2013, Vol. 29
2. 中国地质大学，岩石圈构造、深部过程及探测技术教育部重点实验室，北京 100083;
3. 中国科学院地质与地球物理研究所矿产资源研究重点实验室，北京 100029
2. Key Laboratory of Lithosphere Tectonics and Lithoprobing Technology, Ministry of Education, China University of Geosciences, Beijing 100083, China;
3. Key Laboratory of Mineral Resource, Institute of Geology and Geology and Geophysics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China
青海省都兰-兴海地区位于祁连、昆仑两大山系的交接部位，是青藏高原东北部重要的黑色、有色金属矿床、矿(化)点集中分布区之一(周显强等，1996；潘彤等，2006)。什多龙铅锌矿区处于该地区的中心部位，属都兰-鄂拉山Cu、Pb、Zn、Co、W、Sn、Au、Ag、Fe成矿带之都兰-什多龙成矿亚区(青海省国土资源厅，2005①)，已知矿化信息甚多，成矿条件优越(图 1b)。
①青海省国土资源厅. 2005.青海省第三轮成矿远景区划研究及找矿靶区预测
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图 1 研究区地质概图 (a)-什多龙矿区大地构造位置图；(b)-什多龙矿区区域地质与矿产分布图；(c)-什多龙矿区地质图；(d)-都龙昂确矿区采样位置地质图(据青海省有色地勘局地质矿产勘查院, 2008①资料改编) Fig. 1 The sketch geological map of study area (a)-index map showing the tectonic location of the Shiduolong mining district; (b)-regional geology and the distribution of the Shiduolong mining district; (c)-geological map illustrating the geological features of the Shiduolong mining district; (d)-geological map of the sampling sites in the Dulongangque mining area |
①青海省有色地勘局地质矿产勘查院. 2008.青海省兴海县什多龙铅锌矿外围多金属矿普查设计
什多龙矿区包括四个分区：都龙昂确矿区、老矿区、都龙呀哆矿区及都兰都龙矿区(图 1c)。按矿床成因类型，矿区各矿床(点)可归纳为两类，即产于石炭系哈拉郭勒组(C1hl)碳酸盐类地层与印支-燕山期花岗岩体接触带的矽卡岩型银铅锌矿床和分布于印支-燕山期花岗岩体中、与构造裂隙相关的热液脉型铜钼铅锌多金属矿床(潘彤等，2006；曾宪刚等，2007)。自1958年原青海省石油普查大队在老矿区发现铅锌异常以来，先后有多家单位在该区开展了地质工作，铅锌矿找矿不断取得突破，后经勘探评价，确定了中型矽卡岩型银铅锌矿床一处(老矿区)，小型热液脉型铜钼铅锌多金属矿床(点)多处(青海卷编委会，1996)。近年来，诸学者对老矿区矽卡岩型银铅锌矿床进行了研究工作(周显强等，1996；窦洪伟，2005；吴小霞等，2007)，探索了控矿构造与矿床的空间关系、矿石特征及成矿物源等问题。胡焕校等(2009)通过遥感解译在什多龙矿区圈定了4处成矿远景区，同时指出了最佳找矿地段。Sun et al.(2009)根据Kohonen et al.(1996)神经网络与因子分析法识别了矿区多元素组合地球化学模式，证实了矿化与断裂间密切的成因联系。尽管前人已进行了一定的工作，并有不少成果问世，然而由于研究工作缺乏系统性，对于矿区两种类型矿床的形成机制和成矿流体演化等认识程度还不足，且已有的工作均主要围绕区内矽卡岩型银铅锌矿床进行，而对热液脉型钼铅锌多金属矿床的研究力度薄弱，其矿床形成过程、成因模式等问题尚不清楚。
矿物中捕获的流体包裹体能够很好的指示流体成矿的全过程(范宏瑞等, 1998, 2003；卢焕章等, 1999, 2004；Van den Kerkhof and Hein, 2001；Wilkinson，2001；Deng et al., 2009, 2011)，因而在热液矿床研究中有着广泛的应用。本文以都龙昂确矿区为研究区，基于流体包裹体岩相学、显微测温及爆裂测温研究，揭示了热液脉型钼铅锌矿床形成的温压、盐度条件及其演变规律。根据石英爆裂曲线特征，采用分阶段热爆法逐一提取了不同成矿阶段流体包裹体的气、液相组分，并进行了流体成分地球化学研究。在此基础上，分析了矿床成矿流体的演化过程，探讨了成矿机制。
1 区域地质与矿床地质什多龙矿区位于东昆仑中部花岗-变质杂岩隆起带东端与鄂拉山晚古生代火山-岩浆弧弧前增生楔交汇部位(潘彤等，2006)，属秦岭-昆仑东西向构造带北亚带与河西系北北西向构造带的复合地段(周显强等，1996)(图 1a)。矿区及其周边多期构造-岩浆活动叠加强烈，矿床、矿(化)点分布密集，涉及的矿种包括W、Mo、Cu、Pb、Zn及Fe等(图 1b)。
区内地层简单，包括晚太古界-古元古界金水口群白沙河(岩)组(Ar3Pt1b)、石炭纪哈拉郭勒组(C1hl)、第三系贵德群(Ng)及第四系(Q)。白沙河组(Ar3Pt1b)岩性为黑云母斜长片麻岩、变粒岩、混合岩、混合片麻岩、白云质大理岩、斜长角闪岩及角闪片岩等，是一套遭受高级变质作用、具绿岩建造性质的变质火山-沉积建造。哈拉郭勒组(C1hl)自下而上依次为：碳酸盐岩层(C1)、变细砂岩层(C2)、含砾粗砂岩层(C3)及黑云母千枚状板岩层(C4)，岩石普遍遭受浅变质作用，属以碎屑岩为主夹少量碳酸盐的滨浅海相沉积建造，与下伏地层(Ar3Pt1b)呈角度不整合接触。第三系贵德群(Ng)岩性为土黄色-棕黄色砂质泥岩与白色砾岩、砂岩及泥灰岩。第四系(Q)主要为洪冲积物、冰碛物等，广泛分布在山麓及河谷缓坡地带(窦洪伟，2005；胡焕校等，2009)。
矿区及其外围岩浆活动强烈，以晚印支期中酸性侵入岩(K-Ar年龄188~208Ma)最为发育，海西期中酸性侵入岩(K-Ar年龄368Ma)也有一定的分布(周显强等，1996)(图 1b)。印支期侵入体呈大面积产出，为柯柯赛岩体的一部分，普遍具有I型花岗岩特征(潘彤等，2006)。岩石类型主要包括：花岗闪长岩、二长花岗岩及钾长花岗岩，各类斑岩(花岗斑岩、花岗闪长斑岩等)、脉岩也比较发育。据光谱分析资料，各种花岗岩类岩石中Cu、Pb、Zn普遍富集，以花岗闪长岩含量最高，其Cu、Pb、Zn含量依次为0.0027%、0.0046%、0.01%(周显强等，1996)，因而推测花岗闪长岩为矿区成矿母岩。
矿区经历了数次运动，构造形迹较为复杂。区内构造主要表现为断裂形式，其存在着EW、NW-NNW、NE-NEE及近SN向的断裂系统(图 1c)。NW-NNW断裂为矿区最明显的构造形迹，决定了矿区的基本构造格架。NNW向温泉-哇洪山断裂从矿区东部通过，为鄂拉山地区一条重要的控岩控矿断裂(袁道阳等，2004；潘彤等，2006)。EW向构造是矿区基底构造，形成于前寒武纪，并且经历了由压性转变为张性的力学过程(周显强等，1996)，其控制了老矿区矽卡岩型矿床的分布与延伸方向(窦洪伟，2005)。NW-NNW、NE-NEE及近SN向构造形成于印支期早阶段，它们都属于河西构造体系(周显强等，1996)，张扭性的NE-NEE与近SN向构造均为压扭性的NW-NNW向构造的配套组分。NW-NNW、NE-NNE与近SN向断裂构造分别控制了热液脉型矿体的形成、空间分布及展布方向。褶皱构造仅有一处，分布于老矿区中部(图 1c)。
热液脉型钼铅锌多金属矿体均产于花岗闪长岩与二长花岗岩岩体中的破碎蚀变带内。青海省有色地勘局地质矿产勘查院于2008年通过预查工作，在都龙昂确矿区约10km2的范围内，发现了43条规模不等的矿化蚀变带，除少数矿化蚀变带走向NNE外，其余走向均为近SN向，极少数呈NW走向。对1、2、8、9、10、11、12及13号矿化蚀变带进行了槽探揭露，初步圈定矿体17条，其中钼矿体5条，宽度1~1.7m，推测最大长度为200m，Mo品位为0.0257%~0.331%；其余12条为铅锌矿体，矿体一般长100~450m，最长为700m，宽1.0~4.8m，最宽8.2m，铅平均品位0.39%~1.30%，单样最高2.54%，锌平均品位0.51%~9.80%，单样最高9.80%，锌明显比铅富集，锌铅比约为4；另外探槽TC10所揭露矿体内含铜2.02%，银171.6g/t (青海省有色地勘局地质矿产勘查院, 2008)。
近矿围岩蚀变包括钾化、硅化、绢云母化、绿泥石化、碳酸盐化及高岭石化等。其中，钾化仅发育于成矿早阶段，与辉钼矿的形成紧密联系；硅化、绿泥石化广泛分布于各矿脉边部，主要与闪锌矿、方铅矿的形成相关；碳酸盐化见于成矿中晚阶段，与金属硫化物的形成有一定的关系。矿石构造以脉状(图 2a)、浸染状(图 2b)及团块状为主，次为块状；结构以他形-半自形粒状结构为主，次为共生边结构(图 2c)、固溶体分离结构(图 2d)及压碎结构等。矿石矿物主要有方铅矿、闪锌矿、辉钼矿、黄铁矿及部分黄铜矿、褐铁矿、孔雀石，脉石矿物包括石英、方解石、绿泥石、钾长石、绢云母等。
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图 2 什多龙热液脉型钼铅锌矿床矿石及其岩相学特征 (a)-Ⅱ阶段闪锌矿与黄铁矿共生，呈脉状分布；(b)-Ⅲ阶段方铅矿、闪锌矿、黄铁矿、黄铜矿共生，呈浸染状分布于石英与方解石颗粒间；(c)-辉钼矿与石英接触面平直，呈共生边结构；(d)-黄铜矿呈乳滴状分布于闪锌矿中；(e)-Ⅲ阶段黄铜矿、方铅矿、闪锌矿共生；(f)-石英晶体从裂隙两侧向中心生长，方解石充填在中心，呈现梳状构造.Cc-方解石；Ccp-黄铜矿；Gn-方铅矿；Mo-辉钼矿；Pl-斜长石；Py-黄铁矿；Q-石英；Sp-闪锌矿 Fig. 2 Photos showing features of ores and corresponding petrography of the Shiduolong hydrothermal Mo-Pb-Zn deposit |
根据野外与镜下观察的矿物共生组合及其生成顺序，将成矿过程分为两期：气水热液期与表生期(图 3)。气水热液期进一步分为四个阶段：①石英-辉钼矿阶段(Ⅰ)，矿物组合为石英+辉钼矿，辉钼矿为自形-半自形结构，呈稀疏浸染状或团块状分布于石英-辉钼矿脉中，镜下可见其与石英接触面平直，呈共生边结构(图 2c)；②石英-黄铁矿-闪锌矿阶段(Ⅱ)，为闪锌矿的主要形成阶段，黄铁矿同时大量析出，金属矿物组合为闪锌矿+黄铁矿+黄铜矿+磁黄铁矿等，非金属矿物包括石英、方解石，闪锌矿呈他形-半自形粒状，与黄铁矿密切共生(图 2a)，镜下可见黄铜矿呈乳滴状分布于闪锌矿中(图 2d)；③石英-多金属硫化物阶段(Ⅲ)，为方铅矿的主要形成阶段，金属矿物组合为方铅矿+黄铁矿+黄铜矿及少量闪锌矿，非金属矿物组合为石英+方解石，金属硫化物呈浸染状分布于石英与方解石颗粒间(图 2b，e)；④石英-碳酸盐阶段(Ⅳ)，以石英-碳酸盐细脉(厚度1~10mm)为特征，在矿化蚀变带和围岩裂隙中少量发育。石英晶体从裂隙的两侧向中心生长(基底式生长)，而方解石则充填在裂隙中心，呈现清楚的梳状构造(图 2f)，表明脉体贯入于张性裂隙中。该阶段热液脉中几乎不含金属硫化物，并且样品缺乏，本文不对其做深入的研究。
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图 3 什多龙热液脉型钼铅锌矿床矿物共生组合及生成顺序 (a)-石英-辉钼矿阶段Ⅰ型、Ⅱa型与Ⅱb型包裹体，Ⅰ型呈负晶形；(b)-石英-辉钼矿阶段原生Ⅱb型包裹体及沿石英微裂隙捕获的次生Ⅱb型包裹体；(c)-石英-黄铁矿-闪锌矿阶段原生Ⅱb型包裹体；(d)-石英-黄铁矿-闪锌矿阶段沿石英微裂隙捕获的Ⅱb型包裹体，个体与气液比相对较小；(e)-石英-多金属硫化物阶段Ⅱb型与Ⅱc型包裹体；(f)-石英-多金属硫化物阶段Ⅱb型与Ⅱc型包裹体 Fig. 3 Assemblage and paragenetic sequence of minerals of the Shiduolong hydrothermal Mo-Pb-Zn deposit |
本次研究的样品均采自都龙昂确矿区矿体分布密集的2-16号矿化蚀变带的探槽揭露区与钻孔(ZK0EW-1与ZK0EW-2)中(图 1d)。分别磨制了石英-辉钼矿阶段(Ⅰ)包裹体片3件，石英-黄铁矿-闪锌矿阶段(Ⅱ)包裹体片4件，石英-多金属硫化物阶段(Ⅲ)包裹体片3件；选择矿石样品1B06，DG10及ZK0EW-1-6，挑选石英粉晶样品3件，这些矿石样品矿物种类较多，均含Ⅰ阶段矿脉，而又被后阶段矿脉穿插，囊括了多阶段流体信息。依次开展了包裹体岩相学、均一与冷冻法测温、爆裂测温及流体成分地球化学研究，测试工作均在中国科学院地质与地球物理研究所矿产资源研究重点实验室进行。
冰点与均一温度测试在Linkam THMS600型显微冷热台上进行，该仪器利用美国FLUID Inc公司提供的人工合成包裹体标样进行温度校正，仪器测定温度范围为-196~600℃，测温精度：小于0°时在±0.1℃左右，0~30°时为±0.5℃，大于30°时为±1℃。
爆裂法测温使用的仪器是DT-5型爆裂仪。该仪器的检测话筒不仅能接收到包裹体的热爆声，而且能收到热裂声，从而使样品用量大大减少，仅10~50mg，并且干扰排除好，基线平直，使测温结果更准确(王莉娟等，2007)。
液相成分的提取与测试分别在马福炉及液相色谱仪中进行，液相色谱仪为日本岛津公司(SHIMADZU)生产的HIC-6A型C-R5A色谱仪，所用淋洗液是2.5mM邻苯二甲酸与2.4mM三甲基氨基甲烷，流速为1mL/min，重复测定精度在5%以内。
气相组分的提取与测试在日本真空技术株式会社生产的RG202型四极质谱仪上进行，其在高真空状态下(10-6Pa)由离子源电离，二次电子倍增器(SEM)接收检测。工作条件：SEM电压-1.76V；电离方式EI，离子电压50eV；测试速率50msec/amu；实验重复测定精度在5%以内(朱和平和王莉娟，2001)。
矿石样品1B06，DG10及ZK0EW-1-6中石英粉末样的爆裂曲线上均存在多个起爆点(见后文)，各爆裂温度区间依次与不同成矿阶段石英流体包裹体均一温度相近(见后文)，反映同一样品中存在着多阶段的流体包裹体。因此，本文采用分阶段热爆法分别测定了成矿作用各阶段流体包裹体的气液相成分，Ⅲ、Ⅱ、Ⅰ阶段气液相组分提取温度范围依次为：220~360℃、360~410℃、410~500℃，代表了各阶段爆裂温度范围。除内因(包裹体捕获时的温压、成分条件)外，包裹体爆裂温度的高低还取决于主矿物的特征、包裹体的大小及其距样品颗粒表面的位置。目前，石英颗粒流体包裹体分阶段气相成分的四极质谱测定已取得过较大的成功(朱和平等，2003)，其包裹体爆裂温度可能主要由内因决定。实验过程如下：
2.1.1 样品制备取纯度>99%、粒度40~60目的石英样品5g于100mL烧杯中，加入1：1的盐酸80mL，在电热板以70℃保温1h，静止过夜；倒去酸，用去离子水清洗样品数次，超声震荡5min，再用去离子水反复漂洗；最后将洗净的样品于80℃烘箱内烘干，备用。
2.1.2 液相成分提取与测试①取3g样品于爆裂管中，加盖；置于马福炉内以360℃加热15min，取出并加入5mL去离子水，超声震荡10min，离心分离；提取离心后的清液，用离子色谱(型号见上述)测量阴阳离子成分，此代表了第Ⅲ阶段流体液相组成；
②将离心后残余的样品用蒸馏水反复清洗，并浸泡1d，烘干；重复上述操作，以410℃提取包裹体液相成分，代表第Ⅱ阶段流体液相组成；
③重复上述操作，以500℃提取包裹体液相成分，代表第Ⅰ阶段流体的液相组成。
2.1.3 气相成分提取与测试①取1g样品于洁净的石英管中，逐渐升温至100℃排除干扰气体，抽真空；待分析管内真空度低于6×10-6Pa后，以1℃/3s的速率升温至360℃，提取气体，再用四极质谱仪(型号见上述)进行气相组分的测试，此代表了第Ⅲ阶段流体气相组成；
②抽去四极质谱仪管道中的残余气体，重复上述操作，以410℃提取包裹体气相成分，代表第Ⅱ阶段流体气相组成；
③重复上述操作，以500℃提取包裹体气相成分，代表第Ⅰ阶段流体的气相组成。
2.2 岩相学根据室温条件下包裹体的相态特征结合其升降温度时的变化行为，可以分为以下两类：
(1)富水的CO2-H2O两相包裹体(Ⅰ型)。室温下仅见单一气相(VCO2+H2O)和液相(LH2O)，气液比20%~50%，包裹体在降温过程中有笼合物出现，但因CO2含量较低而不出现独立的相态，前人研究认为该类包裹体中CO2含量少于3mol%(Nash，1976)，与本次气相成分测试结果中低的CO2含量相符。
(2) H2O溶液包裹体(Ⅱ型)。室温下由气液两相(VH2O +LH2O)或单一液相(LH2O)组成，根据气液比的大小，可进一步划分为富气相(Ⅱa型)、富液相(Ⅱb型)与纯液相(Ⅱc型)3个类型。Ⅱa型包裹体气液比＞50%，集中于50%~70%，加热均一至气相；Ⅱb型包裹体气液比一般5%~40%，加热均一至液相；Ⅱc型为纯液相包裹体。包裹体形态多为椭圆状、纺锤状或不规则状，石英-辉钼矿阶段部分Ⅰ型包裹体可见负晶形(图 4a)。包裹体大小介于2~12μm，少数达20μm，多集中在4~10μm。
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图 4 什多龙热液脉型矿床流体包裹体照片 Fig. 4 Photomicrographs of the fluid inclusions of the Shiduolong hydrothermal deposit |
石英-辉钼矿阶段发育原生的Ⅰ型、Ⅱa型与Ⅱb型包裹体(图 4a)，以Ⅱb型为主，气液比多为20%~40%，呈孤立状或随机分布；另可见有在后期裂隙化和愈合作用下形成的次生Ⅱb型包裹体(图 4b)，其气液比为5%~40%。石英-黄铁矿-闪锌矿阶段原生包裹体主要为Ⅱb型(图 4c)，见少量Ⅰ型，气液比变化较大，为10%~40%；呈线性分布的次生包裹体也属Ⅱb型(图 4d)，其个体与气液比(5%~15%)较小，被认为是从石英-多金属硫化物阶段热液中捕获的流体包裹体。石英-多金属硫化物阶段包裹体呈随机分布，主要为Ⅱb型，气液比较小，介于5%~20%，另外可见部分Ⅱc型包裹体(图 4e, f)。
2.3 显微测温对采自不同阶段矿石中的9件样品进行了显微测温分析，测试矿物均为石英。为了解晚阶段流体对早阶段矿物的叠加作用信息，本次对成矿期Ⅰ、Ⅱ阶段的次生流体包裹体一并进行了测试，结果见表 1。
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表 1 什多龙热液脉型钼铅锌矿床流体包裹体显微测温结果 Table 1 Table 1 Microthermometric data of fluid inclusions of the Shiduolong hydrothermal Mo-Pb-Zn deposit |
Ⅱa型与Ⅱb型包裹体盐度计算利用Hall et al.(1988)提出的H2O-NaCl体系冰点-盐度公式，Ⅰ型包裹体利用方程W(NaCl)=15.52022-1.02342T-0.05286T2，式中W (NaCl)为NaCl质量分数，T为CO2笼合物融化温度(Roedder，1984)。该公式仅当笼合物与CO2气相及液相达到平衡时才适用，任何一相不存时，笼合物熔点将偏离它们共存的平衡线位置，并且不再是盐度的唯一函数(卢焕章等，2004)。鉴于Ⅰ型包裹体降温时很少出现CO2液相，少量测试数据仅供参考，同时考虑到CO2部分均一温度测试中可能存在的不准确性，因此亦不对该类包裹体进行密度、压力估算。Ⅱa型与Ⅱb型包裹体密度计算依据NaCl-H2O体系密度的经验公式(刘斌和沈昆，1999)，压力估算参照NaCl-H2O体系P-T相图(Bodnar and Vityk, 1994)。
2.3.1 温度、盐度与密度石英-辉钼矿阶段的石英中，Ⅰ型包裹体在冷冻过程中有笼合物形成，但CO2不以独立相态出现，仅少量出现了薄薄的液相圈，并在升温过程中部分均一至气相(17.4~21.6℃)。固相CO2融化温度为-57.8~-56.9℃，低于CO2三相点(-56.6℃)，表明包裹体除CO2外还可能有其他气体组分存在。笼合物消失温度为3.2~4.1℃，完全均一温度为365~380℃。Ⅱa型包裹体冰点为-8.3~-6.7℃，加热均一至气相，温度为341~393℃。原生Ⅱb型包裹体冰点为-8.5~-6.6℃，均一温度为317~397℃；次生Ⅱb型包裹体冰点为-1.6~-6.3℃，均一温度为168~331℃。石英-黄铁矿-闪锌矿阶段，Ⅰ型包裹体升降温度时的变化行为与石英-辉钼矿阶段相同，一个数据点的笼合物消失温度为4.2℃，CO2部分均一温度为21.5℃；完全均一温度变化范围为316~339℃。原生Ⅱb型包裹体冰点为-7.4~-2.6℃，均一温度为226~342℃；次生Ⅱb型包裹体冰点为-3.3~-1.9℃，均一温度为136~236℃。石英-多金属硫化物阶段原生Ⅱb型包裹体冰点为-3.2~-1.2℃，均一温度为131~247℃。前一阶段矿物均受到了后一阶段流体的影响(图 5)，如Ⅰ阶段石英流体包裹体均一温度直方图中存在着Ⅱ、Ⅲ阶段的温度峰，Ⅱ阶段石英流体包裹体均一温度直方图中存在着Ⅲ阶段的温度峰，说明矿床形成时控矿构造的多期次活动性，使热液作用多阶段叠加。
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图 5 什多龙热液脉型矿床不同阶段流体包裹体均一温度直方图 Fig. 5 Histograms of homogenization temperatures measured for fluid inclusion of different stages in the Shiduolong hydrothermal deposit |
成矿流体的盐度范围为2.07%~12.28% NaCleqv，其中，石英-辉钼矿阶段(Ⅰ)盐度为9.98%~12.28% NaCleqv，石英-黄铁矿-闪锌矿阶段(Ⅱ)为4.34%~10.98% NaCleqv，石英-多金属硫化物阶段(Ⅲ)为2.07%~5.41% NaCleqv。一般认为，低盐或无盐溶液系大气降水成因(Henley，1985)，Ⅲ阶段低的流体盐度暗示其可能主要由大气降水构成。流体包裹体均一温度-盐度协变图(图 6)显示，随均一温度的降低，流体盐度逐渐减小。Ⅰ、Ⅲ阶段盐度相对集中，而Ⅱ阶段包含高(ⅡH)与低(ⅡL)两个盐度子群，盐度分别为7.45%~10.98% NaCleqv与4.34%~6.45% NaCleqv。ⅡH子群对应的均一温度(285~342℃)显著较ⅡL子群(235~308℃)高，其包裹体(Ⅱb型)气液比也相对较大，推测成矿过程中流体可能发生过两种流体的混合作用。
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图 6 什多龙热液脉型矿床石英流体包裹体均一温度-盐度协变图 Fig. 6 Covariation diagram of homogeneous temperature and salinity of quartz fluid inclusion in the Shiduolong hydrothermal deposit |
成矿流体密度范围为0.58~0.94g/cm3，其中，Ⅰ阶段流体密度为0.58~0.68g/cm3，平均0.63g/cm3；Ⅱ阶段流体密度为0.70~0.83g/cm3，平均0.77g/cm3；Ⅲ阶段流体密度为0.82~0.94g/cm3，平均0.89g/cm3。从Ⅰ阶段至Ⅲ阶段，成矿流体的密度逐渐增大。
2.3.2 流体压力及成矿深度参照NaCl-H2O体系P-T相图(Bodnar and Vityk, 1994)，获得成矿流体压力(均一压力)为41~105MPa，其中，早阶段流体压力为90~105MPa，平均98MPa；中阶段流体压力为68~95MPa，平均75MPa；晚阶段流体压力为41~70MPa，平均56MPa。
对于断裂控制的脉状热液矿床而言，成矿流体系统可以为静岩压力，也可以为静水压力，或者二者交替(断层阀模式，Sibson 1987；Sibson et al., 1988；Cox，1995)。根据公式H=ρ·g/P，若将成矿压力视作静岩压力，按照ρ=2.7g/cm3，计算得到深度为1.5~3.9km，代表了最小成矿深度范围；若将其视为静水压力，按照ρ=1.0g/cm3，计算得到深度范围为4.1~10.5km，代表了最大成矿深度范围。
孙丰月等(2000)将Sibson (1994)的断裂带流体垂直分带规律引入到脉状热液金矿床成矿深度的计算中，并分段拟合出了成矿深度与压力之间的关系式，具体如下：
①当P＜40MPa时，H=P/10
②当40MPa≦P≦220MPa时，H=0.0868/(1/P+0.00388)+2
③当220MPa≦P≦370MPa时，H=11+e(P-221.95)/79.075
④当P>370MPa时，H=0.00331385P+4.19898式中，P为流体压力(MPa)，H为成矿深度(km)。什多龙矿区严格断裂控矿特点符合该公式的适用条件。将流体压力数据依次代人该公式中，求得成矿深度范围为5.0~8.5km，平均6.1km，属于中深范围。
2.4 爆裂测温矿石样品1B06，ZKOEW-1-6及DG10中石英爆裂曲线均明显出现了三个爆裂拐点(图 7)，其对应的起爆温度基本一致，平均值依次为418℃、360℃及249℃，所反映的流体温度大致可分为418~360℃、249~360℃及＜249℃三个区间，与石英包裹体均一温度直方图上所显示的三个温度段相近，其分别对应着成矿作用的三个阶段。单样品爆裂曲线上多峰现象(图 7)的出现，说明成矿流体在小空间范围内的反复叠加性，致使同一样品中存在多阶段流体包裹体。DG10中石英爆裂曲线上还出现了180℃的低温起爆点，可能是受最晚阶段(石英-碳酸盐阶段)流体影响而造成的。
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图 7 什多龙热液脉型矿床石英(Q)爆裂曲线 Fig. 7 Decrepitation diagram of quartz from ore lodes in the Shiduolong hydrothermal deposit |
Kingsley (2007)认为，石英的相转变温度(573℃)处杨氏模量的急剧变小而导致的薄弱机械性有利于包裹体的爆裂，在爆裂曲线上表现为α-β转变峰。高温包裹体(>573℃)被捕获于石英晶格内，反应石英的高温成因，即β石英，其往往与岩浆热液的活动相关(谢奕汉和范宏瑞，2001)。1B06石英爆裂曲线上出现α-β转变峰，说明矿床成矿流体中含岩浆热液成分，不明显的峰高可能反映岩浆热液介入的比例不大。ZK0EW-1-6与DG10中石英爆裂曲线上未出现α-β转变峰。
2.5 气液相成分 2.5.1 液相成分成矿流体液相组分中(表 2)，阳离子均以K+、Na+为主，Mg2+、Ca2+含量很低，X (Na+)/ X (K+)变化范围为0.158~3.529。阴离子中SO42-占主导，Cl-次之，F-含量甚微，X (Cl-)/X (SO42-)为0.015~0.968。因此，成矿流体主要属于K+-Na+-SO42-型，少数为K+-Na+-SO42--Cl-型。
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表 2 什多龙热液脉型钼铅锌矿床流体包裹体液相成分(×10-6) Table 2 Aqueous composition (×10-6) in fluid inclusions of the Shiduolong hydrothermal Mo-Pb-Zn deposit |
不同成矿阶段流体液相成分变化图(图 8)表明，Ⅰ阶段成矿流体阴阳离子总量明显高于Ⅱ、Ⅲ阶段，流体浓度较大，萃取围岩金属离子的能力强(Hedenquist and Lowenstern, 1994)，有利于成矿物质的积聚。Ⅱ阶段离子总量急剧减少，流体浓度迅速降低，推测其与低离子含量大气降水的混入作用相关。Ⅲ阶段离子总量最低，暗示其流体可能以低浓度大气降水为主。从成矿的早阶段至中晚阶段，K+、SO42-含量显著降低，相应的X (Na+)/ X (K+)、X (Cl-)/X (SO42-)逐渐升高，不同样品之间离子含量差别较大，反映了流体性质的空间差异性。
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图 8 什多龙热液脉型矿床不同成矿阶段流体液相成分变化图 ∑M+-阳离子总量；∑M--阴离子总量；M (SO42-)-SO42-含量；M (K+)-K+含量 Fig. 8 Liquid composition variation diagrams of different ore-forming stages fluid in the Shiduolong hydrothermal deposit |
Roedder (1972)基于对各种成因流体中X (Na+)/ X (K+)的研究指出，岩浆热液流体中的X (Na+)/ X (K+)一般小于1，而与沉积岩或地下热卤水有关的成矿流体较高，通常大于1。本矿床成矿流体中X (Na+)/ X (K+)变化范围为0.158~3.529，X (Na+)/ X (K+)总体以大于1为主，而Ⅰ阶段该比值均小于1，说明流体中有岩浆热液的介入；往后X (Na+)/ X (K+)逐渐增大，反映岩浆热液的比例减小，而混入了大气降水或地层水等表层流体。当流体中X (Cl-)/ X (F-)大于1时，常反映其地下热卤水或大气降水成因(卢焕章等，1990)，该矿床各阶段流体中F-含量甚微，说明成矿过程中始终有表层流体的加入。
由于热爆过程中的氧化作用，溶液中SO42-代表了流体包裹体中的所有含硫物相，如S2-、HS-和SO42-等(陈衍景等，2004)。成矿流体中高的SO42-浓度是岩浆水存在的有效证据(姜耀辉等，1994)，本矿床成矿流体中SO42-含量普遍偏高，表明了成矿流体中岩浆热液的存在；Ⅱ阶段流体SO42-含量明显降低(图 8)，推测该阶段流体发生过低SO42-含量的大气降水的混入作用。Ⅱ阶段S的活度增加，大量金属硫化物的沉淀消耗了S2-、HS-等，从而使Ⅲ阶段SO42-含量最低(图 8)。
2.5.2 气相成分流体包裹体气相成分均以H2O为主，含量介于93.270mol%~97.771mol%，少量CO2(1.380mol%~3.910mol%)，其余为N2(0.421mol%~1.699mol%)、CH4(0.252mol%~1.083mol%)、C2H6(0.026mol%~0.411mol%)、Ar (0.046mol%~0.684mol%)及微量H2S等(表 3)。
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表 3 什多龙脉型钼铅锌矿床流体包裹体气相成分(mol %) Table 3 Gaseous composition (mol%) in fluid inclusions of the Shiduolong hydrothermal Mo-Pb-Zn deposit |
X (CO2)/X (H2O)是指示成矿构造环境的一个重要参数，CO2在流体中的溶解度随着体系压力的增加而升高(刘伟等，2007)。本矿床X (CO2)/ X (H2O)总体偏低，变化于0.0141~0.0414之间，从成矿的早阶段到晚阶段，CO2含量逐渐降低，X (CO2)/ X (H2O)也相应变小(图 9a)，反映的成矿压力依次减小，这与前面通过流体包裹体热力学方程计算出的成矿压力结果一致。
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图 9 什多龙热液脉型矿床成矿流体气相成分协变图 (a)-不同成矿阶段CO2/ H2O变化图；(b)-CO2-H2O协变图；(c)-N2-H2O协变图；(d)-Ar-H2O协变图；(e)-CH4-H2O协变图；(f)-C2H6-H2O协变图 Fig. 9 Covariation diagrams of gas composition CO2, N2, Ar, CH4, C2H6 and H2O in the Shiduolong hydrothermal deposit |
成矿流体气相成分协变图(图 9)表明，除CH4与H2O呈现良好的线性关系(R2=0.9028)外，CO2、N2、Ar、C2H6与H2O之间的线性关系均较差(R2＜0.6)。假如CH4-H2O的良好线性关系是由相分离造成的，那么相分离将同样造成其它气体与H2O之间的线性相关关系，因为这些气体在相分离过程中倾向于与CO2共同分馏到气相中，那么各气体组分与H2O之间应成相近或一致的变化关系，即线性拟合程度应很好(李新俊和刘伟，2002；Liu et al., 2003)。图 9说明本矿床成矿流体中各气相组分并非从相同的相态下分离形成，而是由流体在迁移过程中混入外来流体，致使不同比例气相组分的加入而造成的。
通常认为，地球表层系统(特别是大气圈)相对内部富集N2和Ar，因而浅源的大气降水与盆地热卤水比深源的岩浆或变质水具有更高的N2和Ar含量(Chen et al., 2001；张静等，2007)。虽然深源岩浆水中也常富集N2，但其X (N2)/X (Ar)较表层水大得多，一般>200(Norman and Musgrave, 1994；Norman et al., 1996)。该矿床成矿各阶段流体中N2与Ar的含量始终偏高，X (N2)+X (Ar)的范围为0.511mol%~2.383mol%；X (N2)/X (Ar)的值很小，介于2.061~11.391之间，说明成矿流体中始终含有表层流体。不同成矿阶段N2+Ar (mol %)-N2/Ar双变图(图 10)显示，从Ⅰ阶段至Ⅲ阶段，投影点逐渐向图区右下方偏移，流体中N2+Ar (mol%)含量依次增加，X (N2)/X (Ar)的值依次降低，说明成矿作用越往后受表层流体的影响越大。
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图 10 什多龙热液脉型矿床不同成矿阶段N2+Ar (mol%)-N2/Ar双变图 Fig. 10 N2+Ar (mol%) vs. N2/Ar bivariate diagram of different ore-forming stages in the Shiduolong hydrothermal deposit |
Norman et al.(1997, 1999)基于大量地热体系气体组成研究的前提下，提出大气饱和水与岩浆水具有较高的X (CH4)/X (C2H6)值(>4)，而地层水或盆地热卤水常富含CH4等轻烃类气体，一般X (CH4)/X (C2H6)＜4。Giggenbach et al.(1994)研究指出，X (CH4)/X (C2H6)是区分流体源区的良好指标，岩浆岩与地层在接近岩浆的高温条件下(>400℃)相互作用形成的“岩浆气”型流体X (CH4)/X (C2H6)往往大于1000，而地热流体与沉积岩在中低温下作用形成的“天然气”型流体X (CH4)/X (C2H6)常介于50~350或更低。不同成矿阶段CO2/CH4-CH4/ C2H6双变图(图 11)显示，X (CH4)/X (C2H6)均很小(＜14)，反映成矿过程中始终有表层流体的参与，从Ⅰ阶段至Ⅲ阶段，X (CH4)/X (C2H6)逐渐变小，说明随着成矿作用的进行，流体中表层水的比例逐渐增高。Ⅰ阶段X (CH4)/X (C2H6)均>4，Ⅱ、Ⅲ阶段出现＜4的投影点，推测Ⅰ阶段流体为混入了大气降水的岩浆水，而Ⅱ、Ⅲ阶段有地层水或盆地热卤水等表层水的加入，成矿作用越往后受表层流体的影响越大。
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图 11 什多龙热液脉型矿床不同成矿阶段CO2/CH4-CH4/C2H6双变图 Fig. 11 CO2/CH4 vs. CH4/C2H6 bivariate diagram of different ore-forming stages in the Shiduolong hydrothermal deposit |
流体是热能的载体，也是不同存在形式矿质的载体(Wilkinson，2001; Li et al., 2013)，热液脉型矿床的成矿过程实质上就是流体作用的过程(Deng et al., 2009; 邓军等，2012)。什多龙热液脉型钼铅锌矿床成矿流体从早到晚发生了一系列规律性的变化，如均一温度逐渐降低，由Ⅰ阶段317~397℃，经Ⅱ阶段226~342℃，至Ⅲ阶段131~247℃；盐度逐渐减小，从Ⅰ阶段至Ⅲ阶段依次为9.98%~12.28% NaCleqv，4.34%~10.98% NaCleqv和2.07%~5.41% NaCleqv；流体密度逐渐增加，由0.63→0.77→0.89g/cm3；流体压力逐渐变小，从早至晚平均值由98→75→56MPa；气液相成分从早到晚变化明显，越往后受表层流体的影响越大。总体上讲，Ⅰ阶段成矿流体为混入了大气降水的岩浆水，Ⅱ阶段发生流体混合作用，大气降水与地层水大量混入流体系统中，Ⅲ阶段流体以大气降水及地层水为主。
流体体系的规律性演化造成了成矿过程的多阶段性发生。初始岩浆热液常具有高温、高氧逸度及高碱金属离子含量的特征，因此，其有利于活化-萃取围岩中的Mo、Pb、Zn等成矿元素，使流体系统中聚集大量的高价态成矿元素(Hedenquist and Lowenstern, 1994；Heinrich，2005)，这种流体在适当的构造部位与围岩作用，发生“碱交代”反应，形成硅化、钾化蚀变带(胡受奚等，2002)，石英-辉钼矿阶段矿脉两侧即广泛分布着钾化蚀变带。此阶段较高的温压条件不利于络合物的分解及金属矿物的沉淀(翟裕生等，2001)。
初始热液蚀变消耗了流体系统的热量和溶质，降低了流体的温度与盐度，同时部分大气降水的加入也促进了这一过程的发生。碱金属和OH-的减少使流体的酸性增强；SiO2的消耗使流体粘度降低，流动性增强；围岩中Fe的作用使流体的氧逸度降低(Heinrich，2005)。上述流体性质的变化，导致围岩在“碱交代”之后，发生以大量硫化物沉淀为特征的“酸交代”(胡受奚等，2002)，即硅化、绢云母化及硫化物化。在此阶段，钼的氧化物(MoO42-)首先发生分解，形成辉钼矿脉，即石英-辉钼矿阶段。随后，表层流体(大气降水与盆地热卤水)大量混入成矿流体系统中，导致流体的物理化学性质发生较大的变化，S2-的活度增加，金属络合物大量分解并与其结合形成硫化物沉淀(Ohmoto，1972)，从而形成了硫化物高度富集的石英-黄铁矿-闪锌矿阶段。往后岩浆流体的主导地位逐渐被表层流体所替代，流体循环对流于花岗岩类岩体中，不断的萃取围岩中的金属成矿物质，使流体中的成矿物质再次积累；同时，由岩体侵入带来的热能逐渐被消耗，流体的温度不断降低，压力也随之减小，金属成矿物质再次沉淀析出，构成了方铅矿形成的主要阶段，即石英-多金属硫化物阶段。金属成矿物质大量沉淀后的最晚阶段，基本上没有硫化物的生成，仅形成了一些石英-碳酸岩脉，推测其流体为高氧逸度表层水(大气降水或地下热卤水)。
4 成因机制讨论什多龙铅锌矿区为一严格的构造控矿区。区内存在着NW-NNW向压性、压扭性断裂构造带及一系列近SN与NE-NEE向张扭性热液矿化带，它们均属于印支期成生的NNW向温泉-哇洪山断裂的派生构造组分。温泉-哇洪山断裂成生于印支期早阶段(周显强等，1996)，属于鄂拉山大断裂的一段(袁道阳等，2004)，其控制了印支-燕山期中酸性岩体的延伸方向与鄂拉山金属成矿带重要矿床的分布(潘彤等，2006)，并且具有继承性和活动性特征(谭富文等，2001；孙王勇等，2007)，从而造成了该区成矿的延续性。
鉴于上述，初步建立了什多龙矿区钼铅锌多金属矿床的成矿模式(图 12)。
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图 12 什多龙钼铅锌矿床成矿模式图 Fig. 12 Metallogenic model diagram of the Shiduolong Mo-Pb-Zn deposit |
印支期早阶段，什多龙矿区受向河西构造体系作用的影响，形成了部分深切割的NW-NNW向的压性、压扭性线性构造(如温泉-哇洪山断裂)，由此为深部的中酸性岩浆上侵提供了良好的运移通道，导致了中酸性岩体的大规模侵入。当中酸性岩浆侵入至石炭系哈拉郭勒组(C1hl)碳酸盐类地层附近时，其与地层发生广泛的热液交代与充填作用，从而在其接触带附近形成了矽卡岩型铅锌矿床(如老矿区银铅锌矿床)。中酸性岩体冷凝结晶后，河西系持续作用于该区，温泉-哇洪山断裂再次活动，在岩体中形成了一系列NW-NNW向的压性、压扭性断裂构造及NE-NNE或近SN向的张性、张扭性配套断裂系统。岩浆期后热液混合沿岩石裂隙下渗的表层流体，循环流动于岩体中，源源不断的萃取其中的金属成矿物质；随着成矿流体的演化，其物理化学性质发生多次改变，最终在有利的成矿部位(NE-NNE及近SN向的张性、张扭性断裂构造)发生沉淀作用，将其中的成矿物质析出，形成多阶段热液矿脉，这个过程一直持续进行，形成的矿体不断增大。
鄂拉山地区是在二叠纪裂陷盆地西缘发展形成的构造-岩浆活动带，其经历了拉张断陷、推覆-滑脱造山演化阶段，已知矿床的形成时代多集中于印支-燕山期及海西期，与相应时期的构造-岩浆热事件紧密关联(宋冶杰等，1995)。东昆仑地区进入印支期晚阶段以后，开始了强烈的壳幔相互作用，发生由挤压造山作用体制向造山后伸展拉张体制的转化(侯光久等，1999；潘彤等，2006)，控制了区内壳幔混源岩浆活动和大量热液矿床的形成。
由于大量的成矿物质、热液被带入到浅层地壳中，并与表层流体发生作用，使印支期晚阶段成为了东昆仑地区最重要的热液矿床形成时代。因为矿床形成时代较晚，保存条件良好(潘彤等，2006)，且作用范围覆盖整个东昆仑地区，因此，晚印支期热液成矿作用形成的热液矿床在东昆仑地区具有良好的找矿前景，尤其是在印支期以后强烈活动的NNW向河西构造体系作用区。
5 结论(1)什多龙热液脉型钼铅锌矿床的热液活动包括四个阶段，依次为石英-辉钼矿阶段、石英-黄铁矿-闪锌矿阶段、石英-多金属硫化物阶段及石英-碳酸盐阶段。矿石石英中发育两类流体包裹体：富水的CO2-H2O两相包裹体(Ⅰ型)与H2O溶液包裹体(Ⅱ型)，后者包括富气相型(Ⅱa型)、富液相型(Ⅱb型)与纯液相型包裹体(Ⅱc型)三类。石英-辉钼矿阶段发育Ⅰ型、Ⅱa型与Ⅱb型包裹体，以Ⅱb型为主，均一温度为317~397℃，盐度为9.98%~12.28% NaCleqv；石英-黄铁矿-闪锌矿阶段包裹体主要为Ⅱb型，见少量Ⅰ型，包裹体均一温度为226~342℃，盐度为4.34%~10.98% NaCleqv，可划分出高温(285~342℃)、高盐度(7.45%~10.98% NaCleqv)与低温(235~308℃)、低盐度(4.34%~6.45% NaCleqv)两个子群；石英-多金属硫化物阶段包裹体主要为Ⅱb型，部分属Ⅱc型，均一温度为131~247℃，盐度为2.07%~5.41% NaCleqv。流体叠加作用显著，早阶段矿石石英中常见沿微裂隙捕获的晚阶段包裹体。流体密度介于0.58~0.94g/cm3，成矿压力为41~105MPa，成矿深度在5.0~8.5km，平均6.1km，属于中深范围；
(2)矿床成矿流体主要属于K+-Na+-SO42-型，气相组分除H2O与CO2外，还含有相对较多的N2、CH4等气体。气液相成分从早到晚变化明显，越往后受表层流体的影响越大。石英-辉钼矿阶段成矿流体为混入了大气降水的岩浆水，石英-黄铁矿-闪锌矿阶段发生流体混合作用，大气降水与部分地层水大量混入流体系统中，石英-多金属硫化物阶段流体以大气降水及地层水为主。流体混合作用及伴随的温压条件的降低是导致铅锌等成矿元素沉淀与富集的重要机制。
致谢 研究工作得到了王莉娟研究员、张静副教授和孙祥副教授的指导，郭春影博士、刘学飞博士和王必任硕士也提出了宝贵的建议；实验室工作得到王永博士、蓝庭广博士的帮助；野外工作受到了青海金烨矿业有限责任公司的支持，一并表示感谢！| [] | Bodnar RJ and Vityk MO. 1994. Interpretation of microthermometric data for H2O-NaCl fluid inclusions. In: De Vivo B and Frezzotti ML (eds.). Fluid Inclusions in Minerals: Methods and Applications. Blacksberg: Verginia Technology, 117-130 |
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