武汉大学学报(理学版) 2016, Vol. 62 Issue (3): 299-306
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张海锋 , 李晓玲 , 戴泽龙 , 胥焘 , 罗玉红 , 黄应平 . 2016
ZHANG Haifeng, LI Xiaoling, DAI Zelong, XU Tao, LUO Yuhong, HUANG Yingping . 2016
香溪河消落带及其上缘土壤重金属的正态模糊数评价
Normal Fuzzy Number Evaluationon Soil Heavy Metals in the Water-Level Fluctuation Zones and Supralittoral Reference Zones of Xiangxi River
武汉大学学报(理学版), 2016, 62(3): 299-306
Journal of Wuhan University(Natural Science Edition), 2016, 62(3): 299-306
http://dx.doi.org/10.14188/j.1671-8836.2016.03.015

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收稿日期：2013-07-03
Abstract              PDF              Figures              Tables
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张海锋, 李晓玲, 戴泽龙, 胥焘, 罗玉红, 黄应平 . 香溪河消落带及其上缘土壤重金属的正态模糊数评价[J]. 武汉大学学报(理学版),2016, 62(3): 299-306.
ZHANG Haifeng , LI Xiaoling , DAI Zelong , XU Tao , LUO Yuhong , HUANG Yingping . Normal Fuzzy Number Evaluationon Soil Heavy Metals in the Water-Level Fluctuation Zones and Supralittoral Reference Zones of Xiangxi River[J]. Journal of Wuhan University (Natural Science Edition), 2016, 62(3): 299-306.
香溪河消落带及其上缘土壤重金属的正态模糊数评价
张海锋1,2,3, 李晓玲2,3, 戴泽龙2,3, 胥焘2,3, 罗玉红1,2,3, 黄应平1,2,3    
1. 三峡大学 水利与环境学院，湖北 宜昌 443002 ;
2. 三峡大学 三峡地区地质灾害与生态环境湖北省协同创新中心，湖北 宜昌 443002 ;
3. 三峡大学 三峡库区生态环境教育部工程研究中心，湖北 宜昌 443002
收稿日期: 2013-07-03
基金项目: 国家水专项子课题（2012ZX07104-003-04）；湖北省科技惠民计划项目（S2013GMD100042）；湖北省自然科学基金创新群体项目(2015CFA021)；国家自然科学基金项目（51209122）
第一作者: 张海锋, 硕士生, 主要从事污染生态学方面研究. E-mail: 342518715@qq.com
摘要: 分别于2014年4，9月和2015年2月对三峡库区香溪河消落带（海拔165~175 m）及其上缘（海拔175~185 m）野外采集土样108个，采用原子吸收光谱法测定土壤重金属（Cr, Pb, Cu和Cd）的含量，用模糊污染指数模型\|正态模糊数的地累积指数对不同出露时期的消落带及其上缘的土壤重金属含量进行评价.对出露前期（2014年4月），出露后期（2014年9月）和水淹出露期（2015年2月）的消落带上层土（0~20 cm）和下层土（20~40 cm）的分析表明，Cd含量在出露后期达到最大值（上、下层土壤含量分别为1.21，0.94 mg·kg-1），在水淹出露时达到最小值（上、下层土壤含量分别为1.04，0.90 mg·kg-1）.基于该方法评价结果，香溪河消落带及其上缘中Cd为中度污染，Cu和Pb均为轻度污染，Cr为清洁水平，综合评价为轻度污染等级.
关键词: 香溪河     消落带及其上缘     重金属     模糊数评价    
Normal Fuzzy Number Evaluationon Soil Heavy Metals in the Water-Level Fluctuation Zones and Supralittoral Reference Zones of Xiangxi River
ZHANG Haifeng1,2,3, LI Xiaoling2,3, DAI Zelong2,3, XU Tao2,3, LUO Yuhong1,2,3, HUANG Yingping1,2,3    
1. Engineering Research Center of Eco\|environment in Three Gorges Reservoir Region, Ministry of Education,China Three Gorges University, Yichang 443002, Hubei, China ;
2. College of Hydraulic Environmental Engineering, China Three Gorges University, Yichang 443002, Hubei, China ;
3. Collaborative Innovation Center for Geo\|Hazards and Eco\|Environment in Three Gorges Area, Hubei Province, China Three Gorges University, Yichang 443002, Hubei, China
Abstract: A total of 108 soil samples got in April, September 2014 and February 2015 were collected from the water level fluctuation zones (WLFZs, 165\|175 m above MSL) and supralittoral reference zones(SRZs, 175-185 m above MSL) along Xiangxi River, Three Gorges Reservoir. The heavy metal (Cr, Pb, Cu and Cd) concentrations of the soils were determined by the graphite furnace atomic absorption spectroscopy(GFAAS). A fuzzy model for the pollution index called geo\|accumulation indexes based on normal fuzzy numbers (GIFNs) was employed for the determination of element contamination in different periods of exposure to heavy metals in the WLFZs and SRZs. The results showed that among the early exposure period (April 2014), the late exposure period (in September 2014) and the exposure after submergence (February 2015) with topsoil (0-20 cm) and subsoil (20-40 cm ), Cd content reached the maximum value (the topsoil and subsoil heavy metal content were 1.21, 0.94 mg·kg-1) in the late exposure period and reached a minimum value in the exposure period after submergence (the topsoil and subsoil heavy metal content were 1.04, 0.90 mg·kg-1); Based on GIFNs for evalution of soil heavy metals from the WLFZs and SRZs, the soil was polluted moderately by Cd, polluted slightly by Cu and Pb and was not polluted by Cr, while soils in the WLFZs and SRZs were evaluated comprehensively and both polluted slightly.
Key words: Xiangxi River     water level fluctuation zones and supralittoral reference zones     heavy metal     fuzzy number evaluation    
0 引言

香溪河为三峡库区坝首第一支流，发源于神农架林区，由南阳河、古夫河和高岚河3条主要支流及59条溪河泉流组成，由北向南纵贯兴山全境，至游家河流入秭归县，于香溪河口注入长江[1].该流域内黄棕壤和石灰土所占面积最大，占流域总面积的79.1%，且沿岸多为陡坡峡谷，消落带区域坡度普遍大于25°，为典型的陡坡消落带[2].香溪河流域内的点源污染来源包括交通运输、工厂、养殖业等人类活动以及岩石风化，而面源污染主要是农业面源污染[3].目前，关于香溪河流域的研究主要集中在沉积物中的重金属污染特征[4]、消落带土壤重金属Cd的修复[5]、消落区土壤重金属生态风险评价[6]，以及消落带及库岸土壤重金属迁移特征及来源分析[3]. 消落带上缘(SRZs，海拔175~185 m)适于农耕以及林业模式的发展，而消落带(WLFZs，海拔165~175 m)作为涨落带上部，可利用时间最长，适合种植玉米、高粱及蔬菜等作物[7].基于农药、施肥以及污水灌溉等农业活动的实施，消落带及其上缘的土壤中富集的重金属可能会超标.同时，降雨促使消落带及其上缘的土壤重金属以溶解、交换、扩散的方式向水体中迁移转化，从而加大了水库重金属生态风险[8].当前已有学者对消落带水淹前后不同重金属含量分布进行研究，但是三峡大坝建成以后，出露时间延长、经过水淹出露后的消落带重金属含量分布以及污染评价的研究报道很少涉及. 对三峡库区重金属污染评价方法的研究一直是大家关注的热点问题.目前，关于三峡库区的重金属评价模型主要为指数法[3, 6, 9, 10]，但指数法对于评价区域性复杂环境(如不断变化的水环境、外缘污染物的侵袭和土壤性质等)的土壤重金属污染方面可能存在不足.基于模糊数的重金属污染评价在模型中引入了隶属度和各个评价因子的权重，在环境风险评估方面较指数法更加合理[11].该方法[11]通过隶属度来描述土壤重金属污染状况的渐变性和模糊性，描述模糊的污染分级界线，各评价等级的隶属度再用各评价因子的权重修正，然后得到评价样品所属的隶属度，根据最大隶属度原则确定样品所属的污染等级. 本文以三峡库区消落带峡口至香溪河口段为研究区域，采用原子吸收光谱法测定了土壤中的重金属(Cu,Pb,Cd和Cr)含量，分析消落带及其上缘的土壤重金属关系，出露时间延长、经过水淹出露后对消落带上层(0~20 cm)土和下层(20~40 cm)土的重金属分布情况，并采用正态模糊数评价方法对出露前期、出露后期和水淹出露期的消落带及其上缘的上下层土壤重金属污染程度进行了评价，旨在为进一步研究三峡库区消落带土壤重金属迁移转化规律及其污染防治提供理论基础.

1 材料与方法 1.1 采样点设置

研究区域为三峡库区峡口至香溪河口的消落带，全长约12 km.从峡口到香溪河口设置了10个采样点(编号为XX01~XX10)，每个取样点按照蛇形取5个点，分为0~20 cm 和20~40 cm 2个土层取样，将相同土层样品混合为1个土样.样点XX03数据因工程修建未收集到，其余样点分布示意图见图1.受三峡水库水量调度的限制，位于坝首第一支流的香溪河于2014年4月初水位退至海拔高度163 m；之后经汛期泄水再于2014年9月中旬蓄水至163 m，经过一次完全淹没；于2015年2月初退水至海拔高度169 m.将2014年4月和9月以及2015年2月分别命名为出露前期、出露后期和水淹出露期.175 m以下土壤受到不同强度的淹水；175 m以上土壤一直未经淹水.通过对香溪河消落带数年的调研发现，消落带和上缘均种植经济作物(柑橘，蔬菜等)，农业面源污染、出露期延长、水淹情况对其土壤中富集的重金属会产生影响.因此，本文对这3个时期消落带和上缘的土样(共108个)数据进行了分析和评价.

图 1 研究区域土壤重金属取样点分布图 Figure 1 Distribution of sampling sites of soil heavy metals in the study area
图选项
1.2 土样处理与分析方法

采回的土样及时置于阴凉干燥、通风且无污染的室内风干，拣出植物根须、虫体及石子等后，研磨，过200目(孔径0.075 mm)筛子，密封，干燥保存.分析测定的重金属包括Cd，Pb，Cu和Cr共4种.采用硝酸-氢氟酸-高氯酸加热消解土壤样品，彻底破坏其矿物晶格，使试样中的待测元素全部进入试液.所有样品均做相应的试剂空白，并以标准溶液进行质量控制.

采用原子吸收分光光度计(Spectr AA-600型原子吸收光谱仪，Varian公司)测定土壤中重金属Cd，Pb，Cu和Cr的含量；采用重铬酸钾容量法测定土壤有机质；利用Excel和SPSS19.0软件对数据进行统计分析.

1.3 土壤重金属污染评价方法

重金属污染现状采用正态模糊数评价[12]分析.采用唐将等[13]提出的三峡库区消落带土壤重金属背景值(重金属Cd，Pb，Cu和Cr的含量分别为0.13，23.88，25.00和78.03 mg·kg-1).模糊地累积指数与重金属污染程度分级见表1.单个重金属污染评价标准和综合重金属污染评价标准均参照此表[12].

表1 模糊地累积指数与重金属污染程度分级 Table 1 Indexes of fuzzy geo-accumulation and the level of heavy metals pollution
地累积指数级数污染程度
≤00清洁
0～11轻度污染
1～22偏中污染
2～33中度污染
3～44偏重污染
4～55重度污染
>56严重污染
表选项
2 结果与分析 2.1 水淹条件对土壤重金属含量变化的影响

对消落带及其上缘的各分层土样(上层土：0~20 cm；下层土：20~40 cm)中的Cr，Pb，Cu和Cd含量进行了差异显著性分析(表2).结果表明，消落带 (水淹区)和上缘(未水淹区)的同种重金属含量之间差异均不显著(p<0.05)，且不受土壤分层的影响.水淹区土壤重金属含量高于未水淹区土壤重金属含量，且上层土壤重金属含量高于下层土壤重金属含量.

表2 消落带及其上缘的土壤重金属含量 Table 2 Soil heavy metal concentrations in the WLFZs and SRZs
mg·kg-1
海拔梯度/m土样梯度CrPbCuCd
165~175上层土79.33±13.1040.90±5.0855.50±12.05 1.11±0.12
下层土61.97±5.3435.02±3.2541.97±4.930.97±0.11
175~185上层土64.52±7.0437.23±4.2237.53±2.45 1.02±0.14
下层土56.02±7.1333.13±4.9337.35±6.821.05±0.29
表选项
2.2 消落带不同出露期土壤重金属含量变化

对出露前期、出露后期和水淹出露期的消落带各分层土样中的Cr，Pb，Cu和Cd含量分布进行分析(图2)，Pb，Cu含量随出露时间延长变化趋势一致；Cd含量的变化趋势与Cu，Pb正好相反，其含量在出露后期时达到最大值(上、下层土壤含量分别为1.21，0.94 mg·kg-1)，在水淹出露时达到最小值(上、下层土壤含量分别为1.04,0.90 mg·kg-1)；Cr含量随出露时间延长显著上升，并经过一个水淹出露的时间后继续上升，其表层土壤重金属含量最大值达109.88 mg·kg-1；除Pb含量在长期出露的下层土壤中大于上层之外，其他重金属均在出露前期、出露后期和水淹出露的上层土壤的含量大于下层土壤.由此表明，消落带重金属含量在土壤分层上的变化具有一定规律性；消落带土壤出露时间延长以及经过水淹出露对土壤中富集的重金属含量会产生一定影响.

图 2 不同出露时期的土壤重金属分布 Figure 2 Heavy metal distributions in the different exposed duration and exposed duration after submergence
图选项
2.3 消落带土壤重金属之间的相关性

表3对调查的不同出露时期消落带土壤重金属含量间进行相关分析.出露前期的消落带土壤重金属Cr分别与Pb和Cu显著正相关，而在出露后期水淹出露期，土壤中重金属均无显著相关性.由 此说明，消落带土壤重金属含量具有两两同时富集的可能性，土壤存在复合污染隐患.而这种复合污染情况存在于出露前期，且随着出露时间延长，土壤中重金属之间的相关性逐渐消失.

表3 不同出露时期土壤重金属间相关性分析 Table 3 Correlation analysis among soil heavy metals during different exposed duration
指标CraPbaCuaCdaCrb PbbCubCdbCrcPbc CucCdc
Cra 1.00
Pba 0.76* 1.00
Cua 0.74* 0.54 1.00
Cda -0.12 0.01 -0.13 1.00
Crb 1.00
Pbb 0.55 1.00
Cub -0.22 0.45 1.00
Cdb -0.60 -0.07 0.62 1.00
Crc 1.00
Pbc -0.34 1.00
Cuc -0.38 0.16 1.00
Cdc 0.30 -0.22 -0.15 1.00
注：**为0.01水平(双侧)上显著相关，*为0.05水平(双侧)上显著相关；a,b,c分别为出露前期，出露后期和水淹出露期
表选项
2.4 土壤重金属环境质量评价

对调查的土壤重金属含量经K-S(Kolmogorov-Smirnov)正态分布检验，重金属在不同土壤分层及其3个出露期的p值均大于0.05(见表4和表5)，符合正态分布规律.因此，采用易昊旻等[12]构建的土壤重金属含量正态模糊数对研究区土壤重金属污染程度进行评价.

采用正态模糊数对香溪河消落带及其上缘土壤重金属污染进行了单个元素和综合的评价(表6，7，8和9).

单个重金属评价结果分析得出，其污染程度大小表现为Cd>Cu>Pb>Cr，其中，Cd累积程度最为严重.根据土壤评价分级标准[10]，Cd为中度污染，Cu为轻度污染，Pb为轻度污染，Cr为清洁水平.前两种重金属在消落带的污染程度均大于上缘，后两种重金属在消落带的污染程度接近上缘；Cd、Cu和Cr污染程度稳定，不受出露时间延长和淹水 的影响，Pb经出露时间的延长，消落带土壤重金属污染程度降低了一个污染等级，而经过淹水出露后增加了一个污染等级；消落带上缘土壤重金属Cd、Cu和Cr污染程度随时间变化差异显著，主要表现于上层土壤中，Cr污染程度稳定，且未受人为污染.

综合评价结果表明，不同出露时期的消落带及其上缘的综合模糊地累积指数值范围是0.49～0.77，表明香溪河消落带及其上缘的土壤处于轻度污染等级(图3).

表4 不同出露时期上层土壤中重金属含量的单个样本 Table 4 Test of normal distribution by single sample K-S check for heavy metal contents of the topsoil in the different exposed duration
海拔/m 出露时期 Cr Pb Cu Cd
165~175 出露前期 0.42 0.49 0.81 0.50
出露后期 0.45 0.53 0.73 0.67
水淹出露期 0.98 0.65 1.16 0.58
175~185 出露前期 0.60 0.65 0.66 0.55
出露后期 0.70 0.65 0.82 0.80
水淹出露期 1.07 0.67 0.49 1.33
表选项
表5 不同出露时期下层土壤中重金属含量的单个样本 Table 5 Test of normal distribution by single sample
海拔/m 出露时期 Cr Pb Cu Cd
165~175 出露前期 0.38 0.57 0.60 0.57
出露后期 0.67 0.39 0.75 0.75
水淹出露期 1.03 0.84 1.00 0.40
175~185 出露前期 0.43 0.74 0.36 0.62
出露后期 0.68 0.84 0.67 0.82
水淹出露期 0.54 0.46 1.16 1.24
表选项
表6 土壤重金属Cr的模糊污染指数/污染等级 Table 6 Fuzzy pollution index or level in the soil heavy metal of Cr
暴露时期海拔165~175 m海拔175～185 m
上层土 下层土 上层土 下层土
出露前期 0/0 0/0 0/0 0/0
出露后期 0/0 0/0 0/0 0/0
水淹出露期 0.32/0 0/0 0/0 0/0
平均值 0.16/0 0/0 0/0 0/0
表选项
表7 重金属Pb的模糊污染指数/污染等级 Table 7 Fuzzy pollution index or level in the soil heavy metal of Pb
暴露时期 海拔165~175 m 海拔175～185 m
上层土 下层土 上层土 下层土
出露前期 0.67/1 1.00/1 0.30/0 1.00/1
出露后期 0/0 0/0 0/0 0/0
水淹出露期 1.00/1 0/0 1.00/1 1.00/1
平均值 0.56/1 0.33/0 0.43/0 0.67/1
表选项
表8 土壤重金属Cu的模糊污染指数/污染等级 Table 8 Fuzzy pollution index or level in the soil heavy metal of Cu
出露时期 海拔165~175 m 海拔175～185 m
上层土 下层土 上层土 下层土
出露前期 0.99/1 0.59/1 0.88/1 0/0
出露后期 1.00/1 1.00/1 0.57/1 0.08/0
水淹出露期 1.03/1 0.59/1 0.11/0 0.58/1
平均值 1.01/1 0.73/1 0.52/1 0.22/0
表选项
表9 土壤重金属Cd的模糊污染指数/污染等级 Table 9 Fuzzy pollution index or level in the soil heavy metal of Cd
出露时期 海拔165~175 m 海拔175～185 m
上层土 下层土 上层土 下层土
出露前期 2.94/3 2.80/3 2.89/3 2.34/2
出露后期 3.00/3 2.74/3 2.41/2 1.74/2
水淹出露期 3.00/3 0.89/1 3.14/3 2.06/2
平均值 2.98/3 2.14/2 2.81/3 2.05/2
表选项
图 3 不同出露时期消落带及其上缘的重金属综合模糊地累积指数比较 Figure 3 Comparative analysis of the comprehensive fuzzy geo-accumulation indexes of heavy metals in the WLFZs and SRZs during different exposed duration
图选项
3 讨 论 3.1 出露时间延长和水淹条件对消落带重金属含量迁移的影响

香溪河消落带175 m以下是水淹区，175 m以上是未水淹区.本文以上缘为参照区，对土样进行了分层处理，研究消落带的重金属分布特征.结果显示，这两个研究区域的重金属不存在显著差异，消落带重金属含量略高于上缘(表2).消落带从出露后期(2014年9月)至经过一次水淹再出露(2015年2月)后，Cd含量降低，Cr，Pb和Cu的含量均升高.即淹没期间的水位涨落增加了土壤中重金属的富集程度和风险水平.出现这种情况的原因可能与消落带土壤中微生物的群落数量有关[14]，土壤中重金属的短期出露和长期出露将会使土壤中的微生物群落数量减少，而微生物主要通过生物吸附和氧化还原作用减少土壤中重金属的含量.因此，推测夏季的暴晒会减少出露后期的土壤重金属含量[14~16].

土壤重金属含量间的相关分析表明，仅出露前期的消落带土壤重金属Cr分别与Pb和Cu显著正相关(表3)；而对不同出露时期的土壤重金属含量变化分析得出，Cr含量随出露时间延长显著上升，Cu和Pb随出露时间延长的变化趋势一致，均为下降趋势(图1).出现这种情况的原因推测与消落带不同样带的采样环境有关[17, 18]；本研究中消落带重金属出现的两两显著相关性与储立民等[19]研究的结果相似；除重金属Pb之外，消落带重金属(Cu，Cr和Cd)在上层土和下层土中的含量分布与出露时期无关，均为上层大于下层(表2和图1).另外，消落带上层土和下层土中的重金属含量差异不显著(表2)，因此可以推断受库区水位周期性涨落的影响，消落带作为库区生态系统中能量、物质的输移与转化的活跃地带，主要在上层土中进行，其次在下层土中.

3.2 基于模糊数学模型的土壤重金属的风险评价

据有关专家预算[7]，夏季库区消落带出露陆地面积最大可达11 000 hm2，可利用的土地面积约8 000 hm2.以重庆市开县为例，该区域消落带上部海拔175 m以上地区为栽种树木的主要区域，其消落带土地整理模式可为林业模式；位于海拔165 m以上地区即可作为农作物生产的高保证率区域，又可作为全年或阶段性养殖区域，可采用季节农耕模式和水产养殖模式[20].而伴随着农业农药、肥料的施用以及矿产资源的开采、选矿和冶炼，耕作土壤中的重金属污染日趋严重，过量的重金属进入土壤环境，能通过“土壤-植物-人”的途径进入人体，危及食品安全和人类健康[21, 22].因此，本研究对与农业面源污染紧密相连的消落带及其上缘重金属(Cu，Pb，Cd和Cr)和上缘污染进行了单个因子和综合污染的评价.

基于正态模糊数学模型的地累积指数法评价结果表明，香溪河消落带及其上缘土壤的单个重金属Cd为中度污染，Cu为轻度污染，Pb为接近轻度污染，Cr为清洁水平，而综合评价则处于轻度污染等级.本研究对香溪河消落带重金属Cd的评价等级要高于Ye等[9]的研究结果，即香溪河消落带重金属Cd污染较为严重.而Cd污染推测是由于附近城市工业和生活污水的排放[23, 24]；另外，淹没期间频繁的水陆交替产生的物质交换也使得重金属Cd等污染物在消落带土壤中富集[25].

4 结论

本文于出露前期(2014年4月)、出露后期(2014年9月)和水淹出露期(2015年2月)对三峡库区香溪河消落带(海拔165~175 m)和上缘(海拔175~185 m)的上、下层土壤重金属含量及污染现状进行了分析和评价.结果表明：不同出露时期的消落带上层土壤重金属(Cu，Cr和Cd)含量均较高于下层的含量；出露前期的消落带土壤重金属Cr分别与Pb和Cu显著正相关，而在出露后期和水淹出露期，土壤中重金属均无显著相关性；出露时间延长和水淹条件对重金属Cd，Cu和Pb的含量影响较大，且其变化也不一致：即Cd含量在出露后期时达到最大值，而在水淹出露期达到最小值，Cu和Pb在出露后期含量最小；水淹区和未水淹区的重金属含量不存在显著差异，前者重金属含量略高于后者；消落带土壤金属Cr含量随出露时间延长显著上升，并经过一个水淹出露的时间后继续上升，其表层土壤重金属含量最大值达109.88 mg·kg-1.基于正态模糊数学模型的地累积指数法评价结果表明，香溪河消落带及其上缘土壤重金属中Cd为中度污染，Cu和Pb均为轻度污染，Cr为清洁水平，综合评价为轻度污染等级.

参考文献
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