2013, Vol. 29
2. 中国科学院大学，北京 100049;
3. 中国科学院地质与地球物理研究所，北京 100029
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. Institute of Geology and Geophysics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China
条带状铁建造(Banded Iron Formations, 简称BIFs)是一种Fe质含量高达15%以上, 主要矿物成分为铁的氧化物、碳酸盐、硅酸盐、硫化物以及石英、燧石等, 硅、铁质矿物呈条纹-条带状互层产出的化学沉积物(James, 1954)。条带状铁建造主要分布于早前寒武纪(18亿年之前)的克拉通地块中(Klein, 2005；Bekker et al., 2010), 例如西澳Yilgarn克拉通的Noganyer铁建造、西非克拉通Nimba和Simandou铁建造等。BIFs是铁矿石最主要的来源, 也能提供早前寒武纪地球演化(如生物、海洋组成、构造环境等)的重要信息。Gross(1980)根据围岩岩性及沉积环境特征, 将BIF分为两种类型：Lake Superior型和Algoma型。Lake Superior型BIF主要赋存于元古代地层中, 沉积环境主要为近岸的稳定大陆架, 围岩岩石组合有白云岩、石英岩、黑色页岩、少量凝灰质等火山岩；Algoma型BIF分布于太古代-古元古代地层中, 围岩岩石组合有砂质沉积岩、火山岩, 沉积环境通常靠近与海底喷流-热液作用过程相关的火山中心机构。靠近火山中心的Algoma型BIF通常含有多金属硫化物, 如Cu, Zn, Pb, Ag, Au, Fe, Mn等。我国华北克拉通上BIF分布较为广泛, 如鞍山-本溪、冀东、吕梁、鲁西、舞阳和霍邱等地均有分布(图 1a)。
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图 1 舞阳铁矿区域地质简图 (a)-华北克拉通BIF分布简图及研究区在华北克拉通的位置(底图据Zhai, 2004);(b)-舞阳铁矿区域地质简图(据舞阳钢铁有限责任公司, 2003①修改) Fig. 1 Geological map of Wuyang iron deposit (a)-the distribution sketch of BIF and the position of Wuyang iron deposit in the North China Craton(base map after Zhai, 2004);(b)-geological map of Wuyang iron deposit |
①舞阳钢铁有限责任公司.2003.河南舞阳铁矿铁山矿床(扩界)资源储量核查报告(内部资料)
舞阳铁矿位于华北克拉通南缘(图 1a), 属于华北克拉通南缘舞阳-霍邱成矿带西段的大型铁矿床。舞阳地区新太古界太华杂岩中的变质地层从底部到顶部依次有赵案庄组、铁山庙组、杨树湾组, 舞阳铁矿赋存于赵案庄组和铁山庙组中, 前人主要根据赋存铁矿的层位分别称为“赵案庄式铁矿”与“铁山庙式铁矿”(梁约翰等, 1981)。1956~1981年, 老一辈地质工作者在舞阳地区开展一系列地质找矿工作, 尤其是20世纪70年代的“全国铁矿会战”, 积累了丰富的地质、物探、钻探等资料。截止1990年底, 累计提交舞阳铁矿石储量6.34亿吨, 约占河南省已查明铁矿总资源储量的60%(姚培慧, 1993)。
关于舞阳铁山庙式铁矿的矿床成因, 前人通过对比不同成因类型(如岩浆型、沉积变质型、矽卡岩型等)矿石中磁铁矿单矿物的化学成分并结合矿床地质特征, 认为铁山庙式铁矿属Algoma型BIF铁矿(俞受鋆等, 1981；王贵成等, 2006；罗明强, 2009；李怀乾等, 2012；李俊平等, 2012)。但关于变质围岩原岩的属性仍存有较大争议, 李达周(1980)通过分析变质岩中锆石晶体形态、延长系数、大小等参数, 认为原岩是一套沉积碎屑岩系；涂绍雄等(1981)通过矿物学及全岩岩石化学特征分析, 认为原岩是一套沉积碳酸盐岩；而张雯华等(1978)通过全岩岩石化学和微量元素地球化学特征, 认为原岩为一套火山-沉积岩系。不同围岩组合代表不同的沉积环境, 因此对于舞阳铁山庙式铁矿是否属于Algoma型BIF铁矿目前存在争议。此外, 舞阳铁山庙式铁矿存在多种不同类型矿石(如条带状矿石、块状矿石), 其成因关系目前尚不清楚。对于地质年代学, 前人从太华杂岩底部赵案庄组磷灰石-磁铁矿石中获得副矿物磷灰石的U-Pb年龄为25.80亿年(陈好寿等, 1981), 可能代表铁山庙式铁矿成矿时代的下限。对于区内构造演化, 前人也有一些研究(史本林和王贵成, 2008；罗明强, 2009；文启付和王海军, 2009；王贵成和何亚丽, 2010)。本文通过分析铁山庙式铁矿中存在的三种不同类型矿石(条带状石英-辉石-磁铁矿、块状辉石-磁铁矿、块状石英-磁铁矿)的全岩/矿和矿石中磁铁矿、辉石单矿物的成分, 探讨舞阳铁山庙式铁矿床的成因和其中不同矿石类型的成因关系。
2 区域地质与矿床地质 2.1 区域地质华北克拉通南缘早前寒武纪结晶基底主要由太华杂岩(西安-霍邱)、变火山-沉积岩、以及一些基性(超基性)-中酸性岩浆岩组成(孙枢等, 1985；伍家善等, 1998)。区域上, 太华杂岩从关中盆地的骊山, 沿小秦岭华山、崤山, 到豫西的熊耳山、鲁山、舞阳断续出露, 往东对应于安徽西部新太古界霍邱群(沈福农, 1994；沈其韩和耿元生, 1996), 断续长达1000km, 总体呈北西-南东向展布。其中鲁山太华杂岩出露最好, 层序最全, 主要由TTG片麻岩、镁铁质岩块或包体、斜长角闪岩等表壳岩组成。
舞阳地区新太古界太华杂岩物质组成主要为变质表壳岩(图 1b)。由下至上有赵案庄组、铁山庙组、杨树湾组。赵案庄组主要岩性有斜长角闪片麻岩、含铁铝榴石斜长片麻岩、大理岩、透辉角闪更长片麻岩；铁山庙组主要岩性有混合岩夹斜长角闪片麻岩、磁铁辉石岩、铁铝榴石斜长角闪片麻岩、大理岩、浅粒岩；杨树湾组主要岩性有含石墨斜长片麻岩, 夹少量含石墨透辉石岩。舞阳地区太华杂岩地表出露于铁山庙一带, 岩层走向NWW, 大部分地层向西倾斜, 局部NE倾斜。变质程度为铁铝榴石角闪岩相, 局部达到麻粒岩相, 普遍发生退变质现象。混合岩化作用强烈, 其中浅粒岩、黑云斜长片麻岩、斜长角闪片麻岩混合岩化较强(孙枢等, 1985；姚培慧, 1993)。
舞阳铁矿区域盖层为中-新元古界汝阳群石英砂岩、新元古界洛峪群石灰岩、页岩、寒武系石灰岩、页岩(图 1b)。
另外, 区域上还出露有中元古界熊耳群玄武安山玢岩、前震旦纪闪长岩以及燕山期花岗岩、花岗斑岩、石英正长斑岩体(图 1b), 岩体呈脉状切割矿体。
舞阳铁矿区域构造复杂(图 1b), 分布一系列北西、南东向断褶带, 主体构造为一轴向NWW向、 向西倾伏的倒转复式背斜。断裂构造有三组：近东西向、南北向、北东向。断裂构造破坏了地层、矿层的连续性。
2.2 矿床地质舞阳铁山庙式铁矿矿体自北西(尚庙)至南东向(铁山庙)延伸(图 1b)。包括尚庙-经山寺-冷岗矿段、铁古坑-铁山庙-石门郭矿段。尚庙-经山寺-冷岗矿段矿体直接围岩为稳定的厚层状大理岩, 矿体底板间接围岩为铁铝榴石斜长角闪片麻岩, 顶板间接围岩为浅粒岩。矿体呈似层状、扁豆状, 矿体由多个单层构成, 单层厚1.06~31.68m, 总厚4.52~82.33m。平均品位FeT 25.81%。矿区断裂、褶皱发育(图 2b), 矿体赋存在背斜核部, 受次一级褶皱影响, 矿体展布及产状变化大；铁古坑-铁山庙-石门郭矿段矿体直接围岩为大理岩, 但不稳定, 间接围岩为条带状混合岩(基体由黑云斜长片麻岩、斜长角闪片麻岩组成)。矿体呈似层状, 长3300m, 宽500~900m, 厚3.15~93.93m, 平均厚28.15m。平均品位FeT 29.15%。矿区断裂构造发育(图 2a), 矿体赋存在复式背斜南翼, 地层倾向南西, 倾角约27°~49°, 矿层产状与地层一致。近东西向断裂切割石门郭与铁山庙矿体, 倾向南, 倾角65°, 北东向断裂穿切铁古坑矿体西侧, 倾向北西, 陡倾70°。
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图 2 铁山庙式铁矿地质图(据姚培慧, 1993修改) (a)-铁山庙矿区地质图；(b)-经山寺矿区地质图 Fig. 2 Geological map of Tieshanmiao-type iron deposit(modified after Yao et al., 1993) (a)-Tieshanmiao mine;(b)-Jingshansi mine |
铁山庙式铁矿矿石由磁铁矿、辉石、石英、方解石、角闪石、黑云母等矿物组成, 具中-粗粒变晶结构, 条带状、条纹状和块状构造。尚庙-经山寺-冷岗矿段矿石类型有条带状石英-辉石-磁铁矿、块状辉石-磁铁矿和块状石英-磁铁矿；铁古坑-铁山庙-石门郭矿段矿石类型有条带状石英-辉石-磁铁矿和块状辉石-磁铁矿。两矿段总条带状石英-(辉石)-磁铁矿矿石约占储量的60%, 含铁品位较高；块状石英-磁铁矿石较少；块状-辉石-磁铁矿矿石约占储量32%, 含镁铁硅酸盐矿物含量较高, 不含石英。
条带状石英-辉石-磁铁矿矿石(图 3d, g)：条带状构造, 原生条带被后期变质作用改造显得不完整, 且不同条带之间磁铁矿分布无截然界限。粒状变晶结构, 主要由石英、磁铁矿、辉石及少量角闪石组成。石英呈粒状-不规则状, 粒径50~400μm, 含量约20%~30%。石英颗粒中包含原生的细粒磁铁矿(8~30μm)。而在石英颗粒边界间磁铁矿粒度较大, 属于后期变质重结晶；磁铁矿呈粒状-不规则状, 粒径10~160μm, 含量约20%~40%, 半自形-他形；辉石呈粒状-不规则状, 粒径100~500μm, 颗粒粗大, 与磁铁矿构成辉石-磁铁条带, 含量约20%~30%。
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图 3 铁山庙式铁矿围岩(a-c)、矿石手标本(d-f)及显微(g-i)照片 (a)-条带状混合岩；(b)-斑花状大理岩；(c)-斜长角闪片麻岩;(d)-条带状石英-辉石-磁铁矿矿石.(e)-块状辉石-磁铁矿矿石；(f)-块状石英-磁铁矿矿石；(g)-条带状石英-辉石-磁铁矿矿石(单偏光), ①是石英条带, 含少量磁铁矿, ②是辉石-磁铁矿条带；(h)-块状辉石-磁铁矿矿石(单偏光)；(i)-块状石英-磁铁矿矿石(单偏光) Fig. 3 Hand specimens and micrographs of host rocks and ores from Tieshanmiao-type iron deposit Host rock:(a)-banded migmatite;(b)-marble;(c)-amphibolite gneiss. Ores:(d)-banded quartz- pyroxene-magnetite ore;(e)-massive pyroxene-magnetite ore;(f)-massive quartz-magnetite;(g)-banded quartz- pyroxene-magnetite ore(plane-polarized light), ①-quartz band with a few of magnetite, ②-pyroxene-magnetite band;(h)-massive pyroxene-magnetite ore(plane-polarized light);(i)-massive quartz-magnetite(plane-polarized light) |
块状辉石-磁铁矿矿石(图 3e, h)：块状构造, 粒状变晶结构, 主要矿物有磁铁矿、辉石以及极少量的碳酸盐矿物。磁铁矿呈粒状-不规则状, 粒径50~100μm, 含量约15%~30%, 半自形-他形, 分布在辉石颗粒接触空隙中或者辉石颗粒内部；辉石呈粒状-不规则状, 颗粒粗大, 粒径200~600μm, 含量约40%~60%。镜下辉石深绿色-浅黄红色, 多色性明显。
块状石英-磁铁矿矿石(图 3f, i)：手标本上呈灰黑色, 块状构造, 粒状变晶结构, 主要矿物有石英、磁铁矿以及碳酸盐矿物。石英呈粒状-不规则状, 粒径30~200μm, 含量约30%~40%；磁铁矿呈粒状-不规则状, 粒径50~200μm, 含量约20%~40%, 半自形-他形, 与石英相互包含、镶嵌；碳酸盐矿物呈不规则状, 含量约5%~15%。
3 样品与分析结果本文以铁山庙式铁矿中的条带状矿石、块状矿石为主要研究对象。条带状石英-辉石-磁铁矿、块状辉石-磁铁矿采自铁山庙组中-下部, 而块状石英-磁铁矿采自铁山庙组上部。
本论文中磁铁矿、辉石的电子探针分析在中国科学院地质与地球物理研究所电子探针实验室JXA-8100型电子探针上完成, 加速电压为15kV, 加速电流20nA, 束斑直径3μm。全岩/矿石的主量元素测试在核工业北京地质研究院分析测试中心完成, 采用Phillips PW 2404型X荧光光谱仪分析, RSD＜2%~3%。矿石微量及稀土元素分析由中国科学院地质与地球物理研究所矿产资源研究重点实验室完成, 称取50mg样品, 利用HBr+HF+HNO3混合酸溶样法进行前处理以及电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS Element, Finnigan MAT)测试, RSD＜2.5%。
3.1 矿物化学成分磁铁矿和辉石单矿物的电子探针成分分析结果分别见表 1、表 2。
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表 1 不同类型铁矿石中磁铁矿电子探针分析结果(wt%) Table 1 The composition of magnetite in different iron ores(wt%) |
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表 2 铁山庙式不同类型铁矿石中辉石电子探针分析结果(wt%) Table 2 The composition of pyroxene in different iron ores from Tieshanmiao-type iron deposit(wt%) |
不同类型矿石中磁铁矿的全铁含量用FeOT表示。条带状石英-辉石-磁铁矿中磁铁矿的FeOT含量90.6%~93.1%, 平均91.8%；块状辉石-磁铁矿中磁铁矿的FeOT含量90.7%~91.2%, 平均91.0%；块状石英-磁铁矿中磁铁矿的FeOT含量92.0%~93.0%, 平均92.4%。与磁铁矿FeOT的理论值(93.1%)偏差＜2%。图 4显示这三种类型矿石中磁铁矿的主要成分无明显区别且除FeOT之外, 其它元素如TiO2、MgO、MnO、CaO、Al2O3、Cr2O3、NiO等含量均＜0.1%, 表明该区磁铁矿为较纯的磁铁矿, 含杂质极少。这与沉积变质型铁矿床中的磁铁矿为“纯磁铁矿”, 且TiO2、MnO、CaO、Al2O3含量极低等特征吻合(Annersten, 1968；Rumble, 1973；Dupuis and Beaudoin, 2011)。此外, 对比前人(徐国风和邵洁涟, 1979；林师整, 1982；陈光远等, 1984)给出的不同成因类型磁铁矿的主要成分, 岩浆型磁铁矿以高TiO2(3.55%~21.72%)、MgO(0.38%~7.32%)、Al2O3(1.25%~4.60%)含量为特征；矽卡岩型磁铁矿MgO(可高达11.51%)、Al2O3含量较高；沉积变质型磁铁矿TiO2(平均＜0.1%)、MgO(0.19%~0.55%)、Al2O3(0.02%~0.59%)、MnO(0.02%~0.14%)含量均较低。据此, 我们认为该区不同类型铁矿石中的磁铁矿均属沉积变质成因。
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图 4 铁山庙式不同类型矿石磁铁矿化学成分对比 Fig. 4 Comparison of average content of main constituent in magnetite of different types of iron ores from Tieshanmiao-type iron deposit |
表 2显示了条带状石英-辉石-磁铁矿与块状辉石-磁铁矿矿石中的辉石电子探针成分分析结果及按6个O计算的阳离子数。两种类型矿石中的辉石均存在单斜辉石和斜方辉石, 并以单斜辉石居多。矿石中的单斜辉石为铁普通辉石和铁次透辉石(图 5)；根据En和Fs二端元组分的不同量比(表 2), 矿石中的斜方辉石为铁紫苏辉石(En50-30Fs50-70)和尤莱辉石(En30-10Fs70-90)。
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图 5 单斜辉石命名图示(底图据Poldervaart and Hess, 1951) 空心表示块状辉石-磁铁矿；十字填充表示条带状石英-辉石-磁铁矿 Fig. 5 Composition of clinopyroxene(base map after Poldervaart and Hess, 1951) massive pyroxene-magnetite ore(hollow)；banded quartz- pyroxene-magnetite ore(center) |
图 6显示, 条带状石英-辉石-磁铁矿与块状辉石-磁铁矿矿石中的单斜辉石和斜方辉石均属变质成因。此外, 根据Добрецов et al.(1971)提出的辉石成因判别式(这里的Si、AlVI等都是对于O为6000时阳离子含量)的计算结果, 同样也表明辉石为变质成因：
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图 6 单斜辉石成因图解(a, 据Vejnax, 1975)和斜方辉石成因图解(b, 据Bhattacharyya, 1971) Fig. 6 The origin diagram of clinopyroxene(a, after Vejnax, 1975)and the origin diagram of orthopyroxene(b, after Bhattacharyya, 1971) |
①D(X)=-183.8+0.0378Si+0.0113AlVI-0.054Ti+0.052Fe3++0.0309Fe2+-0.023Mn+0.0218Mg+0.285Ca+0.0357Na
当D(X)>0时, 为二辉麻粒岩的单斜辉石；D(X)＜0时, 为岩浆成因的辉长岩类的单斜辉石。将表 2中单斜辉石的相关阳离子数代入计算, 结果为D(X)=146~171, 均>0, 表明矿石中的单斜辉石为二辉麻粒岩的单斜辉石。
②D(X)=0.0596AlIV+0.0166Fe3++0.0212Fe2++0.016Mn-0.0051Mg+0.0009Na-13.5
当D(X)>0时, 为麻粒岩相的斜方辉石；D(X)＜0时, 为岩浆成因的辉长岩类的斜方辉石。将表 2中斜方辉石的相关阳离子数代入计算, 结果为D(X)=5~13, 均>0, 表明矿石中的斜方辉石为麻粒岩相的斜方辉石。
③D(X)=-4282+0.683Si+2.192AlVI+2.181Fe3++1.44Fe2++1.455Mn+1.422Mg+1.427Ca+0.77(Na+K)
当D(X)>0时, 属于高温的辉石麻粒岩亚相的斜方辉石；D(X)＜0时, 属于较低温的角闪-麻粒岩亚相的斜方辉石。将表 2中斜方辉石的相关阳离子数代入计算, 结果为D(X)=-3~-44, 均＜0, 表明矿石中的斜方辉石为较低温的角闪-麻粒岩亚相的斜方辉石。
结合近矿围岩中存在紫苏辉石-长石-石英矿物组合(图 7), 标志着该区遭受了高级变质作用, 极有可能达到麻粒岩相变质, 排除了矿石中的辉石属于岩浆成因的可能。
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图 7 铁山庙式铁矿由紫苏辉石-长石-石英组成的近矿围岩矿物组合 Fig. 7 Assemblages of host rock near orebody(Hypersthene(Hy)+Plagioclase(Pl)+Quartz(Q)) |
全岩/矿石的主微量元素分析结果见表 3。不同类型矿石的主量元素含量对比如图 8a。三种类型矿石中SiO2、TiO2、Al2O3、P2O5的含量相当；条带状石英-辉石-磁铁矿与块状石英-磁铁矿矿石的Fe2O3T(代表矿石中全铁)含量稍高, 分别平均达到43.1%和44.9%, 而块状辉石-磁铁矿矿石的Fe2O3T含量平均约33.9%；块状辉石-磁铁矿矿石中的MgO、MnO、CaO含量较其它二者的高, 尤其是CaO平均达到15%左右, 而条带状石英-辉石-磁铁矿和块状石英-磁铁矿矿石中仅约5%~7%。块状辉石-磁铁矿矿石中Fe2O3T含量稍低、CaO含量高是由于矿石中富含铁普通辉石和次透辉石、贫磁铁矿所致。
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表 3 铁山庙式不同类型铁矿石主量元素(wt%)、微量元素(×10-6)分析结果 Table 3 Major(wt%)and trace(×10-6)elements contents of different iron ores from Tieshanmiao-type iron deposit |
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图 8 铁山庙式不同类型铁矿石主量元素分布图(a)和矿石CaO-Fe2O3T-SiO2图解(b, 底图据Lepp and Goldich, 1964) Fig. 8 Major elements of different iron ores(a)and CaO-Fe2O3T-SiO2 variation diagram for iron ores(b, base map after Lepp and Goldich, 1964)from Tieshanmiao-type iron deposit |
表 4显示不同类型矿石的稀土总量(∑REE+Y)相当, 变化范围4.77×10-6~14.59×10-6, 平均为9.49×10-6。用PAAS对铁矿石稀土元素标准化后, 三种类型矿石的稀土配分型式(图 9)较为一致, 均显示富集重稀土[(La/Yb)PAAS=0.29~0.995＜1], 具有明显的La正异常[La/La*=1.10~1.89]、Eu正异常[Eu/Eu*=1.30~2.23]、较强的Y正异常[Y/Y*=1.47~1.84]及较强的Ce负异常[Ce/Ce*=0.64~0.87], Y/Ho比值均较大, 为39.7~51.3, 平均约45。
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图 9 铁山庙式铁矿矿石稀土元素PAAS标准化配分图 Fig. 9 PAAS-normalized rare earth elements of different iron ores |
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表 4 铁山庙式不同类型矿石稀土元素特征值 Table 4 Property parameters of REE of different iron ores from Tieshanmiao-type iron deposit |
将以上不同类型矿石的全岩/矿主量元素丰度, 与世界上典型BIF的主量元素含量、分布趋势进行对比, 其特征极为相似(图 8a)。在CaO-Fe2O3T-SiO2图解中, 本文中矿石的数据均落在统计的世界BIF主量元素分布范围内(图 8b), 表明三种类型矿石均具有BIF型矿石的主量元素分布特征。其次, 矿石稀土总量(∑REE+Y)较低, 不同类型矿石均具有轻稀土亏损、重稀土富集、正的La/LaPAAS*、Eu/Eu PAAS*、Y/Y PAAS*异常。现代海水的(REE+Y)配分型式显示重稀土富集、La、Y正异常特征(Zhang et al., 1994；Elderfield et al., 1988； Sholkovitz et al., 1994；Nozaki et al., 1997), 洋脊热液REE配分型式具有显著的正Eu异常(Bau and Dulski, 1999), 从而指示不同类型矿石中稀土元素可能来自海水与海底高温热液的混合溶液。据报道, 热液Y/Ho比值约26, 海水的Y/Ho比值为44~74(Byrne and Lee, 1993；Nozaki et al., 1997；Bau and Dulsk, 1999；Bolhar et al., 2004), 本文中矿石Y/Ho比值(约45)与海水更为接近。因此, 铁山庙式铁矿属于BIF型铁矿。
沈其韩等(2009)的研究工作表明, 一些微量元素比值具有一定的成因指示意义。Sr/Ba比值可区别海相-热液沉积物与陆源沉积岩, 前者一般大于1, 后者小于1, 本文中不同类型矿石的Sr/Ba比值2.36~33.6, 均大于1, 与海相-热液沉积物Sr/Ba比值一致。Shaw(1980)报道一些过渡金属元素(如Sc、V、Cr、Co、Cu)含量也可指示不同物源, 陆源物质中Sc(＞10×10-6)、V(＞50×10-6)、Cr(＞100×10-6)、Co(＞20×10-6)、Cu(＞10×10-6)含量一般较高, 而本文矿石中这三种元素含量均比较低。因此, 铁山庙式铁矿物质来源为海水与海底热液的混合。
4 成因讨论 4.1 铁山庙式铁矿的成因关于BIF型铁矿的成因讨论, 包括硅、铁质的物质来源、硅铁条带的形成机制、铁质的沉淀机制及发生沉积作用的古海洋环境等。本文主要讨论铁山庙式BIF沉积的古海洋环境及矿石中硅、铁质的物质来源。
Ce是海洋环境中一个重要的具有氧化还原反应转变的稀土元素。氧化的海水环境, Ce3+会发生氧化转变为Ce4+, 大大降低了Ce的溶解度, 使其优先迁移到Mn-Fe的氢氧化物、有机物质及粘土颗粒上(Byrne and Sholkovitz, 1996), 表现出强烈的负Ce异常(经PAAS标准化)。相反, 低氧和缺氧海水中, 由于沉积的富Mn-Fe颗粒发生还原性溶解, 因而缺少显著的负Ce异常(German and Elderfield, 1990; Byrne and Sholkovitz, 1996)。因此, Ce异常可有效地判别古海洋的氧化还原状态。对于BIF发生沉积作用的古海洋环境, 目前大多数学者通过研究矿石中Ce的无异常普遍认为是一种缺氧的环境(Bau and Dulski, 1996；Bekker et al., 2010)。Bau and Dulski(1996)提出使用Ce/Ce*-Pr/Pr*图解可剔除La异常的影响, 从而能够判别真正的Ce异常。图 10显示铁山庙式BIF矿石中多数为Ce负异常, 少数为Ce无异常, 表明铁山庙式BIF沉积时的古海水部分水体含氧、部分水体缺氧, 可能存在分层现象。这与前人普遍认为的缺氧环境有别。因此, 我们有必要结合矿体赋存的围岩序列进行分析。铁山庙式BIF赋存的变质围岩原岩的属性虽存有较大争议, 但多数学者通过矿物学及全岩岩石化学特征分析, 认为舞阳地区太华杂岩底部赵案庄组中的斜长角闪片麻岩原岩为拉斑玄武岩, 黑云斜长片麻岩原岩为中酸性火山岩；铁山庙组中斜长角闪片麻岩原岩是含铁白云质泥灰岩, 白云质大理岩原岩为白云岩及含灰质白云岩, 钙镁硅酸盐岩原岩为白云质泥灰岩；杨树湾组中含石墨片麻岩原岩为砂质粘土岩, 含石墨大理岩原岩为石灰岩, 含石墨钙镁硅酸盐岩原岩为白云质泥灰岩。整体上, 底部是一套火山岩, 中部是一套碳酸盐岩沉积建造, 顶部是一套碎屑沉积岩(涂绍雄等, 1981；李达周, 1980)。铁山庙式铁矿赋存直接围岩为白云质大理岩, 间接围岩为斜长角闪片麻岩, 根据前人研究成果, 那么属于中部碳酸盐岩沉积建造。此外, 我们结合铁山庙式BIF矿石的地球化学性质进行讨论。Gross and Mcleod(1980)对比分析了Algoma型BIF与Lake Superior型BIF不同相矿石的全岩/矿主量、微量元素特征(表 5), 其结果显示碳酸盐相BIF具有富CaO、MgO的特征, 而本文中三种类型矿石全岩/矿主量元素具有类似特征, 推测三种类型矿石原岩可能属碳酸盐相BIF。TiO2-Al2O3图解(图 11)显示, TiO2、Al2O3含量都极低, 与含燧石BIF相当, 而与含页岩BIF相差甚远, 说明该区成岩成矿过程中未受到碎屑物质的混染。Eu正异常[Eu/Eu*=1.30~2.23]较低及Y/Ho(39.7~51.3)更接近海水组成, 进而说明距离火山喷气热液口较远(Peter, 2003)。因此, 以上特征说明铁山庙式BIF的沉积环境可能为浅-滨海大陆架环境, 沉积时浅部水体具有有氧、缺氧分层现象。该推测结论仍需后续年代学证据的支持。
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图 10 Ce异常判别图解(底图据Bau and Dulski, 1996) Fig. 10 Ce/Ce*-Pr/Pr* discrimination diagram for Ce anomaly(base map after Bau and Dulski, 1996) |
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图 11 矿石TiO2-Al2O3含量变化图 Fig. 11 TiO2-Al2O3 variation diagram for iron ore |
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表 5 BIF型铁矿石主量元素(wt%) Table 5 Major(wt%)elements contents of Banded iron deposit |
关于BIF中硅、铁质的物质来源, 目前主要存在以下几种观点。多数学者依据具有海水特征的REE+Y配分型式及Eu正异常的特征认为硅、铁质均来自洋脊热液与海水一定程度的混合(Dymek and Klein, 1988；Beukes and Klein, 1990；Klein and Beukes, 1992)。Shimizu et al.(1990)通过Nd同位素示踪铁质(正的εNd值)可能是来自亏损地幔；Manikyamba et al.(1993)依据具有海水特征的REE+Y配分型式、Eu正异常的特征及主量元素中Al2O3含量高于15%, 认为大部分硅、铁质均来自洋脊热液与海水一定程度的混合, 少部分来自陆壳岩石的风化, 属热液、海水及陆壳混合多来源；Hamade et al.(2003)认为矿石中Ge/Si比值稳定, 可示踪Si的物源, 据此认为硅、铁质的来源不同, 铁质来自热液, 硅质来自陆壳岩石的风化。舞阳铁山庙式BIF矿石的主量及微量元素特征显示, Al2O3含量极低(＜0.75%), 这排除了陆源碎屑物质的加入。REE+Y配分型式明显具有轻稀土亏损、重稀土富集、正的La、Eu及Y的异常, 此外利用Bolhar et al.(2004)和Bau and Dulsk(1996)提出的La、Y及Eu的异常计算公式, 得出La/LaPAAS*(1.10~1.89)、Eu/Eu PAAS*(1.30~2.23)及Y/Y PAAS*(1.47~1.84)具有明显的正异常。支持硅、铁质均来自海底热液与海水的混合。
4.2 不同类型矿石的成因联系华北克拉通上分布的BIF型铁矿, 绝大多数经历了高级绿片岩相-中级角闪岩相变质作用改造, 脉石矿物中除石英之外多含有其它矿物如绿泥石、角闪石, 而舞阳铁矿可能遭受中高级变质作用, 含有辉石和少量角闪石。Klein(1983)给出了BIF型铁矿遭受不同级别变质作用的矿物共生组合(图 12), 显示当BIF矿石中出现变质成因辉石时, 变质级别已经达到高级变质作用。前人对于舞阳地区变质作用进行了大量研究, 提出了较为一致的看法。孙枢等(1985)提到舞阳地区变质程度普遍为铁铝榴石角闪岩相, 局部向麻粒岩相过渡。孙勇(1985)认为华北南缘太华杂岩属于高级变质带。从柏林等(1978)依据黑云母-石榴石共生矿物对的铁分配系数位于上部角闪岩相到麻粒岩相范围内, 认为舞阳地区变质程度达上部角闪岩相。涂绍雄(1984)通过分析黑云母-石榴石和角闪石-石榴石共生矿物对的铁分配系数, 认为鲁山-舞阳地区变质程度较高。本文研究结果显示, 舞阳铁山庙式铁矿矿石中含有大量变质成因的辉石, 包括单斜辉石和斜方辉石, 其中以单斜辉石居多。根据Добрецов et al.(1971)提出的辉石成因判别式, 舞阳铁山庙式铁矿矿石中的辉石属于麻粒岩相辉石。结合近矿围岩中存在的紫苏辉石-长石-石英矿物组合, 表明舞阳地区遭受了高级变质作用, 铁山庙式BIF同样也遭受角闪岩相-麻粒岩相的中高级变质作用。
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图 12 BIF型铁矿石中不同变质带稳定矿物组合(据Klein, 1983) Fig. 12 Relative stabilities of minerals in metamorphosed iron-formations as a function of metamorphic zones(after Klein, 1983) |
Trendal and Morris(1983)认为遭受高级变质作用的铁建造通常以含大量斜方-单斜辉石等无水矿物为特征, 当矿石中仍以石英、磁铁矿为主, 并且矿石中出现石榴子石、长石、碳酸盐矿物, 那么这种矿物组合代表矿石中的辉石是原生泥质矿物变质而成。而铁山庙式BIF矿石中未出现石榴子石、长石等Al2O3含量较高的矿物, 且全岩/矿Al2O3-TiO2图解(图 11)显示, 铁山庙式BIF具有极低的Al2O3、TiO2含量, 表明铁山庙式BIF在成岩成矿过程中未受到陆源碎屑物质的混染, 因此排除了辉石是原生泥质矿物变质而成的可能。铁山庙式BIF赋存在大理岩围岩中, 其原岩是碳酸盐岩(涂绍雄等, 1981；李达周, 1980)。矿石中辉石很可能是原生的铁白云石或者菱铁矿变质而成, 从而导致矿石中CaO、MgO含量较高。Klein(1983)认为富含镁铁质的碳酸盐岩与SiO2可能发生如下反应： Ca(Fe, Mg)(CO3)2+2SiO2→Ca(Fe, Mg)Si2O6+2CO2；(Fe, Mg)CO3+SiO2→(Fe, Mg)SiO3+CO2。
BIF典型矿石类型为条带状石英-磁铁矿/赤铁矿矿(James, 1954；Bayley and James, 1973；Klein, 2005；Bekker et al., 2010), 而区内却出现条带、块状两种类型。Trendall and Morris(1983)认为矿石中只有石英、磁铁矿主要矿物时, 即使发生高级变质作用, 矿物之间也不会发生任何变质反应, 极有可能发生重结晶作用, 使矿物颗粒趋于等粒化、粗粒状。此外, 据报道, 当BIF发生变质作用, 尤其达到麻粒岩相变质时会改造原生结构构造, 甚至使得原生层理消失, 但稀土元素组成特征不被改变(Bolhar et al., 2004；Friend et al., 2008；Roy and Venkatesh, 2009；Angerer et al., 2012)。对于舞阳铁山庙式块状铁矿石, 虽然无条带状构造, 但石英、磁铁矿颗粒粗大, 且矿石的稀土特征显示化学沉积物的特征, 因此我们认为块状矿石是原生条带状石英-磁铁矿矿石后期遭受高级变质作用导致的, 磁铁矿和石英发生重结晶作用, 颗粒变得粗大以及矿物位置的改变, 使得原生层理不明显甚至消失, 表现为块状；而当遭受较低级变质作用甚至无变质作用改造时, 原生的条带状构造得以保留。
对于不含石英的块状辉石-磁铁矿矿石, 图 13显示块状辉石-磁铁矿矿石产于后期侵入的辉石岩与大理岩接触带附近, 而接触带上从大理岩到矿体, 岩性呈斑花状大理岩→蛇纹石化大理岩→辉石大理岩→辉石-磁铁矿→条带状石英-辉石-磁铁矿的逐渐过渡关系。我们认为辉石岩侵入可能对矿体也有改造作用, 辉石岩侵入并加热白云质大理岩, 使得大理岩萃取了原生条带状石英-磁铁矿中的部分石英并与之发生反应, CaMg[CO3]+2SiO2→CaMg[Si2O6]+2CO2, 生成辉石。因此, 块状辉石-磁铁矿可能是原生条带状石英-磁铁矿遭受辉石岩与大理岩之间的热变质和区域高级变质双重作用改造, 使得其中的石英被消耗殆尽。Trendall and Morris(1983)认为Gunflint和Biwabik BIF矿石中脉石矿物出现大量辉石, 是矿体与辉长岩体发生接触热变质作用而成的。
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图 13 舞阳铁古坑矿体与围岩剖面图 矿体从左至右从块状辉石-磁铁矿逐渐过渡到条带状石英-辉石-磁铁矿, 其中穿插少量石英脉 Fig. 13 Geological profile of ore body and wall rock of Tiegukeng iron deposit mining area in Wuyang region No sharply contact relationship between massive pyroxene-magnetite and banded quartz-pyroxene-magnetite ore |
总之, 条带状石英-辉石-磁铁矿、块状辉石-磁铁矿、块状石英-磁铁矿三种类型矿石虽然在矿石构造、脉石矿物存在差别, 但通过矿物化学分析、主量元素、微量稀土元素分析, 我们认为三种类型矿石中的磁铁矿同属于沉积变质成因；矿石的主量元素、微量元素含量均相近；稀土元素信息均显示典型的海水与海底热液叠加的特征。因此, 推测三种类型矿石均可能为原生化学沉积岩后期遭受不同程度变质作用改造所致。
5 结论本文通过分析舞阳铁山庙式铁矿不同类型矿石的岩/矿相学特征、全岩/矿石的主量元素、微量元素和矿物成分, 获得以下几点认识：
(1) 条带状石英-辉石-磁铁矿矿石是舞阳铁山庙式铁矿最主要的矿石类型, 呈条带状构造、粒状变晶结构。镜下观察显示石英(少量)磁铁矿薄层与辉石-磁铁矿薄层呈相间排列、互为条带, 条带较为平直且为原生沉积成因, 具有BIF矿石的基本特征。
(2) 条带状石英-辉石-磁铁矿矿石的主量元素分布特征与世界典型BIF的特征相似, TiO2、Al2O3含量极低, 稀土元素组成显示现代海水、高温热液混合(即轻稀土亏损、重稀土富集, La、Eu和Y的正异常)的特征, Y/Ho比值接近海水组成, 表明铁山庙式铁矿是由极少量陆源碎屑物质加入的化学沉积岩, 硅、铁质极有可能均来自海底热液与海水的混合。
(3) 块状辉石-磁铁矿和块状石英-磁铁矿矿石的地球化学特征与条带状石英-辉石-磁铁矿矿石的特征相似；三种不同类型矿石中磁铁矿的化学成分均为较纯净的磁铁矿。三种不同类型矿石可能均为沉积变质成因。辉石成分显示矿石中存在变质成因的斜方辉石与单斜辉石, 以单斜辉石居多。矿石中辉石的成因, 可能是原生的富Ca、Mg、Fe的碳酸盐岩变质而成；块状构造可能因变质重结晶作用导致条带模糊；产于后期侵入的辉石岩与大理岩接触带附近的块状辉石-磁铁矿, 可能是遭受了后期热变质和区域变质双重作用的改造。
致谢 野外工作过程中得到了中加矿业公司张源有高级工程师、王建民科长及河南安钢集团舞阳矿业有限公司关俊岭工程师的指导；分析测试得到靳新娣高级工程师、毛骞高级工程师、马玉光高级实验师、刘牧高级工程师、李文君工程师、高炳宇助理工程师、于聪硕士生及相关实验人员的帮助；博士生代堰锫、黄华在野外及室内分析测试工作过程中给予了不少帮助；审稿人李厚民研究员、许德如研究员和蓝廷广博士提出了许多宝贵意见；在此一并表示衷心感谢！| [] | Angerer T, Hagemann SG, Danyushevsky LV. 2012. Geochemical evolution of the banded iron formation-hosted high-grade iron ore system in the Koolyanobbing greenstone belt, Western Australia. Economic Geology, 107(4): 599–644. DOI:10.2113/econgeo.107.4.599 |
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