2012, Vol. 28
2. 广东省地质过程与矿产资源探查重点实验室, 广州 510275;
3. 中山大学地球科学系, 广州 510275
, ZHOU YongZhang2,3, ZHANG LianChang1, HE JunGuo2,3
, YANG ZhiJun2,3, LIANG Jin2,3, ZHOU LiuYu2,3, WAXI LaLi3
2. Guangdong Provincial Key Laboratory of Geological Processes and Mineral Resource Survey, Guangzhou 510275, China;
3. Department of the Earth Science of Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, China
熊耳群是华北地台南缘的重要组成部分，发育于华北克拉通南部古元古代末(1.80~1.77Ga, Cui et al., 2011) 伸展-裂解作用形成的熊耳-中条拗拉谷内(Lu et al., 2002; Hou et al., 2006)，占主体地位的火山岩为中-基性火山岩并呈总体呈NE-SW向展布(赵太平等, 2007; 徐勇航等, 2010)，而沉积岩则占地层总厚度的4.3%并主要分布于底部和顶部(Zhao et al., 2002)。作为裂解作用的产物(赵太平等, 2004)，熊耳群记录了华北地台古元古代的重要热事件(Cui et al., 2011; Zhai and Santosh, 2011)。
长期以来，熊耳群地质演化的内动力或外动力信息一直受到学术界的广泛关注(孙大中和胡维兴, 1993; 赵太平等, 2004, 2007; Peng et al., 2008; Zhao et al., 2009; Wang et al., 2010; Cui et al., 2011; Zhai and Santosh, 2011)。熊耳群火山岩是华北克拉通基底形成后发生的一次规模最大、涉及范围最广的岩浆活动(徐勇航等, 2010)，其研究结果将熊耳群的形成时代限制于古元古代末-中元古代初(赵太平等, 2004; Peng et al., 2008; Wang et al., 2010)，地球化学组成具有遭受地壳混染的EM-1型地幔物质特征(Zhao et al., 2009; Cui et al., 2011)，构造背景表现为地壳拉伸、减薄(赵太平等, 2007)，而次火山岩还为铅、锌、铜、金多金属硫化物提供了成矿物质来源(严海麒等, 2007)，它们极好反演了内动力控制下的岩浆活动及演化特征；熊耳群火山岩内沉积岩夹层及砂岩中的海绿石证实了熊耳群晚期为海相环境(徐勇航等, 2010)，而硅质岩的地球化学特征表明热水成因硅质岩与火山岩共生、非热水成因硅质岩与沉积岩共生且均形成于被动大陆边缘的海相、海陆交互相等环境(徐勇航等, 2008)。
前人研究表明，热水沉积成因硅质岩的富SiO2热水受控于内动力作用(周永章, 1990; Murray et al., 1991a; 薛春纪, 1991; 刘家军和郑明华, 1991; Murray, 1994; German et al., 1999; 方维萱等, 2000; 张成立等, 2003; 周永章等, 2008; 李红中等, 2009a)，而沉积过程则遭受了外动力作用下的表生风化搬运物质的影响(刘宝珺, 1980; 郭福生等, 2003)，因而热水沉积成因硅质岩是内、外动力地质作用联合约束的典型产物。尽管前人已经利用宏观的地球化学分析探究了硅质岩的成因及形成环境(徐勇航等, 2008)，但并未涉及硅质岩的微组构特征、物源产生机理及相应内、外动力的耦合关系。熊耳群火山-沉积系统的发育过程涉及内、外动力的相互作用，内动力制约了岩浆活动，外动力影响了表生演化、沉积成岩过程，二者相互耦合、共同控制了火山-沉积体系及热水对流系统的发育，但熊耳群已有研究成果却很少考虑内外动力的相互耦合。基于此，本研究以熊耳群顶部马家河组火山岩中硅质岩夹层为对象，剖析其地球化学特征及微区组构信息，旨在探究大规模火山活动间隙期的富SiO2热水发育机制及地质指示。
1 硅质岩地质特征与样品采集 1.1 地质特征及采样熊耳群是华北地台南缘古元古代末火山-沉积作用的重要产物(赵太平等, 2004, 2007)，它主要分布于河南卢氏、洛宁、嵩县、鲁山、济源及陕西洛南、山西垣曲等地区(图 1)(赵太平等, 1994; Wang et al., 2010)。按岩性组合、火山喷发韵律及旋回等特征，熊耳群可自下而上被划分为大古石组、许山组、鸡蛋坪组和马家河组四个组(图 2a)(河南省地质矿产局, 1989)，而占地层总厚度4.3%的沉积岩则主要分布于底部的大古石组(图 2a) 和上部的马家河组(图 2a, b-Ⅰ, b-Ⅱ, b-Ⅲ) 中(Zhao et al., 2002)，硅质岩则主要发育于熊耳群顶部的马家河组内(图 2b-Ⅰ, b-Ⅲ)(徐勇航等, 2008)。
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图 1 熊耳群分布范围示意图(据徐勇航等, 2010) Fig. 1 Sketch geological map for the distribution of Xiong'er Group (after Xu et al., 2010) |
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图 2 熊耳群地层柱状图及马家河组沉积夹层剖面示意图 (a) 据Peng et al., 2008；(b-Ⅰ, Ⅱ) 据本研究，(b-Ⅲ) 据徐勇航等, 2008 Fig. 2 Profile column of Xiong'er Group and sketch profile diagrammatic of sedimentary sandwich of Majiahe Formation |
本研究选择河南省汝阳县付店镇地区进行野外考察及采样，考察点的经纬度范围为N33°51′30.8″~33°59′44.0″和E112°17′49.4″~112°22′27.0″。实地考察中，河南省省道S243郭木线212km附近的硅质岩发育好且露头新鲜，这也是本研究的采样剖面所在地。硅质岩以夹层的形式发育于熊耳群顶部的马家河组玄武安山质、安山质熔岩内(图 3a, b)，颜色有红色、绿色、黄绿色、紫红色等，岩层露头在310°走向上厚度变化从数厘米到1米左右，岩层的倾向和倾角极为复杂且变化极大。自北向南，硅质岩层视厚度总体表现为逐渐增大且连续经受了构造活动的影响，岩性表现出“深绿色的碧玉岩(图 3a)→绿灰色碧玉岩(图 3b)→紫褐色泥质硅质岩→紫色硅质泥岩→灰黑色硅质泥岩”的递变特征。
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图 3 付店地区沉积岩剖面野外露头 Fig. 3 Photographs of field outcrop section for sedimentary rocks from Fudian area |
硅质岩主要由粒径远小于0.01mm的自生石英所组成(图 4a)，石英颗粒结晶程度不一且总体偏低，表现为隐晶-非晶质结构和紧密堆积结构。硅质岩内还含有少量的粘土质矿物和绢云母(图 4a)，其中绢云母的含量随泥质成分增高而增加(图 4b)。部分碧玉岩样品内保留了原始沉积纹理(图 4c)，纹理展布延伸总体一直。硅质岩受到了一定的改造，岩石内部的微裂隙被脉体(如石英脉) 所充填，微裂隙、脉体之间的相互切割穿插(图 4d)，硅质岩总体上遭受的改造程度不高。此外，硅质岩内部局部可见火山灰沉积相关的鸡骨状火山玻屑等。
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图 4 付店地区硅质岩的正交偏光显微照片 Fig. 4 Orthogonal polarization microscope photographs for cherts from Fudian area |
样品的制样及前期预处理工作在广东省地质过程与矿产资源探查重点实验室中心内完成。本研究采集的硅质岩样品可分为碧玉岩和泥质硅质岩两类，前者主要为黄绿色、深绿色及少量红色，后者主要为紫色-紫褐色。挑选出未受改造的样品，清洁干燥后经刚玉颚式碎样机、玛瑙球磨机(型号XQN-500x4) 和SL301型全密封式样品粉碎机按标准程序磨碎至200~400目。另外，挑选代表性样品在北京矿物岩石薄片标本厂制作光薄片(d≤0.03mm)。
样品常量元素的分析在中国科学院贵阳地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室完成，详细方法及流程为：①烧失量(LOI) 分析，称取1g试样经950℃灼烧1.5h，稳定后称量，计算质量差；②FeO、Fe2O3分析采用K2Cr2O7容量法，分析过程中取0.2g试样，用NaHCO3保护FeO不被氧化，以HF、1:1 H2SO4水溶液中溶15min，K2Cr2O7容量法沉淀；③SiO2分析采用经典重量法，即0.5g试样HCl两次蒸干脱水经典重量法测定；④Al2O3测定：移液→250mL锥形瓶→25mL的碱容量法测定Al2O3；⑤TiO2测定：移液→250mL锥形瓶→25mL H2O2比色法测定TiO2；⑥P2O5测定：移液→250mL锥形瓶→25mL磷钼兰比色法测定P2O5；⑦K、Na、Mn、Ca、Mg等采用HF溶解及原子吸收光谱法(AAS)(仪器：美国PE公司生产的原子吸收分光光度计，仪器型号：PE-5100，标准偏差0.2%)，0.2g试样HF+HClO4溶样→100mL→5mL→50mL+1mL 6%La，AAS直接测定Ca、Mg，100mL溶液中测定K、Na、Mn等。分析结果见表 1，相应指标见表 2。
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表 1 付店地区硅质岩的常量元素分析结果(wt%) Table 1 Major elements' analysis results (wt%) of cherts from Fudian region |
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表 2 付店地区硅质岩的常量元素特征指标 Table 2 Characteristic indexes of major elements for cherts from Fudian region |
微量及稀土元素分析单位为中国地质大学地质过程与矿产资源国家重点实验室，分析仪器为Agilent7500a型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)。ICP-MS分析用岩石样品溶解流程如下：①称取粉末样品50±1mg置于Teflon坩埚中；②用1~2滴高纯水润湿样品，并依次加入1mL HNO3和1mL HF；③将Teflon坩埚放入钢套，拧紧后于烘箱中190℃加热48h；④冷却后开盖后置于电热板上(115℃) 蒸干，加入1mLHNO3并再次蒸干(保证Teflon坩埚壁无液体)；⑤加入3mL 30%HNO3，再次置Teflon坩埚入钢套，拧紧后在烘箱中190℃加热12h；⑥溶液转入聚乙烯塑料瓶中，用2%HNO3稀释至约100g，密闭保存以备用。分析结果见表 3和表 4，稀土元素采样PAAS (Mclennan, 1989) 标准化。
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表 3 付店地区硅质岩的微量元素分析结果(×10-6) Table 3 Trace elements' analysis results (×10-6) of cherts from Fudian region |
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表 4 付店地区硅质岩的稀土元素分析结果(×10-6) 及部分特征指标 Table 4 Rare earth elements' analysis results (×10-6) and Characteristic indexes of cherts from Fudian region |
微区分析在中国科学院贵阳地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室完成，实验仪器为日本岛津公司生产的仪器型号为EPMA-1600型电子探针(EPMA)，配EDAX公司生产的Genesis能谱仪，实验条件：加速电压25kV，束流4.5nm，束斑大小1μm。试验中采用背散射成像分析和能谱成份分析技术。
3 分析结果 3.1 地球化学特征 3.1.1 常量元素硅质岩常量元素分析结果见表 1，相应的地球化学指标见表 2，硅质岩的常量元素特征总体指示了如下信息：
(1) 硅质岩总体上属于热水沉积成因，并遭受了陆源物质影响。硅质岩的SiO2含量65.55%~80.33%且平均73.41%，Si/Al值3.70~10.38、平均5.99并远低于纯硅质岩的Si/Al比值(80~1400, Murray et al., 1992)。Al/(A1+Fe+Mn) 的比值可以衡量其中热水沉积物含量的多少，本研究硅质岩的Al/(Al+Fe+Mn) 值总体介于0.46~0.69、平均0.56并较典型热水成因硅质岩((Al/(Fe+Al+Mn) < 0.4, Bostrom and Peterson, 1969) 偏高。MgO在现代大洋中脊热水体系中严重亏损并在东太平洋中脊350℃热水中含量为零(Sugisaki and Kinoshita, 1982)，因而本研究MgO含量1.07%~1.99%、平均1.39%较热水沉积硅质岩特征偏高。现代海洋典型热水沉积物的Fe/Ti>20 (Rona, 1988)，本研究硅质岩的Fe/Ti值22.30~79.62、平均48.69并吻合于典型热水沉积硅质岩特征。此外，本研究中硅质岩的(Fe+Mn)/Ti值22.58~80.60、平均49.19并与典型热水沉积硅质岩特征((Fe+Mn)/Ti>20±5, Rona, 1988) 相吻合，Fe2O3/FeO值0.98~3.07、平均1.77与对流热水沉积硅质岩(Fe2O3/FeO=0.51(张国林和蔡宏渊, 1987)) 相似。上述特征虽然总体上吻合热水沉积硅质岩特征，并与相关的地球化学示踪图解(图 5) 投点一致，而与典型热水沉积硅质岩的差异则可能反映了陆源物质对沉积体系的影响。
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图 5 付店地区硅质岩的常量元素成因判别图(底图据Murray, 1994) Fig. 5 Major elements discrimination diagram to origin for cherts from Fudian area (after Murray, 1994) |
(2) 硅质岩形成于大陆边缘环境。硅质岩的Al/(A1+Fe+Mn) 值从大陆边缘(0.619)→大洋盆地及洋岛(0.319)→大洋中脊(0.00819) 逐渐降低反应了受热水影响的程度逐级递增的特点(Baltuck, 1982)，本研究中硅质岩Al/(Al+Fe+Mn) 值0.46~0.69、平均0.56并与大陆边缘环境相接近。MnO/TiO2比值可作为判断硅质沉积物离大洋盆地远近的标志，本研究硅质岩的MnO/TiO2值0.19~0.76、平均0.39、吻合于大陆边缘硅质岩(MnO/TiO2 < 0.5, Adachi et al., 1986)。此外，本研究硅质岩Al/(Al+Fe) 值0.46~0.70、平均0.57且基本接近大陆边缘层状硅质岩特征(Al/(Al+Fe)=0.6, Sugisaki and Kinoshita, 1982)，Al2O3/(Al2O3+Fe2O3) 值0.68~0.85、平均0.74也与典型的大陆边缘硅质岩特征(Al2O3/(Al2O3+Fe2O3)﹥0.7, Murray, 1994) 基本吻合。综合上述地球化学特征，研究区硅质岩形成于大陆边缘环境，这与相应的地球化学示踪图解投点(图 6a, b) 基本一致。
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图 6 付店地区硅质岩的形成环境的常量元素判别图(底图据Murray, 1994) Fig. 6 Major elements discrimination diagrams to forming environment for cherts from Fudian area (after Murray, 1994) |
(3) 硅质岩与火山作用关系密切，属于偏中性基性岩浆作用的产物。前人研究表明(Sugisaki and Kinoshita, 1982)，正常生物化学作用硅质岩以K2O/Na2O>>1为特征，而海底火山作用有相关的硅质岩K2O/Na2O < 1，本研究中硅质岩K2O/Na2O值0.08~2.74、平均0.91吻合于海底火山作用有相关的硅质岩特征。已有研究显示(张复新, 1989; 唐朝晖和曾允孚, 1990), SiO2/(K2O+Na2O)、SiO2/Al2O3和SiO2/MgO值常因硅质岩的形成方式不同而存在明显差异，本研究硅质岩的SiO2/(K2O+Na2O) 值14.38~75.37、平均42.25并与火山喷发相关的化学沉积作用(SiO2/(K2O+Na2O) 值为36, 唐朝晖和曾允孚, 1990) 相接近，SiO2/Al2O3值4.19~11.77、平均6.79、吻合岩浆作用硅质岩(SiO2/Al2O3 < 13.7, 张复新, 1989)，SiO2/MgO值37.75~71.50、平均54.93、具有典型的岩浆作用硅质岩特征(SiO2/MgO < 69.5, 张复新, 1989)。此外，硅质岩的Al2O3/TiO2值48.84~98.20、平均69.65并吻合于以偏中性岩浆岩为源区的硅质岩特征(Al2O3/TiO2=17~50, Girty et al., 1996)，这与以玄武安山岩、安山岩为主的玄武质到流纹质火山岩组成的熊耳群火山岩(赵太平等, 2002) 相吻合。上述地球化学特征一致表明，研究区硅质岩与火山作用关系密切，应该归属于偏中性基性岩浆作用的产物。
3.1.2 微量元素研究区硅质岩微量元素分析结果见表 3，相应的地球化学指示主要如下：
(1) 硅质岩总体上表现出热水沉积成因特征，并遭受了陆源物质影响。硅质岩样品的Ba含量72.43×10-6~1344×10-6、平均658.6×10-6，U含量0.57×10-6~2.48×10-6、平均1.12×10-6，它们的含量总体偏高并吻合于热水沉积作用硅质岩特征(Marchig et al., 1982)。前人研究表明(Girty et al., 1996)，正常深海沉积物的沉积因速率缓慢而可以从海水中汲取大量的Th并最终导致沉积岩中Th的含量往往比U高，但热水沉积物却因沉淀堆积过快而不能充分的摄取海水中的Th致使沉积体系相对富U而贫Th，本研究中硅质岩的U/Th值0.13~0.23、平均0.17，这显示出非热水沉积物的特征(U/Th < 1, Girty et al., 1996)，可能指示陆源物质的影响并与部分样品Ba、U含量偏低相呼应。此外，Ba/Sr值0.09~8.52、平均3.02、吻合于热水成因硅质岩特征(Ba/Sr﹥1, Peter and Scott, 1988)。上述特征总体表明，硅质岩属于典型的热水沉积成因，并遭受了陆源物质影响。
(2) 硅质岩形成于大陆边缘环境。前人研究显示，硅质岩中Zr、Nb、Hf、Ta和Th等微量因属于陆源而可以指示陆源物质的影响程度(Yasuhiro et al., 2002)。在本研究中，硅质岩的Sc/Th值1.33~3.26、平均1.86并与大陆边缘硅质岩(Sc/Th﹥1, Girty et al., 1996) 相吻合，U/Th值介于0.13~0.23、平均0.17、同样指示了边缘海环境(U/Th < 0.26, Girty et al., 1996)。上述地球化学特征表明，研究区硅质岩形成于大陆边缘环境。
(3) 硅质岩与火山作用关系密切，属于偏中性基性岩浆作用的产物。前人研究表明(Yarincik et al., 2000)，微量元素中的V、Ni、Cr和Co的含量与环境的氧化-还原性存在重要联系，其中V/Cr和Ni/Co指标满足V/Cr>2和Ni/Co>4时反映沉积环境为缺氧，反之满足V/Cr < 2和Ni/Co < 4时则指示沉积环境富氧。在本研究中，硅质岩V/Cr值0.19~2.97、平均1.54、吻合于高Cr含量的偏基性岩浆相关硅质岩特征(隋延辉等, 2004))，Ni/Co值0.80~2.18、平均1.59并同样吻合于偏基性镁铁质岩浆作用相关硅质岩特征(Yarincik et al., 2000)。上述特征总体表明，研究区硅质岩与基性火山作用关系密切，这与以玄武安山岩、安山岩为主的玄武质到流纹质火山岩组成的熊耳群火山岩(赵太平等, 2002) 相吻合。
此外，研究区硅质岩V/(V+Ni) 值0.22~0.88、平均0.60，主要对应了与深部热水活动相吻合的还原性沉积环境(V/(V+Ni)﹥0.46, Yarincik et al., 2000)。Sr/Ba值0.12~10.81、平均2.11，这明显不同于深海或滞流浅海相环境硅质岩(Sr/Ba < 1, 孙少华等, 1993)，可能指示沉积环境为动荡的浅水环境。
3.1.3 稀土元素研究区硅质岩的稀土元素分析结果见表 4，相应的地球化学指示主要如下：
(1) 热水成因是硅质岩的主要物质来源，但也沉积体系中也遭受了陆源物质的影响。研究表明(Murray et al., 1991a)，硅质岩中的REE具有“陆源物质的输入”、“从海水体系中直接吸收汲取”和“海底火山热液物质的加入”三种来源，陆源物质中的铝硅酸盐类粘土矿物和碎屑矿物等均属于REE的重要载体，而热水成因的硅质岩的REE则往往偏低。在本研究中，硅质岩ΣREE值107.6×10-6~308.8×10-6、平均167.9×10-6，稀土总含量特征总体与热水沉积硅质岩(ΣREE < 200×10-6, Murray et al., 1991a) 的特征相吻合，其中紫色泥质硅质岩ΣREE的值均高于热水沉积硅质岩，这明显指示了沉积过程中陆源物质的参与。经PAAS标准化(Mclennan, 1989)，稀土配分模式图(图 7) 中碧玉岩表现出与热水沉积硅质岩近似的左倾、Eu正异常、弱Ce负异常特征，泥质硅质岩则表现为弱Eu正异常、弱Ce负异常和近似分热水沉积硅质岩的弱右倾特征，另外泥质硅质岩的稀土配分曲线几乎都落在熊耳群火山岩(赵太平等, 2002) 的范围内并与其具有极好的相似性。碧玉岩和泥质硅质岩的倾斜程度均较弱，这可能反应非热水物质的参与程度有限。陆源物质对泥质硅质岩的影响明显强于碧玉岩，而泥质硅质岩稀土配分曲线与熊耳群火山岩的相似性则可能反应了火山碎屑物质的影响。上述指标一直表明，热水成因是硅质岩的主要物质来源，而陆源物质和火山碎屑也在不同程度上影响了沉积体系。
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图 7 付店地区硅质岩的PAAS标准化的稀土配分型式 熊耳群火山岩数据据赵太平等, 2002 Fig. 7 PAAS normalized REE Patterns for cherts from Fudian area |
(2) 硅质岩形成于大陆边缘环境。研究区硅质岩(La/Yb)N值0.83~1.16、平均1.03、近似于大陆边缘硅质岩特征(Murray et al., 1990)。研究表明(Murray et al., 1990, 1991b)，现代大洋硅质岩和造山带古海洋硅质岩Ce/Ce*值从大洋中脊(0.29)→大洋盆地(0.55)→大陆边缘沉积环境(0.90~1.30) 表现为递增规律，本研究硅质岩的δCe值0.90~0.98、平均0.93、基本吻合于大陆边缘硅质岩特征(0.83 < δCe < 1.33, Murray et al., 1991b)。已有研究显示，大陆边缘硅质岩的(La/Ce)N≈1(0.5~1.5)(Murray, 1994)，这反映了Ce非亏损的边缘水体吸附源特征以及(La/Ce)N≈1的陆源颗粒的影响(Elderfield et al., 1990)，本研究硅质岩的(La/Ce)N值0.94~1.17、平均1.07、与大陆边缘硅质岩特征(0.5 < (La/Ce)N < 1.5且(La/Ce)N≈1), Murray, 1994) 相吻合。此外，热水流体参与的沉积成岩作用往往以Eu正异常为标志(Michard et al., 1983)，洋中脊附近的硅质岩指示δEu值从洋中脊1.35降低到距洋中脊75km处的1.02(Murray et al., 1991a; Murray, 1994)，本研究硅质岩的δEu值0.62~1.85、平均1.33总体上与大洋中脊硅质岩(Murray et al., 1991a) 不符并与(La/Lu)N值相呼应，而部分样品δEu值指示了类似于洋中脊环境。综合上述指标，硅质岩形成于大陆边缘环境，而部分类似于洋中脊环境的硅质岩则可能受控于深部发育有岩浆房的深大断裂。
3.2 微成分分析在SEM (图 8、图 9) 下，背散射电子图像的亮度与物质内部元素的质子数呈正相关(李红中等, 2009b, 2010, 2011)，即散射电子像中SiO2质矿物的元素质子数偏低而亮度低、颜色偏深(图 8a, b、图 9a)，粘土矿物、火山碎屑矿物等应含有K、Fe、Ca等元素而亮度大、颜色浅(图 8b、图 9b)。SEM分析结果表明(图 8a, b)，硅质岩内以SiO2质矿物(图 8、图 9a) 为主并含有少量零星分布的粘土矿物，其中SiO2质矿物结晶程度极低(图 8a, b)，而粘土矿物颗粒细小并呈零星、散乱状分布。此外，硅质岩内局部可见大量非SiO2矿物，它们由Si、Al、O、Ca、Fe元素且多呈棱角状、长轴状并散乱分布(图 8b)，应该归属于铁镁质火山碎屑(凝灰质) 矿物(辉石或角闪石)(图 9b)，这暗示硅质岩沉积过程与火山活动具有同时性。
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图 8 付店地区硅质岩的背散射SEM图像 Fig. 8 SEM images of backscattered electron for cherts from Fudian area |
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图 9 付店地区硅质岩的EDS结果 Fig. 9 EDS for cherts from Fudian area |
沉积硅质岩的SiO2很难完全来源于陆相溶解搬运的非热水成因SiO2。原始硅质沉积体系发育的一段时间内需要有极大量的SiO2，因而仅有在SiO2的沉积速率远远大于其它沉积物(碳酸盐矿物、粘土矿物及金属矿物) 时才可能产生不至于被其它沉积物所干扰的高浓度、高纯度SiO2堆积体系。然而，陆源SiO2的迁移过程中会因溶解度极低(刘家军和郑明华, 1991; 冯彩霞和刘家军, 2001) 而很难发生沉淀，即使低浓度SiO2的长期持续搬运或极端条件下的快速沉淀也很难形成极高纯度、极大规模的SiO2沉积体系(李红中, 2012)。此外，正常海水中SiO2的因含量极低而沉积速度低，这将有利于SiO2矿物的结晶生长，但这与本研究低结晶程度硅质岩(图 4a-d) 明显不符。
熊耳群马家河组硅质岩属于热水沉积成因，它是岩浆上侵、喷发过程中的伴生产物。硅质岩的热水成因得到硅质岩微组构和地球化学特征的有力支持，即硅质岩的SiO2质矿物偏光显微镜照片(图 4a-d) 和SEM图(图 8a) 均表现出热水成因快速堆积、结晶不充分的低结晶程度特征，而SiO2含量、Ba含量、U含量、ΣREE值、Al/(Al+Fe+Mn) 值、Fe/Ti值、(Fe+Mn)/Ti值、Ba/Sr值等地球化学特征则与岩浆作用相关的热水沉积硅质岩相吻合，而各种地球化学投点(图 5) 和稀土配分曲线(图 7) 也都基本吻合硅质岩的热水沉积特征。此外，铁镁质矿物在部分硅质岩SEM图中表现为杂乱分布(图 8b、图 9b)，它们应该指示了火山喷发带来的凝灰质沉积。实地考察表明(图 3)，硅质岩、碎屑岩沉积建造的上下覆岩浆岩富含气孔构造并未广泛发育淬火作用形成的枕状构造，因而硅质岩、碎屑岩沉积夹层应该是火山喷发冷凝后海进的产物。另外，部分样品中MgO含量、ΣREE值、U/Th值等地球化学指标也指示了陆源物质对沉积体系的影响，但它并未破坏硅质岩总体上的热水沉积地球化学特征。
综合上述讨论，本研究中的火山岩内沉积夹层主要存在热水体系、陆源物质和火山碎屑三种物源途径。热水体系、陆源物质构成了沉积体系的物源主体，它们构成了两种物源端元并共同控制了沉积过程，火山碎屑物少、分布极为凌乱并仅在局部集中比例偏高。据此，野外露头“深绿色的碧玉岩(图 3a)→绿灰色碧玉岩(图 3b)→紫色泥质硅质岩→紫色硅质泥岩→灰黑色硅质泥岩”的递变应该指示了自热水喷口附近向陆源区的逐渐过渡，沉积体系中热水沉积物递减、陆源物质逐渐递增，即硅质岩(包括碧玉岩和泥质硅质岩) 沉积体系内热水沉积物为主而陆源物质为辅，泥岩沉积体系内则陆源物质为主而热水沉积物为辅。
4.2 形成环境研究区硅质岩形成于大陆边缘海环境，这得到了常量、微量及稀土元素特征的一致支持。地球化学示踪结果显示，硅质岩Al/(Al+Fe+Mn) 值、MnO/TiO2值、Al/(Al+Fe) 值、Al2O3/(Al2O3+Fe2O3) 值、Sc/Th值、U/Th值、(La/Yb)N值、δCe值、(La/Ce)N值等都指示了硅质岩形成于大陆边缘环境，而物质源区为中-基性的玄武安山岩，这得到了前人研究成果(赵太平等, 2002; 徐勇航等, 2008) 的有力支持。前人研究表明，熊耳群发育于熊耳-中条拗拉谷内(Lu et al., 2002)，它是古元古代末(1.80~1.77Ga，Cui et al., 2011) 的华北大陆南缘伸展-裂解作用的产物。构造拉张伴随了海进过程，而拉张裂谷内岩浆活动(赵太平等, 2002) 提供的能量引发了热水活动，规模有限的裂谷无法阻挡陆源物质的搬运导致硅质岩内部粘土及其它杂质明显偏高。此外，熊耳群火山岩为枕状熔岩、淬碎中基性熔岩(赵太平等, 2007)，而沉积岩岩中海绿石指示早期高能的浅海环境逐渐海侵过渡至熊耳群晚期的马家河组海相环境(徐勇航等, 2010)。尽管沉积环境为海相，但本研究中硅质岩的Sr/Ba值否认了沉积环境为深海或滞流浅海环境(孙少华等, 1993)，说明研究区硅质岩形成部位可能为水深有限的大陆边缘海环境并吻合于熊耳群发育的被动大陆边缘背景(赵太平等, 2002)。因此，研究区硅质岩形成于大陆边缘海环境。
4.3 热水活动的机理SiO2主要来源于玄武-安山岩浆活动引发的对流热水活动，物质来源以热水沉积作用为主、陆源物质为辅和极少量的火山碎屑。尽管地球化学特征总体指示热水沉积成因，但低SiO2含量、Si/Al、U/Th值且高MgO含量、Al/(Al+Fe+Mn)、(La/Yb)N值明显反应了陆源物质的影响。SEM图下杂乱排布的铁镁质矿物(图 8b、图 9b) 指示了火山活动，而硅质岩Al2O3/TiO2值、指示的岩浆岩源区也与研究区的玄武-安山岩背景相吻合。据此，本研究硅质岩及相应的沉积体系的形成模式可大致表示为(图 10)：在古元古代末(1.80~1.77Ga，Cui et al., 2011) 伸展-裂解作用形成了熊耳-中条拗拉谷(Lu et al., 2002; Hou et al., 2006)，裂谷发育的同时伴随了构造拉张引发的岩浆活动。不断上侵(或喷出) 的岩浆对上覆进行加热，热水因密度降低而遭受浮力(杨建文等, 2009) 的驱使并向上迁移，最终与下渗的冷水构成了对流系统。前人研究表明，150℃海水中的SiO2含量可高达到600×10-6 (Krauskopf, 1956)，而200℃海水中的SiO2含量是50℃时的10倍(Holland, 1967)，故对流热水对沿途物质进行溶解淋滤实现了热水体系SiO2的富集。富SiO2热水喷出后，它与冷海水混合后温度急剧降低并因过饱和而发生SiO2的沉淀堆积(Rona et al., 1980)。陆源物质参与的程度随距离而变化，碧玉岩代表近喷口相产物并逐渐过渡为泥质硅质岩，泥岩沉积体系则属于远离热水喷口的陆源物质堆积区产物。因此，热水体系、陆源沉积物和火山碎屑构成了沉积体系的物源途径，热水体系和陆源沉积物构成了沉积建造的主体并得到了硅质岩热水沉积特征的支持，陆源碎屑物质的贡献相对其次并导致部分地球化学指标偏离热水成因特征，大规模火山间歇期的火山碎屑等仅在局部富集因而贡献最低。
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图 10 火山活动诱发的硅质岩热水沉积模式 Fig. 10 Silica hydrothermal sedimentation mode induced by volcanic activity |
通过对付店地区马家河组火山岩中硅质岩夹层的研究，主要得到如下结论：
(1) 硅质岩总体为热水成因，这可以通过硅质岩微组构和地球化学特征的予以揭示。硅质岩SiO2质矿物的偏光显微镜照片和SEM图均表现出较低的结晶程度，而SiO2含量、Ba含量、U含量、ΣREE值、Al/(Al+Fe+Mn) 值、Fe/Ti值、(Fe+Mn)/Ti值、Ba/Sr值等指标均吻合于热水沉积硅质岩的地球化学特征。值得说明的是，部分地球化学指标与典型热水沉积硅质岩存在的偏差可能反应了热水沉积体系遭受的混染。
(2) 硅质岩形成于大陆边缘环境，这得到了常量、微量及稀土元素特征的一致支持。地球化学示踪结果显示，硅质岩Al/(Al+Fe+Mn) 值、MnO/TiO2值、Al/(Al+Fe) 值、Al2O3/(Al2O3+Fe2O3) 值、Sc/Th值、U/Th值、(La/Yb)N值、δCe值、(La/Ce)N值等均与大陆边缘环境硅质岩相吻合。
(3) 硅质岩与火山活动关系密切，火山活动构成了硅质岩发育的物源供体。硅质岩K2O/Na2O值、SiO2/(K2O+Na2O) 值、SiO2/Al2O3值均吻合于火山喷发相关的岩浆作用硅质岩特征，Al2O3/TiO2值、V/Cr值、Ni/Co值指示其遭受了中基性岩浆的影响。
(4) 硅质岩沉积体系受控于地球内动力，体系内物质来源于多种途径。硅质岩原始热水沉积体系发育的能量来源于岩浆，岩浆的加热作用驱动了对流热水，热水流体的溶解、淋滤作用实现了热水体系内物质的富集。硅质岩内物质源于多种途径，其中对流热水体系构成了硅质岩物质来源的主体，而陆源物质则与搬运距离有关，火山碎屑物质贡献最低且仅在局部发育。
致谢 本文的实验过程受到了中国科学院地球化学研究所的刘世荣老师、彭绍松老师和中国地质大学地质过程与矿产资源国家重点实验室梁婷等的大力帮助；在评审过程中，匿名评审专家对本文提供了宝贵的修改意见；在此一并表示感谢。| [] | Adachi M, Yamamoto K, Sugisaki R. 1986. Hydrothermal chert and associated siliceous rocks from the northern Pacific their geological significance as indication of ocean ridge activity. Sedimentary Geology, 47(1-2): 125–148. DOI:10.1016/0037-0738(86)90075-8 |
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