2013, Vol. 29
斑岩型矿床是世界上金属Cu、Mo的主要来源和Au的重要来源(Kesler et al., 2002；Cooke et al., 2005；Patrick and Marco, 2010)，但对其成矿机制的认识却始终存在分歧(Kerrich et al., 2000；Richards et al., 2001; Richards，2012)。长期以来，成矿流体氧化程度较高是斑岩铜矿床模式的一个基本原则(Burnham and Ohmoto, 1980；Blevin and Chappell, 1995)，其证据主要来自于表征高氧逸度的原生磁铁矿、赤铁矿和硬石膏的大量发育(Sillitoe，2010)，以及与氧化性Ⅰ型花岗岩或磁铁矿系列花岗岩的共生关系(Sillitoe, 2002, 2010；Ballard et al., 2002；Mungall，2002)。与这种高氧化性流体系统完全相反的是，近年的研究发现一些“不同寻常”的还原性斑岩型铜-金矿床，其成矿流体含较多的碳基等还原性物质，氧逸度低于铁橄榄石-磁铁矿-石英氧缓冲剂，矿石中深成磁黄铁矿的含量高，而缺乏原生赤铁矿、磁铁矿和硬石膏，在成因上与还原性Ⅰ型花岗岩类有关(Rowins, 1999, 2000)。
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图 1 中甸弧大地构造位置(a)和地质简图(b)(据Li et al., 2011) Fig. 1 Simplified geological map of Zhongdian island arc (after Li et al., 2011) |
中甸普朗铜矿床是迄今亚洲单个矿体储量最大的斑岩铜矿，其中铜约160万吨，伴生金约54吨，钼约8.5万吨(Li et al., 2011)。自1999年被发现以来，对该矿床已开展了大量研究，积累了丰富资料。其中，对普朗复式岩体的研究表明其具有高的Sr 含量、富集大离子亲石元素、亏损高场强元素(Nb、Ta、Ti)等特征(冷成彪等，2007；任江波等，2011)，为岛弧成分特征的板片熔融形成的埃达克质熔体侵位形成，氧逸度较高，具氧化性斑岩型铜矿床相关侵入体的典型特征。然而，我们最近的研究发现其矿物组合及流体成分与还原性斑岩型铜金矿床的特征一致，而明显不同于氧化性斑岩型铜金矿床。可见，普朗铜矿床为探讨还原性成矿流体与氧化性含矿岩体的关系提供了天然的实验室，其矿床类型与成矿机制仍需深入研究。为此，本文在系统阐述普朗铜矿床的矿石矿物组合和成矿流体成分的基础上，对比分析其与还原性及氧化性斑岩型铜矿床的异同，探讨还原性成矿流体与氧化性含矿岩体的关系、以及Cu品位偏低而伴生富Au矿化的可能原因，为深入研究普朗铜矿床、乃至区域斑岩铜矿床的成因类型与成矿机制提供借鉴。
2 区域及矿床地质普朗铜矿床位于义敦岛弧南端的中甸弧，该区是三江特提斯成矿域最重要的斑岩-矽卡岩型铜多金属矿产地之一(邓军等, 2011, 2012)，其东部和南部是甘孜-理塘板块结合带，西部是格咱断裂(图 1)。
矿区内主要出露三叠系图姆沟组碎屑岩夹碳酸岩夹火山岩，为一套火山-沉积建造(图 2)。普朗复式岩体侵入于图姆沟组的砂板岩和安山岩中，不规则产出，NW 向展布。其主要岩石类型为中酸性的石英二长斑岩、石英闪长玢岩、花岗闪长斑岩，是多阶段岩浆的产物(李文昌等, 2009, 2011；王守旭等，2008；尹静等，2010)。最早为大面积分布的石英闪长玢岩，之后是复式岩体中心的石英二长斑岩及少量花岗闪长斑岩；其单颗粒锆石U-Pb法年龄分别为221.0±1.0Ma、211.8±0.5Ma和206.3±0.7Ma(庞振山等，2009)。
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图 2 普朗铜矿地质简图(据云南省地质调查院，2010①) Fig. 2 Geological sketch map of the Pulang copper deposit |
①云南省地质调查院. 2010. 云南省迪庆普朗铜矿区勘探地质报告
矿体顶、底板主要为石英二长斑岩，其次为石英闪长玢岩、花岗闪长斑岩。矿体出露标高3843～4293m，平面上呈不规则NWW向“多节葫芦”状展布(图 2)。围岩蚀变主要有钾化、硅化、绢云母化、青磐岩化和泥化，其中绢英岩化蚀变较弱，延深和延长均较小，未形成大范围的蚀变带。硅化、钾化、青磐岩化交替出现或钾化呈脉状发育于青磐岩化、绢英岩化蚀变岩中形成叠加蚀变。
主要成矿元素为Cu，伴生Mo、Au、Ag、Pt、Pd等多种有益组分。矿体中Cu品位总体较贫(品位0.2%～0.4%占46.2%，大于2%的占0.8%)，且由中部(Cu品位0.7%～1.0%)向四周逐渐变低。矿石中含金0.01～0.57g/t，平均0.13g/t。钼主要赋存于辉钼矿中，多产出于KT1矿体的南、北两侧(云南省地质调查院，2010)。
3 矿物组合矿石结构、构造较为简单，以细脉状和浸染状构造为主，角砾状构造、团块状构造仅局部可见。金属硫化物以黄铜矿、黄铁矿和磁黄铁矿为主，以磁黄铁矿大量发育为特征，少量辉钼矿、闪锌矿和方铅矿，极少量辉铜矿及斑铜矿(图 3)。非金属矿物有石英、长石、黑云母、角闪石、绢云母、绿泥石、绿帘石和方解石等。依据野外及镜下观测结果，矿石中矿物组合主要包括：①石英-(方解石)-黄铜矿-磁黄铁矿-黄铁矿组合(图 3b)，分布较广泛。黄铁矿一般量较少，大多情况下(尤其是钾硅酸盐蚀变岩中)仅见黄铜矿-磁黄铁矿组合(图 3a，d，g)。一些品位较高的矿石中可见方解石发育(图 3c)，晶形较好，与黄铜矿-磁黄铁矿共生；②石英-黄铜矿-黄铁矿组合，主要充填于各类裂隙-脉中，在矿体内亦较为常见，在钾化、绢英岩化蚀变带中主要见黄铜矿、黄铁矿浸染状共生；③石英-(方解石)-黄铁矿-辉钼矿组合，矿体内发育较少，局部可见少量黄铜矿；④方解石-黄铁矿组合，充填于一些较小的矿化裂隙中，图 3f中可见黄铁矿交代磁黄铁矿及充填其裂隙。
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图 3 普朗铜矿床金属矿物组合 (a)-黄铜矿-磁黄铁矿脉；(b)-团块状石英-黄铁矿-磁黄铁矿-黄铜矿矿化；(c)-斑铜矿-黄铜矿-磁黄铁矿矿石；(d)-黄铜矿与磁黄铁矿共生，并充填于裂隙中；(e)-黄铜矿与磁黄铁矿共生，边部发育较晚形成的闪锌矿；(f)-磁黄铁矿与黄铁矿共生，可见早期形成的近圆状黄铁矿溶蚀残余；(g)-磁黄铁矿-黄铜矿脉 Fig. 3 Ore minerals and its association in the Pulang copper deposit |
研究样品主要采自普朗铜矿床最大、最具代表性的KT1号矿体中的平硐3900至向外围延伸的钻孔ZK0104、ZK0403，采集了铜品位较好的黄铜矿-磁黄铁矿-石英脉(部分含黄铁矿)矿石。
显微测温分析样品为石英脉包裹体片，在中国地质大学(北京)地质过程与矿产资源国家重点实验室流体包裹体实验室英国Linkam THMS 600型冷热台上完成。仪器在120～-70℃测试精度为±0.5℃，-70～+100℃范围的测试精度为±0.2℃，大于100℃时测试精度为±2℃。测试过程中采用Wilkinson(2001) 总结的冷冻-加热法来记录相变温度点，升温速率为0.2～5℃/min，含CO2包裹体相转变点附近的升温速率为0.2℃/min，水溶液包裹体相变点附近的升温速率为0.2～0.5℃/min。
群体包裹体成分测试的样品为人工挑选的纯度大于99%的石英、方解石颗粒，粒度在0.3～0.8mm。样品挑选工作由河北省区域地质矿产调查研究所实验室完成，包裹体中气液相成分分析在中国科学院地质与地球物理研究所流体包裹体研究实验室进行。气相成分测试仪器由日本RG202和瑞士安维公司生产的Prisma TM QMS200型四极质谱仪完成，分析室真空度小于6×10-8mba，测试质量范围为1～200amu。液相成分测试仪器为日本岛津公司Shimadzu HIC-SP Super 离子色谱仪完成，最低检出限阴离子为1×10-9，阳离子为1×10-6。
4.2 流体包裹体组成从普朗铜矿床典型代表性样品的流体包裹体气相群体成分分析结果(表 1)中可以看出，该矿床的气相成分以H2O、CO2、CH4和CO为主。H2O含量最高者可达75.413mol%，平均含量为63.354mol%；CO2含量最高为25.044×10-6mol%，平均含量为15.061mol%；CH4含量亦相对较高，最高为23.472mol%，平均为11.800mol%；CO平均含量为5.422mol%；均含有少量C2H2+C2H4。液相成分(表 2)中阴离子以Cl-为主，含量为4.197×10-6～22.641×10-6，平均为11.787×10-6，集中于11.875×10-6～13.384×10-6之间；其次为NO3-和极少量SO42-，前者集中于1.931×10-6～2.446×10-6之间，平均值为2.061×10-6，后者集中于0.632×10-6～1.962×10-6之间，平均值为1.210×10-6。阳离子以K+、Na+、Ca2+为主，含少量的Mg2+。其中K+含量为2.217×10-6～5.564×10-6，平均为5.331×10-6，Na+含量为2.019×10-6～5.764×10-6，平均为3.614×10-6。其中Na+/ K+大多小于1。
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表 1 普朗铜矿床流体包裹体的气相成分分析结果(mol%) Table 1 Gas contents in fluid inclusions from Pulang copper deposit(mol%) |
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表 2 普朗铜矿床流体包裹体液相成分测试结果(×10-6) Table 2 Ion contents in fluid inclusions from Pulang copper deposit(×10-6) |
由上述数据可知，普朗铜矿床成矿流体中含较多的CO2、CO和CH4等碳基成分，属H2O-NaCl-CO2-CH4体系，且满足以下两个条件：在成岩成矿过程中，流体处于斑岩岩浆-流体系统的封闭体系，气、液、固态建立了动态平衡；在高温高压下，包裹体中主要成分为氢、氧、碳及其化合物和含盐的水溶液，这些物质相互反应而建立了化学平衡。符合NET 2.0C#的流体包裹体成分、物理化学参数计算程序的地球化学热力学计算原理(王真光和王莉娟，2011)。根据冷热台上测定的6个样品中两相包裹体测定的均一温度及压力，并取其平均值，在计算程序中输入试样编号、成矿温度、成矿压力、液相成分及气相成分含量，可得其氧逸度值(表 3)。
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表 3 普朗铜矿床流体包裹体的氧逸度计算结果 Table 3 Oxygen fugacity of fluid inclusions in Pulang copper deposit |
与当今大陆边缘、西南太平洋岛弧带产出的一系列氧化性斑岩型矿床如菲律宾马林杜克岛的锡帕莱矿床、巴布亚新 几内亚的奥科特迪矿床等相比(Williams et al., 2005；Kirsch，2007)，还原性斑岩型矿床中磁黄铁矿与其它金属硫化物的共生组合是区别于氧化性斑岩型矿床的重要地质特征(Rowins，2000)。
普朗铜矿床中金属矿物以黄铜矿-磁黄铁矿-黄铁矿为主，与还原性斑岩型矿床一致(表 4)，而不发育在相对较高的氧化性含矿流体作用下形成的表征高氧逸度的原生磁铁矿和硫酸盐(硬石膏等)矿物。图 4为根据磁黄铁矿与黄铁矿+磁铁矿以及磁铁矿与赤铁矿两组平衡热力学关系制成的温度-氧逸度图解(黄民智等，1983)，其中区间Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ分别代表了不同矿物组合的温度区间。对普朗铜矿床中大量发育的磁黄铁矿而言，其形成绝对温度集中于223～400℃(表 3)，对应稳定区间在Ⅰ区，lgfO2值集中于-43～-32，并随温度的增高而加大，反映了成矿时的还原环境(杨立强等, 2011a, b ；邓军等, 2010a, b, 2013)。
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表 4 普朗铜矿床与氧化性斑岩型矿床及还原性斑岩型矿床特征对比 Table 4 Comparison between the Pulang copper deposit and oxidized porphyry deposits and reduced porphyry deposits |
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图 4 硫化铁和氧化铁在T-lg fO2图上的平衡关系(据黄民智等，1983) 区间Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ分别代表了不同温度、氧逸度条件下的矿物组合；两条虚线指示普朗铜矿床中磁黄铁矿-黄铁矿的组合(区间Ⅰ)在其形成温度范围内(x轴)对应的氧逸度对数值(y轴)区间 Fig. 4 The balance between ferric the sulphide and ferric oxide on the T-lgfO2 diagram (after Huang et al., 1983) |
在Cu-Fe-S-O组合变化的逸度-pH图解中可见(图 5)，普朗铜矿床中发育的磁黄铁矿-黄铁矿-黄铜矿的组合分布在Ⅵ区域，对应氧逸度的对数值约为-41～-39，与图 4中T-lgfO2图解所得出的氧逸度对数值(-43～-32)较为吻合，表明普朗铜矿成矿流体的还原性特征。而还原性斑岩型矿床中成矿流体较低的氧逸度使得Cu的搬运较高氧逸度条件下更为困难(Rowins，2000)，在中等含盐度(5%NaCleqv)、相对还原、单相热液流体在300~700℃之间和0.5～2kb下，铜的溶解度低1～2个数量级(Hemley，1992)，而Au基本不受氧逸度的影响，可能这是导致普朗铜矿中Cu平均品位较低而Au相对来说较高一些的原因。
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图 5 Cu-Fe-S-O组合变化的逸度-pH图解(据Hemley and Meyer, 1967) 区间Ⅰ~Ⅵ表征在一定的硫逸度、氧逸度及pH条件下所形成氧化物相、硫化物组合的关系；区域Ⅵ表示了普朗铜矿床中发育的磁黄铁矿-黄铁矿-黄铜矿的组合，虚线在x轴上的投影指示其氧逸度对数值范围 Fig. 5 Fugacity-pH diagram(after Hemley and Meyer, 1967) |
大量研究表明(Sillitoe, 2002, 2010；Ballard et al., 2002；Mungall，2002)，斑岩型矿床成矿流体主要为高氧逸度、高盐度热液流体，在合适的成矿温度下，它们的氧逸度(fO2)一般在镍-绿镍矿(NNO)和赤铁矿-磁铁矿(HM)氧缓冲剂之间变化。成矿流体挥发份物质主要为H2O、CO2、Cl-、F-和S(Deng et al., 2010a, 2011)，这也正是绝大部分斑岩型矿床在热液演化后期阶段均可发现表征高氧逸度的磁铁矿化和赤铁矿化以及硬石膏化的原因。而还原性斑岩铜矿形成于相对还原的热液流体中，氧逸度低于铁橄榄石-磁铁矿-石英氧缓冲剂(FMQ)(Rowins，2000)。
普朗铜矿床成矿流体中含大量CO2、CO和CH4等碳基成分，属H2O-NaCl-CO2-CH4体系(表 1)，表明了其与传统氧化性斑岩型矿床不同的特征，而与还原性斑岩型矿床的流体成分相似(表 4)。根据测温及氧逸度计算结果(表 3)，其lgfO2集中于-34～-48之间，与矿物组合推测结果几近一致。此外，在CO2-CH4及常见矿物缓冲线氧逸度-温度图解上(图 6)，可以看到其氧逸度低于铁橄榄石-磁铁矿-石英(FMQ)缓冲剂，与还原性斑岩型矿床一致。在成矿过程中，CH4在特定化学物理阶段与SO2发生反应，形成H2S和CO2，从而抑制了硫酸盐矿物的形成，可以看出流体中的CH4与SO2反应形成的CO2与S2-，前者使矿体中发育方解石，后者则是形成辉钼矿的重要离子(徐文刚和张德会，2012；Deng et al., 2006, 2010b)，这或许为普朗铜矿中伴生大量钼矿化的原因。
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图 6 CO2-CH4及常见矿物缓冲线氧逸度-温度图解(据Takagi and Tsukimura, 1997) HM为赤铁矿-磁铁矿缓冲线；FMQ为铁橄榄石-磁铁矿-石英缓冲线；AMQ为普通辉石-磁铁矿-石英缓冲线；灰色区域为CO2-CH4缓冲线分布区间；黑点为测试及计算结果的投影 Fig. 6 The fO2-T diagram of CO2-CH4 and common minerals buffer lines (after Takagi and Tsukimura, 1997) |
岛弧带内俯冲板片熔融形成的埃达克质岩浆普遍具有高的氧逸度(Mungall，2002；王强等，2008)，岩浆上升进入富金属地幔楔时，将会导致地幔橄榄岩氧逸度增高，从而释放Cu、Au等元素到岩浆中，以络合物的形式随着岩浆一起迁移(Sun et al., 2004；Yang et al., 2007a, b ，2009；唐功建等, 2009)，最终在地壳浅部有利位置形成矿床。通常认为在高氧逸度条件下，岩浆中的硫绝大多数以SO42-和SO2形式溶解在硅酸盐熔体中，Cu和Au为亲硫元素，岩浆结晶分异过程中如果S2-大量存在就会导致Cu、Au硫化物过饱和而过早沉淀，不利于残余岩浆中二者的富集和晚阶段含矿岩浆流体的形成，因而不利于矿床的形成(Richards，2003；Sun et al., 2004)。
已有研究表明(冷成彪等，2007； 任江波等，2011)，普朗铜矿床的成矿母岩--普朗复式岩体产出于岛弧环境，为埃达克质熔体侵位形成，具较高氧逸度，与氧化性斑岩型铜矿床的相关侵入体的特征相符，从而判定其成矿环境具氧化性。但根据对矿物组合及流体组成的分析，主要金属矿物形成时应为一个还原的环境。在还原性斑岩矿床中，亦有呈氧化性特征的磁铁矿系列岩体产出(加拿大Madeleine及Rosslan；Rowins，2000)，氧化性的岩浆在成矿演化过程中亦可形成还原性的HS-、S3-离子(Sun et al., 2013)，可见氧化性岩体与还原性斑岩型矿床的形成互不矛盾。
铁的价态常被作为氧逸度高低的指标，从自然铁(Fe)、方铁矿(FeO)、磁铁矿(Fe3O4)到赤铁矿(Fe2O3)，其形成介质的氧逸度逐渐升高。在一定温压条件下的含水体系中，如果存在或形成含某元素不同价态的两种固体矿物，那么该体系的氧逸度就可由该两种固体矿物确定了(杨立强等，2010；Deng et al., 2007, 2009)。对岩浆中Fe3+-Fe2+平衡的研究，可以获得有关氧逸度变化的信息。将普朗复式岩体的Fe2O3、FeO、Rb、Sr实验数据(表 5)投影到Fe2O3/FeO-Rb/Sr图解上(图 7)，可见投影点大部分落于Cu-Au及Cu-Mo矿化重叠的区域，表明普朗铜矿床Rb/Sr集中于0.1～0.5，岩体结晶分异程度中等；Fe2O3/FeO集中于0.6～1.2，岩浆氧逸度倾向于中等偏高；表征普朗复式岩体总体呈氧化性岛弧型岩浆的特征。
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表 5 普朗复式岩体Fe2O3/FeO与Rb/Sr数据 Table 5 Data of Fe2O3/FeO and Rb/Sr |
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图 7 岩浆氧化性及结晶分异程度与矿化类型的关系(据Blevin，2004) 虚线区域代表了Cu、Au、Mo、W、Sn成矿元素组合；黑点为表 5的投影 Fig. 7 The relationship between oxidation and fractionation in different deposits(after Blevin，2004) |
普朗复式岩体的成岩母岩浆具氧化性，那么这种含CH4的还原性成矿流体从何而来？研究表明还原性Ⅰ型花岗岩在其演化过程中经历了含碳沉积岩地层的混染，从含碳地层中萃取并获得了以碳质为主的还原性物质，CH4是外源的，而S、Cu、Mo和Au等成矿物质是由岩体自身携带的(Rowins, 1999, 2000；Ague and Brimhall, 1988)。大洋板块俯冲过程中由于H2密度较低，在俯冲过程早期可能逸失，而CH4得以保留下来；当俯冲的大洋地壳在深部发生脱水熔融时，橄榄石蛇纹石化产生的CH4随部分熔融物质进入到地幔楔中，参与地幔楔的部分熔融以及后续岩浆过程，从而导致由这一过程形成的岩浆含有较多的CH4，既其来源于深部超铁镁质熔体；同时CH4作为还原剂，抑制了SO2的歧化反应，使硬石膏等矿物难以形成(徐文刚等，2011)。普朗复式岩体与上三叠统图姆沟组接触带西南侧为英安质火山熔岩，东北侧为互层状产出的黑色粉砂质千枚岩、黑色泥质千枚岩和浅灰色砂泥质板岩，表明其有机质含量较高，可能为还原性流体提供了部分碳质成分。此外，岩体中存在大量微粒镁铁质包体，可能是岩浆混合作用的表现(曹殿华等，2009)，暗示普朗复式岩体底部可能发育基性岩浆，具备为成矿岩浆提供CH4的条件。
6 结论普朗铜矿床中金属硫化物以黄铜矿-磁黄铁矿-黄铁矿为主，不发育表征高氧逸度的原生磁铁矿和硫酸盐(硬石膏等)矿物，成矿流体含CO2、CO和CH4等碳基成分，为还原性流体，氧逸度低于铁橄榄石-磁铁矿-石英(FMQ)缓冲剂，与还原性斑岩型铜矿特征相一致。但其成矿岩体并非还原性，Fe2O3/FeO表明其具氧逸度属中等偏高，其CH4可能来自于普朗复式岩体周围含碳质的地层或深部铁镁质岩浆。CH4作为一种还原性物质，可能使SO2还原形成S2-，从而抑制了硬石膏等硫酸盐矿物的形成，同时使得Cu的运移较高氧逸度条件下更为困难，而对Au的搬运则影响不大，S2-则为形成辉钼矿的重要离子。普朗铜矿床这种特殊的还原性流体较好的解释了矿体中Cu品位偏低且伴生大量Au、Mo的矿化特征，为深入研究其矿床成因和义敦岛弧带斑岩铜矿床的成矿机制提供了借鉴。
论文初步探讨了普朗铜矿床的还原性特征，但其岩浆侵位→流体出溶→元素富集的成矿作用过程及相应的动力学机制，以及这种还原性特征的成因、在矿化各个阶段的演化等仍有待于深入研究。
致谢 野外工作得到云南省地质调查局李文昌高级工程师、云南黄金股份有限公司和中华高级工程师、云南迪庆有色金属有限责任公司刘华武总工和刘建生高级工程师大力支持和帮助；室内工作得到了中国地质大学北京赵凯博士、孟健寅博士、孙诺博士、高雪本科生的帮助；测试工作得到了中国科学院地质与地球物理研究所流体包裹体研究实验室朱和平老师的指导和协助；谨此一并致谢。| [] | Ague JJ, Brimhall GH. 1988. Magmatic arc asymmetry and distribution of anomalous plutonic belts in the batholiths of California: Effects of assimilation, crustal thickness, and depth of crystallization. Geological Society of America Bulletin, 100(6): 912–927. DOI:10.1130/0016-7606(1988)100<0912:MAAADO>2.3.CO;2 |
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