2012, Vol. 28
2. 中国地质科学院矿产资源研究所,国土资源部成矿作用与矿产资源评价重点实验室，北京 100037
2. MLR Key Laboratory of Metallogeny and Mineral Assessment, Institute of Mineral Resources, Chinese Academy of Geological Sciences, Beijing 100037, China
湖南东坡矿田是南岭地区中生代钨锡多金属成矿作用的典型代表，矿田围绕千里山岩体周边分布有柿竹园、野鸡尾、金船塘、红旗岭等一系列超大型、大型及中型钨锡多金属矿床，其中仅柿竹园矿床就拥有钨金属储量80万吨、锡40多万吨、铋20万吨、钼10万吨以及巨大的氟和铍储量(毛景文等，1998)，被誉为“世界有色金属博物馆”，因而该区的成岩成矿作用长期受到矿床学家的关注。长期以来，许多学者对千里山花岗岩体和柿竹园超大型钨锡钼铋矿床的地质地球化学特征(王昌烈等，1987；王书凤和张绮玲，1988；张理刚，1989；邓铁殷，1988；Mao and Li，1995; Mao et al.，1996; 毛景文，1997；毛景文等，1995a，1998；沈渭洲等，1995)、成岩成矿时代(毛景文等，1995b；刘义茂等，1997)、成矿流体演化(龚庆杰等，2004；Lu et al.，2003；Wu et al.，2011)等方面进行过大量的研究，取得了一系列重要的研究成果，但以往的研究主要集中在柿竹园矿床及相关的花岗岩体，而对矿田内其他矿床的研究相对较少。
金船塘矿床是该矿田内一个以锡铋为主的大型多金属矿床，锡储量达12万吨，铋储量约10万吨(湖南省湘南地质勘察院，2005①)；与柿竹园矿床相比，金船塘矿床的铋品位较高；另外，与柿竹园矽卡岩型矿床中的锡主要赋存在石榴子石晶格内(陈骏和吴厚泽，1988)不同，金船塘矿床内锡的赋存状态主要为锡石(陈荣华等，1997；肖红全等，2003)，回收率较高，因而金船塘矿床具有重要的经济价值。然而，由于该矿一直未大规模开采，矿床的研究程度还很低，陈荣华等(1997) 对矿床地质特征及成矿规律进行了初步研究；刘惠芳和陆琦(2008) 进一步分析了该矿床的矽卡岩矿物组合特征；在成矿年代学方面，肖红全等(2003) 获得辉铋矿-黄铁矿矿石和长石的Pb-Pb等时线年龄为164±12Ma，马丽艳等(2010) 获得石英Rb-Sr等时线年龄为133.4±5.9Ma，矽卡岩蚀变矿物的Sm-Nd等时线年龄为141±11Ma。由于受到分析方法的限制，这些同位素年龄数据变化范围较大，未能很好的限定该矿的成矿年龄。近年来，辉钼矿Re-Os同位素测年体系被认为是直接测定金属矿床成矿年龄的有效手段，已广泛应用于国内外各类矿床成矿年代学的研究(Stein et al.，1997；Mao et al.，2003，2006，2008; Peng et al.，2006)。本文通过对金船塘锡铋矿床辉钼矿单矿物的Re-Os同位素测年，试图精确厘定其成矿年龄，为矿床成因研究提供年代学的证据。
① 湖南省湘南地质勘察院. 2005. 湖南省郴州市金船塘矿区锡铋矿普查
2 区域地质及矿床地质特征湘南钨锡多金属矿集区位于南岭成矿带的西段，在构造位置上，处于扬子板块与华夏板块的对接地带(图 1)，沿资兴-郴州-临武深大断裂及其两侧展布(童潜明等，2000)。矿集区内分布有东坡、芙蓉、新田岭、香花岭、黄沙坪、瑶岗仙及白云仙等一系列大型-超大型矿田(图 1)，构成了华南中生代大规模成矿的重要组成部分。湖南东坡矿田是矿集区内一个超大型W-Sn-Mo-Bi多金属矿田，区内出露的岩浆岩主要为千里山岩体，出露面积约10km2，沿千里山岩体与古生代地层的接触带发育一系列超大型、大型和中型钨锡钼铋多金属矿床，是研究华南中生代钨锡多金属成岩成矿作用的代表性矿田。
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图 1 湘南地区地质矿产略图(据Peng et al.，2006改编) Fig. 1 Sketch map of nonferrous metal deposits in southern Hunan Province(modified after Peng et al.，2006) |
金船塘锡铋矿床位于千里山花岗岩体西南侧(图 2)，是该区一个以锡铋为主的大型矽卡岩型矿床。矿区出露地层依次为中上泥盆统棋梓桥组、佘田桥组、锡矿山组。其中，棋梓桥组分布于矿区北西部，为灰白色含白云质灰岩，局部见薄层泥质灰岩；佘田桥组由下往上可分为四个岩性段，矿区仅出露3和4两个岩性段，第3段为深灰色厚层泥质条带灰岩，第4段为深灰色灰岩以及深灰色泥质条带灰岩；锡矿山组在矿区内分布最广，岩性为灰色含泥质白云质条带灰岩，含燧石结核灰岩，白云质团块灰岩互层(陈荣华等，1997)，赋矿层位主要为佘田桥组和锡矿山组。矿床位于东坡-月枚复式向斜北部仰起端之西翼，发育有次级褶皱-金船塘向斜，向斜两翼由佘田桥组、棋梓桥组地层组成。区内断裂主要有北东至北北东向和北西向两组(陈荣华等，1997)，其中北东至北北东向的断裂构造是主要控岩控矿构造。区内岩浆活动频繁，出露有千里山花岗岩体和许多花岗斑岩脉、石英斑岩脉，局部钻孔中见辉绿岩脉(陈荣华等，1997)，其中千里山复式花岗岩体为该矿床的主要成矿母岩。已探明矿体11个，其中主矿体3个，主要产于千里山岩体的外接触带，呈似层状(图 3)(肖红全等，2003；陈荣华等，1997)。该区主要矿石类型为矽卡岩型矿石，包括锡铋矿石、锡铋磁黄铁矿矿石和锡铋磁铁矿矿石。矿石常见自形晶结构、半自形粒状结构、他形粒状结构、填隙结构、鳞片状结构。矿石构造主要有块状构造、浸染状构造、条带状构造和网脉状构造。矿石中主要金属矿物有锡石、磁黄铁矿、黄铁矿、磁铁矿、黄铜矿、白钨矿、辉铋矿、方铅矿、闪锌矿，主要非金属矿物为透辉石、石榴子石、符山石、角闪石、石英、萤石、方解石、长石等(图 4)。热液蚀变作用主要为矽卡岩化、硅化、碳酸盐化和萤石化，其中，矽卡岩化作用与该区的成矿作用关系密切。
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图 2 湖南千里山花岗岩体及周围矿床地质略图(据毛景文等，2011a) Fig. 2 Sketch geological map of the Qianlishan granite stock and associated ore deposits，Hunan Province(after Mao et al.，2011a) |
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图 3 湖南金船塘矿区50勘探线地质剖面图(据陈荣华等，1997) Fig. 3 Geological section along No.50 exploration line of the Jinchuantang deposit，Hunan Province(after Chen et al.，1997) |
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图 4 金船塘锡铋矿床典型矽卡岩矿物以及金属矿物 (a)-方铅矿(Gn)与锡石(Cst)共生(反射光)；(b)-辉铋矿(Bis)(反射光)；(c)-黄铁矿(Py)、磁黄铁矿(Po)与锡石共生(反射光)；(d)-矽卡岩内的辉石(Px)交代石榴子石(Grt)(单偏光)；(e)-矽卡岩内的蚀变的自形环带状石榴子石(单偏光)；(f)-矽卡岩内石榴子石与透辉石(Di)共生(正交偏光)；(g)-矽卡岩内的透辉石、硅灰石(Wo)和符山石(Ves)共生(正交偏光)；(h)-矽卡岩内的角闪石(Am)与辉石共生(单偏光)；(i)-矽卡岩内发育符山石和硅灰石(单偏光) Fig. 4 Typical skarn minerals and metallic minerals of the Jinchuantang tin-bismuth deposit (a)-galena associated with cassiterite(under reflective light);(b)-bismuth(under reflective light);(c)-pyrite，pyrrhotite associated with cassiterite(under reflective light);(d)-pyroxene replacing garnet in skarn(under transmitted plane-polarized light);(e)-altered idiomorphism circle-type garnet in skarn(under transmitted plane-polarized light);(f)-garnet associated with diopside in skarn(under transmitted orthogonal-polarized light);(g)-diopside，wollastonite associated with vesuvianite in skarn(under transmitted orthogonal-polarized light);(h)-amphibole(Am)associated with pyroxene in skarn(under transmitted plane-polarized light);(i)-vesuvianite associated with wollastonite in skarn(under transmitted plane-polarized light) |
本次用于Re-Os同位素分析的4件含辉钼矿样品均采自于金船塘锡铋矿床矽卡岩型主矿体，矿石结构主要为半自形-他形粒状结构、浸染状构造，偶见块状构造。样品中主要金属矿物有辉钼矿、锡石、黄铁矿、黄铜矿以及方铅矿，非金属矿物主要为石榴子石、透辉石和绿帘石等。辉钼矿为铅灰色的片状、鳞片状集合体，呈浸染状分布于矽卡岩型矿石内(图 5)。样品经粉碎至60~80目，在双目镜下分选至纯度达99%以上，并用玛瑙钵研磨至200目，用于Re-Os同位素分析。
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图 5 金船塘锡铋矿床矽卡岩型钼矿石 (a)-浸染状辉钼矿；(b)-浸染状辉钼矿(反光镜) Fig. 5 Photographs of skarn type molybdenite ores from the Jinchuantang tin-bismuth deposit (a)-disseminated structure molybdenite;(b)-disseminated structure molybdenite(under reflective light) |
Re-Os同位素分析测试工作在国家地质测试中心Re-Os同位素实验室完成，采用Carius管封闭溶样分解样品，Re-Os同位素分析原理及详细分析流程依据Shirey and Walker(1995) 和Du et al.(2004) 。采用美国TJA公司生产的TJA X-series电感耦合等离子体质谱仪(美国Thermo公司)测定同位素比值。对于Re，选择质量数185、187，用190监测Os；对于Os，选择质量数为186、187、188、189、190、192，用185监测Re。TJA X-series ICP-MS测得的Re、Os和187Os的空白值分别为(0.0092±0.0013)×10-9~(0.0409±0.0018)×10-9、(0.0002±0.0000)×10-9 ~(0.0000±0.0000)×10-9和(0.0001±0.0000)×10-9 ~(0.0003±0.0001)×10-9。远小于所测样品和标样中Re、Os含量，因此不会影响实验结果。辉钼矿Re-Os定年实验误差为2σ，普Os是根据原子量表(Wieser，2006)和同位素丰度表(Bohlkea et al.，2005)，通过192Re/190Os测量比计算得出(Bohlkea et al.，2005；Wieser，2006)。Re、Os含量的不确定度包括样品和稀释剂的称量误差、稀释剂的标定误差、质谱测量的分馏校正误差、待分析样品同位素比值测量误差。模式年龄的不确定度还包括衰变常数的不确定度(1.02%)，置信度为95%。实验采用国家标准物质GBWO4436(JDC)为标样，监控化学流程和分析数据的可靠性，两次分析标样(JDC)Re和187Os及模式年龄与标准值在误差范围内完全一致，表明所获辉钼矿的Re-Os数据准确可靠。
4 分析结果金船塘锡铋矿床4件矽卡岩型矿石中辉钼矿的Re-Os测试结果列于表 1，其中，对样品JCT-16进行了两组分析，本次分析的辉钼矿中普Os的含量很低，接近于0，Re含量变化范围为(4.886±0.058)×10-6~(30.36±0.28)×10-6，Re与187Os含量变化协调，辉钼矿187Re-187Os模式年龄为157.2 ±2.8Ma至162.4±2.4Ma，加权平均值为159.8±2.9Ma，MSWD=3.2(图 6)。采用ISOPLOT软件(Ludwig，2001)对辉钼矿数据进行等时线拟合，获得Re-Os等时线年龄为158.8±6.6Ma，MSWD=5.0(图 6)。
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表 1 金船塘锡铋矿床辉钼矿Re-Os同位素测试结果 Table 1 Re-Os isotopic data of molybdenites from the Jinchuantang tin-bismuth deposit |
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图 6 金船塘锡铋矿床辉钼矿Re-Os等时线年龄及模式年龄加权平均图 Fig. 6 Re-Os isochron and weighted average of model age of molybdenites from the Jinchuantang tin-bismuth deposit in southern Hunan Province |
本次分析的金船塘锡铋矿床中辉钼矿的普Os含量很低，接近于0，Re含量变化范围为(4.886±0.058)×10-6~(30.36±0.28)×10-6，Re-Os模式年龄为157.2±2.8Ma至162.4±2.4Ma之间，其加权平均年龄(159.8±2.9Ma)与Re-Os等时线年龄(158.8±6.6Ma)在误差范围内一致，表明辉钼矿的Re-Os等时线年龄可以代表辉钼矿的形成年龄。由于本次用于Re-Os同位素测年的样品均为该矿床的主要矿石类型(矽卡岩型矿石)，因而辉钼矿的Re-Os等时线年龄(158.8±6.6Ma)可以直接代表该矿床的形成年龄。
针对相邻的柿竹园特大型钨多金属矿床的成矿年龄，李红艳等(1996) 测得柿竹园钨锡多金属矿床的辉钼矿Re-Os等时线年龄为151.0±3.5Ma；刘义茂等(1997) 得到与主岩体相关的矽卡岩矿物(石榴子石、透辉石)的Sm-Nd等时线年龄为160.8±2.4Ma；Li et al.(2004) 对该矿的石榴子石、萤石、黑钨矿进行Sm-Nd同位素测年，获得其等时线年龄为149±2Ma。最近，我们获得区内红旗岭钨锡矿床白云母Ar-Ar年龄为153.25±0.98Ma(袁顺达等，待发表数据)。这些成矿年龄数据与本次测定的金船塘矿床辉钼矿Re-Os等时线年龄(158.8±6.6Ma)在误差范围内接近，指示该区主要钨锡矿床均形成于149~161Ma之间。
5.2 成岩成矿关系探讨高精度同位素年代学数据的获得，是探讨成岩成矿关系的重要前提。长期以来，矿床学界一致认为南岭地区钨锡钼铋多金属矿床与该区中生代花岗岩关系密切，但就其成岩成矿时差问题，由于不同的成岩成矿年龄数据相差较大，因而目前还存在两种不同的观点：① 花岗质岩浆活动与大规模钨锡多金属成矿作用存在明显的时差(华仁民等，2005，蒋少涌等，2006)，有些学者甚至认为成矿作用与主体花岗岩的岩浆活动无关(李华芹等，2006)；② 成岩和成矿作用同时或近于同时，其间几乎没有时间差(李红艳等，1996；毛景文等，2004a，b，2008; Peng et al.，2006；彭建堂等，2007，2008；Yuan et al.，2007，2008，2011)。就湖南东坡多金属矿田而言，前人已经积累了大量成岩成矿的同位素年龄数据，但由于这些年龄数据变化范围较大(187~136Ma，刘义茂等，1997；毛景文等，1995b；Lu et al.，2003)，加之该区的岩浆活动期次多，因而其成岩成矿关系较为复杂。而最近Li et al.(2004) 利用高精度锆石SHRIMP U-Pb法测定该区占主体地位的两期花岗岩的年龄结果显示，两期花岗岩的形成年龄极为相近，均在152Ma左右；就成矿年龄而言，同一矿床不同测年方法获得的年龄数据差别亦很大，马丽艳等(2010) 获得金船塘矿床的矽卡岩矿物的Sm-Nd等时线年龄为141±11Ma，石英流体包裹体的Rb-Sr等时线年龄为133.4±5.9Ma，并通过与以往的硫化物Pb-Pb等时线年龄(164Ma，肖红全等，2003)对比认为，该区存在164Ma左右和133~141Ma两期成矿作用；然而我们本次获得同样的矽卡岩矿石的辉钼矿Re-Os等时线年龄为158.8±6.6Ma。类似地，马丽艳等(2010) 获得红旗岭矿床石英流体包裹体Rb-Sr等时线年龄为143.1±8.7Ma，而最近我们获得该矿床的白云母Ar-Ar坪年龄为153.25±0.98Ma(袁顺达等，待发表数据)。因而，采用不同的成岩成矿年龄数据来探讨成岩成矿关系，通常会得出完全不同的结论。高精度锆石SHRIMP U-Pb测年、含钾矿物Ar-Ar测年以及辉钼矿Re-Os测年已经被公认为较为可靠的成岩成矿测年方法，为了系统查明该区成岩成矿关系，我们将该区高精度锆石SHRIMP U-Pb年龄数据、含钾矿物Ar-Ar年龄数据以及辉钼矿Re-Os年龄数据进行对比发现，整个东坡矿田的成矿年龄与该区两期黑云母花岗岩的形成时代都比较接近，主要集中在150~160Ma之间(李红艳等，1996；刘义茂等，1997；Li et al.，2004; 袁顺达等，待发表数据以及本文)，显示该区主要的钨锡多金属矿床与千里山花岗岩具有密切的时间联系，均集中形成于149~161Ma之间。至于以往识别的该区133~141Ma的成岩成矿作用可能是由于测年的同位素体系遭到破坏所致，而并不一定是成岩成矿作用的真实记录。
5.3 区域成岩成矿作用对比海量高精度成岩成矿年龄数据的积累，是识别重大成岩成矿事件的基础，Mao et al.(2011b)将中国东部中生代成矿作用划分为三大成矿事件。作为东部地区的组成部分，华南地区中生代爆发式的成岩成矿作用也具有多阶段性。基于大量成岩成矿同位素年龄数据，华仁民等(2005) 将华南成矿划为三期：180~170Ma，150~139Ma，125~98Ma，认为南岭钨锡成矿时间主要为150~139Ma；而毛景文等(2004a，2007，2008)提出华南成矿有170~150Ma，140~125Ma和110~80Ma三个阶段，认为170~150Ma是南岭地区的一个成矿高峰期，并认为该区113~90Ma的成矿也很重要；彭建堂等(2008) 则认为150~160Ma为湘南、甚至整个南岭地区W、Sn矿床主要的成矿期。考虑到以往对华南钨锡成矿期次的划分包括的范围较广，不同地区之间的成岩成矿的时空关系、成矿作用方式及成矿背景等方面可能存在很大差别。我们在彭建堂等(2008) 研究的基础上，结合最新的研究资料，统计了湘南地区高精度的成岩成矿数据(表 2和图 7)。统计结果显示，尽管湘南地区钨锡多金属成矿作用从三叠纪至晚白垩世均有，如荷花坪锡矿Re-Os等时线年龄为224.9±1.9Ma(蔡明海等，2006)，界牌岭锡矿与成矿有关的黑云母Ar-Ar年龄为91.1±1.1Ma(毛景文等，2007)，但绝大部分年龄数据主要集中于150~160Ma(图 7)；并且，一些印支期的成岩成矿作用之上明显叠加了燕山期的成岩成矿作用，如王仙岭地区的荷花坪矿床，辉钼矿的Re-Os年龄指示了印支期的矿化(蔡明海等，2006)，而章荣清等(2010) 获得矿区与锡矿化密切的花岗斑岩的锆石U-Pb年龄(154.7±0.5Ma)则反映了燕山期叠加的成岩成矿作用；另外，在新近发现的锡田地区，已有的花岗岩锆石SHRIMP U-Pb年龄(230.4±2.3Ma，付建明等，2009)显示为印支期，而相关的辉钼矿Re-Os年龄却为150.0±2.7Ma(刘国庆等，2008)，亦显示燕山期叠加的成矿作用。这些均指示了湘南地区中晚侏罗世(150~160Ma)期间发生了强烈的爆发式成岩成矿作用。针对该区与成矿有关的花岗岩的研究，传统观点认为，该区与钨锡多金属成矿有关的花岗岩为S型，而最近Li and Li(2007) 则认为该区与成矿有关的花岗岩属于高分异的Ⅰ型花岗岩。然而，这两种观点均强调花岗岩的单一来源(变沉积岩或未经风化过程的火成岩)，而未讨论该区花岗岩可能具有多元混合的成因。近年来的研究表明，该区中晚侏罗世与钨锡成矿有关的花岗岩为一条NE向的低tDM和高εNd(t)花岗岩带，局部发育幔源包体。在地球化学上，显示A2型花岗岩的地球化学特征；对该区芙蓉(Li and Li，2007)、新田岭(蔡明海等，2008)及柿竹园(Wu et al.，2007，2011)等主要钨锡矿床的稀有气体同位素的研究表明，幔源物质广泛参与了该区的成岩成矿作用。Mao et al.(1999，2003)和Stein et al.(2001) 的研究认为，从幔源到壳幔混源再到壳源，辉钼矿的Re含量呈数量级下降，即从n×100×10-6、n×10×10-6 变化到 n×10-6。而我们本次研究的金船塘锡铋矿床的辉钼矿Re含量分布于4.88×10-6 ~ 30.36×10-6之间，主要集中在n×10×10-6的范围内(表 1)，指示其成矿物质为壳幔混合来源，这与赵振华等(2000) 对千里山花岗岩的岩石化学、微量元素及Nd-Pb-Sr-O同位素的研究结果相吻合。综上研究表明，幔源物质广泛参与了湘南钨锡矿集区晚中生代的成岩成矿作用，指示该区中-晚侏罗世爆发式的成岩成矿作用可能是区域地壳拉张-岩石圈伸展减薄背景下，强烈的壳幔相互作用的结果。
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表 2 湘南钨锡多金属矿集区典型矿床的成岩成矿年龄 Table 2 Petrogenetic and metallogenic ages of the tungsten-tin polymetallic deposits in southern Hunan Province |
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图 7 湘南钨锡多金属矿集区典型矿床的成岩成矿年龄直方图 Fig. 7 Histogram of petrogenetic and metallogenic ages of the tungsten-tin polymetallic deposits in southern Hunan Province |
(1) 金船塘锡铋矿床的辉钼矿Re-Os等时线年龄为158.8±6.6Ma，指示该矿床形成于晚侏罗世；
(2) 金船塘矿床的辉钼矿Re-Os等时线年龄与东坡矿田主要矿床的成矿年龄在误差范围内一致，也与千里山岩体的成岩年龄吻合，均集中在149~161Ma之间，表明东坡矿田成岩成矿作用主要集中在晚侏罗世，且其成岩成矿不存在明显时差；
(3) 湘南矿集区钨锡矿床成矿时代从三叠纪至晚白垩世均有分布，但绝大多数与花岗岩有关的成岩成矿作用主要集中于晚侏罗世(150~160Ma)，幔源物质广泛参与了其成岩成矿作用，指示该区中-晚侏罗世爆发式的成岩成矿作用可能是区域地壳拉张-岩石圈伸展减薄背景下，强烈的壳幔相互作用的结果。
致谢 本文完成过程中得到了毛景文教授、郭春丽副研究员、乐国良助理研究员的指导；野外地质工作期间，得到了柿竹园有色金属有限责任公司和湘南地质勘察院的大力支持和帮助；国家地质测试中心Re-Os同位素实验室杜安道研究员、屈文俊研究员在论文实验过程中给予了热情的指导和帮助；资料收集过程中得到了中国地质大学(北京)郭硕、李铁刚的帮助；审稿专家给论文提出了许多建设性的意见；在此一并致谢！| [] | Bo DY, Chen JC, Ma TQ, Wang XH. 2005. Geochemistry characteristics and tectonic surroundings of the Qitianling A-type granite, southeast of Hunan. Acta Petrologica et Mineralogica, 24(4): 255–272. |
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