ar同位素测试值，能否代表流体包裹体的初始值，取决于流体包裹体被圈闭后一些后生过程的影响，主要包括稀有气体(后期宇宙成因和放射性衰变成因)加入流体包裹体和自流体包裹体扩散丢失两个方面(胡瑞忠等，1999；Hu et al., 2012a)。
研究表明，黄铁矿流体包裹体中的稀有气体较难扩散丢失，其中的稀有气体通常能得到很好保存(Turner et al., 1993；Burnard et al., 1999；Hu et al., 2004, 2009)。与黄铁矿基本相似，辉锑矿等硫化物矿物对He等稀有气体亦有很好的保存性，矿物形成后流体包裹体中的稀有气体在100Myr左右的时间尺度内(相当于晴隆锑矿床形成的时间尺度)基本不会产生大量扩散丢失(胡瑞忠等，1999)。本文采用的是真空压碎法来提取矿物流体包裹体中的稀有气体，这种方法的主要优点之一是很少有矿物晶格He和Ar能够释放出来(Stuart et al., 1994)。理论上而言，稀有气体释放的多少与矿物被压碎的粒度有关：矿物被压碎得越细，矿物的表面积就越大，因而在压碎过程中从矿物晶格释放出放射成因He和Ar的几率也越大。一般而言，随压碎次数的增加，3He/4He比值都呈增加趋势或在误差范围内基本一致。这说明在压碎样品的过程中，矿物晶格内放射成因的4He并未释放出来(Stuart et al., 1995；胡瑞忠等，1999)。由于非铀矿床的硫化物矿物之流体包裹体中的U、Th、K等亲石元素含量极低(Th在热液中几乎是不溶的)，因此，硫化物矿物中的流体包裹体被圈闭后，由其中U、Th、K衰变形成的放射成因的He和Ar可以忽略不计(Turner and Wang, 1992；Qiu et al., 1996；Burnard and Polya, 2004；Hu et al., 2004, 2012a)。由于本文研究的辉锑矿样品均采自地下坑道，这些样品的流体包裹体内存在宇宙成因3He的可能性可以排除(Simmons et al., 1987；Stuart et al., 1995；胡瑞忠等，1999)。
如上所述，本次研究所用辉锑矿中的流体包裹体，绝大多数都为与成矿有关的原生包裹体。由于这些原生流体包裹体形成后基本无稀有气体的丢失和后期稀有气体的加入，因此表 1中的测定值，基本可以代表原生流体包裹体或成矿流体的氦、氩同位素初始组成。
4.2 成矿流体成因据前人研究(Simmons et al., 1987；Stuart et al., 1995；Burnard et al., 1999; Hu et al., 2004, 2009)，热液流体中的稀有气体有三个明显不同的源区, 即饱和空气雨水中的稀有气体、地幔中的稀有气体和在地壳中由核过程形成的放射成因稀有气体。地壳流体中的稀有气体, 通常被认为是这三个端元按不同比例混合而形成的混合物。与其它稀有气体相比，He和Ar在这三个端元中具有很不相同的同位素组成(胡瑞忠等，1999)。分别为：①饱和空气的雨水，3He/4He=1Ra(Ra代表大气氦的3He/4He值，为1.4×10-6, 40Ar/36Ar=295.5；②上地幔，3He/4He特征值为6~9Ra，40Ar/36Ar值变化较大；③地壳，3He/4He值为0.01~0.05Ra，40Ar/36Ar值大于295.5。He在大气中的含量极低，不足以对地壳流体中He的丰度和同位素组成产生明显的影响(Marty et al., 1989；Stuart et al., 1994；Hu et al., 2009)。因此，晴隆锑矿床成矿流体中的He只可能来自地壳和地幔两个源区。从图 3、图 4和图 5可以看出，在3He/36Ar-40Ar/36Ar、40Ar*/4He-3He/4He和40Ar/36Ar-3He/4He图解中，流体包裹体的He-Ar同位素组成，介于地壳和地幔之间，并具有较好相关性，由此可以确定成矿流体是由地壳组分和地幔组分两个端元流体混合而成。
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图 3 晴隆锑矿床辉锑矿中流体包裹体3He/36Ar-40Ar/36Ar图解 Fig. 3 3He/36Ar vs. 40Ar/36Ar plot of inclusion trapped fluids in stibnites from the Qinglong antimony deposit |
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图 4 晴隆锑矿床辉锑矿中流体包裹体40Ar*/4He-3He /4He (Ra)图解(据胡瑞忠等，1999修改) Fig. 4 40Ar*/4He vs. 3He /4He (Ra) plot of inclusion trapped fluids in stibnites from the Qinglong antimony deposit(modified after Hu et al., 1999) |
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图 5 晴隆锑矿床辉锑矿中流体包裹体40Ar/36Ar -3He /4He (Ra)图解(据丁德建等，2014修改) M-地幔流体范围; C-地壳流体范围; 正方形为样品投影点 Fig. 5 40Ar*/4He vs. 3He /4He (Ra) plot of inclusion trapped fluids in stibnites from the Qinglongantimony deposit(modified after Ding et al., 2014) |
地壳中3He的产生主要受中子反应6Li(n, α)→3He控制。由于研究区缺乏含锂矿物，因此该区地壳3He/4He值应与地壳特征值相似，即0.01~0.05Ra。由表 1可见，晴隆锑矿床成矿流体的3He/4He值为0.13~0.46Ra，明显高于地壳He，但比地幔He(3He/4He为6~9Ra)低。这表明成矿流体中不仅存在地壳He，同时也有大量地幔He。
虽然地壳放射成因氩和地幔氩都具有高40Ar/36Ar的特点，因而仅根据较高的40Ar/36Ar值无法区别它们究竟是放射成因氩还是地幔氩(Xu et al., 1995)。但是，同时具有高40Ar/36Ar和高含量的3He，则是地幔所特有的(Hu et al., 2004, 2009)。因此，图 3中由辉锑矿样品反映出的高40Ar/36Ar和高3He/36Ar端元，应是含地幔流体端元。这一端元在图 4中也反映得较明显，在该图中高40Ar*/4He和高3He/4He的端元，即为含地幔流体的端元。
晴隆锑矿床成矿流体的40Ar/36Ar值为305~327(表 1)，稍高于饱和大气雨水的Ar同位素组成。对图 3中辉锑矿样品用最小二乘法拟合(40Ar/36Ar=302.1+43129.73He/36Ar)，当3He/36Ar=5×10-8(雨水的3He/36Ar值)时，40Ar/36Ar≈302，其值在误差范围内与大气氩的同位素组成(40Ar/36Ar≈295.5)相似，其中过剩氩很少，这就是晴隆锑矿床成矿流体中具雨水性质的地壳端元(胡瑞忠等，1999)。由图 4外推到地壳范围时，这一端元的40Ar*/4He≈0.02，大大低于地壳岩石的40Ar*/4He特征值(约0.2；Stuart et al., 1995)。地下水从地壳岩石中获取放射成因4He和40Ar，与它们的封闭温度有关。氦的封闭温度通常较低(＜200℃，许多含铀矿物＜100℃)，而氩的封闭温度则相对较高(＞200℃)(Lippolt and Weigel, 1988；Mcdougall and Harrison, 1988)。Torgersen et al. (1989)的研究表明，现代地下水40Ar*/4He值的降低，是其从流经岩石中优先获取4He(相对于40Ar)的结果。晴隆锑矿床成矿流体中具雨水性质的地壳流体端元较多获取了地壳氦但基本未能获取其中氩的特性，说明它只可能是一种低温(＜200℃)流体(胡瑞忠等，1999)。
由此可见，晴隆锑矿床的成矿流体由两个端元组成。一是地壳流体端元，它具有饱和空气雨水的Ar同位素组成特征，但是由于水岩相互作用的结果获得了较多地壳岩石中的放射性成因4He，是一种变化了的低温饱和空气雨水。另一端元是含地幔He的流体。
4.3 提供地幔He的地质体如前所述，晴隆锑矿床的赋矿围岩主要是以峨眉山玄武岩为主体的“大厂层”。以往对晴隆锑矿床的成因进行了较多研究，但存在很大争议。主要有以下观点(彭建堂等，2003b及其中的参考文献)：(1)与峨眉山玄武岩有关，属于火山热液矿床；(2)属于火山沉积-热液改造矿床。但是，峨眉山玄武岩形成于约260Ma(Zhou et al., 2006; Zhong et al., 2011), 晴隆锑矿床形成于150Ma左右(彭建堂等，2003a)，该矿床不可能为火山热液成因。再者，成矿流体的Sr同位素和稀土元素组成与峨眉山玄武岩有很大差异，而与矿床底部岩石一致，成矿物质具有赋矿围岩以外的来源(彭建堂等，2003b；朱俊宾等，2010)；H、O同位素地球化学研究显示，成矿流体中的水主要是大气降水，矿床不可能是热液对赋矿玄武岩原地改造的产物(彭建堂等，2003b；熊灿娟等，2013)。可见，峨眉山玄武岩除作为赋矿围岩外，在成矿物质上并无重要贡献，成矿流体是从异地迁移到“大厂层”成矿的。因此，成矿流体中的地幔He也不可能是通过水-岩作用从地幔成因的峨眉山玄武岩获得。实际上，由于晴隆锑矿床与峨眉山玄武岩有110Myr的时差，玄武岩对地幔He的贡献很小(Hilton et al., 1990)。
已有研究表明，晴隆锑矿床大致形成于150Ma (彭建堂等，2003b), 同扬子地块东侧华夏地块内部侏罗纪花岗岩浆活动相关的钨锡多金属矿床的成矿时代相当(150Ma左右；Hu and Zhou, 2012；Hu et al., 2012b；Mao et al., 2013)。尽管右江盆地Au-Sb-As-Hg矿集区的中生代岩浆活动相对微弱，但是遥感资料显示的环状构造和地球物理资料显示的异常特征表明，此矿集区之下可能有隐伏岩体存在(周永峰, 1993)。朱经经等(2016)和甘成势等(2016)的研究证明，右江盆地下部确有150Ma左右的隐伏花岗岩体和安山岩，是板内伸展环境幔源岩浆同化混染地壳物质的产物。因此，我们推测这一时期右江盆地深部壳幔混合成因的花岗岩浆，是晴隆锑矿床成矿流体中含地幔组分端元的提供者，这与该矿床辉锑矿的δ34S为0‰左右、成矿流体中的硫可能主要为岩浆成因的事实(苏文超等，2015)相一致。因此，晴隆锑矿床以大气降水为主的成矿流体(彭建堂等，2003b；熊灿娟等，2013)的加热、循环并浸取矿床围岩“大厂层”下伏地层中的成矿元素(彭建堂等，2003b；朱俊宾等，2010)而成矿，很可能是在150Ma左右，受深部壳幔混合成因花岗岩浆释放出的、含幔源He和岩浆S的高温热流驱动的。
Li et al. (2006, 2007)、Wu et al. (2011)和Hu et al. (2012a)研究了华夏地块形成于150Ma左右、与花岗岩有关的钨锡多金属矿床成矿流体的He、Ar同位素组成，发现其中也含大量幔源He，3He/4He的最大值约为2Ra，说明与其有关的花岗岩是壳幔相互作用的产物。因为在150Ma左右的侏罗纪，右江盆地与华夏地块具有相似的动力学背景(甘成势等，2016)，其150Ma左右的隐伏花岗岩应与华夏地块同时期的钨锡成矿花岗岩的成因相似。如果把华夏地块钨锡矿床成矿流体3He/4He的最大值(约为2Ra)作为壳幔混合成因花岗岩的3He/4He组成，则可大致估算出晴隆锑矿床成矿流体中来自壳幔混合成因花岗岩浆的He的比例。
根据二元体系混合模式，可以计算样品中岩浆氦加入的百分比(丁德建等，2014)为：
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取地壳和壳幔混合成因花岗岩浆两个端元的3He/4He值分别为0.03Ra(地壳He平均值)和2Ra，可得到晴隆锑矿床成矿流体中来自壳幔混合成因花岗岩浆的He比例约为5%~22%。
5 结论(1)晴隆锑矿床成矿流体的3He/4He为0.13~0.46Ra(Ra为空气的3He/4He值)，40Ar/36Ar为305~327。成矿流体由两个端元混合而成。一是地壳流体，另一端元是含地幔He的流体。
(2)地壳流体具有饱和空气雨水的Ar同位素组成特征，但由于水-岩相互作用的结果，获得了较多地壳岩石中的放射性成因4He，是一种低温含地壳He的饱和空气雨水。
(3)含地幔He的高温流体，很可能来自右江盆地深部侏罗纪壳幔混合成因的花岗岩浆，这种岩浆的形成机制类似于华夏地块侏罗纪与钨锡成矿有关的花岗岩。
(4)晴隆锑矿床以大气降水为主的成矿流体的加热、循环并浸取矿床围岩“大厂层”下伏地层中的成矿元素而成矿，是受深部壳幔混合成因花岗岩浆释放出的含幔源He和岩浆S的热流驱动的。
致谢 晴隆锑矿对野外工作给予了大力支持；中国科学院 地质与地球物理研究所贺怀宇研究员对氦、氩同位素分析给 予了大力帮助；胡瑞忠研究员对论文写作给予了指导和帮 助；两位匿名审稿人对论文的修改提出了宝贵意见；在此一并表示感谢。| [] | Burnard PG, Hu RZ, Turner G , Bi XW. 1999. Mantle, crustal and atmospheric noble gases in Ailaoshan gold deposits, Yunnan Province, China. Geochimica et Cosmochimica Acta , 63 (10) :1595–1604. DOI:10.1016/S0016-7037(99)00108-8 |
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