2012, Vol. 28
2. 长安大学地球科学与资源学院，西安 710054;
3. 有色金属华东地质勘查局资源调查与评价研究院，南京 210007;
4. 中国地质大学，北京 100083
2. Faculty of Earth Science and Resources, Chang’an University, Xi’an 710054, China;
3. Institute of Resource Survey and Assessment, ECE, Nanjing 210007, China;
4. China University of Geosciences, Beijing 100083, China
东秦岭钼矿带是中国重要的大型钼矿分布区之一 (黄典豪等，1984；李永峰等, 2003, 2005；叶会寿等，2006)，也是世界第一大钼矿带(Mao et al., 2011)。该矿带西起陕西省的金堆城，东至河南省栾川南泥湖-三道庄-上房沟、嵩县雷门沟，产出了金堆城、南泥湖、三道庄、上房沟等超大型钼矿床和雷门沟等10余处大-中型钼(钨)多金属矿床，钼金属储量约占全国总储量的66% (张正伟和邓军，2001；Mao et al., 2011)。位于黑沟-栾川断裂带以南和商-丹断裂带以北的北秦岭地区，是东秦岭钼矿带的重要组成部分，产出有寺沟、马河、高沟、南台、银厂沟等钼(铅、锌)矿床；其周边均分布有大的花岗岩岩基如牧护关岩体和蟒岭岩体，并产出有大量花岗岩类小岩体。二者在钼矿床形成过程中，具有时空统一性(张正伟等，2001)，即钼矿形成与区内广泛分布的燕山期中酸性深源浅成型花岗岩有关(卢欣祥等，2002；李永峰等，2004) 。
北秦岭马河钼矿位于陕西省渭南市洛南县谢湾乡桃官坪村，地理坐标为东经110°07′9″~110°09′37″，北纬33°59′ 41″~33°59′59″。是西北有色地质勘查局七一二总队1977年矿产普查时发现的，2006年经过洛南县安华矿业有限公司详细勘查，已达到中型规模。袁海潮(2007) 对该矿床的地质特征与远景进行了分析，根据详细的矿区地质考察和矿床成因浅析，表明该钼矿属岩浆期后高-中温热液矿床，矿体主要分布于岩体外接触带附近，为典型的受岩浆活动控制的岩浆期后热液型钼矿床。但对成矿岩体的研究比较薄弱，前人曾给出1.4~1.8亿年的成岩年龄(西北有色地质勘查局七一二总队, 1981①)，与华北地台南缘产出的其它钼矿床的成岩时代有很大的出入。为此，笔者在详细的岩相学及地球化学研究的基础上，开展精确的锆石LA-ICP-MS定年研究，厘定岩体的形成时代，并对其地质意义进行了探讨，为该矿床成因的进一步研究提供岩石学方面的依据。
① 西北有色地质勘查局七一二总队.1981.陕西省洛南县马河钼矿区普查评价报告
1 区域地质概况研究区位于北秦岭宽坪群内，属于东秦岭钼矿成矿带南部。北秦岭构造带位于秦岭造山带北段，是指商丹缝合带与黑沟-栾川断裂带之间的秦岭造山带的核心区域，主要呈近东西向展布，东西延伸千余千米，南北宽一般小于60km。区内自北向南有4条深大断裂(图 1)，黑沟-栾川断裂，乔端-瓦穴子断裂，朱阳关-夏馆断裂和商丹断裂，将本区划分为宽坪群，二郎坪群和秦岭群。
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图 1 东秦岭地区晚中生代花岗岩分布简图(据卢欣祥，1999；陕西省204分队，1990②修改) Fig. 1 Sketch map of the distribution of the Mesozoic granitoids of the Eastern Qinling (modified after Lu, 2000) |
② 陕西省(地质矿产局区域地质调查队)204分队.1990. 1:20万商南幅地质图
区域上黑沟-栾川断裂和朱阳关-夏馆断裂之间的宽坪群内晚中生代岩浆作用强烈，形成了大量的花岗岩类(图 1)。典型的大岩体有牧护关和蟒岭岩体，主要岩石类型均为二长花岗岩，形成于侏罗纪(王晓霞等，2011；丁丽雪等，2010；张宗清等，2006)。小的岩体主要分布在大岩体的周围，如桃官坪、西沟、崎头山、南台、银厂沟等岩体，大多与钼矿床有着密切的关系，但均缺乏可靠的年龄资料。研究区内自西向东依次出露有桃官坪、闯沟和西沟岩体，其中桃官坪和西沟岩体分别位于马河钼矿东西两个矿区内，与成矿关系密切。此外，研究区还可见石英脉、花岗斑岩脉、闪长岩脉、闪长玢岩脉及云斜煌斑岩脉等脉岩。
2 岩体地质及岩相学桃官坪岩体(图 2)出露面积不足1km2，长约1km，宽约200m，长轴方向近于东西，岩体与宽坪群的黑云钠长石英片岩呈侵入接触。主要岩性为中-细粒二长花岗岩(图 3a)、块状构造，具二长结构，主要矿物组成为石英(25%~30%)、斜长石(30%~35%)、钾长石(30%~40%)、白云母3%左右、黑云母2%左右(图 3c)，副矿物为磷灰石、榍石、锆石等。石英呈他形粒状，粒径为0.5~2mm不等，具波状消光；碱性长石呈半自形-他形粒状，粒径1mm左右，发育卡氏双晶和格子双晶，少数具条纹结构；斜长石呈半自形，粒径为1mm左右，有的可达2mm，发育聚片双晶；白云母呈无色，叶片状；黑云母呈褐色，叶片状，多色性、吸收性明显，局部见有绿泥石化现象。此外，岩体西边产出有爆破角砾岩，岩体中还可见少量的岩浆暗色包体。
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图 2 马河钼矿区地质简图(据西北有色地质勘查局七一二总队，2006①修编) 1-中-新元古界宽坪群黑云钠长石英片岩夹大理岩 ；2-中-新元古界宽坪群二云石英片岩、黑云斜长石英片岩；3-中-新元古界宽坪群绿片岩夹大理岩、石英岩、石英片岩透镜体；4-硅化(角岩化)二云母石英片岩；5-矽卡岩化大理岩；6-硅化大理岩；7-二云母斜长石英片岩；8-爆破角砾岩；9-花岗岩体；10-断层；11-矿区及编号：Ⅰ-东矿区，Ⅱ-西矿区 Fig. 2 Geological sketch map of Mahe molybdenum deposit |
① 西北有色地质勘查局七一二总队. 2006.陕西省洛南县马河钼矿区详查地质报告
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图 3 桃官坪和西沟岩体野外和显微结构照片 (a)-桃官坪中-细粒二长花岗岩野外露头；(b)-西沟斑状二长花岗岩野外露头；(c)-桃官坪中-细粒二长花岗岩的半自形粒状结构(正交偏光)；(d)-西沟斑状二长花岗岩的斑状结构(正交偏光).Q-石英;Kfs-钾长石;Bi-黑云母;Pl-斜长石;Ms-白云母 Fig. 3 Field and microstructure photographs of Taoguanping and Xigou rock masses |
西沟岩体(图 2)呈不规则状，出露面积2km2左右，长约2km，宽约1km，岩体与宽坪群黑云钠长石英片岩呈侵入接触，主要岩性为斑状二长花岗岩(图 3b)，边部出现细粒花岗闪长岩，块状构造，具似斑状结构。斑晶含量大约为15%，主要为钾长石和斜长石，钾长石含量大于斜长石，少量石英。基质为全晶质，主要矿物组成为石英(25%~30%)、斜长石(30%~35%)、钾长石(30% ~40%)，少量白云母和黑云母(图 3d)，副矿物为磁铁矿、磷灰石、榍石、锆石等。钾长石斑晶主要呈半自形板状结构，粒径为3~4mm，有的可达5mm，发育卡氏双晶，局部可见格子双晶，表面因风化蚀变不干净；斜长石斑晶呈半自形板状，粒径与钾长石斑晶相当，发育聚片双晶，少量斜长石具有绢云母化、高岭土化；基质具花岗结构，粒径一般在0.5~1mm。岩体中也可见少量的岩浆暗色包体。
3 样品及分析方法本次用于定年的样品分别采自马河钼矿区桃官坪岩体(编号TGP-05，采样位置N47°29′32″，E89°03′35″)和西沟岩体(编号XG-01，采样位置N47°30′05″，E89°04′04″)。10件新鲜未蚀变样品采自桃官坪、火燎沟(TGP-06和TGP-08)和西沟岩体的不同位置，用于元素地球化学分析。
样品的主量元素、微量元素测试分析在中国地质大学(北京)地质过程与矿产资源国家重点实验室完成，主量元素采用XRF方法完成，分析精度一般优于2%。微量元素采用ICP-MS完成，样品溶解在高压溶样弹中进行。
锆石分选在中国地质科学院廊坊物化探研究所完成。将挑选好的无色透明无裂隙不含包裹体的锆石用环氧树脂固定，待环氧树脂充分固化后抛光至锆石露出核部，然后进行锆石的CL照相及LA- ICPMS分析。锆石的CL图象分析是在北京离子探针中心的阴极荧光仪上完成。锆石的U-Pb同位素组成分析在西北大学大陆动力学国家重点实验室的四级杆ICP-MS Elan6100DRC进行测定。激光剥蚀系统为德国Lamda Phvsik公司生产的Geolas 200M深紫外(DUV)193nmArF准分子(excimer)激光剥蚀系统，该系统相对常规的266nm或213nm ND：YAG剥蚀系统具有较小的元素分馏效应。分析所采用的激光束直径为30μm，剥蚀深度为20~40μm。实验中采用He作为剥蚀物质的载气，用美国国家标准技术研究院研制的人工合成硅酸盐玻璃标准参考物质NIST610进行仪器最佳化调试，采样方式为单点剥蚀，数据采集选用一个质量峰一点的跳峰方式，每完成4~5个待测样品测定，插入测标样一次。在所测锆石样品15~20个点前后各测2次NIST610。锆石年龄采用标准锆石91500作为外部标准物质，元素含量采用NIST610作为外标。测试结果通过Glitter软件计算得出，获得的数据采用Andersen (2002) 的方法进行同位素比值的校正，并采用Isoplot 3.23v (Luddwing, 1991)进行最终的年龄计算和图表的绘制，分析点的同位素比值和同位素年龄的误差(标准偏差)为1σ，206Pb/238U加权平均年龄按95%的置信度给出，分析结果见表 1。详细分析参见文献(Yuan et al., 2004)。
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表 1 桃官坪和西沟花岗岩LA-ICP-MS 锆石U-Pb年龄测定结果 Table 1 LA-ICP-MS zircon U-Pb data of the granites from Taoguanping and Xigou plutons |
采自桃官坪和西沟岩体的2个花岗岩类样品TGP-05和XG-01中的锆石多为浑圆状，自形程度较高，颗粒较大，宽度多为60~100μm，多数长宽比为1.5:1到2:1，少数呈长柱状，长宽比达到4:1。阴极发光图像(图 4)显示，锆石晶形完好，震荡环带清晰，具有岩浆锆石的特征。桃官坪中-细粒二长花岗岩(TGP-05)中锆石的U含量为83×10-6~1613×10-6。Th含量为81×10-6~741×10-6。U/Th比值为0.95~2.33，平均值为1.66，大于0.5；西沟斑状二长花岗岩(XG-01，除XG-01-11测点外)的U含量为150×10-6~1643×10-6。Th含量为177×10-6~1068×10-6。锆石的238U/232Th比值(除XG-01-11外) 为0.67~2.31，平均值为1.33，大于0.5。这表明这些锆石为岩浆成因。
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图 4 桃官坪和西沟花岗岩体锆石阴极发光图像 Fig. 4 Zircon CL images of granites from Taoguanping and Xigou plutons |
对桃官坪岩体样品TGP-05中20颗锆石进行了20个点的U-Pb年龄分析，其中7粒锆石(1、4、12、15、16、18、19)的204Pb计数较高，可能由于具有较高的普通铅组成导致谐和图中207Pb/235U和 206Pb/238U年龄谐和度低于90%，在谐和图和讨论中将不涉及这些点，剩余13个锆石的年龄数据比较集中，均落在一致线上或者附近(图 5a)，得到的206Pb/238U年龄加权平均值为157±1Ma (2σ)。
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图 5 桃官坪和西沟花岗岩锆石U-Pb谐和图 Fig. 5 Zircon U-Pb concordia diagram for granites from Taoguanping and Xigou plutons |
对西沟岩体样品XG-01进行了20颗锆石20个点的分析。在206Pb/238U-207Pb/235U谐和年龄图上(图 5b)，大部分测点分布在谐和线附近，部分样品点(4、7、10、13、15、20)出现不同程度沿不同方向偏离谐和线的情况，谐和度低于90%，在加权平均年龄计算中剔除后，得到14个锆石的加权平均年龄值为153±1Ma (2σ)。
4.2 地球化学特征桃官坪和西沟岩体中10个花岗岩样品的主量元素和微量元素分析结果见表 2。
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表 2 桃官坪和西沟岩体主量元素(wt%)和微量元素(×10-6)及相关参数 Table 2 Major elements (wt%) and trace elements (×10-6) of the granites from Taoguanping and Xigou plutons |
桃官坪二长花岗岩体的SiO2为70.72%~76.33%，除TGP-09中SiO2为59.63%，可能是该样品靠近围岩，快速冷却所致； Al2O3为12.16%~16.28%，较高，铝指数A/CNK在0.85~1.14，为准铝质-弱过铝质；Na2O=3.02%~4.67%，K2O=3.33%~5.71%，Na2O+K2O介于7.01%~10.01%，里特曼指数为2.15~3.54，显示了富碱的特征。西沟斑状二长花岗岩的SiO2为68.12%~72.17%，含量较高； Al2O3为13.88%~15.69%，较高，铝指数A/CNK在1.00~1.07，为弱过铝质；Na2O=3.86%~4.14%，K2O=3.94%~4.13%，Na2O+K2O介于7.94%~8.27%，里特曼指数为2.16~2.72，也具有富碱的特征。总之这两个岩体中的花岗岩均属高钾钙碱性系列(图 6)和准铝质-弱过铝质(图 7)。
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图 6 桃官坪和西沟岩体SiO2-K2O图解(底图据Rickwood, 1989) Fig. 6 SiO2 vs.K2O diagram of the granites from Taoguanping and Xigou plutons (after Rickwood, 1989) |
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图 7 桃官坪和西沟岩体A/CNK-A/NK图解(底图据Peccerillo and Taylor, 1976) Fig. 7 A/CNK-A/NK diagram of the granites from Taoguanping and Xigou plutons (after Peccerillo and Taylor, 1976) |
桃官坪岩体稀土元素总量变化于70.32×10-6~205.0×10-6之间，LREE/HREE=7.18~14.63，(La/Yb)N=5.09~20.71，(La/Sm)N=4.72~8.10，(Gd/Yb)N=0.75~2.30，δEu＝0.52~1.05；西沟岩体稀土元素总量较高，变化于164.9×10-6~202.0×10-6之间，稀土元素分馏较大，LREE/HREE=17.28~20.14，(La/Yb)N=19.90~24.74，轻稀土元素分馏明显，(La/Sm)N=8.53~9.76，重稀土元素分馏较小，(Gd/Yb)N=1.48~1.63，δEu＝0.47~1.08。
在稀土元素球粒陨石标准化配分模式图上(图 8)，各样品配分曲线基本一致，均表现出轻稀土相对富集的右倾特征，具有弱的的负铕异常(δEu多数在0.5~0.9之间)，少数样品(TGP-08和XG-01-1)具有弱正铕异常(分别为1.05和1.08)。在微量元素原始地幔标准化蛛网图中(图 8)，两个岩体的样品表现出近乎一致的曲线形态，均显示U、La、Pb、Hf为正异常，Rb、Ba、K、Sr、P、Ti为负异常的特征。
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图 8 桃官坪和西沟花岗岩稀土元素球粒陨石标准化图解及微量元素原始地幔标准化蛛网图(标准值据Sun and McDonough, 1989) Fig. 8 Chondrite normalized REE patterns and primitive mantle normalized trace element spider diagrams of the granites from Taoguanping and Xigou plutons (normalization values after Sun and McDonough, 1989) |
前人利用SHRIMP锆石U-Pb法和LA-ICP-MS 锆石U-Pb法对东秦岭地区晚中生代花岗岩类岩石进行了众多的年代学研究(杨德彬等，2004；张宗清等，2006；叶会寿等，2006；牛宝贵等，2006；朱赖民等，2008；郭波等，2009；Mao et al., 2010；王义天等，2010；向君峰等2010；赵海杰等，2010b；王晓霞霞等，2011；谢桂青等，2012)。王晓霞等(2011) 综合研究表明，东秦岭晚中生代花岗岩浆的演化可分为两个阶段：第一阶段为160~130Ma(晚侏罗世-早白垩世)，主要发育于华北地块南缘和北秦岭，在南秦岭仅零星分布；第二阶段为120~100Ma(早白垩世中晚期)，主要分布在华北地块南缘的东部和北秦岭，出露面积比第一阶段小。本文获得的桃官坪中-细粒二长花岗岩和西沟斑状二长花岗岩的锆石U-Pb年龄分别为157±1Ma和153±1Ma，均代表岩体的侵入年龄，为晚侏罗世侵入体，其与北秦岭地区第一期牧护关岩体(151±2Ma，LA-ICP-MS锆石U-Pb，丁丽雪等，2010)和蟒岭岩体(149±2Ma，SHRIMP锆石U-Pb年龄，王晓霞等，2011)的形成时代接近，但比北秦岭中第二期沣峪岩体(116±1Ma，黑云母Ar-Ar年龄，张宗清等，2006)和老君山岩体(116±1Ma，黑云母Ar-Ar年龄，张宗清等，2006)形成时代早，为晚中生代早期构造-岩浆活动的产物。其成岩时代与华北地块南缘大面积出露的晚中生代早期花岗岩体的形成时代一致。
北秦岭地区宽坪群中发现的寺沟、马河、高沟、南台、银厂沟等一系列钼矿床(点)，空间上同属一个成矿带，在矿床地质特征上具有相似性，主要表现为矿体呈层状、似层状、透镜体状赋存于花岗岩类与围岩的内外接触带中，矿石类型主要为浸染型、接触交代型和充填型。结合野外地质特征及前人的矿床勘查工作成果(西北有色地质勘查局七一二总队，2006; 陕西省地质局第十三地质队, 1979①;中国冶金地质勘查工程总局西北勘查院, 2011②)，判定该类钼矿床的形成与岩浆侵入活动密切相关。马河钼矿区桃官坪和西沟花岗岩体侵入时代分别为157±1Ma和153±1Ma，据此限定其成矿时代下限为157~153Ma，即钼矿床形成时间略晚于157~153Ma，应为侏罗纪晚期成矿。
① 陕西省地质局第十三地质队. 1979.陕西省商县南台钼矿区普查评价报告
② 中国冶金地质勘查工程总局西北勘查院. 2011.陕西省洛南县马头山钼矿床详查报告
5.2 岩石成因类型在矿物组成上，桃官坪和西沟花岗岩中钾长石呈粉红色-肉红色，不含石榴子石、矽线石、堇青石等富铝矿物，副矿物有榍石、磷灰石、锆石等，显示出具有Ⅰ型花岗岩的矿物组成特征。
在地球化学特征上，桃官坪和西沟花岗岩具有高硅(68.12%~76.33%)，富碱(Na2O＝3.02%~4.67%，K2O＝3.33%~5.71%)，K2O/Na2O比值变化较大(0.91~1.89)，准铝质-弱过铝质(A/CNK多为1左右)的特征。微量元素均显示富集U、Pb、Hf等高场强元素，亏损Rb、Ba、K、Sr、P等大离子亲石元素。稀土元素为轻稀土相对富集的右倾特征，弱-中等负铕异常(δEu多数在0.5~0.9之间)，少数样品(TGP-08和XG-01-1)具有弱正铕异常(分别为1.05和1.08)，显示出Ⅰ型花岗岩的特征。同时在花岗岩 Y-10000Ga/Al图解(图 9)中投在了I＆S型和A型花岗岩过渡区域，在 TiO2-Zr相关图(图 9)中落入Ⅰ型花岗岩区域内，说明桃官坪和西沟花岗岩属于I-A过渡型花岗岩。这表明在北秦岭宽坪群中与钼矿有关的晚中生代花岗岩为I-A过渡型花岗岩。
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图 9 桃官坪和西沟岩体花岗岩10000 Ga/Al-Y和Zr-TiO2图解 Fig. 9 10000 Ga/Al-Y and Zr-TiO2 diagrams of the granites from Taoguanping and Xigou plutons |
在晚侏罗世-早白垩世，东秦岭地区发育有大量的花岗岩岩基和花岗岩类小岩体，在小岩体及其与围岩接触带上产出有众多的斑岩型、斑岩-矽卡岩型钼等多金属矿床。大多数钼矿床均分布在华北地块南缘，且规模较大，达到大型或超大型。近几年来，北秦岭地区也相继发现了马河、寺沟、南台、银厂沟等中小型钼矿床，规模较华北地块南缘小。两种不同构造单元产出的钼矿床在成因上均与花岗岩类岩石密切相关，在岩体地质、岩石类型及地球化学特征上也具有一定的相似性，但也存在着一定的差异。
在华北地块南缘，与几个大型-超大型钼矿密切相关的花岗岩以花岗斑岩(表 3)为主，出现二长花岗斑岩(上房沟)，岩石类型主要为I-A过渡型和Ⅰ型，出露面积均较小(不足1km2)。在地球化学(表 3)上，SiO2=73.49%~76.33%，K2O =4.98%~6.6%，K2O+Na2O=8.32%~8.87%，K2O/ Na2O变化于1.42~3.75，显示出富硅、富钾、富碱特征。镁(MgO=0.22%~0.51%)、铝(Al2O3=11.26%~13.01%)含量较低。马河钼矿在构造位置上属于北秦岭构造带，其与成矿相关的花岗岩主要为二长花岗(斑)岩，岩石类型属于I-A型，出露面积较大(1.5~2km2)。在地球化学上，也显示出富硅(SiO2=72.71%)、富碱(K2O+Na2O=8.40%)的特征。但其SiO2和K2O的含量比华北地块南缘的低，CaO、MgO的含量高，显示出比华北地块南缘与钼矿有关的花岗岩要基性一些。这可能是该钼矿的规模没有华北地块南缘大的原因之一。
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表 3 东秦岭典型钼矿床与成矿有关的侵入岩特征一览表 Table 3 General characteristics of ore-bearing rock bodies of typical molybdenum deposits in East Qinling |
(1) 陕西省洛南县马河钼矿区桃官坪中-细粒二长花岗岩和西沟斑状二长花岗岩的LA-ICP-MS 锆石U-Pb年龄分别为157±1Ma和153±1Ma，均代表岩体的侵入年龄，为晚侏罗世，马河钼矿的形成与矿区岩浆侵入活动密切相关，因此，限定该钼矿床形成的时间可能略晚于157~153Ma，为侏罗纪晚期。
(2) 桃官坪和西沟花岗岩具有高硅(68.12%~76.33%)，富碱(Na2O+K2O=6.35%~10.38%)的特征，为准铝质-弱过铝质高钾钙碱性I-A型花岗岩。
(3) 与马河钼矿有关的花岗岩和华北地块南缘含矿花岗岩类似，均具有高硅、高钾、富碱的特征。但马河钼矿区的花岗岩比华北地块南缘的稍基性，这可能是导致马河钼矿的规模比华北地块南缘的小的原因之一。
致谢 西北大学大陆动力学国家重点实验室袁洪林、陈开运老师在锆石年龄测试、数据分析以及中国地质大学(北京) 地质实验中心在地球化学分析中都给予了大力的帮助；审稿专家对本文提出了宝贵的修改意见；在此一并表示感谢！| [] | Anderson T. 2002. Correction of common lead in U-Pb analyses that do not report 204Pb. Chemical Geology, 192: 59–79. DOI:10.1016/S0009-2541(02)00195-X |
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