2013, Vol. 29
2. 中国科学院大学，北京 100049;
3. 中国科学院广州地球化学研究所，同位素地球化学国家重点实验室，广州 510640
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. State Key Laboratory of Isotope Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China
玄武质岩浆的演化趋势是岩浆岩研究的热点问题之一。早期研究主要存在Bowen trend和Fenner trend之争，即随着分离结晶作用的持续进行，演化的岩浆是趋向于富Si (Bowen trend)、还是富Fe(Fenner trend)(Bowen, 1928; Fenner, 1929)。镁铁-超镁铁质层状岩体的矿物组合及成分变化记录了玄武质岩浆的演化过程，为反演玄武质岩浆的演化提供了重要信息(van Tongeren and Mathez, 2012)。格林兰岛的Skaergaard层状岩体，是研究玄武质岩浆演化的典型案例之一，其堆晶矿物记录了拉斑玄武质岩浆逐步冷却的过程(McBirney, 1989)。在重建Skaergaard母岩浆演化序列时，几乎所有学者都将分离结晶作为唯一的岩浆演化方式(Wager and Brown, 1968; Brooks and Nielsen, 1978, 1990; Hunter and Sparks, 1987; McBirney and Naslund, 1990; Hanghøj et al., 1995; Toplis and Carroll, 1995; Tegner, 1997; Jang et al., 2001)。但Jakobsen et al. (2005) 在Skaergaard层状岩体的磷灰石中发现了富Fe和富Si两种熔融包裹体，证实了Skaergaard层状岩体形成过程中岩浆不混熔作用的存在，这是天然不混熔熔体成分在层状岩体中的首例报道。最近，在大型层状岩体如Sept Iles层状岩体和Bushveld层状岩体中也陆续发现了岩浆不混熔的现象(Charlier et al., 2011; van Tongeren and Mathez, 2012)。实际上早在20世纪70年代初，Roedder and Weiblen(1970) 对月球玄武岩中熔融包裹体的研究已表明岩浆不混熔作用的存在，随后的实验岩石学研究也表明在玄武质岩浆演化过程中会发生岩浆不混熔作用(McBirney and Nakamura, 1974; Dixon and Rutherford, 1979)。
在四川攀西地区，沿南北向断裂带出露一系列赋存钒钛磁铁矿的镁铁-超镁铁质层状岩体，它们是峨眉山大火成岩省的重要组成部分(Zhou et al., 2005, 2008)。其中，攀枝花岩体自20世纪60年代以来就是我国钒和钛的主要产地，其钒、钛产量分别占世界的6.7%和35.2%(马玉孝等，2003)。攀枝花岩体相对较小，平均厚度只有约2000m(Namur et al., 2010)，但磁铁矿层占整个岩体的比例却相对很大，如块状矿石层最厚可达60m(唐兴信, 1984①)。而且，主要磁铁矿赋矿层位于岩体下部，这与世界上其它镁铁-超镁铁质层状岩体也明显不同。例如，南非Bushveld杂岩体主要赋矿层位于岩体的上部带，整个岩体厚达~6500m，但是磁铁矿含量大于50%的磁铁矿矿层累计厚度只有20.42m (Tegner et al., 2006)，磁铁矿层只占层状岩体很小的比例。近年来，关于攀枝花层状岩体中厚层钒钛磁铁矿的成因颇有争议。Pang et al.(2008a, b, 2010)认为H2O的加入将会导致磁铁矿早于其它硅酸盐矿物结晶，并堆积在层状岩体下部形成厚层的块状矿石。但也有研究表明，攀枝花不同类型矿石中的磁铁矿比硅酸盐矿物更富H2O和CO2，这被认为是磁铁矿的结晶晚于单斜辉石和斜长石的证据，因此，磁铁矿被认为不是早期结晶的产物(Xing et al., 2012)。此外，如果没有持续的成矿物质补给，正常的分离结晶能否形成这些巨厚的块状矿体也值得思考。Song et al.(2013) 认为攀枝花岩体底部的块状矿石与岩浆多期次的注入有关，富Fe、Ti的母岩浆的多次注入为厚层的磁铁矿体形成提供了持续补充的成矿物质。但之前对攀枝花层状岩体的矿物学研究表明层状岩体下部并未呈现频繁多期次的岩浆补充特征(Pang et al., 2009)。Zhou et al.(2005, 2013)认为攀枝花层状岩体中块状矿石的形成与岩浆不混熔作用有关，并认为可能存在两期大规模的岩浆不混熔作用：早期演化的高钛玄武质岩浆发生不混熔，分离形成了富铁钛的硅酸盐岩浆；晚期富铁钛的硅酸盐岩浆再次发生不混熔，分离出铁钛氧化物熔体，形成了层状岩体下部厚层的块状矿体。但有学者怀疑与玄武质岩浆平衡共存的氧化物熔体可能并不存在(Lindsley, 2003)，因此能否通过岩浆不混熔作用产生氧化物熔体有待研究。此外，目前尚缺乏攀枝花岩体形成过程中岩浆房发生过不混熔作用的直接证据。
①唐兴信. 1984. 渡口攀枝花钒钛磁铁矿床. 见:四川地质矿产局攀西地质大队编.攀枝花-西昌地区钒钛磁铁矿共生矿成矿规律与预测研究报告(内部资料)
熔融包裹体是矿物结晶过程中捕获的微量天然岩浆珠滴(夏林圻，2002)。熔融包裹体可保存大量有关寄主矿物形成时的岩浆物理化学信息，为重建岩浆演化特定阶段的化学组成提供了独特窗口。由于磷灰石成分相对简单，且内部解理不发育，因此，磷灰石中捕获的熔体能够被较好地封闭和保存。熔体成分除了可能会与主晶矿物中的Ca和P发生少量交换外，主量元素Si、Fe、Ti等成分基本保持不变。因此，磷灰石中熔融包裹体的成分可以有效地反映被捕获熔体的成分。在攀枝花层状岩体的中上部，发育大量含磷灰石的浅色辉长岩，本文对磷灰石中熔融包裹体的特征和成分进行了研究，并在此基础上探讨了攀枝花钒钛磁铁矿的成因。
2 地质背景 2.1 区域地质峨眉山大火成岩省位于青藏高原东缘和扬子板块西缘之间，主要由大规模的二叠纪大陆溢流玄武岩以及与其时空紧密伴生的镁铁-超镁铁质层状岩体和正长质、花岗质岩体组成，面积达5×105km2，是~260Ma峨眉山地幔柱岩浆活动的产物(Chung and Jahn, 1995; Xu et al., 2001; Zhou et al., 2002)。
扬子板块基底由古-中元古代的低级变质沉积岩夹长英质、镁铁质变质火山岩、新元古代康定花岗岩、变质岩杂岩体组成(云南地矿局，1990)，上覆盖层则主要由震旦纪-中生代浅海相沉积地层盖层组成(Yan et al., 2003)。由于新生代印度-欧亚大陆碰撞造山作用，在峨眉山大火成岩省的中部攀西地区，发育一系列南北向断裂，沿着这些南北向断裂出露了大量的镁铁-超镁铁质层状岩体(张云湘和袁学诚，1988)，如攀枝花、红格和白马层状岩体。这些镁铁-超镁铁质层状岩体赋含数个大型钒钛磁铁矿矿床，其中红格层状岩体矿石储量4572Mt，白马层状岩体矿石储量1497Mt，攀枝花层状岩体矿石储量1333Mt(马玉孝等，2003)。此外，一些镁铁-超镁铁质岩体赋含铜镍硫化物矿床，如力马河和朱布岩体。
2.2 攀枝花镁铁质层状岩体攀枝花层状岩体呈岩席状沿北东-南西向展布，长~19km，倾向北西50°~60°，岩体上部由于被剥蚀而缺失(马玉孝等, 2001)(图 1)，岩体侵入震旦纪灯影组白云质灰岩中，并在接触带形成超过300m厚的大理岩和矽卡岩化带(Ganino et al., 2008)。一系列的北西向断裂将岩体切割为朱家包包、兰家火山、尖山、倒马坎、贡山和纳拉箐六个块段(图 1)。
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图 1 攀枝花层状岩体地质简图(据Zhou et al., 2005修改) Fig. 1 A simplified geological map of the Panzhihua layered intrusion (modified after Zhou et al., 2005) |
攀枝花层状岩体自下而上可划分为：边缘带、下部带、中部带和上部带(李德惠和茅燕石，1982；王正允，1982)。边缘带厚0~40m，主要由细粒辉长岩和大理岩捕虏体组成，无明显的分带和韵律构造，流面产状与围岩一致，显示原始侵位特征，被认为是岩体的冷凝边(Zhou et al., 2005)；下部带厚0~110m，主要由层状暗色辉长岩和浸染状、块状矿石层组成，为层状岩体的主要赋矿带；中部带厚约800m，主要由浅色辉长岩组成，层理发育，并含有浸染状矿石条带，根据堆晶磷灰石的出现和钛铁矿含量的明显增加进一步分为中部带a和中部带b(Pang et al., 2008a)；上部带厚约500~1500m，主要由浅色辉长岩组成，顶部为中粒块状岩石，向下逐渐过渡为流层状构造，下部可见稀疏暗色矿物条带(马玉孝等，2001; Zhou et al., 2005)。在中、上部的浅色辉长岩中，发育有长英质岩脉和透镜体(Zhou et al., 2005)。
3 岩相学特征 3.1 辉长岩本次研究的样品采自攀枝花层状岩体尖山段的中部带b中，以浅色辉长岩为主(图 1)。浅色辉长岩主要由斜长石(45%~60%)、单斜辉石(20%~30%)、铁钛氧化物(5%~15%)、橄榄石(1%~10%)和磷灰石(1%~5%)组成。铁钛氧化物呈不规则状分布于单斜辉石和斜长石粒间，呈填隙结构。磷灰石呈自形-半自形六边形或沿c轴方向呈短柱状，大小为100~600μm，与铁钛氧化物密切共生，且绝大部分被铁钛氧化物包裹(图 2)。
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图 2 攀枝花岩体尖山段中部带b中的浅色辉长岩显微照片 (a)-自形-半自形的磷灰石与铁钛氧化物共生，铁钛氧化物充填于斜长石和单斜辉石空隙中，单偏光(JS1216)；(b)-自形磷灰石被铁钛氧化物和单斜辉石包裹，正交偏光(JS1215) Fig. 2 Photomicrographs of leucogabbro from the Middle Zone b of the Panzhihua intrusion (a)-euhedral-subhedral apatite intergrown with Fe-Ti oxide filling the interstices between plagioclase and clinopyroxene, plain polarizer and transmitted light (JS1216); (b)-euhedral apatite enclosed in Fe-Ti oxides and clinopyroxene, cross polarizer and transmitted light (JS1215) |
部分磷灰石中含有一个或多个包裹体，这些包裹体通常大小不等、颜色不一，可分为两类：一类是熔融包裹体，另一类是单矿物包裹体。
3.2.1 熔融包裹体在光学显微镜下，根据颜色差异，可以将磷灰石中的熔融包裹体分为深色和浅色两种类型。深色熔融包裹体为深棕色或黑色，大小为10~60μm，外形呈圆形、椭圆形或磷灰石负晶形(图 3b-d)；浅色熔融包裹体为白色或略带绿色，大小为5~60μm，外形呈圆形或磷灰石负晶形(图 3c)。此外，少数包裹体中可以见到深色相和浅色相共存(图 3a, b)。
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图 3 磷灰石中熔融包裹体的显微照片 (a)-含有深色、浅色两相的熔融包裹体, 单偏光(JS989)；(b)-深色熔融包裹体和含有深色、浅色两相的熔融包裹体共存，正交偏光(JS979)；(c)-浅色熔融包裹体和深色熔融包裹体共存，单偏光(JS981)；(d)-深色熔融包裹体，正交偏光(JS1216) Fig. 3 Photomicrographs of melt inclusions trapped in apatite (a)-a melt inclusion with dark and light phases, plain polarizer and transmitted light (JS989); (b)-a dark melt inclusion coexisting with a melt inclusion containing dark and light phases, cross polarizer and transmitted light (JS979); (c)-light melt inclusions coexisting with a dark melt inclusion, plain polarizer and transmitted light (JS981); (d)-a dark melt inclusion, cross polarizer and transmitted light (JS1216) |
在背散射图像中，深色熔融包裹体呈现多相，主要由单斜辉石、角闪石、斜长石、磁铁矿等子矿物以及微粒结晶物质组成，其中单斜辉石通常呈较大的自形颗粒，其它矿物相对较小，并杂乱排列(图 4a, c)。浅色熔融包裹体主要由钠长石、角闪石、单斜辉石和少量的磁铁矿、石英等子矿物以及微粒结晶物质组成，其中钠长石通常占较大比例，其它矿物杂乱分布，有时可见钠长石中星散分布一些高反射率的矿物(图 4b)，在一些包裹体中，钠长石与单斜辉石的接触边界清晰(图 4d)。
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图 4 磷灰石中熔融包裹体和单矿物包裹体的背散射图像 (a)-结晶的熔融包裹体，由单斜辉石和磁铁矿子矿物以及微晶矿物集合体组成(JS1216)； (b)-结晶的熔融包裹体，由角闪石和钠长石等子矿物组成(JS1208)；(c)-结晶的熔融包裹体，由单斜辉石子矿物和微晶矿物集合体(JS1216)；(d)-结晶的熔融包裹体，由单斜辉石和钠长石等子矿物组成(JS1216)；(e)-斜长石单矿物包裹体(JS1216)；(f)-单斜辉石单矿物包裹体(JS1208) Fig. 4 Backscattered electron (BSE) images of melt inclusions and minerals trapped in apatite (a)-a crystallized melt inclusion composed of daughter minerals of clinopyroxene and magnetite and microlite matrix (JS1216); (b)-a crystallized melt inclusion composed of daughter minerals of hornblende and albite (JS1208); (c)-a crystallized melt inclusion composed of daughter mineral of clinopyroxene and microlite matrix (JS1216); (d)-a crystallized melt inclusion composed of daughter minerals of clinopyroxene and albite (JS1216); (e)-plagioclase trapped in apatite (JS1216); (f)-clinopyroxene trapped in apatite (JS1208) |
磷灰石中的单矿物包裹体以斜长石(图 4e)、单斜辉石(图 4f)为主。斜长石大小约10~70μm，单斜辉石大小约10~40μm，一般呈圆形或椭圆形。在背散射图像中，这种单矿物的反射率与熔融包裹体中子矿物不同，但与辉长岩中的斜长石、单斜辉石一致。
4 分析方法 4.1 样品准备和高温处理将含磷灰石的浅色辉长岩样品粉碎至60目，经浮选后得到磷灰石单矿物颗粒，然后在双目镜下进一步挑选含有包裹体的磷灰石颗粒。为了获得被磷灰石所捕获的熔体的高精度电子探针数据，我们对熔融包裹体进行了加热均一化处理。熔融包裹体的高温加热处理在同位素地球化学国家重点实验室的熔体包裹体实验室内利用可控氧逸度的高温电炉在一个大气压条件下完成。磷灰石单矿物颗粒被放在一个小的铂金袋内，然后将铂金袋放置于电炉内加热，两小时内从室温升至1080~1200℃。升至预设温度后，恒温30min，使包裹体充分均一化，之后迅速将铂金袋取出并于空气中淬火冷却。实验过程中，通过调节通入炉膛的CO2和H2气流的比例，使电炉内氧逸度保持在ΔQFM -1，防止包裹体在加热过程中被氧化。将加热处理后的磷灰石颗粒进行制靶，经打磨剖光处理，使包裹体露出，以备电子探针分析。详细的熔融包裹体的加热以及分析前制备样品的过程请参考Ren et al.(2005) 。
经过高温处理后，磷灰石中的浅色熔融包裹体基本均一化，在单偏光和背散射图像中均呈现出均匀的光性特征，一般情况下存在一个或多个小气泡，并保持圆形、椭圆形和磷灰石负晶形的原始形态特征(图 5a, b, d)。深色熔融包裹体在加热至1200℃后，仍未达到完全均一，在单偏光下，不同组分呈现为颜色深浅不一的麻点状(图 5c)，背散射图像中，不同反射率的组分相互交织，杂乱分布(图 5e)。有些深色包裹体加热后呈两相不混熔状态(图 5f)，在背散射图像中，主要呈黑色和灰色两相以及少量的白色斑点相。在灰色相中可见黑色圆形的大气泡，中心分布少量白色斑点状的高反射率相，边部聚集斑点状、条带状的黑色低反射率相(图 5f)。
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图 5 高温处理后的熔融包裹体光学显微照片和背散射图像 (a)-均一的浅色富Si相熔融包裹体，单偏光(JS1216)；(b)-均一的浅色富Si相熔融包裹体，包裹体呈磷灰石负晶形，单偏光(JS1216)；(c)-均一的富Si相包裹体和未均一的富Fe相包裹体，单偏光(JS1216)；(d)-均一的富Si相包裹体，含有三个气泡，背散射图像(JS1216)；(e)-未均一的富Fe相熔融包裹体，背散射图像(JS1216)；(f)-未均一的熔融包裹体存在富Si和富Fe的两相熔体，背散射图像(JS1216) Fig. 5 Photomicrographs and BSE images of melt inclusions after high-temperature heating process (a)-homogenized Si-rich melt inclusion, plain polarizer and transmitted light (JS1216); (b)-homogenized Si-rich melt inclusion behaves as an apatite shape, plain polarizer and transmitted light (JS1216); (c)-homogenized Si-rich melt inclusion coexisting with unhomogenized Fe-rich melt inclusion, plain polarizer and transmitted light (JS1216); (d)-homogenized Si-rich melt inclusion with three bubbles, BSE image (JS1216); (e)-unhomogenized Fe-rich melt inclusion, BSE image (JS1216); (f)-unhomogenized melt inclusion showing Si-rich and Fe-rich portions, BSE image (JS1216) |
电子探针分析在中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室JEOL JXA-8100型电子探针仪上完成。
对于磷灰石中单矿物包裹体和熔融包裹体的子矿物采用1μm的束斑，加速电压15kV，电流20nA的条件进行分析。Na、K最先分析，分析时间为7s，背景分析时间3s；对于其它元素，分析时间为20s，背景分析时间10s。斜长石分析所采用的标准分别为：钠长石(Si、Na和Al)，斜长石(Ca)，钾长石(K)，石榴子石(Fe)，金红石(Ti)。单斜辉石分析所采用的标样分别为：透辉石(Si、Fe、Mg和Ca)，钾长石(K)，硬玉(Na和Al)，橄榄石(Ni)，金红石(Ti)和MnO(Mn)。角闪石分析所采用的标样分别为：普通角闪石(Si、Al、Fe、Mg、Ca)，钾长石(K), 钠长石(Na), 金红石(Ti)和MnO(Mn)。
对于高温处理均一化后的磷灰石中熔融包裹体成分分析，所采用工作条件为：加速电压15kV，电流10nA，束斑大小3μm。Na、K最先分析，以减少其在电场作用下迁移而导致分析损失。Na、K分析时间为7s，背景分析时间3s；其它元素分析时间为20s，背景分析时间为10s。元素分析所采用的标准：钙硅石(Si、Ca)，Al2O3(Al)，铁橄榄石(Fe)，镁橄榄石(Mg)，MnTiO3(Ti、Mn)，钠长石(Na)，钾长石(K)，磷灰石(P)。
5 分析结果 5.1 磷灰石中单矿物包裹体成分磷灰石中斜长石单矿物包裹体成分(表 1)变化较大，An值介于26.4~49.5之间(平均为36.0)，为更长石-拉长石，与MZb相带辉长岩中的斜长石的成分(Pang et al., 2009)类似(图 6)。单斜辉石单矿物包裹体(表 1)的Mg#介于56.30~67.84之间(平均为64.1)，为普通辉石(Wo42-45En30-39Fs18-25)，与MZb相带辉长岩中的单斜辉石成分(Pang et al., 2009)类似(图 7a, b)。
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表 1 磷灰石中单矿物包裹体成分(wt%) Table 1 Composition of mineral inclusions trapped in apatite (wt%) |
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图 6 磷灰石中斜长石单矿物包裹体和熔融包裹体的子矿物斜长石成分 攀枝花层状岩体中部带b淡色辉长岩中斜长石成分引自Pang et al.(2009) .Or-正长石；Ab-钠长石；An-钙长石 Fig. 6 Compositions of plagioclase inclusions and daughter plagioclase of melt inclusions trapped in apatite Compositions of plagioclase from leucogabbro in the Middle Zone b of the Panzhihua intrusion are from Pang et al. (2009) . Or-orthoclase; Ab-albite; An-anorthite |
浅色熔融包裹体中子矿物斜长石的An值介于3.3~5.8之间，为钠长石(表 2和图 6)。单斜辉石Mg#介于31.4~46.5(平均为40.8)，为铁次透辉石(Wo49-51En16-23Fs27-35)(表 2和图 7)。角闪石为韭闪石(表 2和图 8)，Mg#为40.5~65.9，FeO含量介于12.2%~18.9%之间，MgO含量介于7.21%~13.1%之间。
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表 2 磷灰石中熔融包裹体的子矿物成分(wt%) Table 2 Compositions of daughter crystals in the melt inclusions trapped in apatite (wt%) |
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图 7 磷灰石中单斜辉石单矿物包裹体和熔融包裹体的子矿物单斜辉石成分 (a)-辉石分类图解；(b)-单斜辉石CaO-Mg#变化图解.攀枝花岩体中部带b淡色辉长岩中单斜辉石成分数据引自Pang et al.(2009) . Wo-硅辉石；En-镁斜方辉石；Fs-铁斜方辉石； Di-透辉石；Hd-钙铁辉石；Aug-普通辉石；Pgt-易变辉石；Cen-斜顽火辉石；Cfs-斜铁辉石 Fig. 7 Compositions of clinopyroxene inclusions and daughter mineral of melt inclusions trapped in apatite (a)-classification of pyroxene; (b)-plot of CaO vs. Mg# for clinopyroxene. Compositions of clinopyroxene from leucogabbro in the Middle Zone b of the Panzhihua intrusion are from Pang et al. (2009) . Wo-wollastonite; En-enstatite; Fs-ferrosilite; Di-diopside; Hd-hedenbergite; Aug-augite; Pgt-pigeonite; Cen-clinoenstatite; Cfs-clinoferrosilite |
深色熔融包裹体中，子矿物斜长石也是钠长石(表 2和图 6)，但其An值(6.7~8.1)略高于浅色包裹体中的斜长石子矿物。子矿物单斜辉石Mg#介于45.9~49.6(平均为47.9)，为铁次透辉石(Wo48-49En23-25Fs26-29)(表 2和图 7)。相比浅色熔融包裹体中的子矿物单斜辉石，深色熔融包裹体中的子矿物单斜辉石具有较高的Mg#和略低的Wo端元含量。子矿物角闪石的成分变化范围较大，为韭闪石-浅闪石-普通角闪石(表 2和图 8)，Mg#变化于35.2~68.7之间，FeO含量介于11.3%~24.2%之间，MgO含量介于7.4%~13.9%之间。
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图 8 磷灰石中熔融包裹体的子矿物角闪石成分 Prg-韭闪石；Ed-浅闪石；Ts-镁钙闪石；Hbl-普通角闪石 Fig. 8 Compositions of daughter hornblende in the melt inclusions trapped in apatite Prg-pargasite; Ed-edenite; Ts-tschermakite; Hbl-hornblende |
电子探针分析结果显示，均一的浅色包裹体的平均成分为69.68% SiO2、0.24% TiO2、14.47% Al2O3、2.76% FeO、0.64% MgO、5.14% CaO、2.82% Na2O、2.26% K2O、0.25% P2O5(表 3)，以富SiO2、Al2O3，贫FeO、TiO2、CaO、P2O5为特征。
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表 3 经高温处理后的磷灰石中的熔融包裹体成分(wt%) Table 3 Compositions of melt inclusions trapped in apatite after high-temperature homogenization (wt%) |
由于磷灰石中的深色熔融包裹体经高温处理后未能完全均一。我们分析了含不混熔两相包裹体中的富Fe相熔体(图 5f)的成分，其平均成分为44.49% SiO2、3.39% TiO2、7.34% Al2O3、21.77% FeO、1.81% MgO、13.63% CaO、2.67% Na2O、0.91% K2O、3.42% P2O5。此外，我们还采用了另外两种方法估算了深色熔融包裹体的成分：1)对于加热后的深色熔融包裹体，我们选取了内部各相细小、且分布杂乱的包裹体，根据其不同部位电子探针分析所获取的成分，计算其平均值用以近似代表深色包裹体的成分；2)对于未加热的深色熔融包裹体，我们选取了相边界清楚的包裹体，根据质量平衡原理，计算了其加权平均成分。根据这两种方法估算出的富Fe熔体成分，与两相不混熔包裹体中富Fe相熔体成分相近(表 3)。总体上，富Fe熔融包裹体的成分平均为42.40% SiO2、1.43% TiO2、8.83% Al2O3、20.50% FeO、5.46% MgO、16.31% CaO、1.11% Na2O、0.30% K2O、1.41% P2O5，以富FeO、TiO2、CaO、P2O5，贫SiO2、Al2O3为特征。
6 讨论 6.1 磷灰石中熔融包裹体的子矿物和单矿物包裹体成分特征磷灰石中斜长石、单斜辉石单矿物包裹体成分，与辉长岩中堆晶的斜长石和单斜辉石成分(Pang et al., 2009)相近，斜长石均为更长石-拉长石(图 6)，单斜辉石均为普通辉石(图 7)，暗示这些单晶矿物是磷灰石生长过程中捕获的已结晶的矿物。
与浅色熔融包裹体相比，尽管深色熔融包裹体中的子矿物斜长石具有略高的An值(图 6)，子矿物单斜辉石具有略高的Mg#和略低的Wo端元含量(图 7)，但是总体上相差不大。与单矿物包裹体和辉长岩中同类矿物相比，熔融包裹体中子矿物斜长石An值明显偏低，最大差值可到50(图 6)，子矿物单斜辉石表现为低Mg#、高Wo端元含量的特征(图 7)。这反映出磷灰石中熔融包裹体的子矿物比单矿物包裹体以及辉长岩中的同类矿物具有更演化的特征，与Skaergaard层状岩体斜长石中熔融包裹体(Jakobsen et al., 2011)的子矿物的特征类似。熔融包裹体中子矿物的结晶过程类似于平衡结晶，而单矿物包裹体和辉长岩中堆晶矿物的结晶过程更类似于分离结晶(Jakobsen et al., 2011)，这可能是造成熔融包裹体的子矿物与包裹体矿物成分差异的主要原因。
浅色熔融包裹体的子矿物角闪石为韭闪石，而深色熔融包裹体的子矿物角闪石成分变化较大，包括韭闪石-浅闪石-普通角闪石，两者成分上有交集(图 8)。此外，在熔融包裹体中还可以观察到子矿物单斜辉石与钠长石平衡共存的现象(图 4d)，这种基性矿物与酸性矿物平衡共存的特征与Holness et al.(2011) 在Skaergaard层状岩体中观察到的富Fe矿物集合体与富Si矿物集合体共存的不反应结构类似。这可能反映了磷灰石在结晶过程中同时捕获了不同比例的平衡共存的富Fe、富Si熔体，它可以合理地解释深色和浅色熔融包裹体虽然在总体成分上有明显差异，但同类子矿物的成分上却十分相似这一成分特征。
6.2 高温处理后的磷灰石中的熔融包裹体成分特征 6.2.1 均一的富Si熔融包裹体成分与Skaergaard层状岩体磷灰石中富Si熔融包裹体(4.33% Na2O、3.68% K2O)(Jakobsen et al., 2005)以及Sept Iles层状岩体磷灰石中富Si熔融包裹体(4.96% Na2O、4.93% K2O)(Charlier et al., 2011)相比，我们获得的攀枝花层状岩体磷灰石中的富Si熔融包裹体具有较低的碱含量(2.43% Na2O、2.14% K2O)。这一碱含量也低于攀枝花层状岩体周围花岗岩体的平均碱含量(4.89% Na2O、4.15% K2O)(Shellnutt and Zhou, 2007)。
有研究表明，熔体被捕获后可能会与主晶磷灰石发生成分交换，例如，经过反应P5++Ca2+↔S6++Na+ (Liu and Comodi, 1993)和2Ca2+↔Na++REE3+ (Piccoli and Candela, 2002)，可导致被捕获的熔体碱含量下降。但是攀枝花层状岩体磷灰石中富Si熔体的P2O5含量＜0.80%(平均为0.25%)，即使这些P2O5全部是与磷灰石平衡交换的结果，耦合替换所引起的捕获熔体中碱含量的降低也应该是很少的，并且稀土元素为微量元素，耦合替换引起的Na损失也应该是很少的。电子探针分析硅酸盐玻璃时，玻璃中的活动组分(Na)从激发区域逃离从而造成分析损失，而不活动组分(Al、Si，主要是Al)相对含量升高，当电流密度达到0.1~0.2nA/μm2时，即使Na被最先分析，也会有明显丢失(Morgan and London, 1996, 2005)。由于攀枝花层状岩体磷灰石中熔融包裹体的体积较小，大多数介于10~20μm之间，这就限制电子探针分析过程中必须采用较小的电流束斑。本次研究中采用电流10nA、束斑3μm(电流密度3.3nA/μm2)的分析条件，可能导致了所获取的熔融包裹体成分中Na含量偏低以及Al、Si含量偏高。因此，攀枝花层状岩体的磷灰石中浅色熔融包裹体可能具有更高的碱含量。
6.2.2 富Fe熔融包裹体未能均一的原因本次研究中未能获取较好的均一富Fe熔融包裹体，可能有以下原因：1)恒温时间不够长导致子矿物未彻底熔化；2)熔体捕获后，其成分会与主晶矿物不断地进行平衡交换(Piccoli and Candela, 2002)，这可能使得磷灰石中的包裹体成分偏离原始成分，导致重新均一变得困难。但这种影响较小，因为富Fe熔体中更富Ca、P而贫Na、K，使得其与主晶之间平衡交换作用相对富Si熔体更弱；3)子矿物的结晶导致包裹体体积的扩张，使包裹体产生较多的裂隙，丧失密闭性，这种现象在我们的富Fe包裹体周围比较常见(图 5e)。这会导致包裹体加热过程中近似开放系统，使熔体向外迁移难以达到均一；4) H2的扩散可能导致子矿物的氧化。Danyushevsky et al.(2002) 的研究认为，火山岩中的含水玄武质、安山质熔体包裹体在缓慢加热过程中可能会发生磁铁矿的成核作用从而导致异常高的均一温度，这种氧化可以近似表达为：FeO(melt)+H2O(melt)=Fe3O4(magnetite)+H2↑。磷灰石中熔融包裹体子矿物角闪石的出现表明攀枝花层状岩体母岩浆中存在一定量的水，这与Xing et al.(2012) 和Ganino et al.(2008) 的研究结果一致。在深成环境下，磷灰石中的熔融包裹体经历了一个缓慢的冷却过程，如果存在类似的氧化过程，熔融包裹体重新均一将会变得很困难。
虽然本次研究未能将深色熔融包裹体均一化，但通过质量平衡计算和平均值估算所得到的深色熔融包裹体成分表现为富FeO、TiO2、CaO、P2O5，贫SiO2、Al2O3的成分，这与均一化的富Si熔融包裹体成分截然不同，呈互补的特征，而与两相不混熔包裹体中的富Fe相熔体(图 5f)成分相似。这说明磷灰石中深色、浅色两种类型的熔融包裹体分别代表了捕获的富Fe、富Si两种熔体。
6.3 岩浆不混熔作用攀枝花岩体磷灰石中富Fe和富Si两种类型的熔融包裹体的存在表明，在磷灰石结晶时，岩浆中同时存在富Fe和富Si两种熔体。
与格陵兰Skaergaard层状岩体中的不混熔富Si熔融包裹体(Jakobsen et al., 2005)、加拿大Sept Iles层状岩体中的不混熔富Si熔融包裹体(Charlier et al., 2011)以及岩石学实验获得的不混熔富Si熔体(Dixon and Rutherford, 1979)成分相比，攀枝花岩体磷灰石中富Si熔融包裹体成分略富Si、贫Fe，但与火山岩中的不混熔富Si玻璃(Philpotts, 1982)的成分相似(表 4)。所有这些富Si熔体成分均显示出富SiO2、Al2O3、Na2O、K2O，贫FeO、TiO2、CaO、P2O5的特征。攀枝花岩体磷灰石中富Fe熔融包裹体成分与岩石学模拟实验产生的不混熔富Fe熔体(Dixon and Rutherford, 1979)、火山岩中的不混熔富Fe玻璃(Philpotts, 1982)、格林兰Skaergaard和加拿大Sept Iles层状岩体中的不混熔富Fe熔融包裹体(Jakobsen et al., 2005; Charlier et al., 2011)组成相似(表 4)，均表现为富FeO、TiO2、CaO、P2O5，贫SiO2、Al2O3、Na2O、K2O的特征。上述分析显示，攀枝花层状岩体中共存的富Fe、富Si熔体有可能是岩浆不混熔作用的产物。
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表 4 层状岩体和拉斑玄武岩中的不混熔熔体成分(wt%)对比 Table 4 Comparison of the compositions (wt%) of immiscible conjugate melts from layered intrusion and tholeiitic basalts |
SiO2-(Na2O+K2O+Al2O3)-(FeO+TiO2+CaO+MgO+MnO+P2O5)三元Greig图解可用于判别岩浆是否发生了不混熔作用(Greig, 1927; Philpotts, 1979; Larsen and Brooks, 1994; Jakobsen et al., 2011)。电子探针分析熔体玻璃的过程中伴随Na2O的损失，同时会有Al2O3的相对升高(Morgan and London, 1996)，因此Na2O+K2O+Al2O3总值的变化不大，对Greig图解投图影响不大。在Greig图解(图 9a)中，攀枝花岩体磷灰石中的富Fe、富Si熔体包裹体成分分别落在Roedder(1951) 给出的白榴石-铁橄榄石-石英体系两相熔体区域的两端，这与岩石学实验(Dixon and Rutherford, 1979; Longhi, 1990; Veksler et al., 2007)以及天然样品(Philpotts, 1982; Ryabov, 1989; McBirney and Nakumura, 1974; Charlier et al., 2011)中观察到的不混熔富Fe、富Si熔体成分一致。在FeOT对SiO2成分变化图解(图 9b)中，攀枝花层状岩体磷灰石中熔融包裹体的成分，明显显示出富Fe、富Si两端分布，缺少中间成分，其两端元连线与前人研究中的共轭富Fe、富Si熔体的连线大致平行。这表明攀枝花层状岩体磷灰石中的富Fe、富Si相熔体可能为岩浆不混熔作用的产物。
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图 9 磷灰石中熔融包裹体成分变化 (a)-熔融包裹体SiO2-(Na2O+K2O+Al2O3)-(FeO+TiO2+CaO+MgO+MnO+P2O5) 三元Greig图解，虚线区域为白榴石-铁橄榄石-石英体系不混熔域(底图据Roedder, 1951)；(b)-熔融包裹体成分FeOT-SiO2图解 Fig. 9 Compositions of melt inclusions trapped in apatite (a)-pseudo-ternary SiO2-(Na2O+K2O+Al2O3)-(FeO+TiO2+CaO+MgO+MnO+P2O5) Greig diagram from Roedder (1951) showing the field of immiscibility. And the composition ranges of melt inclusions trapped in apatite from the Panzhihua intrusion and others from literatures; (b)-plot of FeOT vs. SiO2 for melt inclusions |
已有研究表明，玄武质岩浆演化形成基性火山岩或侵入岩的过程中，均可能发生岩浆不混熔作用(Philpotts, 1979, 1982; Jakobsen et al., 2005, 2011; Charlier et al., 2011)。当演化的岩浆发生不混熔作用后，将会产生与结晶相平衡共存的富Si、富Fe两种熔体(Jakobsen et al., 2005)，FeO和SiO2在两种熔体中的分配截然相反，这也为Bowen和Fenner趋势的争论提供了一种可能的解释。
6.4 对攀枝花钒钛磁铁矿矿床成因的启示岩浆不混熔作用会造成Fe、Ti等元素在富Fe熔体中进一步富集，这对于攀枝花层状岩体中大量铁钛氧化物矿石的形成具有重要意义。在攀枝花层状岩体剖面上，磷灰石中富Fe、富Si两种熔融包裹体存在于整个中部带b，涉及层位约500m，表明岩浆不混熔作用应该是大规模发育的。
对Skaergaard层状岩体的研究表明，不混熔作用过程中富Fe熔体占主体地位，细小的富Si熔体珠滴弥散分布于连续的富Fe熔体之中(Veksler, 2009; Jakobsen et al., 2011)。不混熔的富Fe、富Si熔体具有不同的密度和黏度，两者之间~0.4g·cm-3的密度差(McBirney and Nakamura, 1974)将促使密度较小、黏度较大的富Si熔体在密度较大、黏度较小的富Fe熔体中向上迁移(Reynolds, 1985; Jakobsen et al., 2011)。
岩浆不混熔分离模式(图 10)可以较好地解释为什么攀枝花层状岩体会在下部暗色辉长岩中发育厚层的钒钛磁铁矿体。不混熔作用发生后，在重力分异作用下，富Si熔体向上迁移，同时，岩浆房也逐渐冷凝并伴有不断进行的分离结晶作用，这将减缓重力分异的速率，从而导致富Si、富Fe熔体未能完全分离形成界限截然的不混熔富Si、富Fe熔体层。在不彻底的重力分异作用下，岩浆房上部相对于下部聚集更多的富Si熔体，形成了一个上部相对富Si，下部相对富Fe的不完全分离的乳状岩浆房。随后，大量的磁铁矿从岩浆房下部富Fe、Ti的岩浆中结晶出来，形成层状岩体下部赋存于暗色辉长岩中的厚层钒钛磁铁矿体；而岩浆房上部相对富Si的硅酸盐岩浆层形成层状岩体上部的浅色辉长岩，其中局部聚合加大的富Si熔体形成浅色辉长岩中所含的长英质岩脉和透镜体。
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图 10 不混熔分离模式示意图 (a)-岩浆房不混熔分离示意图；(b)-现今的岩体示意图 Fig. 10 The model diagram of immiscible melt separation (a)-separating immiscible melts in magma chamber; (b)-present intrusion |
与攀枝花层状岩体类似，在红格层状岩体的偏下部位也赋存有巨厚的钒钛磁铁矿层，并在岩体的上部发育浅色辉长岩以及长英质岩脉和透镜体(Wang and Zhou, 2013)，Wang and Zhou(2013) 认为岩浆不混熔作用在红格钒钛磁铁矿的形成过程中同样起了重要作用。Dong et al.(2013) 在新街层状岩体上部带的斜长石中发现大量富Fe的熔融包裹体，其平均成分为35.9% SiO2、8.2% TiO2、5.5% Al2O3、26.9% FeO、8.3% MgO、13.0% CaO和1.0% P2O5。这一富Fe熔体的成分与攀枝花层状岩体磷灰石中的富Fe熔融包裹体成分相似，Dong et al.(2013) 认为新街层状岩体上部带中富磁铁矿矿层是由玄武质岩浆不混熔而来的富Fe硅酸盐熔体形成的。因此，我们认为玄武质岩浆不混熔作用在攀西地区可能是普遍存在的，并且对攀西地区的钒钛磁铁矿的形成起了重要作用。
7 结论攀枝花层状岩体磷灰石中存在有富Fe和富Si两种熔融包裹体，可能是演化的玄武质岩浆不混熔作用形成的。不混熔分离作用导致岩浆房形成上部富Si、下部富Fe的硅酸盐岩浆层，富Fe硅酸盐岩浆层演化形成了层状岩体下部巨厚的钒钛磁铁矿矿体和暗色辉长岩，富Si硅酸盐岩浆层演化形成了层状岩体上部的长英质岩脉、透镜体和浅色辉长岩。岩浆不混熔分离作用促进了Fe、Ti在富Fe相硅酸盐熔体中的富集，有利于钒钛磁铁矿的大量结晶，形成巨厚的钒钛磁铁矿矿体。
致谢 中国科学院广州地球化学研究所吴蕾在磷灰石制靶和熔融包裹体加热均一化处理过程中给予了帮助，在此表示感谢。| [] | Bowen NL. 1928. The Evolution of the Igneous Rocks. Princeton: Princeton University Press: 40-41. |
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