2012, Vol. 28
2. 中国地质调查局武汉地质调查中心，武汉 430205;
3. 铜陵有色金属集团股份有限公司安庆铜矿，铜陵 246003
, DU YangSong1, XIANG WenShuai2, TENG ChuanYao1, LONG WangSheng3, DONG YuCui1, LI XiangLian1
2. Wuhan Center of Geological Survey, China Geological Survey, Wuhan 430205, China;
3. Anqing Copper Mine of Tongling Nonferrous Metals Group Co., Ltd., Tongling 246003, China
众所周知，壳幔同熔岩浆作用是当今壳幔成矿学(杜杨松，1999) 领域研究的热点之一，它可以引发产生世界上大规模不同类型的矿床(Meinert, 2000)，矽卡岩型矿床是其中的代表之一，其矿种繁多(赵一鸣等，1986；Meinert et al., 2005)，经济意义重大，故其成矿作用的研究一直倍受矿床学界的高度重视。大量矽卡岩矿床的资料积累和深入研究(Einaudi et al., 1981; Meinert, 1997) 已使得接触交代矽卡岩成矿理论日臻完善。然而，由于矽卡岩矿床成矿作用的复杂性和多样性，利用传统的接触交代矽卡岩成矿理论解释某些矽卡岩矿床成因时仍遇到诸多问题。因此，20世纪90年代以来，矽卡岩的多成因及复合成因问题受到了地质学家的广泛关注(林新多和许建国，1989；常印佛等，1991；Larsen, 1991; 翟裕生等，1992；张叔贞和凌其聪，1993；吴言昌等，1996；赵斌和赵劲松，1997；侯增谦等，2011)。前人对矽卡岩矿床中的成矿地质体(Meinert, 1992；李光明等，2006)、围岩蚀变与矿物学(Kwak, 1994; 徐林刚等，2007)、地球化学(王守旭等，2008；Mao et al., 2011)、成矿流体(杨富全等，2008；赵劲松等，2008) 的大量研究表明，不同成因的矽卡岩矿床具有不同的地质标型特征。尽管全岩主、微量元素在矽卡岩矿床研究中已得到了广泛应用，但矽卡岩中单矿物微量元素特征的研究尚且薄弱(Gaspar et al., 2008)，其与全岩微量元素关系的剖析更是寥若晨星，这限制了对不同类型矽卡岩矿床成因的认识和成矿预测。
长江中下游成矿带是中国东部重要的铜、铁、金、钼矿产资源走廊(毛景文等，2009)，区内广泛发育斑岩-矽卡岩-层控型矿床和磷灰石-磁铁矿型矿床(Zhai et al., 1996; Pan and Dong, 1999)。安庆铜铁矿床是区内中-大型矽卡岩矿床的典型代表之一(Zhou et al., 2007)，该矿床自20世纪60年代发现以来，其地质特征已被较深入地研究，但迄今为止，对其成因的认识仍存在分歧。王训诚和周育才(1995)研究表明，安庆铜铁矿床1号矿体为矽卡岩岩浆贯入充填而成，2号矿体为接触热变质和外生水循环淋滤作用而成，成矿物质来源于地层；袁峰等(2002)通过研究安庆矿床成矿地质体的稀土元素特征，将该矿床厘定为接触交代矽卡岩成因，成矿物质来源于闪长岩体；束学福(2004)和杨光树等(2008)也认为安庆铜铁矿床为岩浆热液接触交代成因，只不过成矿流体不是闪长岩质岩浆演化的直接产物，而是富铁的碱性玄武质初始岩浆在AFC过程中发生熔-流作用形成的富铁成矿流体；范良伍等(2008)认为大规模的磁铁矿是由于深部富铁的碱性岩浆同化混染白云质碳酸盐岩形成的混染岩浆通过结晶分异作用形成的。由此而知，准确厘定矽卡岩矿床成因类型及成矿物质来源对于合理解释成矿过程有重要意义。本文通过实测矽卡岩地质剖面，对安庆铜铁矿床中成矿地质体与矽卡岩及矿石中的单矿物进行了元素地球化学研究，并结合区域岩浆岩成岩机制探讨了安庆铜铁矿床成因。
2 成矿地质背景安庆铜铁矿床位于安徽省安庆市月山镇，是长江中下游安庆-贵池矿集区内月山矿田的重要组成部分(图 1a)，其大地构造位置处于扬子板块北缘下扬子台坳沿江断裂带中段的月山岩体东枝北侧的前缘(图 1b)(杨光树等，2008)。矿区主要出露地层为下三叠统南陵湖组(T1n) 细晶大理岩、中三叠统月山组(T2y) 角砾状白云质大理岩及少量粉砂岩和中三叠统铜头尖组(T2t) 粉砂岩及砂质页岩，地层接触关系均为整合接触。另外，出露部分下侏罗统磨山组(J1m) 砂页岩。其中，月山组与南陵湖组地层为区内主要的赋矿层位。矿区构造十分复杂，褶皱构造主要为北北东向和北北西向，成岩后断裂主要为北西向和近南北向(赵义来等，2010)，而北东向庐江-怀宁隐伏断裂以及近东西向基底深断裂控制了区内岩浆岩和矿体的展布(周涛发和岳书仓，1995)。月山岩体为矿区重要的含矿母岩，呈近东西向延伸，出露面积约11km2(邱瑞龙，1992)。岩体浅部呈岩枝状展布，分东枝、北枝、西枝和西南枝(图 1b)，深部呈喇叭状向北东方向侧伏。岩体的岩性特征主要为闪长岩、石英二长闪长岩等中酸性岩石组合。岩浆岩的锆石U-Pb年龄为138.7~139.3Ma (张乐骏等，2008；刘园园等，2009)，指示了月山岩体为燕山早期早白垩世岩浆作用的产物。
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图 1 月山矿田的区域位置(a) 及安庆铜铁矿床地质简图(b)(据刘亮明等，2010修改) Fig. 1 Regional location of the Yueshan ore field (a) and sketch geological map of the Anqing copper-iron deposit (b) (modified after Liu et al., 2010) |
安庆铜铁矿床分为东马鞍山、西马鞍山和马头山3个矿段，目前探明的主矿体共有4个(图 1b)。其中，1号矿体规模最大，位于矿区东北部的F1断层下盘，主要赋存于-280~-820m标高之间，本文研究对象为1号矿体-560m中段(图 2b)，矿体产于月山岩体闪长岩与下三叠统南陵湖组大理岩之间的接触带上。由穿脉18B勘探线地质剖面图(图 2a) 可知，矿体倾向较陡，其上覆南陵湖组大理岩地层，下伏月山闪长岩体，矿体形态沿倾向变化复杂，呈近似“S”形分布。矿体中所包含的矿石类型主要有：磁铁矿型矿石、含铜磁铁矿型矿石、含铜矽卡岩型矿石和少量含铜闪长岩型矿石。总体上，矿体与大理岩直接接触，而矽卡岩与闪长岩直接接触，具体地说，紧靠大理岩带发育磁铁矿矿石或含铜磁铁矿矿石(图 2a, b)，而含铜矽卡岩型矿石产于远离大理岩处。由18B勘探线中一典型穿脉剖面AB (图 2b) 可知，岩浆岩、矽卡岩、矿体和地层之间具有较显著的分带特征(图 3)，由岩体到地层总体上表现为：闪长岩→透辉石化闪长岩→透辉石矽卡岩→含铜石榴石透辉石矽卡岩→含铜石榴石矽卡岩→磁铁矿体→大理岩。分带特征显示：靠近岩体的矽卡岩富集透辉石(图 3a)，而远离岩体的矽卡岩富集石榴石且铁、铜矿化强烈(图 3c)。
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图 2 安庆铜铁矿床CM18B勘探线地质剖面图(a) 和井下-560m中段矿体分布图(b) Fig. 2 Geological map of the CM18B cross section (a) and the distribution of the ore body in -560m (b) from the Anqing copper-iron deposit |
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图 3 Geological map of the CM18B cross section (a) and the distribution of the ore body in -560m (b) from the Anqing copper-iron deposit (a)-透辉石化闪长岩与透辉石矽卡岩；(b)-含铜石榴石透辉石矽卡岩；(c)-含铜石榴石矽卡岩与磁铁矿矿体；(d)-磁铁矿矿体与大理岩 Fig. 3 Geological sketch map of CM18B line cutting through the ore body in -560m level (a)-diopsidized diorite and diopside skarn; (b)-copper-bearing garnet diopside skarn; (c)-copper-bearing garnet skarn and magnetite ore body; (d)-magnetite ore body and marble |
闪长岩多呈块状构造，为不等粒嵌晶结构，主要由角闪石(约15%)、斜长石(65%~70%)、黑云母(约8%)、少量钾长石(约5%) 和极少量石英(＜3%) 等组成，大多闪长岩蚀变较强，常具有钠化、绿泥石化、绢云母化及透辉石化(图 3a)。靠近透辉石化闪长岩带发育透辉石矽卡岩，二者呈渐变接触关系，透辉石矽卡岩主要由细粒透辉石组成(＞85%)(图 3a)，含少量方解石，偶见透闪石化蚀变，矿化不明显。
含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石在矿体中占有较大的空间，多以浸染状、斑杂状或细脉状构造分布(图 3b)，常具有显著的交代结构或残余结构，偶见包含结构，其矿物组成较复杂，矿石矿物为黄铜矿、黄铁矿、磁黄铁矿、磁铁矿等；脉石矿物有石榴石、透辉石以及透闪石、绿帘石、硬石膏、石英、绿泥石和方解石等热液矿物。大多石榴石呈他形细粒结构(粒径＜0.5mm)(图 4a)，亦有少量石榴石呈自形粒状产出(粒径约1~2.5mm不等)(图 4b)。他形细粒石榴石常被晚期脉状石榴石穿插(脉宽约0.4~1.6mm)(样品AQJ09)，透辉石交代早期他形石榴石呈孤岛状或港湾状，且使晚期石榴石脉断而不连(图 4a)；亦有他形粒状透辉石沿自形石榴石环带选择性交代(样品AQJ08)(图 4c)，以上均反映了透辉石晚于石榴石形成。值得注意的是，在空间上，样品AQJ10附近具有极强的退化蚀变及矿化现象，可见到纤维状或放射状透闪石交代透辉石(图 4d, e)，绿帘石交代石榴石呈石榴石的假象产出(图 4f)。不规则粒状磁铁矿交代绿帘石(图 4f) 以及磁铁矿中包裹透闪石(图 4e) 均反映了浸染状磁铁矿晚于含水硅酸盐矿物(绿帘石和透闪石) 形成。另外，常见硬石膏交代绿帘石及磁铁矿呈残余结构(图 4f)，这指示了此阶段矽卡岩体系为氧逸度较高的流体环境。矿石中可见伴随石英脉产出的磁黄铁矿呈脉状交代磁铁矿(图 4g)，半自形-自形黄铁矿叠加在磁黄铁矿之上，而且在磁黄铁矿外围产有不规则状的黄铜矿，也可见到黄铜矿包裹磁黄铁矿以及部分透闪石(图 4h)。以上反映了金属矿物生成顺序为磁铁矿→磁黄铁矿→黄铁矿→黄铜矿。此外，矿石中也常见晚期低温热液矿物对前述矽卡岩矿物及硫化物的叠加改造现象，如透闪石发生绿泥石蚀变(图 4i)，大量绿泥石脉与方解石脉沿石榴石裂隙交代与充填，并切穿浸染状黄铜矿。
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图 4 矽卡岩与矽卡岩型矿石显微结构照片 (a)-石榴石透辉石矽卡岩中的晚期脉状石榴石交代早期块状石榴石，透辉石交代两期石榴石呈残余结构(透射光，-)；(b、c)-自形粒状石榴石矽卡岩中石榴石环带发育，晚期粒状透辉石选择性交代石榴石(透射光，-)；(d、e)-透闪石强烈交代透辉石，磁铁矿交代或包裹透闪石呈包含结构(透射光，+)；(f)-绿帘石交代石榴石，并被磁铁矿交代，硬石膏交代绿帘石和磁铁矿呈网脉状(透射光，+)；(g、h)-磁黄铁矿交代磁铁矿与透闪石，黄铁矿交代磁黄铁矿，并有晚期黄铜矿化叠加(反射光)；(i)-方解石和绿泥石交代透闪石，并沿石榴石裂隙充填交代(透射光，-) Fig. 4 Photos showing microstructures of the skarns and skarn-type ores (a)-garnet of early stage is replaced by garnet vein, and both of them are replaced by diopside, showing residual structure (transmitted light, -); (b, c)-euhedral garnet has zonary structure, and is replaced by diopside in late stage (transmitted light, -); (d, e)-diopside is strongly replaced by tremolite, and tremolite is replaced or enfolded by magnetite, showing inclosing structure (transmitted light, +); (f)-epidote replaces garnet, and is replaced by magnetite; Anhydrite replaces epidote and magnetite, showing network structure (transmitted light, +); (g, h)-magnetite and tremolite are both replaced by pyrrhotite which is also replaced by pyrite, and all of them are superposed by chalcopyrite in late stage (reflected light); (i)-calcite and chlorite replace tremolite, and fill along the fracture of garnet (transmitted light, -) |
含铜石榴石矽卡岩型矿石呈团块状构造(图 3c)，石榴石为自形粒状结构，与含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石中的自形石榴石相比，这种矿石中石榴石粒径相对较大(约0.3~0.6cm)，肉眼即可见到石榴石明显的振荡环带。矿石矿物为磁铁矿、黄铜矿和少量黄铁矿，脉石矿物较简单(石榴石和少量方解石)，团块状磁铁矿沿石榴石颗粒边缘分布，反映了磁铁矿较石榴石形成略晚，黄铁矿与黄铜矿等硫化物呈浸染状叠加于磁铁矿或石榴石上，方解石呈脉状分布。
磁铁矿矿石与含铜石榴石矽卡岩型矿石紧密相连(图 3c)，呈细粒致密块状，气孔构造发育(图 3d)，矿石主要由磁铁矿(＞90%) 组成，偶见少量石榴石和方解石细脉。有意义的是它与大理岩的接触关系非常截然，且具有冷凝边和烘烤边结构(图 3d)，暗示了磁铁矿体很可能由矿浆贯入而成。与含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石中浸染状磁铁矿相比，磁铁矿矿石中磁铁矿的品位更高，指示了此类矿石中磁铁矿所形成的阶段为铁的主矿化阶段。
4 元素地球化学对矽卡岩剖面进行系统采样(图 3)，选择代表性的岩石与矿石，对其进行全岩主量、微量及稀土元素测试，测试工作在中国地质科学院地球物理与地球化学勘查研究所完成。主量元素的分析方法为熔融制片-X射线荧光光谱法(XRF)，测试精度为0.05%；利用容量法对FeO进行测试，测试精度≤0.1%。稀土元素与大多数微量元素测试方法为电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)，而Ga、Zr、Ba、Rb、Sr和V采用X射线荧光光谱法测试。稀土元素分析精度为0.1×10-6，其余微量元素的测试精度均≤5×10-6。
4.1 主量元素各成矿地质体中代表性样品的主量元素测试分析结果列于表 1。月山岩体闪长岩的SiO2含量变化于58.73%~60.32%之间，平均59.29%，Al2O3含量平均为16.26%，Fe2O3T含量较低(5.30%~5.56%)，MgO与CaO含量也低，平均值分别为2.93%与4.76%，但K2O+Na2O含量较高(可高达9.07%)，尤其是Na2O含量很高(平均5.33%，大于戴里值的0.5倍)，与前述钠化蚀变相吻合。由此可知，岩浆岩总体表现为富硅、富碱，贫铁的特征，属于高钾钙碱性、准铝质侵入岩。下三叠统南陵湖组大理岩主要由CaO (平均47.65%) 和少量MgO (平均2.84%)、Al2O3(平均2.32%) 及SiO2(平均3.93%) 等组成。矽卡岩与矿石的化学组成在空间上有较大的变化范围(图 5)，随着远离大理岩带，Fe2O3T含量先显著增加，在磁铁矿矿石中高达93.30%，之后随着靠近闪长岩体，Fe2O3T含量表现为逐渐减小。与之相反，CaO含量由大理岩带先骤然减小，在磁铁矿矿石中仅为0.98%，之后其含量有增加趋势，但在透辉石化闪长岩中CaO含量又明显降低；由大理岩带向闪长岩带方向，SiO2含量总体上逐渐增加，虽然Al2O3含量变化具有波动，但总体上其在矽卡岩与矿石中含量均较低。MgO含量在含铜石榴石矽卡岩带最低(图 5a)，随着靠近岩体，由于矿石或矽卡岩中的透辉石含量增加，故MgO含量逐渐增加，在透辉石化闪长岩中，其含量显著增大。
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图 5 矽卡岩剖面中主量元素变异图解 AQJ-a的值为AQJ16、AQJ17和AQJ18的平均值；AQJ-b的值为AQJ13和AQJ14的平均值；AQJ-c的值为AQJ01和AQJ03的平均值，Fe2O3T=1.1FeO+Fe2O3 Fig. 5 Diagram for variation of the major elements in the skarn cross section |
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表 1 矽卡岩剖面中代表性岩石与矿石的主量元素(wt%)、微量元素及稀土元素(×10-6) 测试结果 Table 1 Major elemental (wt%), trace and rare earth elemental (×10-6) results for representative rocks and ores from skarn cross section |
矽卡岩剖面中代表性岩石与矿石的微量、稀土元素分析测试结果列于表 1。闪长岩稀土总量较高(∑REE平均248.1×10-6)，轻稀土富集而重稀土亏损[(La/Yb)N平均30.52；LREE/HREE平均17.94]，(La/Sm)N平均4.93，(Gd/Yb)N平均3.53，Eu和Ce基本无异常(δEu平均0.96；δCe平均0.93)，其稀土元素分布模式为右倾斜的平滑曲线(图 6a)，显示了壳幔混源型花岗岩类的特征。透辉石化闪长岩由于受不同程度蚀变的影响，其稀土总量略有降低(∑REE平均214.2×10-6)，但轻、重稀土分异程度与新鲜闪长岩非常相似。微量元素的原始地幔标准化图解(图 6b) 显示，闪长岩与透辉石化闪长岩的微量元素配分模式极其相似，均为右倾折线型，富集Rb、K、Sr和Ba等大离子亲石元素(LILEs)，而Nb、Ta、Zr、Y、Yb和Lu等高场强元素(HFSEs) 为较明显的亏损。
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图 6 代表性岩浆岩、矽卡岩、矿石及大理岩的稀土元素球粒陨石标准化配分图(a, 标准化值据Boynton, 1984) 和微量元素原始地幔标准化蛛网图(b, 标准化值据Sun and McDonough, 1989) Fig. 6 Chondrite-normalized REE patterns (a, normalization values after Boynton, 1984) and primitive mantle-normalized spidergrams (b, normalization values after Sun and McDonough, 1989) for the representative magmatic rocks, skarns, ores and marbles |
大理岩稀土总量很低(∑REE平均10.77×10-6)，其稀土配分模式为轻稀土富集型[(La/Yb)N平均9.68；LREE/HREE平均9.22](图 6a)，(La/Sm)N平均4.43，(Gd/Yb)N平均1.59，具有较明显的Eu负异常和弱的Ce负异常(δEu平均0.78；δCe平均0.91)。微量元素的原始地幔标准化配分模式(图 6b) 显示，大理岩富集大离子亲石元素Sr与Ba，但Rb与K以及高场强元素Nb、Th、Zr、Hf和Yb等均表现为亏损。
矽卡岩及矽卡岩型矿石的稀土总量有较大的变化范围(115.0×10-6~212.0×10-6)，与闪长岩相比，矽卡岩及其矿石的稀土配分模式有两种：(Ⅰ) 具有较明显的Eu正异常(δEu=1.84~2.42) 和Ce负异常(δCe=0.78~0.98)，重稀土的配分曲线与闪长岩相似，但轻稀土相对于闪长岩表现为亏损[(La/Sm)N=0.52~3.06，(Gd/Yb)N=2.45~5.29](样品AQJ09与AQJ11)(图 6a)，值得注意的是，样品AQJ09的轻稀土元素亏损程度较样品AQJ11小；(Ⅱ) 稀土总量高，具有非常明显的Eu正异常(δEu=8.74) 和Ce负异常(δCe=0.66)，轻、重稀土分异程度极其强烈[LREE/HREE=17.94；(La/Yb)N=154.7]，与闪长岩稀土模式相比，其重稀土亏损程度相似[(Gd/Yb)N=4.66]，但轻稀土富集程度很大[(La/Sm)N=17.20](样品AQJ06)(图 6a)。矽卡岩及其矿石的大离子亲石元素(如K、Ba和Sr) 以及大多高场强元素(如Nb、Zr、Hf和P等) 均表现为亏损特征(图 6b)。
磁铁矿矿石稀土总量极低(∑REE=1.96×10-6)，轻稀土富集而重稀土强烈亏损[LREE/HREE=14.11，(La/Yb)N=37.85]，(La/Sm)N=3.99，(Gd/Yb)N=7.26，具有Eu正异常(δEu=1.60) 和Ce负异常(δCe=0.93)(样品AQJ04)(图 6a)。磁铁矿矿石富集Sr、Rb和P，而K、Ba、Nb、Ta、Zr、Hf和Yb均为负异常(图 6b)。
4.3 矽卡岩微区原位微量元素矽卡岩微区原位微量元素测试是在中国地质大学(武汉) 地质过程与矿产资源国家重点实验室完成的。测试方法为激光剥蚀电感耦合等离子体质谱法(LA-ICP-MS)，激光剥蚀系统是配有193nm ArF-excimer激光器的GeoLas 2005。测试条件为：激光剥蚀孔径24~60μm，激光脉冲8Hz，能量密度14J/cm2。数据处理采用Glitter4.0软件完成，元素分析精度＜10%。
4.3.1 石榴石与透辉石矽卡岩剖面中，代表性石榴石与透辉石的微量元素测试结果如表 2所示。石榴石稀土元素特征因其不同产出状态而有明显的差异(图 7a)，主要表现为3种模式：(Ⅰ) 含铜石榴石矽卡岩型矿石(样品AQJ06) 中的自形石榴石稀土总量较高(∑REE=180.6×10-6)，轻稀土富集，重稀土亏损[(La/Yb)N=1.82]，具有较明显的正Eu异常(δEu=1.89)(点号AQJ06-2)，其REE配分模式为LREE上凸的右倾折线型[(La/Ce)N < 1](赵劲松等，2007)；(Ⅱ) 含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石(样品AQJ09) 中他形细粒石榴石的稀土总量较低(∑REE=48.31×10-6)，轻、重稀土分异程度较大[(La/Yb)N=4.22]，负Eu异常不明显(δEu=0.95)，其REE配分模式为LREE富集的右倾平缓折线型(点号AQJ09-3)；(Ⅲ) 含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石(样品AQJ09) 中晚阶段脉状石榴石的稀土总量很高(∑REE=727.1×10-6)，轻、重稀土分异程度很大[(La/Yb)N=215.9]，具有明显的正Eu异常(δEu=2.42)，其LREE配分模式与(Ⅰ) 相似，但HREE分布模式表现为强烈亏损(点号AQJ09-4)。所测试的2件透辉石分别来自浸染状矽卡岩型矿石(点号AQJ10-1) 和透辉石矽卡岩(点号AQJ11-1)，它们的稀土元素具有相似的配分模式(图 7a)，只不过矿石中的透辉石稀土总量低于新鲜矽卡岩中透辉石的REE总量。总体上，相对于石榴石，透辉石的稀土总量较低(∑REE=10.76×10-6~28.44×10-6)，轻稀土富集而重稀土亏损[(La/Yb)N=2.61~4.74]，具有明显的负Eu异常(δEu=0.53~0.61)，其REE分布模式为右倾的平滑V型(图 7a)。
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表 2 矽卡岩与矿石中代表性石榴石、透辉石与磁铁矿的微量元素及稀土元素测试结果(×10-6) Table 2 Trace and rare earth elemental results for representative garnets, diopsides and magnetites from skarns and ore rocks (×10-6) |
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图 7 代表性石榴石、透辉石(a) 和致密块状磁铁矿(b) 及浸染状磁铁矿(c) 的稀土元素球粒陨石标准化配分模式(标准化值据Boynton, 1984) Fig. 7 Chondrite-normalized REE patterns for the representative garnets, diopsides (a), magnetites with dense block structure (b) and magnetites with disseminated structure (c)(normalization values after Boynton, 1984) |
前已述及，安庆铜铁矿床中磁铁矿有2种类型，分别为大规模的致密块状/团块状磁铁矿与含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石中浸染状的磁铁矿。磁铁矿的微量元素测试结果已列于表 2。磁铁矿矿石(样品AQJ04) 与含铜石榴石矽卡岩型矿石(样品AQJ06) 中致密块状/团块状磁铁矿的稀土总量较低(∑REE=0.80×10-6~1.16×10-6)，其稀土分布模式呈近似U型(图 7b)，LREE/HREE变化于2.56~4.54之间，(La/Yb)N=0.64~3.05，(La/Sm)N=1.05~8.44，(Gd/Yb)N=0.23~0.41，有明显的Eu负异常(δEu=0.30)。含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石(样品AQJ08和AQJ09) 中浸染状磁铁矿的稀土总量非常低(∑REE < 0.43×10-6)，尤其是重稀土含量极低(HREE < 0.09×10-6)，由于多数浸染状样品的重稀土低于检测限(表 2)，所以在稀土元素配分图解中，其REE曲线断而不连(图 7c)，Eu异常不明显或显示微弱正异常，Ce总体显示负异常特征。
矿石中，磁铁矿的亲铁元素(Ti、V、Cr、Co和Ni) 与亲铜元素(Cu和Ga) 组成亦因磁铁矿的不同产状而呈现差异(表 2)。致密块状或团块状磁铁矿中的Ti (555.4×10-6~813.1×10-6)、V (1602×10-6~4444×10-6) 与Cr (30×10-6~608×10-6) 含量普遍高于浸染状磁铁矿中的Ti (15.88×10-6~232.4×10-6)、V (89.8×10-6~837×10-6) 与Cr (8.38×10-6~14.6×10-6) 含量，而前者的Co (4.77×10-6~10.2×10-6) 和Ni (0.57×10-6~2.03×10-6) 含量却低于后者的Co (15.6×10-6~50.7×10-6) 和Ni (2.12×10-6~86.9×10-6) 含量。此外，致密块状或团块状磁铁矿中的亲铜元素Cu含量很低，而Ga含量较高(43.6×10-6~44.7×10-6)；与之相比，浸染状磁铁矿中Cu含量普遍较高，最高可达2318×10-6，而Ga相对较低(14.9×10-6~28.7×10-6)。由此而知，与浸染状磁铁矿微量元素丰度相比，致密块状与团块状磁铁矿表现出富Ti、V、Cr和Ga，而贫Co、Ni和Cu的特征。
5 讨论 5.1 矽卡岩成因近年来，关于矽卡岩的成因众说纷纭。其中，矽卡岩的接触交代成因(赵一鸣等，1990；Meinert, 1992) 与岩浆成因(林新多和许建国，1989；常印佛等，1991；吴言昌等，1996) 是重要的两种类型。已有研究表明，不同成因的矽卡岩型矿床具有各自特有的岩性分带剖面和地球化学特征。前人研究认为，对于钙质矽卡岩建造，大多数接触交代型矽卡岩矿床具有不对称的蚀变矿化分带，在靠近岩体处发育富集石榴石的矽卡岩，而在远离岩体处发育富集透辉石的矽卡岩(翟裕生等，1992；Meinert et al., 2005；张智宇等，2010；杜杨松等，2011)，成矿作用多发生于矽卡岩成岩作用之后，矽卡岩退化蚀变强烈，热液矿物种类繁多，交代现象显著；岩浆型矽卡岩矿床一般无明显的交代矿物分带，仅局部发育结晶分带，成矿作用多发生在成岩过程中，部分延续至成岩之后，矽卡岩被交代的现象不明显(唐永成等，1998)，矿物组合较简单。安庆铜铁矿床产于大理岩与闪长岩的接触带内，尽管矽卡岩具有不对称的空间分带(图 3) 与大量的交代残余结构(图 4)，但其分带特征与传统的接触交代矽卡岩分带模式并不吻合，即靠近岩体的矽卡岩富集透辉石，而远离岩体的矽卡岩却富集石榴石，更有意义的是致密块状磁铁矿体与团块状富石榴石的矽卡岩型矿体均产于紧靠大理岩带，且致密块状磁铁矿体与地层大理岩的接触关系非常截然(图 3d)。显然，这一地质事实已难以用传统的接触交代矽卡岩成矿理论来解释。
成矿地质体的微量元素组成能够示踪成矿物质来源和反演矽卡岩成矿机制(Vander Auwera and Andre, 1991；赵劲松等，2007)。透辉石矽卡岩(样品AQJ11) 与含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石(AQJ09) 具有基本相似的折线型稀土配分模式(图 6a)，稀土总量较高(平均154.67×10-6)，轻、重稀土分异显著[LREE/HREE平均10.5，(La/Yb)N平均8.48]，重稀土配分模式与岩浆岩相似，但轻稀土富集程度明显低于岩浆岩，这与岩浆热液接触交代成因的矽卡岩稀土元素特征(赵斌等，1999) 相吻合。值得注意的是，矽卡岩型矿石AQJ09蚀变与矿化较强烈，故稀土元素容易被淋滤，其REE总量低于新鲜矽卡岩AQJ11；另外，AQJ09中含有晚阶段脉状石榴石(后文论述为岩浆成因)，这使得接触交代型矽卡岩矿石带有一定的岩浆矽卡岩特征，即(La/Ce)N>1(图 6a)，由此诠释了前文所述的矽卡岩型矿石AQJ09的LREE亏损程度弱于新鲜矽卡岩AQJ11。有意义的是，与以上2个样品相比，团块状含铜石榴石矽卡岩型矿石(样品AQJ06) 的轻稀土富集程度增加，稀土配分模式为轻稀土富集的右倾直线型，与闪长岩稀土分布模式相似，反映了含铜石榴石矽卡岩型矿石的岩浆成因特征(邱瑞龙和杨义忠，1994)。磁铁矿矿石(AQJ04) 呈气孔构造，其与大理岩截然接触，具有冷凝边和烘烤边结构(图 3d)，虽然其稀土总量很低，但亦为轻稀土富集的直线型，轻、重稀土分异程度与岩浆岩[(La/Yb)N平均30.52]相似，Eu表现为正异常，以上特征为磁铁矿矿石提供了岩浆成因(洪为等，2012) 的佐证。
矽卡岩及矿石中单矿物的微量元素具有重要的地质标型特征，是厘定矽卡岩成因类型以及成矿元素来源的重要手段之一(Kisvarsanyi and Proctor, 1967；Frietsch and Perdahl, 1995)。前人研究表明：矽卡岩中岩浆成因的石榴石稀土配分形式为轻稀土富集、重稀土亏损、正Eu异常的折线型(Vander Auwera and Andre, 1991；赵劲松等，2007)。矽卡岩中交代成因的石榴石稀土配分模式主要有2种：(Ⅰ) 富铝石榴石：负Eu异常、LREE亏损、HREE富集的平缓曲线(韩松等，1993；杨富全等，2007；Gaspar et al., 2008)；(Ⅱ) 富铁石榴石：负Eu异常，LREE富集、HREE亏损的右倾平缓曲线(冯孝良等，2011)。本文测试的3件不同产状的石榴石具有各不相同的稀土元素分布特征(图 7a)。含铜石榴石矽卡岩型矿石中的自形粒状石榴石(AQJ06-2) 稀土元素分布特征为LREE富集、HREE亏损、正Eu异常的右倾折线型，反映了石榴石为岩浆成因；含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石中早期他形细粒状石榴石(AQJ09-3) 稀土元素分布形式为LREE富集、HREE亏损、弱负Eu异常的右倾曲线，说明早阶段石榴石为接触交代成因；而晚阶段脉状石榴石(AQJ09-4) 稀土元素配分模式为LREE富集、HREE强烈亏损、正Eu异常的右倾折线型。重稀土强烈亏损一方面与晚阶段脉状石榴石成分中非常富集钙铁榴石端员(滕传耀等，2012) 相吻合，另一方面可能指示了石榴石脉的形成受地层岩石影响很微弱，是矽卡岩质富铁熔体结晶的产物(王莉娟等，2002)。更进一步说，早阶段他形石榴石在形成时可以通过脱碳反应(刘悟辉等，2006) 或受交代流体自身压力影响而产生张性裂隙，矽卡岩岩浆的残余熔体可通过微裂隙通道迁移并冷却结晶形成石榴石脉。透辉石的∑REE低于石榴石，这与透辉石晚于石榴石形成相吻合，透辉石稀土元素的球粒陨石标准化曲线表现为弱的轻稀土富集，明显的负Eu异常，指示其为热液接触交代成因(陈俊等，1994)，浸染状含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石(AQJ10) 中的透辉石REE总量小于新鲜透辉石矽卡岩(AQJ11) 中透辉石的REE总量(图 7a)，反映了接触交代成因矽卡岩体系热液蚀变与矿化对单矿物中稀土元素的淋滤作用。
磁铁矿广泛产于多种岩浆岩、矽卡岩以及沉积变质岩中，其稀土元素具有各自特有的标准化配分模式(Schock, 1979; Paster et al., 1974; Öhlander et al., 1989)。本文研究的磁铁矿矿石中致密块状磁铁矿(AQJ04-1) 以及含铜石榴石矽卡岩中团块状磁铁矿(AQJ06-1) 的稀土总量较低，轻、重稀土富集，而中稀土相对亏损，Eu为负异常，其稀土元素配分模式与长江中下游宁芜地区梅山铁矿(袁家铮等，1997) 中磁铁矿以及瑞典基鲁纳岩浆型磁铁矿(Frietsch and Perdahl, 1995) REE配分形式相吻合。因此，以上两种磁铁矿应由富矿岩浆结晶而成，这一结论与上文自形粒状石榴石(AQJ06-2) 稀土元素所得结论相吻合。由于磁铁矿沉淀时Eu2+优先于Eu3+以类质同象替代Fe2+(雷源保等，2011)，故以上两种矿石中磁铁矿(δEu < 1) 应产生于高氧化态的熔体环境。含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石中的浸染状磁铁矿REE总量普遍极低(∑REE < 0.5×10-6)，稀土元素配分曲线为不完整的残缺型，与上述磁铁矿稀土配分模式明显有别(图 7c)，残缺型的稀土元素曲线特征指示了热液交代的成因信息，这一推论与前述矿相学特征相吻合。具体地说，一方面，含矿热液在接触交代过程中，大量稀土元素被富集于早阶段矽卡岩矿物(石榴石与透辉石) 中，而磁铁矿产于含水硅酸盐矿物(如透闪石) 形成之后，因此其稀土总量固然相对减少；另一方面，磁铁矿常被硫化物矿物交代，其稀土元素极容易受晚阶段热液影响而被淋滤流失。磁铁矿微量元素研究显示，致密块状与团块状磁铁矿富集亲铁元素Ti (最高可达813.1×10-6)、V (最高可达4444×10-6)、Cr和亲铜元素Ga；而浸染状磁铁矿表现为贫Ti、V和Cr，富集亲铁元素Co、Ni和亲铜元素Cu；这也充分反映了前者具有岩浆成因的特征(Nyström and Henriquez, 1995)；后者具有热液成因的特征(徐国凤和邵洁涟，1979；段超等，2012)，且有晚期含铜硫化物的叠加复合成矿作用。
由以上分析可知，全岩与单矿物微量元素分析结果相吻合，安庆铜铁矿床1号矿体矽卡岩为矿浆贯入-接触交代复合成因。靠近大理岩的致密块状磁铁矿矿石与团块状含铜石榴石矽卡岩型矿石为矽卡岩岩浆贯入而成；远离磁铁矿体的透辉石矽卡岩与浸染状含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石主要为热液交代成因。浸染状矿石中早阶段他形细粒石榴石为接触交代成因，而晚期石榴石脉为岩浆成因，成矿流体通过交代作用对以上两种产状的石榴石进行成分改造，进而形成热液交代型透辉石(图 4a)。
5.2 成矿期次与成矿阶段依据前述成矿地质体空间分布特征和接触关系，基于矽卡岩及矿石的岩(矿) 相学特征，并结合成矿地质体与单矿物元素地球化学研究结果，我们将安庆铜铁矿床的形成划分为矿浆贯入期和热液成矿期(表 3)。
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表 3 安庆铜铁矿床矿物共生组合及成矿阶段划分表 Table 3 Diagram showing the mineral assemblage and ore-forming stages of Anqing copper-iron deposit |
在矿浆贯入期，富矿的矽卡岩质岩浆在上地壳冷凝，这一成矿期包括氧化物阶段和硫化物-碳酸盐阶段。氧化物阶段为磁铁矿的主成矿阶段，以出现大量致密块状磁铁矿+少量石榴石(图 3d) 或团块状磁铁矿+大量自形石榴石(图 3c) 为特征。硫化物-碳酸盐阶段主要是浸染状黄铁矿与黄铜矿等硫化物及脉状方解石叠加于早阶段矿物之上，形成磁铁矿矿石与含铜石榴石矽卡岩型矿石，其形成机制类似于岩浆的结晶分异作用，在空间上也可以有局部结晶分带现象。
在热液成矿期，含矿流体与地层碳酸盐岩发生水-岩相互作用，这一成矿期包括进化交代阶段、早退化蚀变阶段、石英-硫化物阶段和晚退化蚀变阶段。进化交代阶段以出现大量石榴石和透辉石等高温矿物组合为特征，首先是通过成矿流体交代碳酸盐岩形成早阶段大量他形细粒石榴石(图 4a) 和少量自形石榴石(图 4b)。透辉石交代他形细粒石榴石(图 4a) 或沿自形石榴石的环带选择性交代(图 4c)。早退化蚀变阶段以出现大量含水硅酸盐热液矿物、磁铁矿及硬石膏为特征，透闪石交代透辉石(图 4d)，绿帘石交代石榴石(图 4f)，不规则状磁铁矿交代绿帘石(图 4f) 或包裹透闪石(图 4e)。值得注意的是，与矿浆贯入期氧化物阶段的致密块状磁铁矿或团块状磁铁矿相比，此阶段的磁铁矿规模较小，为热液交代作用的产物。在早退化蚀变阶段后期，绿帘石与磁铁矿又被硬石膏交代(图 4f)。石英-硫化物阶段为铜的主成矿阶段，以出现大量石英、硫化物及少量方解石等为特征，石英脉与磁黄铁矿交代磁铁矿(图 4g)，黄铁矿交代磁黄铁矿，黄铜矿进而交代黄铁矿或包裹磁黄铁矿以及针状透闪石(图 4h)，此阶段形成了多种硫化物组合。晚退化蚀变阶段以出现大量方解石及绿泥石等低温矿物组合为特征，如透闪石被绿泥石交代(图 4i)，绿泥石与方解石呈脉状沿石榴石裂隙充填，并穿插浸染状黄铜矿等硫化物，以上反映了成矿晚阶段低温热液矿物对成矿早阶段矽卡岩矿物及主成矿阶段硫化物的叠加改造作用。
5.3 矿床成因探讨时至今日，长江中下游地区中生代因壳幔相互作用形成了大规模花岗质岩浆岩及相关金属矿床的观点已得到广大地质学家的证实(Xu et al., 2004；杜杨松等, 2004, 2007；陈江峰等，2005)。安庆铜铁矿床中由金云母K-Ar同位素获得的成矿年龄为131Ma (安徽省地矿局326地质队, 1990①)，小于月山岩体的成岩年龄138.7~139.3Ma (张乐骏等，2008；刘园园等，2009)。在时间上，从闪长质岩浆冷却到大规模成矿作用大致持续了7~8Ma。岩石地球化学与同位素地球化学研究(周涛发等，2001；刘园园等，2009) 表明，月山岩体成岩机制是在区域拉张环境下，深部岩石圈地幔岩石经过部分熔融形成的高钾钙碱性玄武质岩浆底侵，与下地壳物质发生同化混染作用，由混染岩浆继续上升侵位形成。袁峰(2002)研究认为，安庆矿床为接触交代型矽卡岩矿床，成矿物质来源于闪长岩体，成矿流体来自闪长质熔体。换言之，成矿流体携带Fe和Cu等成矿元素由闪长岩向大理岩方向迁移。然而，主量元素研究表明，月山岩体富Si、高K、高Na，但贫Fe等基性组分，且成矿元素Fe和Cu的富集系数均小于1(杨光树等，2007)。所以前述的成矿元素Fe的来源及迁移方向值得思考与斟酌。主量元素变异特征(图 5) 显示，从磁铁矿带向闪长岩方向，CaO含量先逐渐增加，到透辉石化闪长岩又明显减小，而SiO2含量呈逐渐增加趋势，闪长岩中的MgO含量均高于矽卡岩及矿石中的相应含量，以上反映了在接触交代矽卡岩及其矿石形成的过程中，Si和Mg应主要来自闪长岩质岩浆，并由闪长岩质岩浆演化分泌出的成矿流体携带向大理岩一侧迁移，成矿流体与大理岩发生水岩相互作用，萃取大理岩中Ca进入接触交代矽卡岩体系中，Ca与Mg、Si结合，在靠近闪长岩处形成大规模的透辉石，以上诠释了靠近闪长岩带发育透辉石矽卡岩。由图 5可知，从大理岩到磁铁矿体，Fe2O3T含量显著增加，之后随着靠近闪长岩体，其含量逐渐降低。由此而知，在矽卡岩建造中，Fe应从靠近大理岩一侧向闪长岩方向迁移，因此，富Si、富碱、贫Fe的闪长质岩浆显然不可能成为矽卡岩及矿体中成矿元素Fe的主要来源，大理岩更不可能为矿床提供如此高含量的Fe。那么，Fe究竟从何而来？
①安徽省地矿局326地质队.1990.安庆地区成矿条件及铜、金、铁等矿床成矿预测
前文已述，靠近大理岩的磁铁矿体以及含铜石榴石矽卡岩型矿体具有岩浆成因的特征，而岩浆型磁铁矿最重要的成矿机制是均一的液相熔体发生不混溶作用形成富Fe的熔浆(Hou et al., 2011；毛景文等，2012)，由含矿熔浆沿构造薄弱带贯入而成。因此，安庆铜铁矿床中的Fe应来自高位岩浆房中与闪长质岩浆互补的混染岩浆，而不是直接来自地壳浅部的闪长质岩浆。闪长岩富Na指示了高位岩浆房中的混染岩浆含有较高的Na含量，而磁铁矿矿石气孔构造指示了矿浆中挥发性组分的存在。混染岩浆中的Na和挥发份可形成络合物，降低岩浆结晶温度，有利于富铁熔体从混染岩浆中分熔(梁祥济等，1982)，大量成矿物质Fe在熔体中常以Cl的络合物形式搬运和迁移(刘英俊等，1984)，富Fe熔体在上升过程继续同化混染下三叠统钙质碳酸盐岩，形成成分上类似于钙质矽卡岩的熔体，而地层Ca的大量混入可以卸载成矿元素Fe (Holsor and Schneer, 1961)，使其络合物分解，而以氧化物形式大量沉淀富集形成致密块状磁铁矿体；同时，富铁熔体也可通过熔浆的结晶分异作用形成自形钙铁榴石、团块状磁铁矿、少量黄铜矿等硫化物和方解石，在时间上经历了上文所述的矿浆贯入期的氧化物阶段和硫化物-碳酸盐阶段，形成含铜石榴石矽卡岩型矿体。在矿浆贯入期晚阶段，矽卡岩质熔体可形成富集大量挥发份的流体，它可以携带残余的Fe以及成矿元素Cu向闪长岩体方向迁移。与此同时，闪长岩岩浆演化出的流体可携带Si、Mg等向大理岩方向迁移，以上流体通过水岩相互作用交代地层钙质碳酸盐岩形成接触交代型矽卡岩及交代型矽卡岩矿体。由于来自矽卡岩质熔浆的成矿流体富Fe，因此在远离闪长岩带发育富集石榴石的矽卡岩也就不足为奇了。以上接触交代成矿作用发生于热液成矿期，依次经历了前文已述的进化交代阶段、早退化蚀变阶段、石英-硫化物阶段和晚退化蚀变阶段。
基于安庆铜铁矿床矽卡岩分带地质事实，依据矽卡岩及矿石结构构造特征及微量元素研究结果，结合区内成岩、成矿时代一致性特征，以及已有的成矿流体研究资料(Zhou et al., 2007；杨光树等，2008)，我们认为安庆铜铁矿床为矿浆贯入与接触交代复合型矽卡岩矿床。其成岩成矿过程总结如下(图 8)：地幔岩石圈上隆，通过部分熔融作用产生碱性玄武质原始岩浆。原始岩浆沿基底断裂上升侵位，并同化混染下地壳物质，在高位岩浆房形成壳幔混源岩浆。壳幔混源岩浆沿构造薄弱部位继续上升，并发生岩浆不混溶作用，熔离出富铁熔浆和闪长质岩浆，由于富铁熔浆的密度相对较大，故在垂向上与闪长质岩浆发生一定的位移，闪长质岩浆沿构造通道上升在地壳浅层固结成岩并发生熔流分离作用形成较弱的矿化；同时，富铁熔浆在上涌到地壳浅部时，受到三叠系钙质碳酸盐岩的强烈混染作用，形成矽卡岩质岩浆。由于大量Ca的混入，矽卡岩岩浆在上升侵位过程通过结晶分异作用卸载大量成矿元素Fe，形成岩浆型致密块状磁铁矿体以及富石榴石的矽卡岩型矿体，并分泌出含矿残余热液(流体)。含矿流体在地壳浅层向碳酸盐岩地层搬运迁移，这种成矿流体与闪长质岩浆演化分泌的流体共同对钙质碳酸盐地层岩石交代，进而通过中低温热液蚀变作用产生浸染状或细脉状含铜接触交代型矽卡岩矿体。
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图 8 安庆铜铁矿床成因模式图 Fig. 8 Model for genesis of the Anqing copper-iron deposit |
(1) 安庆铜铁矿床1号矿体产于闪长岩与下三叠统南陵湖组大理岩间的接触带，矿体与大理岩直接接触，靠近大理岩带的磁铁矿矿石与含铜石榴石矽卡岩型矿石为矽卡岩岩浆成因；远离大理岩带的含铜石榴石透辉石矽卡岩型矿石及透辉石矽卡岩为接触交代成因。
(2) 安庆铜铁矿床形成经历了矿浆贯入期与热液成矿期，前者包括氧化物阶段与硫化物-碳酸盐阶段；后者包括进化交代阶段、早退化蚀变阶段、石英-硫化物阶段和晚退化蚀变阶段。大规模的磁铁矿化产于矿浆贯入期的氧化物阶段，而铜矿化产于硫化物-碳酸盐阶段，并在热液成矿期的石英-硫化物阶段进一步富集。
(3) 安庆铜铁矿床为矿浆贯入与接触交代复合型矽卡岩矿床。由于壳幔同熔岩浆发生不混溶作用熔离出的富Fe熔浆与上地壳钙质碳酸盐岩发生同化混染作用，形成矽卡岩质岩浆，矽卡岩岩浆通过结晶分异作用形成岩浆型矽卡岩矿体。矽卡岩岩浆分泌出的富Fe流体向闪长岩方向迁移，而闪长岩岩浆分泌出富Si和Mg的流体向大理岩方向迁移，流体对地层岩石交代并通过退化蚀变作用形成接触交代型矽卡岩及矿体。
致谢 野外工作得到铜陵有色金属公司疏志明工程师、安庆铜矿的方志甫、杨昭全、胡强等工程师的大力支持，井下考察与采样得到李汪华、叶强等工程师的协助；单矿物微量元素测试与数据处理工作得到中国地质大学(武汉) 胡兆初、刘勇胜等教授以及张文同学的帮助，全岩主、微量元素测试分别得到了中国地质科学院地球物理与地球化学勘查研究所于兆水、孙晓玲等研究员的支持与帮助；论文中部分图件的电子化工作得到中国地质大学(北京) 张爱萍博士的帮助；两位审稿人认真细致地审阅了本文，并提出宝贵的修改建议；一并致谢！| [] | Boynton WV. 1984. Geochemistry of the rare earth elements: Meteorite studies. In: Henderson P (ed.). Rare Earth Element Chemistry. Amsterdam: Elsevier, 63-114 |
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