2012, Vol. 28
2. 中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室，广州 510640;
3. 中国科学技术大学地球与空间学院，合肥 230026;
4. 中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室，北京 100029
2. CAS Key Laboratory of Mineralogy and Metallogeny, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640;
3. School of Earth and Space Sciences, University of Science and Technology of China, Hefei 230026;
4. State Key Laboratory of Lithospheric Evolution, Institute of Geology and Geophysics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029
华南地区发育了规模超过21万平方千米的中生代岩浆岩，并伴生着众多钨、锡、锑、铀、铌钽和稀土等金属矿产(Hua et al., 2003; Wang et al., 2006; Zhou et al., 2006; Wang et al., 2007; Jiang et al., 2009; Wang et al., 2011; Yang et al., 2011; Zhao et al., 2011; Sun et al., 2012; 张敏等, 2003; 胡建等, 2006; 孙涛, 2006)。其中，侵入岩在岩性上表现为闪长岩类、二长岩或黑云母花岗岩及二云母花岗岩，呈现从早期偏中性到晚期酸性的过渡变化；产出形式上，以准铝或弱过铝质花岗岩为主体，强过铝质花岗岩为补体，两者共生构成复式岩基；时代上从印支期到燕山期跨越，呈现跨时长、多期次岩浆作用的特点(孙涛, 2006; 周新民, 2007)。虽然大量的研究已经围绕这些复式岩基展开，但是全岩的主、微量元素甚至同位素数据在反演复式岩基的形成过程时，往往给出一些似是而非的结论，从而导致这些多期次岩浆之间的成因联系、构造背景以及相关成矿作用，一直存有争议(Wang et al., 2006; Chen et al., 2007; Wang et al., 2007; Zhao et al., 2010; 湖南省地质矿产厅区域地质调查所, 1995a; 张敏等, 2003; 章邦桐等, 2001, 2010)。
黑云母、白云母等云母类矿物是花岗岩中最为常见的矿物之一。大量的研究显示，它们在研究岩浆源区、成岩时代、成岩物理化学条件、构造背景、后期构造-热液事件及成矿潜力评估等方面均具有重要的指示意义(Lalonde and Bernard, 1993; Abdel-Rahman, 1994; Dempster et al., 1994; du Bray, 1994; Borodina et al., 1999; Jenkin et al., 2001; Batchelor, 2003; Clarke and Bogutyn, 2003; Shabani et al., 2003; Henry et al., 2005; Li et al., 2005; Zhao et al., 2005; Ige et al., 2006; René et al., 2008;周作侠, 1988; 孙涛等, 2002; 胡建等, 2006; 章邦桐等, 2010; 章健等, 2011)。本文选取一个典型的中生代复式岩体--沩山岩体为例，以期通过其中不同期次云母的地球化学特征勾勒出多期岩浆产出条件、背景及成因联系，在此基础上探讨相关的成矿作用，为整个岩体的成岩成矿过程提供制约，继而为华南广泛分布的复式花岗岩的岩浆作用研究提供启示。
1 岩体地质概况沩山复式岩体位于湘中湘乡、宁乡、韶山和安化等县市交界区，出露面积达1240km2，是湖南最大的花岗岩体之一，也是一个富铀、钨等多种矿产的赋矿岩体(湖南省地质矿产厅区域地质调查所, 1995a)。岩体分布于靖县-溆浦断裂和郴州-临武断裂之间，侵入到新元古代至泥盆纪地层中，晚白垩统红层覆盖其上(图 1)。
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图 1 湖南沩山复式花岗岩体地质略图(据湖南省地质矿产厅区域地质调查所，1995b修改) Fig. 1 Sketch geological map of the Weishan composite granite (after IRG, BGMRH, 1995b) |
沩山复式岩体主体以黑云母二长花岗岩为主，边部可见含角闪石黑云母花岗岩或花岗闪长岩。其中，中部的唐市黑云母二长花岗岩与东南边部的新铺黑云母二长花岗岩具有明显的侵入接触关系，主微量元素数据显示后者为高演化花岗岩(丁兴, 2005)；补体以二云母花岗岩为主，主要分布于岩体内部的巷子口一带，靠近主体侧局部出现电气石。巷子口二云母花岗岩内部可见环形接触界线，被认为是不同期次岩浆涌动所致(湖南省地质矿产厅区域地质调查所, 1995a)。有关沩山复式花岗岩体年代学的研究由来已久。1：20万区调资料根据野外产出状况和区域对比，将它划归燕山早期(湖南省地质矿产局, 1988)。而20世纪90年代多种同位素定年方法(黑云母K-Ar法、全岩Rb-Sr法、锆石U-Pb法、独居石U-Th-Pb法)的结果为163~257Ma (湖南省地质矿产厅区域地质调查所, 1995a)，因此沩山岩体很可能为一经历多期岩浆作用的复式岩体，时代可能跨越印支早期到燕山早期。最近的锆石SHRIMP和LA-ICP-MS定年结果显示(Ding et al., 2006; Wang et al., 2007)，主体黑云母二长花岗岩形成于243~215Ma，补体二云母花岗岩则形成于210~185Ma (图 1)。
2 样品及分析方法 2.1 样品沩山复式花岗岩体中代表性的黑云母二长花岗岩呈中细粒斑状或等粒状结构，主要矿物组成为石英(20%~45%)、钾长石(20%~30%)、斜长石(30%~35%，An=20~40)、黑云母(5%~10%)，其中新铺高演化花岗岩以更少量的黑云母( < 5%)为特征；二云母花岗岩呈细粒-中粒结构，主要矿物组成为钾长石(30%~40%)、斜长石(20%~30%，An=30~40)、石英(15%~30%)、白云母(3%~10%)和黑云母(5%±)。相对唐市黑云母二长花岗岩较少蚀变而言，巷子口二云母花岗岩部分发生明显的蚀变(如绿泥石化、粘土化或钠长石化)和韧性变形。
本研究涵盖的样品包括新铺高演化花岗岩(HWS32a、HWS32b)、唐市含角闪石黑云母二长花岗岩(HWS38)、唐市黑云母二长花岗岩(HWS40、HWS42)、巷子口二云母花岗岩(HWS44、HWS46、HWS48)以及巷子口含电气石二云母花岗岩(W03)。所有的样品中均包含黑云母，其中黑云母二长花岗岩中的云母呈短片状(图 2a, b)，可见锆石、磷灰石等副矿物包裹体，部分发生绿泥石化；二云母花岗岩中的黑云母多成残片状(图 2c-f)，多发生不同程度的退变质或蚀变，例如在黑云母001面上可见显著的网状金红石出溶，其他面上可见绿泥石化(图 2d)或白云母化(图 2b, c)。白云母主要见于巷子口二云母花岗岩中，唐市黑云母花岗岩零星局部也可见。大多白云母甚少包含矿物包裹体，少量沿着解理缝发生绿帘石化(图 2a)或绿泥石化(图 2e)。巷子口白云母常以多种形态出现，比如以细小片状或不规则形状位于黑云母边部，沿黑云母解理方向展布(图 2c, d)；或以小颗粒形式存在于钾长石内部，与钠长石伴生(图 2c)；或者以较大片状与黑云母伴生，内部往往包含石英和/或残余黑云母碎片(图 2e, f)。唐市黑云母二长花岗岩中的白云母均大多分布于黑云母边部或缝隙，交代黑云母而成；而在含角闪石黑云母二长花岗岩(HWS38)局部可见另一种类型的白云母(图 2a, b)，呈较大片状或扇形聚集，解理不明显，具有一致的干涉色和消光，可能形成于岩浆晚期或期后的热液作用(Konings et al., 1988; Dempster et al., 1994)。
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图 2 沩山复式花岗岩体中黑云母、白云母及其共生矿物的显微照片及背散射图像 矿物缩写：Bt-黑云母; Ms-白云母; Pl-斜长石; Kfs-钾长石; Qtz-石英; Chl-绿泥石; Ep-绿帘石; Ab-钠长石 Fig. 2 BSE and microscope images of the biotites, muscovites and co-existing minerals from the Weishan composite granite |
沩山复式花岗岩经显微镜下详细观察后，挑选出代表性的样品制作厚度不低于0.3mm的激光探针片。首先利用电子探针对相关样品进行详细的矿物鉴定、云母主元素测试和背散射图像分析，在此基础上挑选激光探针片中包裹体少、未蚀变的云母进行微量成分分析。同时，将挑选出的代表性样品全岩进行破碎，经淘洗、磁选、重液分选后，分离出黑云母和白云母单矿物样。
矿物定性分析和云母的主、微量元素测试在中国科学院广州地球化学研究所同位素地球化学国家重点实验室完成。矿物定性分析和云母主元素测试使用的仪器为JEOL JXA-8100型电子探针。测试过程中加速电压15kV，束电流10nA，束斑直径1μm。使用美国标样委员会提供的矿物标样和氧化物标样对测试结果进行校正。云母微区微量元素测试在激光剥蚀等离子质谱(LA-ICP-MS)上完成。该仪器由Resolution M-50激光剥蚀系统和Agilent 7500a型的ICP-MS组成。其中激光剥蚀系统包括一个193nm ArF准分子激光器，一个双室样品室、一个平滑激光剥蚀脉冲的Squid系统和电脑控制高精度X-Y样品台移动、定位系统。氦气在实验中被作为剥蚀物质的载气，NIST610标样被用作进行仪器最佳化调试。具体的仪器参数见(涂湘林等, 2011)。在本次云母分析中，激光束斑为31μm，激光脉冲频率为10Hz，外标为NIST612，校正内标为Si。数据分析处理使用ICPMSDataCal软件(Liu et al., 2008)。
单颗粒云母Rb-Sr等时线测年在中国科学院地质与地球物理研究所固体同位素地球化学实验室完成。在双目镜下仔细挑选出颗粒较大、表面光洁、光泽均一、不含肉眼可识别杂质的新鲜云母片，利用超微天平(10-6g级)称重后转移至溶样杯，用分析纯酒精清洗数次以除去选样过程中所使用的有机液，再使用稀盐酸溶液清洗以除去云母解理缝或边部可能含有的微小杂质。每次清洗最大可能性地吸取多余洗液，以降低洗液所带来的本底。然后根据文献提供的黑云母或白云母Rb-Sr含量，计算最佳稀释比后加入适量的87Rb-84Sr混合稀释剂和1μL 1%纯化H3PO4，继而蒸干。再将蒸干的样品利用蒸汽溶样法在195℃烘箱中加热48h以便完全溶样。加入3N HNO3后采用0.1mL Sr-Spec特效树脂分离纯化Rb和Sr。全流程Rb和Sr本底分别为4±1×10-12g和6±1×10-12g。更为详尽的溶样流程和方法见文献(Li et al., 2005)。后续的质谱测试在IsoProbe-T固体热电离质谱计(TIMS)上完成。该质谱计配置了9个法拉第接收器、1个戴利接收器和7个离子计数器，可以满足微量样品同位素比值测定的要求。具体测试方法见Li et al. (2005)。数据回归和等时线年龄值计算采用ISOPLOT软件，其中87Rb/86Sr比值采用2%误差，Sr同位素比值采用0.005%误差。
3 单颗粒云母Rb-Sr同位素组成及等时线年龄虽然云母Rb-Sr体系相对锆石U-Pb体系具有较低的封闭温度，但是普通的岩浆从侵位到冷凝通常发生在几个百万年，因此，未受扰动的Rb-Sr年龄往往接近于岩浆侵位的时间(Jenkin et al., 2001)。本次单颗粒云母Rb-Sr同位素测试构建了4组等时线年龄，相关数据见表 1，等时线年龄图见图 3。
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表 1 沩山复式花岗岩单颗粒云母Rb-Sr同位素组成 Table 1 Rb-Sr isotopic compositions for single mica grains from the Weishan composite granite |
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图 3 沩山复式花岗岩体单颗粒云母Rb-Sr等时线图 Fig. 3 Single mica Rb-Sr isochron ages for the Weishan composite granite |
新铺高演化花岗岩(HWS32b)4颗黑云母的Rb含量变化于600×10-6~894×10-6，Sr含量变化于2.50×10-6~3.92×10-6，Rb/Sr比值变化于182~263(平均219)，获得的等时线年龄为227.0±13Ma (MSWD=1.6)，87Sr/86Sr初始比值为0.706。唐市黑云母二长花岗岩(HWS42)6颗黑云母的Rb含量变化于753×10-6~1409×10-6，Sr含量变化于3.10×10-6~22.36×10-6，Rb/Sr为58~260(平均147)，获得的等时线年龄为221.9±5.8Ma (MSWD=3.8)，87Sr/86Sr初始比值为0.725。巷子口含电气石二云母花岗岩(W03)5颗黑云母具有较高的Rb含量(1005×10-6~1958×10-6)和极低的Sr含量(0.58×10-6~1.24×10-6)，从而获得极高的Rb/Sr比值(812~3037，平均1756)及极年轻的等时线年龄为19.8±1.1Ma (MSWD=3.6)，87Sr/86Sr初始比值为0.10；4颗白云母同样拥有较高的Rb含量(1183×10-6~1584×10-6)和中等高的Sr含量(5.55×10-6~25.08×10-6)，Rb/Sr比值变化于63~242(平均186)，获得的等时线年龄为210.1±3.3Ma (MSWD=0.21)，87Sr/86Sr初始比值为0.732。
4 云母的地球化学特征 4.1 主元素黑云母和白云母电子探针分析结果分别见表 2、表 3。黑云母和白云母的成分分布在各自的成分端元演化线上或附近，均为典型的黑云母或白云母成分(图 4)。就黑云母而言，巷子口二云母花岗岩中的黑云母具有最高的全Al (3.528~6.239，平均4.115apfu)、ACNK值(1.49~3.01，平均1.74)和最低的镁铁质成分(即八面体配位上Fe+Mg+Mn，见图 4)；新铺高演化花岗岩中的黑云母则拥有最低的全Al (2.838~3.259，平均3.006apfu)、Mg (1.025~1.623, 平均1.255apfu)、ACNK值(1.20~1.36，平均1.27)和最高的Fe (3.320~3.793，平均3.547apfu)、Fe/(Fe+Mg)值(0.68~0.78，平均0.74)。所有黑云母的ACNK值均高于1.1，显示强过铝的特征。两组白云母中，巷子口二云母花岗岩中的白云母具有相对高的全Al (4.437~5.713，平均5.420apfu)、ACNK值(2.29~2.57，平均2.63)和较低的Fe/(Fe+Mg)值(0.46~0.59，平均0.53)。所有白云母的ACNK值均高于2.2，表现出显著的强过铝特征。
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表 2 沩山复式花岗岩中代表性黑云母的化学组成电子探针分析结果(wt%) Table 2 Representative chemical compositions of biotite from Weishan composite granite (wt%) |
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表 3 沩山复式花岗岩中代表性白云母的化学组成电子探针分析结果(wt%) Table 3 Representative chemical compositions of muscovite from Weishan composite granite (wt%) |
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图 4 沩山复式花岗岩体云母的成分分类图(据Clarke and Bogutyn, 2003修改) 云母端元成分缩写：Ms-白云母；Cel-绿鳞石；P-A-金云母-羟铁云母；E-S-镁叶云母-铁叶云母.图 5、图 6、图 7图例同此图 Fig. 4 Composition of the micas from the Weishan composite granite in terms of major elements (after Clarke and Bogutyn, 2003) |
由于巷子口二云母花岗岩中的黑云母基本都发生不同程度的绿泥石化，本次研究未能获得理想的LA-ICPMS微区原位数据，也无法与早期黑云母进行有效的成分对比，因此这里不予以讨论。白云母相对而言更适合进行微区原位LA-ICP-MS成分分析。结果显示，白云母富含Rb、Ba、V、Ga、Sn、Cs、Nb、Ta等元素(表 4)。其中，唐市含角闪石黑云母二长花岗岩中的白云母微量成分与巷子口二云母花岗岩中的白云母成分存在明显的差异，主要表现在前者拥有总体较低含量的微量元素，尤其是V、Cr、Ga、Nb、Ta、Sr、Sn、Cs等，但明显更高的Cs/Nb (4.5~5.4)和Rb/Sr (511~821)比值。
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表 4 沩山复式花岗岩中代表性白云母的微量元素含量(×10-6) Table 4 Representative trace elements of muscovite from Weishan composite granite (×10-6) |
高温高压实验显示，温度是黑云母中Ti元素含量的关键性控制因素(Patiño Dounce, 1993; Henry and Guidotti, 2002; René et al., 2008)，因此黑云母中Ti含量可以作为一个潜在的地质温度计(Henry et al., 2005)。Henry et al. (2005)根据含钛铁矿或金红石的碳质、过铝质变质泥岩的研究，发现黑云母中Ti含量、XMg(Mg/(Mg+Fe))值与温度存在三维曲面相关，由此经曲面拟合提出了一个经验的温度计算公式。根据黑云母中的Ti含量及XMg值，可算得黑云母中Ti饱和或再平衡时的温度(Henry et al., 2005)。考虑到过铝质岩浆与变质泥岩平衡的压力相当，而钛铁矿和网状金红石在沩山复式花岗岩中较为常见，我们利用该经验公式对不同期次的黑云母进行了Ti饱和温度计算(表 2)。
结果显示，新铺高演化花岗岩中黑云母Ti温度为652~715℃，唐市黑云母二长花岗岩中黑云母Ti温度为303~719℃，而巷子口二云母花岗岩中黑云母Ti温度为459~721℃。注意到一些具有相似XFe(Fe/(Fe+Mg)比值)的黑云母具有较大的Ti温度区间(图 5)，这些温度明显与黑云母中的Ti含量直接相关，这表明岩浆晚期或期后的交代作用使得部分黑云母中的Ti发生丢失或再平衡(Henry et al., 2005)。因此，对于具有相同或相似XFe值的黑云母而言，算得的较低温度仅代表后期岩浆或热液交代作用时的环境温度，而相对较高的温度则代表与黑云母晶体平衡的花岗质岩浆的温度；另一方面，对于那些具有明显分异的XFe值的黑云母而言，其算得的Ti温度可能更多反映的是岩浆演化过程中的动态温度的信息。比如新浦高演化花岗岩中(图 5)，拥有较高XFe值的黑云母对应的岩浆温度更低，这符合岩浆的演化规律，即随着岩浆的分异，岩浆的XFe值往往会增大，而温度变低(Lalonde and Bernard, 1993; du Bray, 1994)。正如前述，新铺花岗岩为高演化花岗岩，其母岩浆经历缓慢的降温冷凝(Wu et al., 2003)，可能促使黑云母具有较长的晶出历史，从而使得黑云母显示不同的XFe值和不同的Ti温度。综合以上考虑，我们将获得的较高Ti温度作为与黑云母平衡的岩浆温度，其中，新铺高演化花岗岩浆的温度为657~715℃，唐市黑云母二长花岗岩浆的温度为701~719℃，巷子口二云母花岗岩浆温度为645~721℃。这显示唐市黑云母二长花岗岩浆总体上具有较高的温度。沩山复式花岗岩所有黑云母算得的岩浆温度均较低( < 721℃)，暗示平衡的岩浆中都含有较多的水。这是因为花岗质岩浆含水量越高，黑云母的晶出温度越低(René et al., 2008)。
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图 5 基于黑云母Ti和Fe/(Fe+Mg)值的等温线图(据Henry et al., 2005修改) 虚线代表中间温度值 Fig. 5 Temperature isotherms (℃) calculated from the surface-fit equation on a Ti vs Mg/(Mg+Fe) diagram (modified after Henry et al., 2005) The dashed curves represent the intermediate 50℃ interval isotherms |
由此可见，过铝质花岗岩中黑云母Ti温度计不仅可以提供岩浆温度的信息，更为重要的是，它还可以用来评估岩浆水含量、岩浆演化的特征。
5.1.2 岩浆氧逸度黑云母的成分特征可以有效地反映岩浆结晶的物理化学条件。Wones and Eugster (1965)根据实验及理论计算结果提出了Logf(O2)-T图解(图 6)，基于黑云母的XFe(Fe/(Fe+Mg))值定量评估与黑云母+透长石+磁铁矿平衡的岩浆的氧逸度，并得到了广泛的应用(Lalonde and Bernard, 1993; Shabani et al., 2003; Zhao et al., 2005; 胡建等, 2006; 蒋少涌等, 2006; 章健等, 2011)。以前的研究在应用该图解时，往往将岩浆温度假设为750~900℃，继而根据图解推测平衡岩浆的氧逸度范围。然而，在过铝质岩浆中，与具有中等XFe值的黑云母平衡的岩浆温度大多不应超过800℃，否则黑云母会发生脱水熔融(René et al., 2008)。这也暗示之前基于Wones and Eugster (1965)图解对氧逸度的评估可能总体偏高。
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图 6 在2070大气压条件下黑云母+透长石+磁铁矿平衡的Log fO2-T图解(据Wones and Eugster, 1965修改) Fig. 6 LogfO2-T diagram for the biotite+sanidine+magnetite+gas equilibrium at Ptotal=2070bars (after Wones and Eugster, 1965) |
如本文上节所述，黑云母Ti成分温度计可以有效指示与黑云母平衡的岩浆温度，因此，利用黑云母Ti温度作为与黑云母+透长石+磁铁矿组合平衡岩浆的温度，相对更可信，因而对氧逸度的评估更具有指示意义。结果显示(图 6)，新铺高演化花岗岩浆具有最低的氧逸度，介于10-15.5~10-17大气压，在平衡温度内相当于NNO氧缓冲剂范围；唐市黑云母二长花岗岩浆具有最高的氧逸度，介于10-13~10-14.5大气压，该氧逸度在平衡温度内居于NNO和HM之间；而巷子口二云母花岗岩浆具有相对中等的氧逸度，介于10-14.5~10-15.5大气压，在平衡温度内略高于NNO。由此可见，沩山复式花岗岩岩浆氧逸度总体高于NNO，显示中等氧化的条件。
5.1.3 岩浆成分特征和源区性质作为花岗岩中最广泛的铁镁质矿物，黑云母的成分不仅可以指示结晶时的物理化学条件，也能反映岩浆的本质特征，比如岩浆源区性质、成因类型等等(Abdel-Rahman, 1994)。其中一个主要原因在于黑云母的化学成分变化明显受其物质来源的影响(Wones and Eugster, 1965; Batchelor, 2003; Shabani et al., 2003; 张玉学, 1982; 周作侠, 1988)。
在岩浆演化过程中，随着硅氧络合离子团聚合程度越来越高，Mg、Fe、Ca等离子的极化能力依次降低。这导致Mg总是优先进入矿物相，使得残余岩浆的Fe相对富集(Lalonde and Bernard, 1993; du Bray, 1994; 胡建等, 2006)。因此，对于成熟度较高的地壳物质或者分异岩浆而言，往往以低MgO、高FeOT/MgO为特征。沩山复式花岗岩中的黑云母具有中等偏高的Fe/(Fe+Mg)值(0.52~0.78)(表 2)；在图 7中，均落入高铁黑云母区，暗示其寄主岩浆来自地壳(周作侠, 1988)，这与单颗粒云母较高的87Sr/86Sr初始比值结果一致。另一方面，在花岗岩中，黑云母是Rb的主要载体(Bea et al., 1994; Clarke and Bogutyn, 2003; 胡建等, 2006)。在岩浆演化过程中，Rb主要与K发生类质同象置换进入黑云母中，因而黑云母中Rb的含量可相对指示花岗岩浆中Rb的丰度；对于花岗岩源区而言，富泥质或粘土的源区熔融能形成更高Rb/Sr的原始岩浆(Sylvester, 1998)。这为根据黑云母中Rb含量及Rb/Sr比值推断源区的泥质成分多少提供了依据。如前所述，沩山复式花岗岩中唐市黑云母二长花岗岩的黑云母具有中等的Rb和最低的Rb/Sr比值，而巷子口二云母花岗岩具有最高的Rb和最高的Rb/Sr比值，表明形成巷子口二云母花岗岩的岩浆包含更多的泥质或粘土成分。
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图 7 黑云母FeOT/(FeOT+MgO)-MgO图解(底图据周作侠, 1988)及MgO-FeOT-Al2O3图解(底图据Abdel-Rahman, 1994) A-形成于伸展背景的碱性岩；C-与俯冲相关的钙碱性岩；P-形成于碰撞背景的过铝质岩石 Fig. 7 FeOT/(FeOT+MgO)-MgO diagram (after Zhou, 1988) and MgO-FeOT-Al2O3 diagram for the biotite (after Abdel-Rahman, 1994) |
Abdel-Rahman (1994)通过对世界不同形成背景的花岗岩中黑云母的成分研究认为，黑云母的MgO、FeOT和Al2O3成分可以有效地区分其寄主岩的成因类型，也可能示踪岩浆形成的构造背景。在MgO-FeOT-Al2O3三角图中(图 7)，巷子口二云母花岗岩全部落入碰撞背景的过铝质岩石区域；唐市黑云母二长花岗岩则大多落入与俯冲相关的钙碱性岩石区域。这表明前者源岩浆拥有较多泥质成分，而后者则相对较少，与前面的讨论结果较为一致。更为重要的是，中生代时期，华南内陆并不存在任何板块俯冲过程，因此唐市黑云母二长花岗岩的黑云母落入与俯冲相关的岩石区域，仅仅是指示其源区物质可能与俯冲有关，而并非指示岩石形成的构造背景(Shabani et al., 2003)。新铺高演化花岗岩大部分也落入过铝质岩石区域，少数落入钙碱性岩区域。由于新铺花岗岩为高演化岩石，其大多数黑云母具有极低的MgO和极高的Fe/(Fe+Mg)值(0.68~0.78)，也显示明显的高分异成分特点(du Bray, 1994)。对于这类黑云母，其成分往往不能完全真实反映岩浆源区性质(胡建等, 2006)。考虑到新铺少数分异程度较低(表现为MgO含量高)的黑云母落入钙碱性岩石区域，成分上与部分唐市黑云母二长花岗岩的黑云母类似(图 4)，我们认为新铺高演化黑云母二长花岗岩的源区物质应与唐市黑云母二长花岗岩类似，也以砂质岩石为主。
5.1.4 多成因白云母指示意义从深部过铝质花岗岩浆中结晶出来的原生白云母通常被看作强过铝花岗岩的标志性矿物之一(Miller et al., 1981; Sylvester, 1998)。实验数据显示，这些原生白云母至少产生在11km、且多在20~40km的深度内(Huang and Wyllie, 1981; Miller et al., 1981)，在含水量达7%~8%的条件下，由泥质岩石发生“湿”深熔作用而成(Huang and Wyllie, 1981; Barbarin, 1996)。因此，原生白云母可以有效限定强过铝质花岗岩的岩浆深度、源区性质和岩石成因(Sylvester, 1998)。然而，普通岩浆经分离结晶演化到后期(Kontak, 1991; Ige et al., 2006)，尤其一些矿物(如黑云母、钾长石等)在亚固相条件下经热液交代分解(Miller et al., 1981; Konings et al., 1988)，或者热液充填造成的水热环境(Dempster et al., 1994; 蒋国豪等, 2004)也能形成白云母。这些形成于岩浆晚期的岩浆型白云母或期后热事件的交代型或水热型白云母统称为次生白云母，它们无法有效地限定岩浆性质和岩石成因。
立足于岩相学观察，前人提出了不少原生白云母和次生白云母的地球化学判别(Anderson and Rowley, 1981; Miller et al., 1981; Borodina and Fershtater, 1988; Wang et al., 2006; 孙涛等, 2002)。然而，不同的研究常常给出截然相反的结果(章邦桐等, 2010)，表现为在一些典型元素区分图上两者区域重叠(图 8a)。造成这一结果的主要原因在于岩相学观察及分类上的主观性。沩山复式花岗岩中的白云母形态多样(图 2)，很难从岩相学上做出准确分类。比如，唐市含角闪石黑云母二长花岗岩(HWS38)中局部存在的白云母(图 2a)，颗粒大(约400~500μm)，形态完整，断面清楚，不含矿物包裹体，从岩相学上很容易被划入原生白云母行列。显然，这种划分是违背区域岩石学特征的。我们注意到，这种白云母的生长被斜长石阻断，且边部矿物多发生强烈蚀变，比如黑云母部分白云母化或分解产生榍石(图 2a, b)，暗示这种白云母应形成于较晚期的热液充填作用。而且，这种白云母相对巷子口的白云母而言，成分中含有更多的绿鳞石分子(图 4)、更高的Fe/(Fe+Mg)值、Fe原子数和更低的Ti、Na原子数(图 8)，最重要的是，其大部分微量元素含量明显低于岩浆成因的白云母(Alfonso et al., 2003; Clarke and Bogutyn, 2003)，这暗示它们可能直接结晶自岩浆晚期或期后的热液，类似于在热液中增生的白云母(Dempster et al., 1994)或石英脉中的白云母(蒋国豪等, 2004)，属于次生白云母中的水热白云母。对于巷子口二云母花岗岩中的白云母，除了个别(如Ms-7、Ms-13)类似于水热白云母的成分特点以外，其他白云母均具有富Al高Ti的成分特征(表 3和表 4)。其中，高Ti (>0.05 apfu)一直被看做原生白云母典型的地化指标(Anderson and Rowley, 1981; Miller et al., 1981; Wang et al., 2006; 孙涛等, 2002)。然而，巷子口二云母花岗岩中的高Ti白云母在岩相学上明显为交代型的白云母。比如，拥有最高Ti的白云母颗粒Ms-9、Ms-10和Ms-11均为同一颗黑云母在亚固相条件下交代的产物(图 2d)，它们Ti含量的变化可能反映的是黑云母被交代后局部Ti的再平衡程度不同所致，毕竟黑云母的TiO2含量要比白云母高几倍甚至一个数量级(Clarke and Bogutyn, 2003)。与此不同的是，Ms-14和Ms-21颗粒较大，形态较好，但其内部包含黑云母残片和石英(图 2e, f)或者与黑云母伴生(图 2f)，这种白云母可能是花岗岩浆结晶过程中早期晶出的黑云母被演化的岩浆随后交代而成(章邦桐等, 2010)。虽然章邦桐等(2010)认为此类岩浆交代型白云母应归属于原生白云母，但是，严格意义上来讲，这类白云母显然不能直接指示源岩浆的形成环境和成分特征；况且它们的成分也必然受先期黑云母成分的影响，因而也不具备理想的原生白云母的成分特征(du Bray, 1994)。在Na-Fe-Mg三角图上，所有的巷子口白云母与唐市白云母均位于次生白云母区域(图 8b)，进一步暗示它们均属于次生白云母。因此，沩山复式花岗岩中的白云母不适合用来限定岩浆起源的深度和岩石成因。而对于华南大量的复式花岗岩来说，其中以岩株形式产出的二云母花岗岩补体的成因需要谨慎探讨。
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图 8 白云母的成分分类图 阴影部分原生白云母数据来自Castelli and Lombardo (1988)、Dempster et al. (1994)、Kontak (1991)、Alfonso et al. (2003)、Clarke and Bogutyn (2003)、Wang et al. (2006)、孙涛等(2002)、章邦桐等(2010)；次生白云母数据来自Konings et al. (1988)、Dempster et al. (1994)、Ige et al. (2006)、Wang et al. (2006)、Zhou et al. (2006)、孙涛等(2002)、章邦桐等(2010) Fig. 8 Composition diagrams of the muscovites from the Weishan composite granite in terms of major elements |
之前的年代学研究显示，沩山复式花岗岩形成于印支早期-燕山早期多期次岩浆作用(Ding et al., 2006; Wang et al., 2007)。本研究中新铺高演化二长花岗岩和唐市黑云母二长花岗岩中的单颗粒黑云母Rb-Sr等时线年龄分别为227.0±13Ma和221.9±5.8Ma，前者明显比获得的锆石SHRIMP U-Pb年龄(243Ma)年轻(Wang et al., 2007)，而后者则与锆石LA-ICPMS U-Pb年龄(216Ma)在误差范围内一致(Ding et al., 2006)。因为高演化花岗岩往往经历了缓慢的冷却历史，代表岩浆初始固结的锆石U-Pb年龄要比代表岩浆冷却的云母Rb-Sr年龄大得多，正如东北高演化花岗岩黑云母-全岩/钾长石等时线年龄比锆石U-Pb年龄年轻18~25Myr (Wu et al., 2003)。因此，新铺高演化花岗岩和唐市黑云母二长花岗岩的黑云母Rb-Sr等时线年龄虽然在误差范围内一致，但是反映的岩浆作用的时间并非一致，即前者很可能开始于印支早期，而后者则开始于印支晚期。对于巷子口二云母花岗岩而言，单颗粒白云母Rb-Sr等时线年龄为210.1±3.3Ma，这与该岩石内部获得的锆石SHRIMP U-Pb年龄(210Ma)(Wang et al., 2007)和其他部位二云母花岗岩获得的锆石LA-ICP-MS U-Pb年龄(211Ma)(Ding et al., 2006)一致，证实存在印支晚期的二云母花岗岩浆作用。虽然本研究并为获得更晚期的云母Rb-Sr等时线年龄，但之前的锆石LA-ICP-MS U-Pb定年揭示在巷子口二云母花岗岩内部还存在燕山早期的二云母花岗岩浆作用(185~187Ma)(Ding et al., 2006)，野外的岩石侵入接触关系也暗示巷子口二云母花岗岩形成于多期的、持续的岩浆涌动(图 1)。
因此，沩山复式花岗岩是由印支早期小规模二长花岗岩浆、印支晚期大规模黑云母二长花岗岩浆及稍后的印支晚期及之后的小规模二云母花岗岩浆持续作用的产物。虽然本研究只获得了有限几个云母Rb-Sr等时线年龄，但结合锆石的定年结果，可以推测黑云母可能形成于印支早期到燕山早期的多阶段，而白云母则形成于印支晚期到燕山早期期间。
5.1.6 多期岩浆成因联系华南广泛分布的复式花岗岩中多期花岗岩之间的主、微量成分往往显示明显的线性相关(Wang et al., 2006; Chen et al., 2007; Wang et al., 2007; 张敏等, 2003); 沩山复式花岗岩也是如此(丁兴，2005)，暗示不同期次岩浆存在着一定的成因联系。对这种现象存在两种截然不同的解释：一种强调早期花岗岩与晚期花岗岩的同源性，认为晚期花岗岩是由早期花岗岩的母岩浆经历结晶分异作用(张敏等, 2003)或AFC过程(Chen et al., 2007)演化而来；另一种则强调早期花岗岩与晚期花岗岩不同源，但可能存在混染(Wang et al., 2007)或早期岩浆作用释放的流体对晚期岩浆源区的影响(Wang et al., 2006)。
在SI (固结指数)-Fe/(Fe+Mg)变化图上，沩山复式花岗岩中的白云母明显呈现两条演化分异趋势(图 9)：一条是由早期唐市水热白云母主导的演化线；另一条是由晚期巷子口白云母主导的演化线。如果来自早期岩浆的流体作用强烈到足以造成不同源区的岩浆具有成分相关，那么，巷子口白云母的演化线应该与唐市水热白云母的演化趋势基本趋同，或者至少有更多的巷子口白云母落在水热白云母的演化线上。然而，事实并非如此。这强烈表明早期的流体对晚期岩浆作用影响有限。相反地，新铺黑云母、唐市黑云母和巷子口黑云母均显示一致的演化趋势(图 9)。其中，新铺黑云母位于演化的末端元，唐市黑云母处于初始端元，而巷子口黑云母与部分唐市黑云母占据了演化线的中间位置。不同源区的模型很难解释黑云母成分上的这种演化关系。而且，必须注意到以下事实：晚期巷子口二云母花岗岩中的黑云母部分为残片状，显示明显的蚀变(图 2f)甚至变形(图 2d)，而且部分白云母包裹黑云母碎片(图 2e, f)。结合部分巷子口黑云母与唐市黑云母的演化趋势重叠，暗示晚期巷子口二云母花岗岩中包含部分早期黑云母残留。也就是说，晚期的岩浆作用卷入了早期的物质。燕山晚期的锆石包含了印支早期和印支晚期的年龄信息也证实了这一点(Ding et al., 2006)。虽然新铺高演化花岗岩和唐市黑云母二长花岗岩都起源于砂质岩为主的岩浆源区，而巷子口二云母花岗岩的源岩浆卷入了更多泥质成分，且后者的岩浆拥有相对低的氧逸度。但这并不需要使用两个源区来解释。钙碱性的岩浆经历一定程度的结晶分异作用会向富水、富铝的成分演变(René et al., 2008)，该岩浆再混染上地壳还原性沉积物，显然会降低岩浆的氧逸度(Wones and Eugster, 1965; Abdel-Rahman, 1994; Shabani et al., 2003)。因此，鉴于云母成分所反映出来的信息，我们认为，形成沩山复式花岗岩的不同期次岩浆应来源于同一个深部大岩浆房。该岩浆房不断经历分离结晶和/或同化混染作用而分异，并在不同时期不同构造背景下活化，从而造成岩浆沿着合适的通道持续发生侵入作用，同时与围岩进一步同化混染，从而形成沩山复式花岗岩。
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图 9 沩山复式花岗岩多期白云母(a)与黑云母(b)的演化分异 Fig. 9 Composition fractionations of multi-stage muscovites (a) and biotites (b) from the Weishan composite granite |
华南是我国重要的铀成矿区，铀矿床的分布发育都与多时代复式花岗岩体有关(Zhao et al., 2011; 湖南省地质矿产厅区域地质调查所, 1995a; 陈培荣, 2004; 章健等, 2011)。章健等(2011)通过对比典型产铀花岗岩和非产铀花岗岩中黑云母的成分提出，产铀花岗岩的黑云母均为富铁的铁叶云母，相应的花岗岩为过铝质花岗岩，成岩温度低、氧逸度在NNO附近。正如上述，新铺高演化花岗岩总体呈过铝质，具有较低的结晶温度和氧逸度，黑云母显示为铁叶云母，因而是一个非常好的铀成矿花岗岩。其全岩含有最高的U含量可能也暗示这一点(丁兴，2005)。然而，铀的成矿作用通常发生在强烈的水热交代作用之后，一个典型标志就是云母的绿泥石化(Komninou and Sverjensky, 1995)。新铺高演化花岗岩中的黑云母较少蚀变，暗示后期基本没有或很少的流体交代作用，其中的U还未活化转移，并不具有找矿前景。相对而言，巷子口二云母花岗岩源岩浆卷入更多的泥质成分，成岩温度和氧逸度也相对较低，黑云母为铁质黑云母，也算是一个潜在的铀成矿花岗岩。最为重要的是，巷子口二云母花岗岩遭受了至少两期强烈的流体作用。第一期以巷子口二云母花岗岩中电气石的出现为标志，暗示了富B流体的广泛作用，而含电气石二云母花岗岩中白云母的Rb-Sr年龄(210Ma)与巷子口石英脉型钨矿的成矿时代一致(湖南省地质矿产厅区域地质调查所, 1995a)，表明这一期流体与钨矿成因有关；第二期流体作用以黑云母和白云母的广泛绿泥石化为标志。这一期的流体作用为花岗岩中U的活化转移打开了通道，因而更具找矿前景。而巷子口二云母花岗岩中单颗粒黑云母给出的极低的Rb-Sr等时线年龄(19.8Ma)和失真的87Sr/86Sr初始比值(0.10)也暗示黑云母Rb-Sr体系发生了强烈的扰动。
6 结论(1)沩山复式花岗岩单颗粒云母Rb-Sr等时线定年结果显示：主体唐市黑云母二长花岗岩黑云母结晶年龄为221.9±5.8Ma，新铺高演化花岗岩黑云母结晶年龄为227.0±13Ma，巷子口含电气石二云母花岗岩白云母结晶年龄为210.0±3.3Ma。结合锆石U-Pb年龄资料，认为沩山复式花岗岩是由印支早期小规模二长花岗岩浆(新铺高演化花岗岩为代表)、印支晚期大规模黑云母二长花岗岩浆(唐市黑云母二长花岗岩为代表)及稍后的印支晚期及之后的小规模二云母花岗岩浆(巷子口二云母花岗岩为代表)持续作用的产物。
(2)沩山复式花岗岩中的多期黑云母成分具有明显的差异。早期新铺高演化花岗岩中的黑云母相对低Al、Mg、Rb及ACNK值，高Fe、Fe/(Fe+Mg)值；中期主体唐市黑云母二长花岗岩中的黑云母高Mg、Sr，低Fe/(Fe+Mg)、Rb/Sr比值；晚期巷子口二云母花岗岩中的黑云母高Al、Rb、ACNK及Rb/Sr值，低Sr。黑云母主、微量元素含量及同位素组成上的差异指示了多期岩浆温度，尤其是氧逸度的些许不同，即早期相对最低，中期最高；也指示了源岩浆成分的稍许不同，即晚期花岗岩浆卷入了更多的还原性泥质成分。
(3)唐市含角闪石黑云母二长花岗岩局部出现的白云母属于次生白云母中的水热白云母，可能直接形成于充填的热液，其成分特征为低Al、Ti、Na及大部分微量元素，高Fe和Fe/(Fe+Mg)、Cs/Nb、Rb/Sr比值；巷子口二云母花岗岩中的白云母除少数为水热白云母外，大多为交代型白云母，以截然相反的成分组成为特征。我们认为这些交代型白云母同样为次生白云母，不适合用来限定岩浆起源深度和岩石成因。
(4)鉴于多期黑云母与白云母的成分分异趋势及指示意义，我们认为沩山复式花岗岩多期岩浆具有同源关系。它们都起源于同一深部大岩浆房，是在不同时期不同构造背景下经历分离结晶和/或同化混染作用侵位而成。其中，新铺高演化花岗岩和巷子口二云母花岗岩都是潜在的铀矿源，但印支晚期及之后的二云母花岗岩因为遭受明显的流体改造，可能最具铀矿找矿前景。
致谢 感谢核工业局230研究所黄宏业工程师在野外给予的帮助，以及南京大学周新民教授、陈培荣教授、陈卫锋副教授、孙涛副教授在本文研究过程中给予的建议和大力支持；并感谢审稿人提出的修改意见。| [] | Abdel-Rahman AFM. 1994. Nature of biotites from alkaline, calc-alkaline, and peraluminous magmas. Journal of Petrology, 35(2): 525–541. DOI:10.1093/petrology/35.2.525 |
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