2015, Vol. 31
2. 西北大学大陆动力学国家重点实验室, 西安 710069;
3. 中国科学院广州地球化学研究所矿物与成矿科学院重点实验室, 广州 510640;
4. 合肥工业大学资源与环境工程学院, 合肥 230009
2. State Key Laboratory of Continental Dynamics, Northwest University, Xi'an 710069, China;
3. Key Laboratory of Mineralogy and Metallogeny, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China;
4. School of Resources and Environmental Engineering, Hefei University of Technology, Hefei 230009, China
岩浆热液作用相关的铜(金)钼矿床的研究揭示其与氧化状态的钙碱性侵入岩体有一定的空间关系(Blevin and Chappell， 1992; Hedenquist and Lowenstern， 1994; Sun et al., 2013)。这种相关性表明氧化的岩浆与形成铜(金)钼矿化过程有着必然的联系，很有可能包括氧化还原程度控制着岩浆硫化物的形成与溶解，以及它们对亲铜元素分配系数的影响(Ballard et al., 2002; Liang et al., 2006; Sun et al., 2013; Zhang et al., 2013)。地质勘查中，侵入岩体的氧化还原状态可以作为经验方法去鉴别含矿与不含矿岩浆热液系统。因此，确定岩浆氧化还原状态对于斑岩型铜钼矿床有着明显经济价值和科学研究价值。文献中曾报道过许多不同的方法来确定岩浆的氧化还原状态，如通过全岩的Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)比值，通过岩体中某些矿物如黑云母的化学组成(Zhao et al., 2005; Zhu et al., 2014; 徐耀明等，2013)、锆石的微量元素组成(Ballard et al., 2002; Liang et al., 2006; Wang et al., 2013，2014)，岩体中含的一些特殊矿物如无水石膏及流体包裹体中赤铁矿子矿物等(李光明等， 2006，2007)。然而，通过Fe-Ti氧化物得到的氧化还原状态数据在岩体缓慢降温过程中容易发生变化，某些氧化还原指示指标，如全岩的Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)比值，或者岩体中所含的无水石膏等指示岩体氧化性的矿物，在后期水热蚀变和地表风化过程中很难得以保存(Ballard et al., 2002)。锆石是中酸性岩浆岩中常见的副矿物而且在后期热液蚀变以及物理化学过程中不易发生改变。而且，在锆石结晶过程中，Ce(Ⅳ)比Ce(Ⅲ)优先进入，这意味着Ce(Ⅳ)/Ce(Ⅲ)比值是一种敏感参数用以估算岩浆的氧化还原状态(Ballard et al., 2002; Liang et al., 2006)。
Ballard et al.(2002)通过计算锆石中Ce(Ⅳ)/Ce(Ⅲ)和Eu/Eu*比值，来确定不含矿岩体与含矿岩体的氧化还原状态随时间演化的过程。通过计算智利Chuquicamata-E1 Abra成矿带中七个与斑岩铜矿化有关的钙碱性侵入体，其锆石Ce(Ⅳ)/Ce(Ⅲ)(>300)和Eu/Eu*(>0.4)比值明显高于其它14个不含矿岩体。因此，Ballard et al.(2002)认为测量锆石的Ce(Ⅳ)/Ce(Ⅲ)比值是一种勘探斑岩型铜矿的有效方法。Liang et al.(2006)对西藏玉龙斑岩型铜矿的锆石Ce(Ⅳ)/Ce(Ⅲ)计算也进一步表明，含矿岩体中锆石的Ce(Ⅳ)/Ce(Ⅲ)比值明显高于不含矿岩体。对粤北大宝山含矿斑岩和江西德兴含矿斑岩的锆石研究表明(Li et al., 2012b; Zhang et al., 2013)，其锆石Ce(Ⅳ)/Ce(Ⅲ)与智利含矿岩体锆石相似，也表明其形成于较为氧化的环境中。近期本课题组对南岭地区晚中生代花岗岩进行锆石年代学与地球化学研究中，发现位于广东省四会市的四会岩体其锆石也存在与粤北大宝山钼金矿床含矿岩体锆石有着相似的地球化学特征，本文拟通过对四会岩体的年代学与地球化学研究来探讨其成矿潜力。 1 地质背景
南岭地处华南腹地，其中生代岩浆活动极为强烈，并伴随着大规模的钨锡多金属成矿作用(华仁民等，2005; 毛景文等，2008)。南岭地区是我国乃至全球最重要的钨锡矿集中分布区。近些年来有许多新的成矿类型相继发现，如粤北地区的大宝山斑岩型钼钨矿床(Li et al., 2012b)和圆珠顶斑岩型钼铜矿床(钟立峰等，2010; 胡升奇等，2013)，为南岭地区找矿勘探提供了新的勘探思路。
南岭地区出露地层分为三套，即震旦纪-志留纪的碎屑岩和变碎屑岩，为一套巨厚层、次深海相复理石碎屑岩建造，构成区内基底(李逸群和颜晓钟，1991)；盖层为从泥盆纪到三叠纪广泛发育的滨海相、浅海相及海陆交互相沉积，大面积出露碳酸盐岩、泥灰岩夹碎屑岩；侏罗纪-白垩纪以断陷盆地中碎屑岩、火山岩和红层为代表。
南岭地区作为华南地块的一部分，其中生代以来受特提斯和印支造山的影响，断裂和褶皱以东西向为主，早-中侏罗世以来则主要受太平洋板块俯冲及后撤导致的弧后伸展作用的制约，形成了断裂系统及陆相盆地与花岗质火山-侵入岩相间的盆山体系(舒良树等，2008)。近些年来的大量高精度测年数据显示，南岭地区花岗岩基本形成于180~150Ma(Zhou et al., 2006; Li et al., 2007; 朱金初等，2006; Zhu et al., 2006，2009; 孙占亮，2014)。
四会岩体位于广东省四会市地豆镇境内(图 1)。Zhou et al.(2006)、孙涛(2006)将其归为燕山早期强过铝质花岗岩。由于本区风化强烈，植被茂盛，样品采集点位于一负地形采石场中。其岩性复杂，主要出露的岩石有：黑云母花岗岩、白云母花岗岩和钾长花岗岩。本文锆石定年样品选自其中的黑云母花岗岩(SH-1)，并在采石场不同部位采集了9块新鲜岩石样品进行地球化学分析。
 | 图 1 南岭地区燕山期花岗岩分布地质简图(据孙涛，2006修改) Fig. 1 Sketch geological map of the Yanshanian granites in the Nanling region(after Sun，2006) |
全岩主、微量元素分析和锆石LA-ICP-MS定年均在中国科学院广州地球化学研究所同位素国家重点实验室完成。主量元素分析采用XRF(RIGAKU RIX 2100型)玻璃熔片法完成。微量元素采用ICP-MS(Perkin Elmer公司具动态反应池的Elan 6100 DRC)完成。粉末样品前处理保正样品间无交叉污染，分析方法与流程详见刘颖等(1996)。
锆石定年样品粉碎后经淘洗、磁选进行富集，最后挑出晶型较好的锆石放置于环氧树脂固定并进行抛光。锆石的阴极发光图像在JEOL JXA-8100型电子探针仪(EPMA)上完成。锆石U-Pb原位定年分析所使用的ICP-MS为Agilent 7500a，激光剥蚀系统为美国Resonetics公司深紫外(DUV)193nm ArF准分子(excimer)激光剥蚀系统，该剥蚀系统相对常规的266nm或213nm Nd: YAG剥蚀系统具有较小的元素分馏效应(Gao et al., 2002)；更重要的是该激光剥蚀系统采用了双仓样品室，有效地提高了采样效率、降低交叉污染(涂湘林等，2011)。分析所采用的激光能量为80mJ，束斑直径为31μm，频率为10Hz。载气为He-Ar混合气。所剥蚀样品通过本系统所特有的信号平滑系统后进入ICPMS进行测试(涂湘林等，2011)。每进行5个样品分析就分析两个标准锆石TEMORA和NIST 610。U-Th-Pb含量计算以Si为内标、NIST610(Gao et al., 2003; Pearce et al., 1997)为外标进行。同位素比值、微量数据处理采用ICPMSDataCal 6.1进行(Liu et al., 2008)。年龄计算采用ISOPLOT(3.23版)(Ludwig，2003)进行，普通铅校正用ComPbCorr#3_17软件(Anderson，2002)，详细分析方法见Yuan et al.(2003)。锆石Ce(Ⅳ)/Ce(Ⅲ)和EuN/EuN*计算基于Ballard et al.(2002)公式进行计算。 3 地球化学特征
四会岩体全岩主、微量元素分析结果列于表 1。四会岩体SiO2含量变化范围为68.74%~75.39%；全碱较高，Na2O+K2O在6.05%~9.29%，平均7.88%，且K2O>Na2O。在硅碱图解上主要落在花岗岩范围内(图 2a)。Al2O3含量为13.99%~15.81%，TiO2含量为0.04%~0.37%，全铁含量为0.01%~2.19%。铝饱和指数(A/CNK值)除了样品SH-8，主要落在0.99~1.14之间，主体落入弱过铝质花岗岩范围(图 2b)。四会花岗岩整体富硅、富钾，贫铁、钛。
 | 表 1 四会岩体全岩主量(wt%)、微量(×10-6)元素含量 Table 1 Major(wt%) and trace(×10-6)element contents of the Sihui pluton |
 | 图 2 四会花岗岩SiO2-Na2O+K2O图解(a，底图据Middlemost，1994)和A/NK-A/CNK关系图解(b，底图据Maniar and Piccoli， 1989)
虚线为碱性系列与亚碱性系列划分界限(Irvine and Baragar， 1971) Fig. 2 The SiO2-Na2O+K2O diagram(a，after Middlemost，1994) and A/NK-A/CNK diagram(b，after Maniar and Piccoli， 1989)of the Sihui granites |
微量元素上，四会岩体全岩∑REE含量较高(137×10-6~524×10-6)，配分型式具有明显右倾特征(图 3a)，重稀土不亏损。Eu负异常中等-不明显(Eu/Eu*=0.57~0.98)。原始地幔标准化微量元素蛛网图整体呈右倾特征(图 3b)，明显具有Rb、U、Pb的正异常和Ti、Nb的负异常。埃达克判别图解上(图 4)，四会岩体表现为低Y和Yb含量，中等Sr/Y和(La/Yb)N的地球化学特征。在YbN-(La/Yb)N图解上基本落在埃达克岩范围内(图 4b)。在Sr/Y-Y图解上(图 4a)，多数样品落在埃达克岩和岛弧岩浆岩之外，其可能由于斜长石等富Sr矿物的结晶分异导致的Sr含量下降引起的。
 | 图 3 四会花岗岩球粒陨石标准化稀土元素配分图(a)和元素地幔标准化微量元素蛛网图(b)(标准化值据Sun and McDonough， 1989) Fig. 3 Chondrite-normalized REE patterns(a) and primitive mantle-normalized trace element spider diagrams(b)of the Sihui granites(normalization values after Sun and McDonough， 1989) |
 | 图 4 四会花岗岩Y-Sr/Y(a)和YbN-(La/Yb)N (b)图解(底图据Defant and Drummond， 1990) Fig. 4 The Y-Sr/Y diagram(a) and YbN-(La/Yb)N diagram(b)of the Sihui granites(after Defant and Drummond， 1990) |
采集的XH-1样品的锆石多呈自形，长宽比约21，CL图像显示明显的振荡环带结构，个别锆石有内核或呈不规则状。总体上除个别锆石以外，多为典型的岩浆成因锆石特征(图 5)。20个锆石点分析点的Th含量变化于91×10-6~445×10-6，U变化于201×10-6~1133×10-6，锆石Th/U为0.11~0.70(表 2)。这20个分析点的206Pb/238U表面年龄为161~1069Ma，近半数锆石为捕获或继承锆石，其中10个分析点的年龄主要集中在161~174Ma，其它分析点则变化范围较大，没有成群分布。结合锆石CL图像，可以看出，有内核或者不规则状锆石年龄较老，协和度较差；振荡环带清晰 的锆石年龄数值小，协和度较好，除了点SH-1-13(协和度52%)之外。前者可能为四会岩体侵入过程中的捕获或继承锆石，后者则为岩浆结晶锆石。10颗最年轻锆石的206Pb/238U加权平均年龄为166.6±2.9Ma(MSWD=2.2)(图 6)，不一致线下交点年龄为167.4±5.0Ma(MSWD=1.8)，为四会岩体结晶年龄。
 | 图 5 锆石阴极发光图像及分析点位置和206Pb/238U年龄值 Fig. 5 Cathodoluminescence(CL)image and 206Pb/238U age of representative zircons from the Sihui granites |
 | 图 6 四会岩体锆石LA-ICP-MS U-Pb年龄谐和图 Fig. 6 Concordia diagram showing LA-ICP-MS U-Pb data for zircons from the Sihui pluton |
| 表 2 锆石LA-ICP-MS U-Pb定年分析结果 Table 2 LA-ICP-MS U-Pb zircon dating results for the Sihui granites |
四会岩体锆石年龄复杂，本文只计算代表成岩年代的10个有效测点的锆石Ce、Eu异常值。其中Ce(Ⅳ)/Ce(Ⅲ)变化范围为146~681，均值为414；Eu/Eu*范围为0.43~0.60，均值为0.49(表 3)。锆石的Ce(Ⅳ)/Ce(Ⅲ)值指示四会岩体成岩岩浆氧逸度较高，落在智利地区丘基卡马塔含矿岩体锆石范围内。四会岩体锆石Ce、Eu异常明显高于南岭地区同时代不含矿花岗岩和含钨锡矿花岗岩，与大宝山钼钨矿床含矿岩体相近，但低于德兴含矿斑岩(图 7)。
| 表 3 四会岩体锆石微量元素测试结果(×10-6) Table 3 Trace element concentrations of zircons from the Sihui pluton(×10-6) |
 | 图 7 四会岩体锆石稀土元素配分模式图 Fig. 7 REE distribution patterns of zircons from the Sihui pluton |
锆石成因是讨论锆石定年的基础。本次研究获得的锆石整体上自形，CL图像显示该批锆石具有明显的岩浆振荡环带，除个别锆石颗粒有小的核。此次研究的锆石明显具REE(尤其是HREE)富集特征，Th、U含量高，Th/U比值普遍比较高(>0.4)，除两个小于0.1外，整体上所测试点均具有岩浆锆石特征。
根据对四会岩体锆石CL图像、稀土元素含量，以及Th、U含量和Th/U比值分析，认为本次分析岩石中的锆石，20点有效年龄数据在161~1069Ma之间，其中约10个最小年龄数据比较集中，加权年龄为166.6±2.9Ma；代表四会岩体的成岩时代。其余10个点年龄数据比较分散，变化范围较大，为早期捕获锆石信息。 5.2 岩石成因与构造背景
南岭地区早-中侏罗世以来主要受太平洋板块俯冲及后撤导致的弧后伸展作用的制约(Jiang et al., 2006; Zhou et al., 2006; Li and Li， 2007; Wang et al., 2011; Li et al., 2012a)，形成了大面积的花岗岩(孙涛，2006; Zhou et al., 2006)。前人研究认为南岭燕山期花岗岩主要为陆壳重熔型花岗岩(华仁民等，2005)。
四会岩体具有高硅，富铝，落在准铝质范围内，部分还落在过铝质范围内，表明四会岩体源区可能有沉积物的加入。锆石分析结果表明，20个锆石分析点里有一半为继承与捕获锆石。在稀土配分和微量元素蛛网图上，四会岩体表现为轻稀土富集，重稀土亏损，轻重稀土分异明显的特征，同时亏损高场强元素(Nb、Ti)等，表明其源区主要由陆壳物质组成。
在Y-Sr/Y和YbN-(La/Yb)N图解上(图 4)，四会岩体表现为低Y、Yb，高(La/Yb)N，而Sr/Y较埃达克岩略低，但大体可以落在埃达克质岩范围内。这与德兴铜矿含矿斑岩地球化学特征相似(Wang et al., 2006)。在Nb-Y构造图解上，四会岩体落在了与俯冲有关的同碰撞花岗岩区；在(Yb+Nb)-Rb图解上，四会岩体落在同碰撞和岛弧花岗岩之间(图 8)。目前对于埃达克岩的研究表明，其成因复杂。对于这些埃达克岩浆岩成因主要有：(1)壳幔物质相互作用的产物(Li et al., 2009)；(2)拆沉或加厚下地壳物质部分熔融的产物(Xu et al., 2002; Wang et al., 2004，2006，2007; Xu et al., 2014)；(3)俯冲洋壳部分熔融(Ling et al., 2009; Liu et al., 2010; Wang et al., 2013，2014)。四会岩体野外地质调查并未发现基性岩出露，同时四会花岗岩具有高硅的特征可能不支持幔源岩浆与壳源岩浆混合的特征。南岭地区中生代大规模岩浆活动可能指示该地区中生代有大规模的热源扰动，如地幔柱或者拆沉活动；但是从岩石组合特征上看，该地区并未出露与中酸性岩相伴生基性岩浆岩；同时，目前尚未有证据表明该地区存在过加厚的陆壳特征，因此四会埃达克质岩不是拆沉成因。前人研究认为南岭地区岩浆岩形成于古太平洋俯冲背景下(Li and Li， 2007; Zhou et al., 2006; Li et al., 2012c)。从现今地理位置看，南岭地区距俯冲带距离>800km。因此如果南岭地区受到古太平洋俯冲则表现为平板俯冲(Li and Li， 2007)。洋壳平板俯冲能够使俯冲板片受到充分加热而发生熔融，形成的岩浆则具有埃达克质特征。鉴于四会岩体锆石中出现的大量继承和捕获锆石，以及较高的硅含量，我们认为四会埃达克质岩体可能是俯冲板片熔融的熔体与重熔陆壳混合的产物；岩浆结晶锆石的高Ce、Eu异常值进一步说明四会岩体可能形成于俯冲构造背景之下。
 | 图 8 四会岩体Y-Nb(a)和(Yb+Nb)-Rb图解(b)(底图据Pearce et al., 1984) Fig. 8 Y-Nb and (Yb+Nb)-Rb diagram of the Sihui pluton(after Pearce et al., 1984) |
综合分析以上结果，我们认为四会岩体，是受太平洋板块俯冲，俯冲带熔体与地壳物质混熔形成的。 5.3 成矿潜力
近些年发现一些新的钼(铜)矿床，如大宝山钨钼铜矿床、园珠顶铜钼矿床等，开启了南岭地区铜钼矿找矿的方向。
四会花岗岩体由于研究工作有限，对于该岩体是否含矿前人还没有报道。越来越多对俯冲有关的浅成岩体的铜钼矿潜力评价研究表明，该类岩体是否成铜钼矿往往与岩浆的氧化程度密切相关(Ballard et al., 2002; Sillitoe，2010; Sun et al., 2004)，最近的研究发现Ce(IV)/Ce(III)和Eu/Eu*能有效指示斑岩型矿床的成矿潜力(Ballard et al., 2002; Liang et al., 2006; Li et al., 2012d; Sun et al., 2013)。四会岩体Ce(IV)/Ce(III)变化范围为146~681，Eu/Eu*为0.41~0.6，落在智利地区丘基卡马塔含矿斑岩范围内，表明其成岩过程中有大量氧化岩浆存在。对比南岭地区中生代不含矿或含矿钨锡矿花岗岩(孙占亮，2014)，四会花岗岩具有更高的Ce、Eu异常。四会岩体整体Ce、Eu异常明显低于德兴铜矿斑岩体，而与大宝山含钼矿花岗闪长斑岩的Ce(IV)/Ce(III)(大宝山岩体：13.9~414)、Eu/Eu*(大宝山岩体：0.14~0.70)接近(图 9)。研究表明，控制铜金矿床成矿的一个关键因素就是岩体的氧逸度特征，高氧逸度熔体更有成矿的潜力。岩浆的氧逸度控制着熔体中硫的氧化状态：在低氧逸度情况下，岩浆中的硫主要以S2-的形式存在；而在高氧逸度情况下，它主要以SO42-和SO2的形式存在。S2-向SO42-或SO2转换能阻止不混溶的硫化物相的饱和，从而能从正在分馏的熔体中提取Cu(Mo)-Au(Sun et al., 2004)。这时高氧逸度岩浆中铜元素在分异和分馏中富集，进入岩浆-热液流体中，从而成矿。大宝山含矿岩体具有富集铜钼元素的特征也正是由于其较高的氧逸度特征。四会岩体与大宝山岩体氧逸度的相似性以及其表现出的埃达克质特征指示四会岩体周边可能具有发现相关铜钼矿床的潜力。
 | 图 9 四会花岗岩锆石Ce4+/Ce3+-Eu/Eu*相关图解
丘基卡马塔数据引自Oyarzun et al., 2001；德兴数据引自Zhang et al., 2013；大宝山数据引自Li et al., 2012b，南岭地区花岗岩数据孙占亮等，2014
Fig. 9 Diagram of Ce4+/Ce3+ vs. Eu/Eu* of zircon from the Sihui granites
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总之，四会岩体和粤北大宝山含矿斑岩高度的相似性，表明该岩体具有较大的成铜钼矿潜力，可以作为日后找矿工作的重点地区。 6 结论
(1)本次研究LA-ICP-MS锆石U-Pb定年结果，所获得的10个最小定年结果加权平均年龄166.6±2.9Ma，代表四会岩体的成岩时代。其余10个较大的定年结果，均代表早期捕获锆石信息。
(2)地质和地球化学资料表明四会岩体具有高硅、La/Yb、Sr/Y，低Y、Yb等埃达克质岩特征，同时其源区具有较高的氧逸度特征，是俯冲背景下，由俯冲板片熔融的熔体与地壳熔体混合形成。
(3)将四会岩体和与其位置接近的粤北含矿大宝山斑岩进行对比，发现二者在岩石成因、成岩时代和岩石组成上有很多相似之处，尤其是能指示斑岩型矿床含矿潜力标志的Ce(IV)/Ce(III)和Eu/Eu*也很接近，推测四会岩体很可能是潜在的斑岩型铜钼岩体。
致谢 本文得到匿名审稿人细致认真的审阅，他们的宝贵修改意见对提高文章的质量有很大帮助，在此表示衷心感谢。| [1] | Anderson T. 2002. Correction of common lead in U-Pb analyses that do not report 204Pb. Chemical Geology, 192(1-2): 59-79 |
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