2014, Vol. 30
火山岩成分的多样性是岩浆的物理和化学成分在岩浆产生、运移、存储和喷发过程中所经历复杂作用的综合反映。玄武岩成分的多样性受控于地幔和地壳两方面的控制。大洋玄武岩因受地壳改造作用小，很早就受到地质学家的关注(Zindler and Hart， 1986; Sun and McDonough， 1989; Hofman，1997)，成为研究地幔对玄武岩成分多样性贡献的主要研究对象。而大陆玄武岩成分除了受地幔源区和部分熔融程度的控制，还有可能受地壳的影响。含有地幔包体的高MgO(大于6%)碱性玄武岩，因其富含挥发分，密度较小，极易快速上侵喷出，受到地壳的混染较小。而对于低MgO(小于6%)进化玄武岩，其密度较大，很容易滞留于地壳，经历分离结晶、混合和混染等开放式的岩浆作用形成所谓的深部地壳热带(Deep Crustal Hot Zone; Anne et al., 2006)。因此，低MgO玄武岩成分变异研究的一个关键问题是，有多少成分的变化是来自地幔，又有多少变化是岩浆在地壳中演化形成的？近年来国际火山学界利用单个火山喷发物的地球化学成分随时间的变化来研究此问题，并揭示岩浆活动的动力机制等问题(Ryder et al., 2006; Singer et al., 2008)，而国内的相关研究较少。
长白山火山(包括天池、望天鹅、图们江流域和朝鲜境内的胞胎山)是中国最具危险性的活火山之一。自上新世(~5Ma)以来，长白山地区喷发了大量的玄武质火山岩，包括粗面玄武岩、粗面玄武安山岩、拉斑玄武岩和玄武安山岩(田丰和汤德平，1989；金伯禄和张希友，1994；王团华等，2006)，其成分变化范围较大(MgO 3.2%~7.8%)。前人的研究重点关注于玄武岩活动的时空分布和玄武岩的地幔源区形成环境(刘嘉麒和王松山，1982; 樊祺诚等，2006; Wei et al., 2007，2013; 刘强等，2008; Kuritani et al., 2009，2011)，但对玄武质岩浆成分多样性的成因存在争议和研究不足。地幔交代和源区不均一性(隋建立等，2007; Kuritani et al., 2011)、岩石圈和软流圈相互作用(樊祺诚等，2007)、部分熔融深度和程度不同(Hsu et al., 2000; Kuritani et al., 2009)、地幔岩浆房分异演化(樊祺诚等，2007)、地壳混染(王团华等，2006)都曾被提出来解释长白山玄武岩成分的差异。另外，前人对玄武岩成分随时间变异的研究不足。本文以天池和望天鹅两个火山区玄武质岩石为研究对象，利用近年来发表的约5Ma以来长白山玄武质岩石的年代学和地球化学数据加上本文补充数据，发现玄武岩地球化学成分和同位素比值随时间呈现脉动式的变化。并通过定性和半定量地球化学分析了地幔和地壳过程对玄武岩成分变化的影响，确定了分离结晶、地壳混染和岩浆补给岩浆作用是主因。同时本文利用ECRAFC(Energy-Constrained Recharge，Assimilation， and Fractional Crystallization; Spera and Bohrson， 2002)模型对玄武质岩浆在地壳中的开放体系岩浆演化过程进行了定量模拟，探讨了玄武岩成分多样性的主要原因，并提出了玄武质岩浆房的时空迁移的简单模式及其与本区构造断裂的联系。 2 地质背景与火山喷发历史
长白山地处吉林省东部的中朝边界地区，在板块单元上位于中朝克拉通的东北缘。在古生代至中生代经历古亚洲洋的闭合，新生代至今处于日本海弧后盆地和中国东部大陆裂谷断陷盆地之间的隆起区。火山区的基底由太古代到中晚元古代的变质岩、古生代至中生代沉积地层和大量中生代的安山岩和花岗岩组成(Wang et al., 2003)。地球物理探测显示本区地壳厚度30~40km，并且上地壳厚约20km(张先康等，2002; Pak et al., 1993)。区内主要发育平行于西太平洋俯冲带NE-SW向的构造断裂，如敦化-密山断裂、天池-图们江断裂等，以及NW-SE向的断裂，如天池-白山断裂、红旗河断裂(图 1)。天池火山位于NE-SW和NW-SE断裂交汇的地带(Wang et al., 2003)。Wei et al.(2007)将本区火山的活动历史划分为四个主要阶段：(i)渐新世-中新世碱性玄武质岩浆的喷发形成了长白山区甑峰山、奶头山等地的玄武岩，其中奶头山和黄松蒲等地的玄武岩中含有地幔橄榄岩包体。(ii)上新世火山活动形成规模巨大的熔岩盾。在鸭绿江与图们江流域大面积出露的巨厚熔岩流台地均属于此期，如沿江村玄武岩、平顶村玄武岩、军舰山玄武岩等，其喷发时间主要介于距今5~2Ma(刘嘉麒和王松山，1982; 金伯禄和张希友，1994; Kuritani et al., 2009; 樊祺诚等，2006)。有学者称其为军舰山期(刘嘉麒和王松山，1982；刘若新等，1998；金伯禄和张希友，1994)，也有人称其为头道期(Wei et al., 2007)。在此阶段，望天鹅火山区的玄武质岩浆已经演化出部分粗面质与流纹质岩浆，表现为红头山期的安粗岩和流纹岩(金伯禄和张希友，1994)。更新世时期(2~1Ma)，长白山玄武质火山喷发活动继续进行，主要分布在天池火山和图们江流域等地，形成了天池火山熔岩盾的主体。(iii)1Ma之后，粗面质火山喷发构成了天池火山南北两侧的粗面岩锥及碱流质熔岩流(0.61~0.019Ma)，形成了长白山天池火山锥体的主体。而此时还伴有玄武质岩浆的喷发，如老房子小山、双目峰、王池、老虎洞等玄武质火山，年龄介于(1~0.3Ma)。樊祺诚等(2006)称其为天池第四纪玄武岩，Wei et al.(2007)称其为老房子小山和老虎洞两期玄武岩。(iv)全新世期间天池火山发生的多次爆炸式喷发形成了广布于天池火山四周的火山碎屑堆积物和天池破火山口。
 | 图 1 长白山火山岩分布及构造断裂简图(据张先康等，2002；樊祺诚等，2006修改)
断裂编号：F1-白山-天池断裂；F2-鸭绿江-甑峰山断裂；F3-鸭绿江断裂；F4-天池-广坪断裂；F5-长白-甑峰山断裂；F6-富尔河-红旗河断裂 Fig. 1 A simplified geological map showing the distribution of Cenozoic volcanic rocks and tectonic faults of Changbaishan(modified after Zhang et al., 2002; Fan et al., 2006) Main tectonic faults are indicated by numbers: F1-Baishan-Tianchi Fault; F2-Yalujiang-Zengfengshan Fault; F3-Yalujiang Fault; F4-Tianchi-Guangping Fault; F5-Changbai-Zengfengshan Fault; F6-Fuerhe-Hongqihe Fault |
玄武质岩浆的活动贯穿了长白山火山活动的始末，这为探讨玄武质成分随时间的变异成因提供了良好的研究材料。本文收集前人发表的约5Ma以来长白山玄武质岩石年龄和地球化学成分数据，并对其做了质量评估，剔除烧失量大于2%的数据。对于没有年龄的成分数据根据采样点和层序关系确定年龄范围，舍弃了未给出采样层位和详细地点的样品数据。根据火山岩分布区和层序年龄，将成分数据划分为四组：望天鹅玄武岩(5~2Ma)、天池Ⅰ期(5~2Ma)、天池Ⅱ期(2~1Ma)、天池Ⅲ期(小于1Ma)。各组玄武岩的岩相和地质信息简单总结见表 1。根据以往样品成分数据点的分布，本文作者有选择性的采样补充。一方面是为了衡量数据的可靠性，另一方面是补充成分数据的不足。采样位置和样品岩石学特征(图 1、图 2)分望天鹅火山区和天池火山区分述如下。
 | 表 1 长白山5Ma以来玄武岩岩相基本特征 Table 1 Petrography and composition of Changbaishan basalts younger than 5Ma |
望天鹅火山区样点分布于十九道沟的双山(11-01和11-04)、长松岭隧道(CSL-01)和十五道沟(SW-02、SW-05和SW-06)。11-01和CSL-01位于十九道沟熔岩台地的下部层位，K-Ar 年龄为 4.77Ma(樊祺诚等，2006)。为致密玄武岩，稀斑和无斑结构，基质由辉石、斜长石微晶和火山玻璃组成(图 2a)。11-04位于双山剖面的上部层位，K-Ar年龄推测为3.25Ma(Wei et al., 2007)。岩石呈斑状结构，斑晶为斜长石(约1%；1~2mm)，基质为斜长石微晶和火山玻璃组成。十五道沟玄武岩样品位于望天鹅地质公园，此区玄武岩的K-Ar年龄为1.86~2.87Ma(樊祺诚等，1998b；陈晓雨等，2008)。岩石呈斑状结构，斑晶常见斜长石(约3%；1~5mm)、辉石(<1%；0.5mm)、橄榄石少见。斑晶常见斜长石和辉石的聚斑结构(图 2b)，基质为隐晶质结构。
 | 图 2 长白山玄武岩显微照片
(a)-望天鹅双山，正交偏光；(b)-望天鹅十五道沟，正交偏光；(c)-天池漫江，正交偏光；(d)-天池老房子小山，单偏光.ol-橄榄石;cpx-单斜辉石;pl-斜长石 Fig. 2 Microphotographs of the basalts less than 5Ma in Changbaishan volcanic field |
天池Ⅰ期玄武岩采于头道村和药水地区，其年龄范围为5.02~2.29Ma(Wei et al., 2007)。尽管没有对其化学成分分析，但从药水剖面的野外和岩相可见，玄武岩为致密块状构造，柱状节理发育，无斑结构，基质由斜长石微晶与火山玻璃组成与望天鹅区11-01岩相结构相似。
天池Ⅱ期采于天池火山西侧的漫江镇。剖面位于漫江镇西北锦江断桥东侧(样品号：JJXHT12-01)。下部可见严重风化的玄武岩与河流相的砾石层不整合接触；上部为厚约5m的灰黑色致密玄武岩层，柱状解理发育。玄武岩呈显微斑状结构(图 2c)，斑晶主要为橄榄石(约3%；0.2~2mm)，基质由橄榄石、辉石和斜长石和火山玻璃组成。K-Ar年龄为1.19Ma(樊祺诚等，2006)。
天池Ⅲ期样点分别位于：横山林场(HSLC12-01)、王池Maar火山(WCH003和11-30-1)、老房子小山(SMF11-002)、无头峰(K02003和K02004；朝鲜境内)。横山林场和老房子小山玄武岩的K-Ar年龄分别为0.54Ma和0.87Ma(樊祺诚等，2006)。王池玄武岩覆盖于天池造锥粗面岩之上，Maar湖岩心显示下部为碱流质浮岩，因此推测与老虎洞期玄武岩同期(0.32~0.34Ma; Wei et al., 2007)。无头峰玄武岩位于碱流质浮岩之上，推测其为全新世喷发的产物(刘嘉麒，2002① )。横山林场和王池玄武岩为致密块状玄武岩，显微斑状结构，斑晶为橄榄石(<1%；约0.2mm)、单斜辉石(<1%；约0.1mm)和斜长石(1%~3%；0.4~1mm)，基质由橄榄石、辉石和斜长石和火山玻璃组成。老房子小山和无头峰玄武岩以红色玄武质火山渣为特点，岩石中气孔发育，说明其含有较高的挥发分。老房子小山岩石呈斑状结构(图 2d)，斑晶为橄榄石(<1%；约0.1mm)、辉石(1%~3%；0.4~1mm)及斜长石(3%；0.5~4mm)，斜长石中常见环带、熔蚀和筛状结构。基质为橄榄石、辉石、斜长石的微晶和玄武质玻璃。无头峰玄武质火山渣斑晶主体斜长石外晶(3%；1~3cm)，基质为玄武质玻璃。为对比讨论岩石成因，本文补充采集了中新世奶头山的碱性橄榄玄武岩(XNT11-002)。
①刘嘉麒. 2002.全国第三届火山学术研讨会报告 3 分析方法
对野外采集的样品进行岩相观察，挑选新鲜样品进行全岩主量、微量元素和Sr-Nd-Pb同位素分析，所有分析测试均在中国科学院地质与地球物理研究所完成。主量元素在岩矿分析实验室完成，采用X荧光光谱(XRF)玻璃熔片法分析测试，测量精度优于2%。全岩的稀土和微量元素用HR-ICP-MS ElementⅡ测定分析。采用标准曲线法(即外标法-External calibration)，以In内标校准仪器漂移。分析精度约5%~10%，一般情况下，元素含量大于10×10-6的误差小于5%，元素含量小于10×10-6的误差小于10%。样品全岩Sr-Nd-Pb同位素用美国Thermofisher公司Triton Plus型热电离质谱仪测定。Sr-Nd同位素分析前处理流程参见Li et al.(2011，2012)。Sr同位素比值测定采用86Sr/88Sr=0.1194进行质量分馏校正；Nd同位素比值测定采用146Nd/144Nd=0.7219进行校正；Pb同位素比值测定采用国际标样NBS981进行校正。Sr-Nd-Pb同位素同位素标准样品的测定结果分别为87Sr/86Sr=0.710238±0.000010(n=7，2SD)，143Nd/144Nd=0.512125±0.000012(n=7，2SD)，206Pb/204Pb=18.734±0.002(n=7，2SD)，207Pb/204Pb=15.617±0.002(n=7，2SD)，208Pb/204Pb=38.697±0.005(n=7，2SD)。
4 分析结果
本文长白山玄武岩全岩主量元素、微量元素分析结果见表 2，同位素分析结果见表 3。在主量元素、微量元素和同位素图中(图 3-图 7)，本文数据的范围与前人样点的分布范围一致。以下综合前人数据和本文数据，重点分析四组玄武岩地球化学成分的特征。
| 表 2 样品主量元素(wt%)、微量元素(×10-6)和Sr-Nd-Pb同位素分析测试结果 Table 2 Sample compositions of major elements(wt%)，trace elements(×10-6) and Sr-Nd-Pb isotopes |
| 表 3 长白山地区地壳同位素端元范围 Table 3 Range of isotopic compositions of upper and lower crust of Changbaishan |
 | 图 3 K2O+Na2O-SiO2图(a，据Le Bas et al., 1986; Irvine and Baragar， 1971)和FeOT/MgO-SiO2图(b，据Miyashiro，1974)
主量元素氧化物含量经过去水校正.数据来源：本文；解广轰等(1988)；刘若新等(1998)；樊祺诚等(1998a，2001，2006)；Hsu et al.(2000); Chen et al.(2007); 孙春强(2008)；陈晓雨等(2008)；Kuritani et al.(2009).图 4-图 9中数据来源同图 3，图中将不再作说明 Fig. 3 Plots of K2O+Na2O vs. SiO2(a，after Le Bas et al., 1986; Irvine and Baragar， 1971) and FeOT/MgO vs. SiO2(b，after Miyashiro，1974) Data resources: Xie et al.(1988); Liu et al.(1998); Fan et al.(1998a，2001，2006); Hsu et al.(2000); Chen et al.(2007); Sun(2008); Chen et al.(2008); Kuritani et al.(2009) and this study. Data in Fig. 4-Fig. 9 are the same as those in this figure |
 | 图 4 长白山玄武岩MgO与其它主量元素及部分微量元素相关图
主量元素氧化物含量经过去水校正.图中箭头指示岩浆在出现特定矿物分离结晶时的演化趋势(ol-橄榄石，cpx-单斜辉石，pl-斜长石，FeTi-铁钛氧化物，Ap-磷灰石)，A和B指示可能的不同母岩浆 Fig. 4 Various oxide plots against MgO for basalts less than 5Ma in Changbaishan |
 | 图 5 玄武岩微量元素原始地幔标准化图及稀土元素球粒陨石标准化配分图(标准化值据Sun and McDonough， 1989)
红色实心图标为本文数据，灰色阴影区为中新世基性玄武岩 Fig. 5 Primitive mantle-normalized trace element spider diagrams and chondrite-normalized REE patterns of basalts less than 5Ma in Changbaishan(normalization values after Sun and McDonough， 1989) |
前人研究显示长白山玄武岩分为碱性和拉斑两个系列(田丰和汤德平，1989)，本文进一步验证了此结论(图 3a，b)。碱性系列岩石包括碱性玄武岩、粗面玄武岩、玄武质粗安岩，拉斑系列岩石包括拉斑玄武岩、玄武安山岩。玄武岩主量成分的变化范围较大，且各组范围总体较为相近，如：望天鹅玄武岩MgO：3.2%~6.7%，FeOT：7.6%~14.1%，TiO2：1.3%~3.9%；天池Ⅰ期玄武岩MgO：3.6%~5.8%，FeOT：10.5%~15.3%，TiO2：2.2%~4.1%；天池Ⅱ期玄武岩MgO：3.2%~7.8%，FeOT：9.9%~12.8%，TiO2：1.5%~3.6%；天池Ⅲ期玄武岩MgO：3.5%~6.7%，FeOT：7%~11%，TiO2：1.8%~3.5%。但有些样点也有差异：天池Ⅱ期部分样点较其他各组玄武岩高MgO和CaO(图 4b)；天池Ⅰ期和望天鹅期部分样点较其他各组玄武岩低Al2O3和高FeOT(图 4d，c)；天池Ⅲ期和望天鹅期部分样点较其他各组玄武岩高Al2O3和低FeOT(图 4d，c)。在哈克图中(图 4)，尽管有部分氧化物较为分散(图 4c)，但总体上，各组玄武岩的主量元素与MgO有明显相关性。CaO与MgO正相关(图 4b)，K2O与MgO负相关(图 4a)。Al2O3、FeOT、TiO2和P2O5，随MgO减小，先增加后减小，在MgO位于5%~4%时出现拐点。高MgO玄武岩的不相容主量元素(K2O、P2O5和TiO2)明显有高低含量两组的特点(图 4a，e，f)。
在稀土元素球粒陨石标准化配分图中(图 5)，四组玄武岩显示出相同或相似的配分型式。明显富集轻稀土元素，亏损重稀土。四组玄武岩的轻重稀土的分馏程度有差异，(La/Yb)N除天池Ⅰ期外，均显示高、低两类：天池Ⅰ期(6.29~13.46)、天池Ⅱ期(4.61~6.11；9.81~17.03)、天池Ⅲ期(6.91；12.91~17.08)、望天鹅(6.99~16.28)。玄武岩Eu/Eu*显示正负异常均有，其变化范围为：0.7~1.33。除了天池II期和III期部分样品Eu/Eu*较高(1.26~1.33)，望天鹅部分样点较低(0.74~0.89)之外，其它样点均分布于0.94~1.20之间(图 3j)。微量元素原始地幔标准化图上，四组玄武岩显示出相同或相似的配分型式(图 5)，均显示富集不相容元素，亏损相容元素。且不相容元素可以分为高、低含量两类(图 5b-d)。轻稀土和不相容元素与MgO明显负相关(图 4i，a，e)。Sr和Eu/Eu*随MgO减小，先增加后减小(图 4h，j)。 4.2 全岩Sr-Nd-Pb同位素特征
同位素二元图上本文样品同位素落在前人玄武岩的范围内(图 6)。Sr-Nd同位素相关图上，样点总体位于OIB范围内且靠近于原始地幔值。天池Ⅰ期87Sr/86Sr(0.704817~0.705395)，143Nd/144Nd(0.512504~0.512586)，天池Ⅱ期和望天鹅玄武岩的Sr-Nd同位素都较其它组分散，前者87Sr/86Sr=0.704838~0.705531，143Nd/144Nd=0.512479~0.512665，后者87Sr/86Sr=0.704788~0.7062800，143Nd/144Nd=0.512337~0.512602。天池Ⅲ期玄武岩的分布集中，有较低87Sr/86Sr(0.704906~0.705041)的特点。Pb同位素除望天鹅玄武岩外，其它各组玄武岩范围较为集中：天池Ⅰ期206Pb/204Pb(17.37~17.63)，207Pb/204Pb(15.49~15.54)，208Pb/204Pb(37.56~37.90)；天池Ⅱ期206Pb/204Pb(17.38~17.82)，207Pb/204Pb(15.51~15.54)，208Pb/204Pb(37.78~38.24)；天池Ⅲ期206Pb/204Pb(17.49~17.60)，207Pb/204Pb(15.52~15.57)，208Pb/204Pb(37.83~38.03)；望天鹅玄武岩206Pb/204Pb(17.25~18.09)，207Pb/204Pb(15.46~15.79)，208Pb/204Pb(37.28~38.42)。
87Sr/86Sr-143Nd/144Nd和87Sr/86Sr-206Pb/204Pb同位素相关图上(图 6a-d)，长白山玄武岩落在了本区中新世基性玄武岩与上、下地壳三个端元的混合线面上。在87Sr/86Sr、206Pb/204Pb与MgO相关图(图 6e，f)中随着MgO减小，各组玄武岩Sr同位素逐渐增加而206Pb/204Pb先减小后增加。
 | 图 6 玄武岩Sr-Nd-Pb同位素相关图以及Sr-Pb同位素与MgO相关图
MORB和OIB范围来自Hofmann(1997)；华北克拉通东部中生代下地壳来源火山岩(ENCB)；中生代花岗岩同位素范围(JLUC)据李超文(2006)和Guo et al.(2009)，地壳和玄武岩同位素成分为原始测试值，未经年龄校正 Fig. 6 Sr-Nd-Pb isotopic diagrams and 87Sr/86Sr-MgO and 206Pb/204Pb-MgO plots of Changbai basalts MORB and OIB fields from and Hofmann， 1997; Lower crust(ENCB) and Upper crust(JLUC)fields from Li，2006; Guo et al., 2009 |
同位素地球化学的研究(解广轰等，1988; Basu et al., 1991; Hsu et al., 2000; 樊祺诚等，2007; Kuritani et al., 2009)显示，长白山玄武岩同位素成分落在了亏损地幔和富集Ⅰ型地幔(EMI)的混合线上。而长白山玄武岩EMI端元的来源至今仍在争论(Basu et al., 1991; Tatsumoto et al., 1992; 隋建立等，2007; 樊祺诚等，2007; Zou et al., 2008; Kuritani et al., 2009，2011)。EMI端元的来源问题超出本文的范畴，本节目的是衡量地幔源区是否不均一，如若不均一，能给玄武岩成分带来多大差异。研究表明，长白山玄武岩重稀土显著亏损，指示地幔源区有石榴石残留(樊祺诚等，2007; Kuritani et al., 2009; 魏海泉，2010)，说明岩浆起源深度60~80km与本区的岩石圈厚度相当(金伯禄和张希友，1994)。因此，当前的主流观点认为本区玄武岩起源于软流圈地幔。Kuritani et al.(2009)认为长白山造盾玄武岩TiO2可以指代地幔部分熔融的程度的深度，基于部分Sr-Nd同位素与TiO2的相关关系，他提出地幔源区同位素成分不同深度存在不均一性，即深部高TiO2与EMI特点接近(低143Nd/144Nd，高87Sr/86Sr)而浅部低TiO2与MORB接近(高143Nd/144Nd，低87Sr/86Sr)。Kuritani et al.(2009)所用玄武岩大多为低MgO玄武岩，玄武质岩浆演化过程中可能经历分离结晶和地壳混染都可以影响Sr-Nd同位素与TiO2。在演化玄武质岩浆中，与高TiO2对应的高87Sr/86Sr玄武岩很可能为分离结晶和地壳混染(AFC)所致，不能代表地幔的分层不均一性。长白山在中新世喷发了大量的含地幔包体的碱性玄武岩(如，20~15Ma的奶头山碱性玄武岩；金伯禄和张希友，1994)，这些玄武岩受地壳混染程度最小(解广轰等，1988；田丰和汤德平，1989；金伯禄和张希友，1994)。图 6a-f显示各组玄武岩中高MgO(≥6%)样品与中新世玄武岩分布相近，均显示出低87Sr/86Sr，高143Nd/144Nd，高206Pb/204Pb的特点。并且望天鹅区和天池区高MgO玄武岩同位素没有显示出差异。因此，本文认为本区地幔在空间上较为均一。
即使对于较为均匀的地幔，其部分熔融程度的不同也可以造成玄武岩主量和微量元素含量的差异。如，玄武岩的稀土总量和(La/Yb)N有明显的高低两组(4.1节；图 5)以及高MgO玄武岩微量元素有高、低含量两组的特征均可能为部分熔融程度不同所致。利用地幔源岩平衡部分熔融模拟计算，可以定性验证和半定量衡量部分熔融对玄武岩成分的影响(Streck and Grunder， 2012)。如前所述，本区玄武岩的地幔源岩为含石榴石的二辉橄榄岩，主体矿物组成为：橄榄石(Ol)+单斜辉石(Cpx)+斜方辉石(Opx)±尖晶石(Spinel)+石榴石(Gt)。样品间部分熔融程度的差异用微量元素比值的相对变化量来衡量。因为石榴石二辉橄榄岩地幔岩中控制微量元素的主要矿物是单斜辉石和石榴石，其它矿物加入会减小不相容元素的全岩分配系数。应当指出，模拟假设钙钛矿等副矿物的影响可以忽略不计。因此，可以先选择部分熔融程度最大的样品((La/Yb)N最小，Haku3)，合理假设部分熔融程度为18%(Wilson，1989; 熔融富集二辉橄榄岩地幔实验中拉斑玄武岩在石榴石稳定区的最小部分熔融程度)进行反向模拟。我们选择对Cpx和Gt敏感的微量元素比，如Hf/Ta-La/Yb，来模拟随着Cpx和Gt部分熔融程度逐渐减小玄武岩成分的演化趋势。计算结果显示(图 7)，天池和望天鹅的高MgO玄武岩样点双峰式的分布区分别对应于高(18%~14%)、低(6%~9%)部分熔融区。它们之间相差约7%的熔融程度。因此，我们选择高部分熔融区和低部分熔融区元素差异半定量的衡量部分熔融对玄武岩成分的影响。如，ΔMgO(0.1%~0.4%)，ΔTiO2(0.8%~1.7%)，ΔK2O(0.8%~1.2%)，ΔLa(0×10-6~26×10-6)，ΔSr(200×10-6~400×10-6)。同时发现高、低部分熔融区样点与微量元素配分图上双峰式的分布以及哈克图(图 4)中两类母岩浆对应。图 4h中两类母岩浆沿着相似的趋势分离结晶演化，形成两个平行的演化趋势，两趋势间Sr差异在200×10-6~400×10-6左右。但哈克图(图 4h)中整个Sr元素的变化范围(约800×10-6)远大于部分熔融造成的差异范围。
综上，长白山高MgO玄武岩同位素显示其地幔源区较为均一。部分熔融程度的差异产生了高Sr和低Sr两类母岩浆。但是，由部分熔融程度差异造成主量和微量元素含量的变化要明显小于分离结晶造成的变化范围。
 | 图 7 衡量部分熔融程度对高MgO(≥6%)玄武岩的成分范围影响图
模拟曲线：假设Hf/Ta和La/Yb只受单斜辉石(Cpx)和石榴石(Gt)的控制.Gt和Cpx1分配系数来自Hart and Dunn(1993)，Cpx2分配系数来自Hauri et al.(1994)；DLaCpx=0.0536，0.0515；DLaGt=0.016；DYbCpx=0.43，0.633，DYbGt=3.88，DHfCpx=0.256，0.195，DHfGt=1.22；DTaCpx=0.0077，0.0081，DTaGt=0.0538；采用批式熔融模式，详细模拟过程参见Streck et al., 2012. 图例同图 6 Fig. 7 Evaluating the control of the degree of melting on compositional spread of high-MgO basalts(≥6%) Curves: Hf/Ta and La/Yb are assumed to be solely controlled either by clinopyroxene or by garnet; Cpx1 line based on partition coefficients of Hart and Dunn(1993); Cpx2 line based on partition coefficients of Hauri et al.(1994); DLaCpx=0.0536，0.0515; DLaGt=0.016; DYbCpx=0.43，0.633，DYbGt=3.88，DHfCpx=0.256，0.195，DHfGt=1.22，DTaCpx=0.0077，0.0081，DTaGt=0.0538 were taken from Hart and Dunn(1993)for cpx and from Hauri et al.(1994)for cpx and garnet. See Streck et al.(2012)for detail modeling processes |
前人对长白山玄武岩演化研究中侧重于讨论玄武岩和酸性岩的演化成因关系(樊祺诚等，2006; 陈晓雨等，2008; Kuritani et al., 2009)，而对玄武岩自身成分演化过程研究较少。中新世含地幔包体的碱性玄武岩和5Ma以来的高MgO玄武岩相容主量元素(CaO、Al2O3、FeOT)、Ni和同位素成分相近(图 4b-d，g、图 5e，f)，它们代表了本区最原始的岩浆成分。由于部分熔融程度不同形成碱性(高Sr)和拉斑(低Sr)两类母岩浆(图 4h、图 7)。高Sr母岩浆同时含有高P2O5，La等不相容元素，而低Sr母岩浆对应元素含量较低(图 4a，e，h，i)。玄武质岩浆演化过程实际上是岩浆从源区抽取后侵位上升到岩浆房或者浅部冷却结晶的过程(牛耀龄，2013)。尽管岩浆在喷发通道中会有大量去气和去气导致的结晶作用，但这些作用对岩浆的主体成分影响很小(Humphreys et al., 2008)。玄武质岩浆MgO的含量常用来指示液相线温度(牛耀龄，2013)，而主微量元素MgO相关图(哈克图)常被用来解释岩浆冷却结晶过程。图 4g显示MgO与Ni正相关，反映出橄榄石的分离结晶贯穿玄武质岩浆演化的整个过程。当MgO从8%降低至约6%的阶段，CaO减小而Al2O3在增加，显示出单斜辉石结晶分离作用的控制作用。MgO降低至约5.5%时CaO、Al2O3、Sr和Eu/Eu*开始陆续的降低，显示出斜长石开始分离(图 4b，d，h，j)。在MgO约4%之后，斜长石结晶分离作用的明显增强，使Al2O3、Sr大幅降低(图 4d，h)，同时P2O5、TiO2、FeOT出现拐点(图 4c，e，f)，表明此时岩浆开始大量分离出磷灰石和铁钛氧化物。K2O和La等不相容元素随着MgO减小持续的增加(图 4a，i)，与玄武质岩浆演化过程中不相容元素的行为一致。因此，大致总结出玄武质岩浆演化中各矿物的结晶分离的顺序：橄榄石-单斜辉石-斜长石-磷灰石和铁钛氧化物。这样的结果与前人岩相学通过斑晶矿物的包裹关系推测出的结晶顺序一致(金伯禄和张希友，1994；孙春强，2008)。同时矿物成分的研究显示(表 1)，随着玄武岩MgO减小，其橄榄石斑晶的Fo值减小(30~80)，辉石MgO和CaO含量减小，斜长石An的牌号由70降至40。这也显示了矿物结晶分离使高MgO玄武质岩浆演化为进化岩浆的过程。需要指出的是，图 4j中显示高MgO玄武岩演化至约4%时Eu异常由1.1增长至1.4同时对应Sr也高于演化趋势线含量(图 4h)，表明此阶段玄武质岩浆中的发生了斜长石的富集作用。这种富集作用可能是补给岩浆捕获早期残留岩浆的长石堆晶体所致。此观点可以解释本文无头峰和老房子小山期岩相中富集筛状结构斜长石的现象，也可以解释老房子小山玄武岩矿物成分明显分为两组的特点(靳晋瑜，2006)。
综上所述，哈克型图解上主量元素的总体变化趋势与岩浆冷却结晶分离过程一致。矿物的分离结晶作用造成了玄武质岩浆主量和微量组分出现总体的变化范围，如MgO(约8%→2%)、CaO(约9%→5%)、K2O(约0.5%→3.5%)、La(约7×10-6→65×10-6)、Sr(约200×10-6→900×10-6)。残留岩浆房斜长石堆积体再循环影响了Sr元素含量但比较小(ΔSr≤100×10-6)。 5.3 地壳混染
前人研究中主流观点认为天池和望天鹅区的玄武岩没有明显地壳混染(Hsu et al., 2000; 樊祺诚等，2007; Kuritani et al., 2009; 魏海泉，2010)。典型的上地壳具有高87Sr/86Sr、较高143Nd/144Nd和低206Pb/204Pb的特点，而下地壳具有较低87Sr/86Sr和低206Pb/204Pb的特点(Rollinson，1993)。长白山火山区处于华北克拉通东北缘，自古生代至中新生代阶段受古亚洲洋闭合以及西太平洋板块俯冲影响，上下地壳已被强烈改造。大量幔源中基性岩浆底侵冷却形成新的下地壳，而由其分异演化和地壳混染形成的上地壳花岗质岩石(李超文，2006; Wu et al., 2011)。尽管长白山玄武岩中至今未有地壳包体的报道，但在Sr-Nd-Pb同位素二元图中(图 6a-d)，玄武质岩浆同位素成分显示出与邻区中生代下地壳来源的中基性岩(ECNB; 李超文，2006)和本区中生代花岗岩(JLUC; Guo et al., 2010)明显的混染关系。而且MgO与87Sr/86Sr和206Pb/204Pb相关图中(图 6e，f)显示随着MgO减小，玄武岩87Sr/86Sr逐渐增加和206Pb/204Pb先减小后增加，显示了伴随岩浆分离结晶演化而受到上、下地壳混染(AFC)的过程。MgO-87Sr/86Sr，MgO-206Pb/204Pb还显示出5Ma以来各组玄武岩成分呈现多批次的AFC过程，因此，需要结合火山岩喷发年龄来深入讨论。
5.4 火山岩成分随时间的变化 过去对于单个同源火山区，尤其是活火山层序成分的详细研究加深了人们对火山岩成分变化原因的理解。许多火山喷发物的化学成分随着年龄或者层序呈现出周期式的变化，而这样的变化在不同时间尺度都存在(Newhall et al., 1999)。同一次喷发的开始和结束之间的成分差异被认为是岩浆房在喷发之前成分的分带和不均一性造成，而火山生命周期尺度内的成分变异被认为是一些复杂开放式岩浆作用的综合结果(Gertisser and Keller， 2003)。本文选择了~5Ma以来(长白山火山生命周期内)玄武岩的成分，结合喷发年龄，建立了时间成分序列。结果显示，天池和望天鹅玄武质岩浆主量、微量和同位素成分随时间显示出一致的周期性振荡变化(图 8)。为衡量成分变化趋势的可靠性，本文对单个期次的玄武岩做了重复的测试(K02003; K02004)结果发现在测量误差的范围内其主量、微量元素含量和同位素比值均非常一致(表 2)。同时，经前3节分析得出长白山玄武质岩石成分总的变化范围是结晶分异造成。另外，岩相和全岩化学成分显示部分有岩浆补给和残留堆晶体再循环作用(图 2d，4j)，并且同位素与MgO的相关图中(图 6e，f)显示岩浆经历了多时段的地壳混染过程。因此，我们认为玄武岩成分随时间的周期变化的规律是可靠的，并认为这样的周期变化规律是火山区复杂的开放式的岩浆作用过程的记录。若以87Sr/86Sr或者MgO的突变点为界(图 8)，序列可以分为3段：5~2Ma、2~1Ma、1~0Ma。以下分段分析其地球化学成分随时间变化的特点及其隐含的岩浆房周期演化过程。
 | 图 8 长白山玄武岩主量、微量元素和同位素随年龄的变异图 Fig. 8 Variation of selected major，trace elements and isotopes of the Changbai basaltic rocks as a function of time |
5~2Ma阶段(天池I期和望天鹅玄武岩)，随年龄减小，MgO和143Nd/144Nd减小，87Sr/86Sr增加(图 8a-c)。以~3Ma为界又可分为两个亚期：前期除P2O5外，玄武岩成分没有明显趋势变化；后期，CaO、Sr等相容元素减小；K2O，P2O5，La等不相容元素升高(图 8a-h)，87Sr/86Sr(143Nd/144Nd)增加(减小)。前期玄武岩以巨厚的致密稀斑粗面玄武岩为特点，后期过渡为含有斜长石斑晶(An=45~60)，少量辉石和橄榄石斑晶(Fo=50~65)的玄武粗安岩。这些趋势表明此阶段岩浆在地壳中形成较为稳定的存储区(岩浆房)，持续的发生结晶演化和地壳混染作用(AFC)。需要强调的是前人的研究提出过多种长白山火山的岩浆房模式(刘若新等，1998；樊祺诚等，2007；魏海泉，2010)，但都认为玄武质岩浆存储于地幔没有在地壳中驻留演化。众所周知，玄武质岩浆上侵速率较大，若以~6m/s的速率(Demouchy et al., 2006)估算，穿过40km 的地壳也只需要不到2h。如果玄 武质岩浆没有在 地壳中驻留，如此短的时间内是很难完成AFC过程。因此，本文认为长白山存在地壳玄武质岩浆房。
2~1Ma阶段(天池II期；图 8a-h)，MgO、CaO、Sr等相容元素快速增加，且MgO达到5Ma以来的最高值，K2O，P2O5，TiO2，La等不相容元素快速减小，87Sr/86Sr快速降低，143Nd/144Nd快速升高(图 8a-h)。岩相中基性橄榄石和辉石的斑晶比例增加，Fo最大可达80(表 1)，An可达70。岩石由玄武粗安岩、玄武安山岩向较为基性的粗面玄武岩和橄榄玄武岩过渡。此种情况，有学者用层状的演化岩浆房的由上至下逐渐抽取喷发的模式解释(Prosser and Carr， 1987; Huijsmans and Barton， 1989)，但本区并不符合此种模式，因为无法解释同一岩浆房其同位素的急剧降低趋势，且同位素变化趋势显示上、下地壳都有对其有贡献(图 6a-f)。因此，本区地壳中存在两个岩浆存储区的解释可能更为合理：下地壳存储区为高MgO低87Sr/86Sr的岩浆；上地壳为低MgO高87Sr/86Sr的进化玄武质岩浆。下地壳岩浆的上侵补给使上地壳进化岩浆先喷出地表。随后下地壳基性岩浆也喷出地表。此阶段反映出幔源岩浆强补给造成岩浆由下地壳向上的迁移过程。
1~0Ma阶段(天池III期)，玄武岩成分随着时间变化趋势类似于5~2Ma的初期阶段。MgO、CaO、Sr、143Nd/144Nd比值减小；K2O、P2O5、TiO2和87Sr/86Sr比值增加(图 8a-h)。岩相中的一个显著特征是包含有大量辉石、斜长石的外晶，长石有明显的筛状结构和溶蚀结构，辉石呈浑圆状(图 2)。表明此阶段岩浆进入演化期，在岩浆房底部存在大量堆晶体。但幔源岩浆还在不断的补给，使残余岩浆房中的堆晶体被捕获循环到岩浆中，最终被带至地表。
 | 图 9 长白山玄武岩的Sr-87Sr/86Sr相关图和EC-RAFC模拟结果图(a)和玄武质岩浆房的迁移模式图(b) Fig. 9 Plot of Sr vs. 87Sr/86Sr and results of EC-RAFC simulations for lineage L1-L3(a) and schematic illustration of a possible Changbai magmatic plumbing system based on the results of EC-RAFC models(b) |
综上，长白山火山自5Ma以来，其成分随着时间显示一致的周期性变化规律。此规律是地下玄武质岩浆房系统的分离结晶、地壳混染、岩浆补给过程(RAFC)的记录。为更详细的揭示地壳岩浆房系统的时空迁移模式，我们应用ECRAFC算法(Spera and Bohrson， 2002)进行了模拟。
5.5 开放式的地壳岩浆作用过程及ECRAFC模拟 ECRAFC算法原理是对接受补给的开放岩浆系统，利用能量和质量守恒控制方程，约束其分离结晶、地壳混染和补给混合的岩浆作用过程(Bohrson and Spera， 2001，2003，2007; Fowler et al., 2004)。通过模拟岩浆的微量和同位素成分变化可以示踪RAFC过程。模拟的参数包括初始温度、液相线温度，比热，地壳中元素扩散和熔融焓，平衡温度等热力学参数和母岩浆和补给岩浆以及混染地壳的元素及同位素成分等成分参数。本文模拟采用的母岩浆本区含地幔包体的中新世玄武岩的样品(XNT11-002成分见表 2)，混染端元的同位素参数见表 3。液相线温度用MELTS模型(Ghiorso and Sack， 1995)估计，其它参数在Bohrson and Spera(2007)提供的合理范围内(表 4)。
| 表 4 模拟采用EC-RAFC模拟参数 Table 4 ECRAFC parameters |
根据同位素二元图上样点趋势(图 6a-f)，可将模拟过程分为3段，下地壳段(L1)、望天鹅上地壳段(L2)和天池上地壳段(L3)。各阶段的物理和化学成分参数见表 4。
模拟结果符合了多数样点的分布趋势(图 9a)。ECRAFC轨迹以Sr同位素比值0.7052为界分为了上下地壳两区。尽管模拟使用的是高Sr含量的碱性橄榄玄武岩，但从轨迹图上看由部分熔融造成的其他母岩浆最终也与碱性(高Sr)母岩浆合并了演化轨迹。天池和望天鹅火山区的样品点都沿L1轨迹分布，证明了他们的母岩浆都曾在同一下地壳岩浆房存储。在ECRAFC轨迹上Sr含量降低通常对应岩浆分离结晶作用，而补给事件和长石晶体富集通常会使Sr含量增加(Fowler et al., 2004)。岩浆在下地壳分离结晶作用使Sr的含量降低，同时释放的结晶热开始烘烤地壳。同时，高温幔源岩浆的补给快速加热了地壳使其达到固相线开始熔融，加速了地壳混染，导致87Sr/86Sr比值增加(轨迹L1)。镁铁质矿物的分离结晶作用(MgO减小)使岩浆密度降低，同时补给岩浆使岩浆房压力增加，促使岩浆上升到浅部地壳。上地壳的轨迹(L2，L3)显示天池和望天鹅岩浆房分别受控于不同的上地壳同位素端元的控制(图 9a)，说明二者在互不相连的上地壳岩浆存储区驻留、演化和混染。而从火山活动的时间上看，ECRAFC轨迹显示明显的岩浆房系统的迁移规律(图 9b)：5~2Ma阶段，岩浆混染端元由下地壳逐渐上地壳过渡，显示了岩浆从下地壳向上地壳迁移，岩浆房逐渐变浅的过程。2~1Ma阶段，轨迹显示岩浆房由上地壳向下地壳过渡，逐渐变深的过程。这显示了从上地壳至下地壳，岩浆房抽取深度逐渐增加的过程。1~0Ma阶段，轨迹显示玄武质岩浆下地壳驻留、演化。 5.6 火山活动和构造联系
众所周知，玄武质岩浆一般属于近牛顿流体，黏度小，其上升的驱动力受两方面因素的影响(Philpotts and Ague， 2009)：岩浆自身的密度；岩浆上覆围岩环境的压应力。理论上来说，岩浆密度越小，且上部围岩的静岩压力越小，就越容易喷发。构造断裂的拉伸使围岩压力大幅减小，而这种情况极易使岩浆上升喷出；反之，岩浆在构造挤压的情况下容易驻留形成稳态的岩浆房。长白山火山区构造断裂非常发育天池火山和望天鹅火山都位于断裂相交位置(图 1)。这些断裂提供了岩浆存储的空间和上升的通道，同时也制约着火山的活动。因此，玄武岩成分周期变化规律和岩浆系统的驻留和迁移过程可能与本区主要断裂的活动密切相关。5~2Ma阶段的前期可能由于NE-SW和近NNE两组主断裂(图 1，白山-天池断裂；长白-甑峰山断裂)的拉张或剪切拉张，造成长白山地区沿此两条主断裂以裂隙式喷发了大量稀斑玄武岩。后期(约3~2Ma)断裂活动减弱，岩浆上侵至中上地壳形成稳态岩浆房，发生地壳混染和斜长石、单斜辉石、钛铁矿和磷灰石的结晶分异演化(图 4、图 8)，形成高87Sr/86Sr低MgO的玄武质进化岩浆，甚至在望天鹅演化出了粗面岩和流纹岩。2~1Ma天池所处的NE-SW断裂活动增强，且地幔基性岩浆补给强烈，先补给到上地壳岩浆房挤出残留进化的玄武质岩浆(高87Sr/86Sr低MgO)后期直接由下地壳喷出地表，形成较基性的天池造盾玄武岩(低87Sr/86Sr、高MgO)。1Ma至今，长白山地区又进入断裂拉张活动减弱期，但幔源岩浆的补给没有明显减弱。在上地壳，玄武质岩浆演化形成的进化岩浆喷出形成了天池造锥和近代喷发的粗面质和碱流质产物。而在下地壳，幔源基性岩浆的补给混合使岩浆房产生超压，且岩浆中挥发分含量增加，导致岩浆密度急剧减小而上侵喷出，形成爆炸式玄武质火山渣锥。
应当指出，此火山活动与构造联系的模式只是一个简单的假说，严谨的论证其相关性需要对本区断裂进行测年和应力分析。 6 结论
(1)长白山5Ma以来玄武质岩石地球化学和同位素成分随时间呈现一致的脉动式变化。根据87Sr/86Sr和MgO的突变点可以分为3段：5~2Ma，2~1Ma，1~0Ma。该周期变化是由分离结晶、地壳混染和岩浆补给的岩浆作用过程造成，而地幔源区不均一性和部分熔融程度差异引起玄武岩成分的变化有限；
(2)ECRAFC模拟轨迹显示，玄武质岩浆最初都存储于同一下地壳岩浆房。望天鹅和天池两个喷发中心需要不同的上地壳同位素成分来约束其ECRAFC轨迹，反映了二者岩浆迁移路径和存储区不同。模拟轨迹显示岩浆迁移方式有分段特点。5~2Ma阶段，岩浆从下地壳向上地壳迁移，岩浆房逐渐变浅。2~1Ma阶段，岩浆房由上地壳向下地壳逐渐变深。这显示了岩浆房抽取深度逐渐增加的过程。1~0Ma阶段，玄武质岩浆存储于下地壳，没有在上地壳驻留的痕迹，而是直接由下地壳喷出地表。
(3)长白山玄武质岩浆的活动与本区的构造断裂活动密切相关，玄武岩脉动式的成分演化规律可能对应于5Ma以来长白山地区的强拉张-弱拉张的周期性断裂活动过程。
致谢 在野外采样和实验测试中得到了张磊、刘嘉丽、孙春青、伍婧、陈双双和高金亮的热心帮助；实验过程中得到了李禾、李靳娣、李潮峰等老师的帮助；成文过程中曾与张茂亮、张丽红、成智慧进行了有意义的讨论；两位匿名审稿人提供了宝贵的意见和建议；在此一并表示感谢。| [1] | Annen C, Blundy JD and Sparks RSJ. 2006. The genesis of intermediate and silicic magmas in deep crustal hot zones. Journal of Petrology, 47(3): 505-539 |
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