2012, Vol. 28
2. 广东省地质过程与矿产资源探查重点实验室，中山大学地球科学系，广州 510275;
3. 国家地质实验测试中心，北京 100037
2. Guangdong Provincial Key Laboratory of Geological Processes and Mineral Resource Exploration, Department of Earth Sciences, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, China;
3. National Research Center of Geoanalysis, Beijing 100037, China
湘东南地区位于南岭多金属成矿带中段，以高度富集与中酸性岩浆有关的有色、稀有金属矿产为特色。作为滨西太平洋多金属成矿带的重要组成部分，该区是中国乃至全球最重要的有色稀有金属矿产区，以钨、锡、锑、铅、锌、铋、铀等资源最为丰富。该区的矿床具有规模大、分布广、聚集成带、共伴生组合多、矿床类型复杂多样等特点，发育一系列大型-超大型多金属矿床(Zaw et al., 2007; 华仁民, 2005; 华仁民等, 2005a, b；毛景文等, 2007, 2011)。查明这些矿床及相关岩体的成岩-成矿时代对于进一步研究区域成矿规律和指导找矿具有重要意义。
邓阜仙钨矿位于湖南省茶陵县东北部，是南岭多金属成矿带的一个重要组成部分。邓阜仙钨矿因含有丰富的钨、锡、铌、钽、铜等资源，自建国以来，一直是国内的知名矿山，累计为国家开发钨、铜、锡等金属总量近5万吨。前人对矿区的岩石学及矿床地质等方面已经进行了一些研究(张景荣，1984；宋新华等，1988; 宋新华和周珣若，1992；孙振家，1990；陈子龙等，1991；黄卉等，2011)，并获得了邓阜仙岩体的成岩年龄。湖南区测队测得邓阜仙黑云母花岗岩锆石U-Pb同位素年龄为230Ma (宋新华等，1988)。张景荣(1984)获得二云母花岗岩、白云母花岗岩的Rb-Sr等时线年龄分别为172Ma和110Ma。湖南冶金地质研究所(1980①)通过白云母K-Ar法获得的白云母花岗岩年龄为136Ma。黄卉等(2011)测得黑云母花岗岩和二云母花岗岩的锆石LA-ICP-MS U-Pb年龄分别为225.7±1.6Ma和154.4±2.2Ma。但到目前为止，邓阜仙矿区还没有获得可靠的成矿年代学数据，这在一定程度上制约了该矿床及区域成矿规律的研究。本文通过对邓阜仙钨矿辉钼矿Re-Os同位素及硫同位素特征的研究，确定了钨矿床的成矿时代，并讨论了成矿物质来源，为该区成矿理论研究和找矿工作提供了重要依据。
①湖南冶金地质研究所.1980.邓阜仙复式岩体时代及成矿时代之探讨(内部资料)
2 区域地质特征湘东南地区大地构造位置处于扬子板块和华夏板块的交接带上，长期的多旋回构造发展历史，形成了湘东南地区地层、构造和岩浆岩诸方面复杂的地质面貌。蓟县纪、青白口纪-奥陶纪的复理石沉积组成了前泥盆纪褶皱基底，中泥盆世-中三叠世早期内陆海盆沉积组成沉积盖层，晚三叠世-中侏罗世和白垩纪-古近纪形成较多的陆相盆地沉积(柏道远等, 2005, 2006, 2011)。区内经历了加里东、印支、燕山等多期构造活动，不同期次形成的构造形迹相互叠加、改造，呈现以EW向、NNE-NE向构造叠加复合的复杂构造格局(柏道远等，2006；付建明等，2007)。区内岩浆活动频繁，岩体广泛发育，并以中生代酸性岩侵入为主。主要岩体有邓阜仙、锡田、千里山、王仙岭、宝峰仙、骑田岭、九峰、癞子岭、大义山、大东山、九嶷山、花山、姑婆山等岩体，岩性以黑云母花岗岩和二云母花岗岩为主。在空间上，湘东南广泛分布的钨、锡等多金属矿床与该区中生代的花岗岩关系密切(毛景文等, 2004; 华仁民等, 2005a, b; 付建明等, 2007; 蒋少涌等，2008; 彭建堂等，2008)。
湘东南地区沿NE向茶陵-郴州-临武深大断裂分布的中生代花岗岩带同时也是一条重要的多金属矿化带(图 1)。该矿化带以钨锡矿床数量多，储量大为特点，是我国重要的钨锡矿产基地，发育有柿竹园W-Sn-Bi多金属矿床，芙蓉锡矿床，邓阜仙钨矿，锡田锡多金属矿床等一系列大型-超大型矿床(毛景文等, 2004; 华仁民等, 2005a, b; 蒋少涌等，2008; 刘国庆等，2008)。广泛发育的大型、超大型钨锡多金属矿床，也使得该地区成为研究华南中生代钨锡多金属成岩成矿作用的重要区域。
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图 1 南岭地区花岗岩和部分矿床分布(据孙涛，2006) Fig. 1 Distribution of granitoids and some ore deposits in the Nanling Range, South China (after Sun, 2006) |
邓阜仙钨矿位于邓阜仙岩体的东南部，大地构造上处于赣南隆起与湘桂坳陷的交接部位。矿区内断裂构造广泛发育，可分为NE向、NNW向和NEE向三组，以NEE向最为发育。规模最大的老山坳断层走向NEE，倾向SSE，延伸5km，控制了岩体和矿体的产出位置和形态特征。矿区出露的地层自下而上有寒武系中统的变质砂岩、板岩和千枚岩，上泥盆统锡矿山组页岩和石英砂岩，下二叠统龙潭组灰岩，侏罗系石英砂岩与粉砂岩，白垩系红色砾岩、砂岩、粉砂岩和泥岩以及第四系冲积层。
邓阜仙岩体是区内主要出露的岩浆岩，也是邓阜仙钨矿的成矿母岩。邓阜仙岩体是一个多期次侵入的复式岩体，出露面积约为171km2。依据岩相学特征，邓阜仙岩体可以分为三个期次：第一期为中粗粒斑状黑云母花岗岩，其锆石的LA-ICP-MS U-Pb年龄为225.7±1.6Ma (黄卉等，2011)；第二期为中细粒二云母花岗岩，锆石的LA-ICP-MS U-Pb年龄为154.4±2.2Ma (黄卉等，2011)；第三期的细粒白云母花岗岩，其白云母K-Ar年龄为136Ma (湖南冶金地质研究所, 1980)。
邓阜仙钨矿的矿床类型主要有石英脉型黑钨矿和花岗岩体型铌钽矿。花岗岩体型铌钽矿床主要赋存于金竹垅地区细粒白云母花岗岩上部的钠长石化花岗岩中，与石英脉型黑钨矿不属于同一成矿期次，本文不作讨论。
石英脉型黑钨矿体主要赋存于矿区黑云母花岗岩和二云母花岗岩体中(图 2、图 3)。矿区发育有含矿石英脉百余条，矿脉走向主要呈近NEE向，受矿区内广泛发育的NEE向断裂控制。根据地表的分布情况，以老山坳断层为界，区内矿脉可具体划分为南、北两区，包括南组脉、中组脉、北组脉、老山里-茶园山组脉。老山里-茶园山组脉是近年新发现的矿脉，具有经济效益的矿脉金属品位为：WO3 0.008%~3.400%，Sn 0.004%~0.124%，Pb 0.018%~3.400%，Zn 0.003%~1.040%，Ag 0×10-6~323×10-6，已探获(333+334)资源金属量合计超过2万吨(王淑军，2008)。主要的矿石矿物有黑钨矿、锡石、黄铁矿、毒砂、白钨矿、黄铜矿、辉钼矿、磁黄铁矿、方铅矿、闪锌矿等，脉石矿物主要为石英。围岩蚀变主要有云英岩化、硅化、绢云母化，其次为萤石化、叶腊石化、绿泥石化等，其中云英岩化与矿化最为密切，是找寻钨锡矿床的标志。
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图 2 邓阜仙钨矿矿区地质图(据湖南省有色地质勘查研究院，2006①改编) 1-第四系，冲积层；2-白垩系，砂砾岩；3-侏罗系，石英砂岩与粉砂岩；4-二叠系龙潭组灰岩；5-泥盆系锡矿山组，页岩与石英砂岩；6-寒武系中统，变质岩；7-黑云母花岗岩；8-二云母花岗岩；9-白云母花岗岩；10-伟晶岩；11-断层；12-黑钨矿石英脉；13-勘探线 Fig. 2 Geological map of Dengfuxian tungsten deposit 1-alluvium, Quaternary; 2-glutenite, Cretaceous; 3-quartz sandstone and siltite, Jurassic; 4-limestone of Longtan Formation, Permian; 5-shale and quartz sandstone of Xikuangshan Formation, Devonian; 6-metamorphic rocks, Middle Cambrian; 7-Indosinian biotite granite; 8-Yanshanian two-mica granite; 9-Yanshanian muscovite granite; 10-pegmatite; 11-fault; 12-wolframite-bearing quartz vein; 13-exploratory line |
①湖南省有色地质勘查研究院.2006.湖南省茶陵县邓阜仙矿区保有资源储量核实报告
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图 3 邓阜仙钨矿0线地质剖面图(据湖南省有色地质勘查研究院，2006改编) Fig. 3 Geological section of line 0 in Dengfuxian tungsten deposit |
本文研究的样品均采自邓阜仙钨矿石英脉型黑钨矿脉中，共采集17件金属硫化物样品用于硫同位素分析，其中辉钼矿样品7件，黄铜矿样品8件，黄铁矿样品、毒砂样品各1件。7件辉钼矿样品同时用于Re-Os同位素分析。石英脉型黑钨矿中矿石矿物主要为黑钨矿、辉钼矿、黄铜矿、黄铁矿、毒砂等，脉石矿物主要为石英。辉钼矿多呈薄层状发育在含矿石英脉与围岩的接触面上，或呈浸染状与其他硫化物伴生(图 4)。辉钼矿样品是用刀片及骨针等小工具直接从手标本中剥离下来，然后在双目镜下挑选至纯度99%以上，用于Re-Os同位素和硫同位素分析。其他硫化物样品是先将手标本破碎至60目，然后在双目镜下挑选至纯度为99%以上，用于硫同位素分析。所有样品在进行同位素分析前，均先用玛瑙研磨磨至200目。
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图 4 邓阜仙钨矿床辉钼矿标本 (a)-样品XD11-41，辉钼矿呈薄层状发育在石英脉与围岩接触面上; (b)-样品XD11-31，辉钼矿层浸染状与黄铜矿共生.Mot-辉钼矿; Ccp-黄铜矿 Fig. 4 Molybdenite in Dengfuxian tungsten deposit (a)-sample XD11-41, molybdenite occurred as lamella between quartz vein and wall rock; (b)-sample XD11-31, molybdenite is disseminated and together with chalcopyrite. Mot-molybdenite; Ccp-chalcopyrite |
Re-Os同位素分析测试工作是在国家地质测试中心Re-Os同位素实验室完成，采用Carius管封闭溶样分解样品，Re和Os的分离等化学处理过程及质谱测试过程参照Shirey and Walker (1995)和Du et al. (2004)。采用美国TJA公司生产的电感耦合等离子质谱仪TJA PQ EXCell ICP-MS测定Re和Os同位素比值。普Os是根据原子量表和同位素丰度表，通过192Os/190Os测量比值计算得出的。Re、Os含量的不确定度包括样品和稀释剂的称量误差、稀释剂的标定误差、质谱测量的分馏校正误差和待分析样品同位素比值测量误差，置信度为95%。模式年龄的计算公式为t=[ln (1+187Os/187Re)]/λ, 其中λ (187Re衰变常数)=1.666×10-11a-1(Smoliar et al., 1996)。模式年龄的不确定度包括衰变常数的不确定度(1.02%)，置信度为95%。
4.3 硫同位素分析硫化物单矿物的硫同位素测试是在东华理工大学核资源与环境教育部重点实验室完成的。先将硫化物在1020℃下氧化为SO2，用Flash-EA 1112型元素分析仪与MAT-253气体同位素比值质谱仪联机测试所得。分析精度δ34S≤0.2‰。
5 测定结果 5.1 辉钼矿Re-Os同位素辉钼矿样品的Re-Os同位素测试结果列于表 1。7件辉钼矿样品扣除普187Os后，获得的Re-Os模式年龄为149.2±2.1Ma~156.9±2.2Ma，加权平均年龄为152.4±3.3Ma，MSWD=1.7。采用ISOPLOT软件，187Re、187Os的相对误差均输入2.0%(2σ)，对7件样品的结果进行等时线计算，得到一条相关性很好的等时线(图 5)，年龄为150.5±5.2Ma，MSWD=2.7。
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表 1 邓阜仙钨矿辉钼矿Re-Os同位素测试结果 Table 1 Results of Re-Os isotopic analyses of molybdenite from Dengfuxian tungsten deposit |
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图 5 邓阜仙钨矿辉钼矿Re-Os等时线图(a)与模式年龄加权图(b) Fig. 5 Isochron diagram (a) and weighted average of model age (b) of Re-Os isotope for molybdenite in Dengfuxian tungsten deposit |
硫化物样品的硫同位素组成分析结果如表 2所示。17件硫化物样品的δ34S值介于-1.36‰~+0.61‰之间，其中以-1.00‰~-0.50‰之间者居多，平均值为-0.63‰。其中7件辉钼矿样品的δ34S值在-0.76‰~+0.07‰之间变化，平均值为-0.52‰。8件黄铜矿样品的δ34S值在-1.36‰~+0.03‰之间变化，平均值为-0.89‰。不同矿物的δ34S值分布集中，且都在零值附近变化。
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表 2 邓阜仙钨矿含矿石英脉硫化物硫同位素组成 Table 2 Sulfur isotopic composition of sulfides in ore-bearing quartz vein in Dengfuxian tungsten deposit |
到目前为止，邓阜仙钨矿还没有可靠的成矿年龄数据。本次研究获得的辉钼矿Re-Os年龄是对成矿时代的有效确定。分析获得的辉钼矿Re-Os模式年龄为149.2±2.1Ma~156.9±2.2Ma，加权平均年龄为152.4±3.3Ma，获得的等时线年龄为150.5±5.2Ma。辉钼矿Re-Os模式年龄的加权平均值和等时线年龄在误差范围内一致，表明辉钼矿的Re-Os等时线年龄可以代表辉钼矿的形成年龄。由于本次用于Re-Os同位素测年的样品均取自与黑钨矿伴生的含矿石英脉，是该矿床主要的矿石类型，因此辉钼矿的Re-Os等时线年龄(150.5±5.2Ma)可以直接代表该矿床的形成年龄。
锡田特大型钨锡多金属矿床与邓阜仙钨矿紧邻。刘国庆等(2008)曾测得锡田云英岩石英脉型钨锡矿辉钼矿Re-Os等时线年龄为150.0±2.7Ma，马丽艳等(2008)获得锡田垄上矿区白云母样品40Ar-39Ar等时线年龄为155.4±1.7Ma和156.5±1.7Ma。锡田矿区的成矿年龄与本次获得的邓阜仙钨矿辉钼矿Re-Os同位素等时线年龄(150.5±5.2Ma)在误差范围内接近，同为晚侏罗世。毛景文等(2004)获得的芙蓉锡矿床白云母Ar-Ar年龄(156.1±0.4Ma)，Yuan et al. (2007)获得的香花岭锡多金属矿床白云母Ar-Ar年龄(154.4~161.3Ma)，李晓峰等(2008)获得的柿竹园钨锡多金属矿床辉钼矿Re-Os年龄(154.7±2.5Ma)以及彭建堂等(2008)获得的瑶岗仙钨矿床辉钼矿Re-Os年龄(154.9±2.6Ma)均集中在150~160Ma之间，指示了该区的钨锡成矿时期主要集中在150~160Ma。
6.2 成岩成矿关系高精度同位素年代学数据的获得，是探讨成岩成矿关系的重要前提。长期以来，南岭地区钨锡钼铋多金属矿床被认为与该区中生代花岗岩具有密切的成因联系。在区域上，一些学者对南岭地区多个典型钨锡矿床的研究，也表明它们具有一致的成岩成矿年龄，或者成岩成矿年龄的时间差局限在一定的范围内，证实了这些矿床的形成与相应的岩浆岩在时间上具有密切的成因联系(表 3)。本次获得的辉钼矿Re-Os同位素年龄(150.5±5.2Ma)与先前获得的邓阜仙二云母花岗岩锆石LA-ICP-MS U-Pb年龄(154.4±2.2Ma)(黄卉等，2011)较为一致。由此说明，邓阜仙钨矿的形成与矿区内二云母花岗岩的侵位是同一期地质事件形成的，邓阜仙钨矿是二云母花岗岩岩浆成矿作用的产物，两者具有密切的成因联系。
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表 3 南岭地区部分矿床和岩体同位素年龄 Table 3 Age compilation of igneous plutons and related ore deposits in Nanling Range, South China |
Re-Os同位素体系不仅可以精确测定矿床的成矿年龄，同时也可以用于指示成矿物质的来源。辉钼矿中Re的含量被认为可以用来示踪成矿物质的来源，为矿床成因提供证据(Mao et al., 1999; Stein et al., 2001)。Mao et al. (1999)指出，从幔源、壳幔混源到壳源花岗岩有关的矿床，其辉钼矿中Re的含量可呈数量级下降。从表 1中可以看出，邓阜仙钨矿中辉钼矿的Re含量极低，为2.927×10-9~98.13×10-9，指示其成矿物质主要来自于地壳。杜安道等(2007)曾指出与钨矿伴生的辉钼矿的Re含量经常为10-9数量级。表 4中列出了南岭地区部分钨矿床中辉钼矿Re的含量组成，这些钨矿床的成矿物质均认为来自于壳源，其辉钼矿都具有较低的Re含量。邓阜仙钨矿辉钼矿的Re含量与这些钨矿床辉钼矿Re的含量组成一致，具有相似的辉钼矿Re含量组成特征，说明邓阜仙钨矿的成矿物质具有壳源的特征。
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表 4 南岭部分钨矿床辉钼矿Re含量 Table 4 Re content of molybdenite for some tungsten deposits in Nanling Range, South China |
邓阜仙钨矿床中与黑钨矿伴生的硫化物种类较多，有黄铜矿、黄铁矿、辉钼矿、毒砂等。对硫化物中硫来源的研究也可以为成矿物质来源提供重要的依据。邓阜仙含黑钨矿石英脉中硫化物的δ34S值介于-1.36‰~+0.61‰之间，其中以-1.00‰~-0.50‰之间者居多，平均值为-0.63‰(图 6)。研究区石英脉中各种硫化物硫同位素组成分布集中，说明成矿热液中沉淀的硫化物硫源单一。δ34S值在零值附近变化，则说明了成矿流体中的硫源于深部岩浆。赣南淘锡坑钨矿床(δ34S=-2.3‰~0.1‰)、西华山钨矿床(δ34S=-1.0‰~-0.5‰)、漂塘钨矿床(δ34S=-3.0‰~-2.5‰)以及湖南瑶岗仙钨矿床(δ34S=-1.8‰~1.4‰)的矿石矿物δ34S值也具有变化范围窄，集中在零值附近的特征(李顺庭等，2011；宋生琼等，2011)，表明成矿物质主要来源于岩浆，与矿区出露的S型花岗岩体有关。邓阜仙钨矿的成矿年龄与区内二云母花岗岩的成岩年龄一致，二云母花岗岩是邓阜仙钨矿的成矿母岩。对矿区内四个二云母花岗岩样品进行的Nd同位素分析显示，二云母花岗岩的εNd(t)值为-12.6~-11.1，两阶段模式年龄t2DM为1.85~1.97Ga (作者未发表数据)，说明二云母花岗岩可能是由古元古代地壳重熔形成的。由此可见，邓阜仙钨矿成矿流体中的硫源主要来自于区内古地壳重熔形成的二云母花岗岩。
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图 6 邓阜仙钨矿硫化物硫同位素组成频率直方图 Fig. 6 Histogram of S-isotopic composition in Dengfuxian tungsten deposit |
大量高精度成岩成矿年龄数据的积累，为识别南岭地区大规模成矿作用提供了可靠基础。对于华南中生代大规模成矿作用，华仁民(2005)、华仁民等(2005a, b)、毛景文等(2007, 2008)进行了系统总结和高度概括，表明华南地区的成矿作用具有集中分布和阶段爆发的特点。毛景文等(2008)将华南中生代主要金属矿床成矿分为三个阶段，即晚三叠世(230~210Ma)、中晚侏罗世(170~150Ma)和早中白垩世(134~80Ma)，并将中晚侏罗世阶段进一步分为170~160Ma斑岩-矽卡岩铜矿和160~150Ma与花岗岩有关的钨锡多金属矿床两个阶段。在南岭中东段湘东南和赣南地区发育有一系列大型、超大型钨锡矿床。近些年，华南钨锡多金属矿床成矿时代的确定，显示其成矿年代主要为150~160Ma，集中在晚侏罗世(表 3、图 7)。由此可见，150~160Ma是湘南乃至整个南岭地区成矿作用的高峰期，并被称之为成岩成矿的大爆发(华仁民和毛景文，1999)。本次研究的邓阜仙钨矿，其成矿年龄位于150~160Ma之间，说明与区内其他钨锡矿床形成于同一成岩成矿系统，具有相同的地球动力学背景。
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图 7 华南中生代钨锡多金属矿床成矿年龄频率直方图 Fig. 7 Histogram of mineralization ages of Mesozoic tungsten-tin polymetallic deposits in South China |
关于成矿作用动力学背景，普遍认为在中晚侏罗世大规模成岩成矿作用时期，华南处于岩石圈的伸展减薄环境(朱金初等，2005；蒋少涌等, 2006; 毛景文等，2008; Jiang et al., 2006; Zhao et al., 2010)。华仁民等(2005a)指出华南地区在170Ma之后的燕山中期发生了大规模岩石圈伸展-减薄，并形成了大量的陆壳重熔型(S型)花岗岩类。赣南的西华山、漂塘、湘南的瑶岗仙等钨矿均与此类花岗岩有着密切的成因联系。邓阜仙钨矿的成矿年龄为150.5±5.2Ma，区内二云母花岗岩的成岩年龄为154.4±2.2Ma，岩体和矿床的形成时代与区内其他类似的花岗岩体和岩浆期后热液矿床一致，同属于华南中生代大规模成矿作用的产物。邓阜仙钨矿与同时期形成的其他矿床具有统一的地球动力学背景，形成于区域地壳拉张减薄的动力学环境。
7 结论对邓阜仙钨矿床中辉钼矿进行了Re-Os同位素定年，得到辉钼矿Re-Os等时线年龄为150.5±5.2Ma。邓阜仙钨矿的成矿年龄与区内二云母花岗岩的成岩年龄(154.4±2.2Ma)一致，均为晚侏罗世，说明邓阜仙钨矿是二云母花岗岩岩浆成矿作用的产物。
邓阜仙矿区辉钼矿Re的含量极低，成矿物质具有壳源的特征。硫化物硫同位素组成δ34S主要集中在零值附近，主要来自于形成邓阜仙二云母花岗岩体的燕山期重熔S型花岗岩岩浆。
邓阜仙钨矿的成矿年代与南岭地区150~160Ma的钨锡多金属成矿高峰期一致，是中生代南岭成岩成矿事件的典型代表，形成于燕山中晚期岩石圈拉张减薄的动力环境下。
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