二酰胺类杀虫剂(包括氟虫双酰胺、氯虫苯甲酰胺和溴氰虫酰氨)是于20世纪90年代末至21世纪初开发的一类新型、高效、低毒和对环境友好的杀虫剂[1, 2, 3, 4]。该类杀虫剂的研制成功,标志着化学农药进入了微毒时代,在农药的研发历史中具有重要的里程碑意义。二酰胺类杀虫剂因其独特的性质而越来越受到世界各国的重视。研究者从应用研究、应用基础研究和基础研究的角度对二酰胺类杀虫剂的合成、分析、作用效果、安全性评价、作用机理及抗性机制等方面进行了大量的研究,为合理使用该类杀虫剂做出了重要贡献[5, 6, 7, 8],同时也累积了大量的相关文献资料。采用文献计量学的方法开展文献分析,以了解目前二酰胺类杀虫剂研究现状,对于把握该类杀虫剂和新型农药研究的发展趋势具有重要作用。文献计量学能从多角度、多方面揭示学科布局、整体科研实力和学科优势,已被广泛运用于多种研究领域[9, 10]。在植物保护领域,已有采用该方法研究外来生物入侵[11]、稻瘟病[12]、马铃薯病毒[13]、昆虫病原线虫[14]以及农药残留[15]等的报道。但尚未见有关以文献计量学的方法综述二酰胺类杀虫剂研究发展动态的报道。为了更好地了解二酰胺类杀虫剂在国内外的研究动态,为新型农药的研发和合作交流提供参考数据,笔者从文献计量学的角度,对中国知网(CNKI)和美国的Web of Science TM核心合集数据库中1995—2014年所收录文献展开分析,拟从科研文献产出方面反映国内外二酰胺类杀虫剂的研究动态。
1 数据来源在Web of ScienceTM核心合集数据库中,分别用检索词主题=“anthranilic diamide”或“phthalic acid diamides”或“diamide insecticide”或“chlorantr-aniliprole”或“flubendiamide”或“cyantraniliprole”或“Rynaxypyr”进行检索。在CNKI数据库中,分别用检索词主题=“二酰胺类杀虫剂”或“氯虫苯甲酰胺”或“溴氰虫酰胺”或“氟虫双酰胺”以及各农药的英文通用名进行检索。对相关文献从题名、国家、研究机构、研究作者、出版刊物、引用频次等方面入手予以综述[11, 12, 13, 14, 15]。
2 CNKI数据库中二酰胺类杀虫剂的论文发表情况 2.1 文献检索结果在CNKI的4个数据库中,检索出关于二酰胺类杀虫剂研究报道共计530篇(表 1)。其中,在中国学术期刊网络出版总库中有相关文献310篇,占总发表文献的58.5%,这些文献来源于362个研究机构的921位作者,共发表在104种中文期刊上;此外,相关专利有178项,占总发表文献的33.6%;学位论文31篇,占5.8%;会议论文11篇,占2.1%。可见,国内关于二酰胺类杀虫剂的研究成果主要以研究论文和专利形式体现。
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表 1 在CNKI数据库中发表的二酰胺类杀虫剂文献检索结果 Table 1 Searching results of diamides insecticides in CNKI |
1995—2014年我国关于二酰胺类杀虫剂发文情况见图 1。由图 1可见:1995—2005年间并无相关论文发表;2006年,李洋等在《农药》上首次发表了该类文献“新型杀虫剂氟虫酰胺”;自2008年开始,该类杀虫剂的研究在农药研究领域逐渐受到重视,至2010年发文量增至62篇,出现了骤然增长趋势。2010—2014年,该项研究趋于平稳发展,每年发文量维持在42~65篇。由上述文献检索结果并结合文章发表周期可以看出,随着我国对新型、低毒、安全、高效农药研发的需求,自2008年开始,二酰胺类杀虫剂的研究在我国得到了大力发展。
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图 1 我国1995-2014年二酰胺类杀虫剂的发文情况 Fig. 1 Number of articles per year from 1995 to 2014 in China |
在中国学术期刊网络出版总库中收录的310篇相关文献中,已有232篇文献被引用,单篇论文被引频次排名前10的文献见表 2。可以看出:2008年发表于《现代农药》的“新杀虫剂氯虫苯甲酰胺及其研究开发进展”被引频次最高,达103次;排名前4的文献总被引频次均大于50次,且4篇文章的研究内容主要涉及二酰胺类杀虫剂的合成、研究进展、生物活性及作用机制。表明二酰胺类杀虫剂的研发及作用机制研究已受到广泛重视。尽管“华南小菜蛾田间种群对氯虫苯甲酰胺已产生严重抗性”被引频次尚未达到50次,但是基于其发表时间可见,靶标害虫对该类杀虫剂的抗性研究已深受关注。
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表 2 CNKI数据库中被引频次排名前10的二酰胺类杀虫剂文献 Table 2 Top 10 most cited articles in the field of diamides insecticide in CNKI |
CNKI数据库中检索到有关二酰胺类的期刊论文共出自921位作者,其中第一作者有288位。在被引用的232篇文献中,发文累计被引频次排序前10名的第一作者及单位情况见表 3。结果显示:第一作者中总被引频次及单篇被引频次最高的均为103次;被引频次排名前10的作者发表 1篇文章的为5位,发表 2篇的为2位,发表 3篇的为3位。10位作者分别来自中国科研院所、高等院校及公司等机构,其中排名前3的作者发表的4篇文章均是二酰胺类杀虫剂的研发。综上结果分析,在二酰胺类杀虫剂的研究机构中,国内化工研究院所占据了较为重要的地位。
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表 3 CNKI数据库中二酰胺类杀虫剂论文累计被引用次数排名前10的作者 Table 3 Top 10 most cited authors in the field of diamide insecticides in CNKI |
在CNKI期刊数据库中,检索出2006—2014年发表二酰胺类杀虫剂论文的作者出现频次见图 2-A。在921位作者中,发表 1篇(出现1次即发表 1篇)、2篇、3篇和4~8篇文献的作者分别占81.8%、11.9%、3.5%和2.8%。来自广东省农业科学院的陈焕瑜、冯夏、胡珍娣和李振宇均参与发表该类文献8篇,张德雍发表 7篇。统计结果显示,921位发文作者分别来自我国25个省、直辖市、自治区的362个研究机构,其中江苏省和浙江省研究机构分别为56和51个,明显多于其他省市(图 2-B)。
![]() | 图 2 我国发表二酰胺类杀虫剂论文作者(A)及机构分布(B) Fig. 2 Author(A) and institutes(B) of researching in diamides insecticides spread in China |
图 3-A显示了相关研究机构发文量所占比例。其中有276个机构发文1篇,占总发文机构的76.5%;发文2篇和3~7篇的机构分别占了总数的13.3%和8.3%;发文量为6~12篇的研究机构仅有7个,均为研究院所及高校,占总发文机构的1.9%,其中广东省农业科学院发文量最高,12篇(图 3-B)。
![]() | 图 3 我国二酰胺类杀虫剂相关研究机构分析 Fig. 3 Institution of researching in diamides insecticides in China |
在中国学术期刊网络出版总库中,发表二酰胺类杀虫剂相关文献的期刊总计104个(表 1),其中发表 1篇和2篇论文的期刊分别为54个和24个,占期刊总量的51.9%和23.1%;发表 3~7篇论文的期刊为13个,占12.5%;发文≥8篇的与发文3~7篇的期刊相同(图 4-A);发文量≥8篇的13个期刊(图 4-B)的总发文量为158篇,占期刊总论文的51.0%,其中《现代农业科技》和《农药》的发文量均大于20篇。此外,分析所有期刊发表二酰胺类文献的总被引频次(图 4-C),《农药》和《现代农药》所刊论文总被引频次均高于100次。
![]() | 图 4 CNKI数据库中发表二酰胺类文献的期刊分布(A)、发文量(B)及被引频次(C) Fig 4 Distribution of published articles(A),number(B) and cited times of articles(C) on diamides by CNKI |
在CNKI收录的310篇相关文献中,除15篇为综述或对该类药剂的介绍外,涉及防治效果及应用技术的相关文章为208篇,占期刊总论文数的70.5%;化学相关研究占18.6%;其余文献占10.8%(图 5-A)。根据研究内容,具体分析如图 5-B所示:其中168篇文献为二酰胺类杀虫剂单剂的防治效果,35篇为复配制剂的防治效果,5篇为应用技术;化学相关研究也分为3类——药剂合成论文12篇,分析论文42篇,制剂研究1篇;其他研究主要为亚致死效应14篇,安全性评价13篇, 昆虫对该类药剂抗性相关文章5篇。根据统计结果,我国对该类药剂的研究主要集中于应用领域,其防治对象主要集中于4种昆虫——稻纵卷叶螟、二化螟、小菜蛾和玉米螟,分别占41.5%、18.8%、6.3%和5.7%,仅有7篇文章是关于该类药剂对果树害虫的防治,包括桃小食心虫、梨小食心虫、梨木虱及橘小实蝇(图 5-C)。
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A.研究方向Research interests; B.不同研究方向研究内容所占比例Proportion of research contents in research interests; C.害虫研究比例Proportion of insects on diamides AT:应用技术 application technology;AMP:复配制剂防治效果 activities of mixture pesticides;ASP:单剂防治效果 activities of single pesticides;FP:剂型加工 formulation preparation;SD: 合成 synthesis of diamides;AD:分析 analysis of diamides; RD:抗药性 resistance to diamides; SE:安全性评价 safety evaluation;ESD: 亚致死效应 effects of sublethal diamides。 图 5 我国二酰胺类杀虫剂研究内容分析 Fig. 5 Contribution of published papers by field of knowledge in China |
![]() | 图 6 Web of ScienceTM核心合集数据库1995—2014年度发表二酰胺类杀虫剂文献量(A)及引文情况(B) Fig. 6 Number(A) and cited times(B) of publications per year from 1995 to 2014 in Web of ScienceTM |
在Web of ScienceTM核心合集数据库中,共检索到关于二酰胺类杀虫剂研究的论文364篇,始于2005年,研究机构共计269个,作者987个,出版刊物105种,平均每篇文献有2.71个作者参与。文章类型共分为研究论文、会议摘要、会议论文、综述、社论材料(editorial material)、主要引文(main cite)和修订(correction)等7大类,其中研究论文326篇,占总发文量的89.6%,会议摘要23篇,占总发文量的6.3%,其余5类文献发表量分别为7篇、5篇、2篇、1篇和1篇,占全部发文量的4.47%。表明已发表的二酰胺类杀虫剂文献主要以研究论文为主,文献的产出为多作者联合研究的结果。
在Web of ScienceTM核心数据库中检索到的关于二酰胺类杀虫剂论文的年度发文量见图 6。该类主题的发表始于2005年,前3年的发文量均低于10篇,2008年开始呈递升趋势,2014年发文量猛增,达106篇;文章的被引频次也随时间逐渐增长,由2006年的13次增至2014年的875次。表明从2005年有二酰胺类杀虫剂相关研究报道开始,该类杀虫剂的研究就受到了广泛重视,2010年后随着对低毒、高效杀虫剂的需求和重视,二酰胺类杀虫剂的研究得到了迅猛发展。
在已发表的364篇相关文献中,有260篇已被引用,被引频次排名前10的文献见表 4。统计结果显示,10篇文章出自8位作者,其中单篇被引频次最高的为Cordova等发表在Pestic Biochem Physiol的“Anthranilic diamides: a new class of insecticides with a novel mode of action,ryanodine receptor activation”,被引频次达175次;Lahm作为第一作者发表的3篇论文累计被引频次最高,为482次。表 4中数据还显示,仅有一篇被引频次排第8的文献出自中国作者。从研究内容看,排名前10 的文章中仅有两篇是关于害虫抗药性研究,其余均为该类药剂的研究进展、作用机制研究等,与从中国CNKI检索到的被引频次排名前10的文章研究内容较为相似。
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表 4 Web of ScienceTM核心合集数据库中被引频次排名前10的二酰胺类杀虫剂文献 Table 4 Top 10 most cited articles among all the published about diamides insecticide in Web of ScienceTM |
检索发现,国际上共有33个国家发表了有关二 酰胺类杀虫剂研究的文献,按每个国家参与发表的文献单独计量(一篇文章中有2个或多个国家,每个国家各计量文章数量为1)所有国家文献计量显示共有413篇(论文实际总数为364篇)(图 7),其中来源于亚洲的文献量最多,共214篇,占全部文献计量总数的51.8%;其次为美洲,144篇,占34.9%;欧洲44篇,占10.7%(图 7-A)。分析各大洲每个国家文献发表量,结果显示:亚洲有10个国家发表了相关文献,其中排前三位的国家分别是中国(124篇)、印度(53篇)和日本(16篇)(图 7-B);在美洲有5个国家发表了相关文献,各国发文量差异较大,其中美国发文量远高于其他国家(图 7-C);欧洲有14个国家发表了该类文献,发文量均较少(图 7-D);其他洲中仅有4个国家发表相关论文,且发文量均较低(图 7-E)。按照不同国家发表相关文献量排序,发现二酰胺类杀虫剂研究主要集中于中国和美国。
![]() | 图 7 2005—2014年Web of ScienceTM核心合集数据库中二酰胺类杀虫剂文献发文国家情况 Fig. 7 Global contribution per continent in published papers and the most representative countries per continent in Web of ScieceTM between 2005 and 2014 |
如图 8-A所示:参与二酰胺类杀虫剂研究的作者共计987位,其中69.2%的作者仅参与发表 1篇文献,而1.1%的作者参与发表文献量≥10篇。参与发文≥10篇的作者共11位(图 8-B),其中9位来自中国,两位来自美国。其中Li Z M参与发表文章最多,为36篇;其次是Xiong L X发表 32篇,两位作者均来自中国南开大学同一团队,文献研究内容均为二酰胺类化合物合成;排名第3的Singh B发文量比Xiong L X少18篇。从发文量可以看出,我国关于二酰胺类杀虫剂合成的研究在国际上具有优势地位。
![]() | 图 8 2005—2014年Web of ScienceTM核心合集数据库中二酰胺类杀虫剂发文作者情况 Fig. 8 The information of authors participated articles about diamide insecticde in Web of ScienceTM from 2005 to 2014 |
Web of ScienceTM核心数据库中收录的2005—2014年发表二酰胺类杀虫剂相关文章的研究机构共269个(图 9)。与发文作者相对应,发文量最高的机构是中国的南开大学(Nankai Univ.),占总发文量的10.2%;其次是美国杜邦作物保护研究中心(DuPont Crop Protect),占总发文量的7.1%。在9个发文量≥10篇的机构中,中国除南开大学外,还有南京农业大学、中国农业大学和中国农业科学院;其余4个研究机构中2个来自印度、1个来自美国、1个来自日本。发文机构数据显示,我国在二酰胺类杀虫剂研究中所具有的优势地位与作者数量相辅相成。
![]() | 图 9 2005—2014年Web of ScienceTM核心合集数据库中二酰胺类杀虫剂论文研究机构 Fig. 9 Institutions participated in the research of in diamide insecticide by Web of ScienceTM in 2005—2014 |
根据Web of ScienceTM 检索结果,截至2014年,世界上共有105个期刊正式发表了二酰胺类杀虫剂相关论文(表 4)。图 10-A为根据发文量统计的期刊所占比例,图 10-B和图 10-C分别显示了发文量≥10的期刊及文献总被引频次排名前10的期刊。可见,Pest Management Science和Journal of Econmic Entomology均凸显了其在该领域发文的优势。
![]() | 图 10 2005—2014年Web of ScienceTM数据库中二酰胺类杀虫剂论文发表刊物情况 Fig. 10 The information of journals published articles about diamide inscticide in Web of ScienceTM in 2005—2014 |
国际上所发文章的研究内容与我国存在明显不同(图 11)。其中有关二酰胺类杀虫剂分析及合成的文献量最多,占35.9%;其次为该杀虫剂对害虫的防治及应用方面的文献,占27.0%; 其他研究主要为抗药性、亚致死效应、安全性评价、作用机制和靶标位点克隆,发文量分别为43、26、24、15和13篇,所占比例分别为13.2%、8.0%、7.4%、4.6%和4.0%。在对害虫防治及应用研究中,共报道了44类害虫,其中应用最多的为白蚁,其次是卷叶蛾、粉虱等,其中3篇文献为关于二酰胺类杀虫剂合理使用方面的研究。
![]() | 图 11 2005—2014年Web of ScienceTM 核心合集 数据库中 二酰胺类杀虫剂研究内容情况 Fig. 11 Contribution of the published papers by the field of knowledge in Web of ScienceTM in 2005—2014 |
二酰胺类杀虫剂已在中国广泛使用。从统计数据看,中国对该类杀虫剂的研究略晚于美国。2005年美国有4篇文章报道了新型杀虫剂——邻甲酰胺基苯甲酰胺类的创制及其作用机制,我国于2006年由沈阳化工研究院首次介绍了新型杀虫剂氟虫酰胺的合成及特性。此后,国内外科研人员从各个方面进行了积极探索,使该类杀虫剂的相关研究处于非常活跃的态势。除对该类杀虫剂报道的时间外,从发文量、总被引频次和高被引论文等指标综合来看,美国在该领域的研究始终处于世界领先地位,我国南开大学在该类新化合物合成方面具有优势地位。
根据研究内容统计,国内外对二酰胺类杀虫剂的研究均集中于该类杀虫剂对昆虫的作用效果方面,但我国主要为水稻害虫的防治,而国际上则相对较为均衡。我国在对二酰胺类杀虫剂抗性研究领域共发表SCI文献30篇,占抗性总文献的69.8%,故导致在我国国内CNKI数据库检索到的抗性文献较少。此外,我国学者已克隆了数种昆虫的RyR基因,如小菜蛾、稻纵卷叶螟、玉米螟、桃小食心虫及甜菜夜蛾脂肪体细胞等[16, 17, 18, 19, 20]。而在国际上高被引论文中,我国仅南京农业大学Wang X L 等[21, 22]发表的有关小菜蛾对二酰胺类杀虫剂抗性的研究备受关注,其发表的两篇文章被引用频次分别为33次和37次。国内外研究者发现,对氯虫苯甲酰胺产生抗性的小菜蛾的RyR基因中E1338D、Q4594L、I4790M及G4946E 4个位点发生了突变[8, 23, 24, 25],郭磊[26]通过分析前3个突变位点与第4个突变位点的连锁关系发现,4个突变通过不同的组合共同导致了小菜蛾对氯虫苯甲酰胺的抗性。
二酰胺类杀虫剂发文刊物呈现出比较离散的状态,且我国CNKI收录的中文期刊与国际SCI核心期刊相比,其集中度相对更低。根据SCI期刊J Econ Entomol和Pest Manag Sci所收录的论文数量及论文的总被引频次发现,两种杂志在国际期刊中的被关注度高于我国发文量及被引频次均较高的《农药》,究其原因,可能与我国关于二酰胺类杀虫剂的研究动态及我国对科研成果评价的政策导向相关。
综上所述,我国在二酰胺类杀虫剂合成及该类杀虫剂作用靶标RyR基因克隆研究中均具有优势地位,但我国相关研究成果的被关注度相对较低。二酰胺类杀虫剂因其对鳞翅目害虫具有较高的活性,在我国已广泛应用于大田作物及蔬菜害虫的防治,这些大量的防治实用技术研究文献主要刊载在国内基层推广类期刊上。与国际上不同的是,我国在果树研究领域二酰胺类杀虫剂相关文献较少;此外,该类药剂的靶标害虫已表现出明显的抗性,但针对如何降低害虫抗性尚未见详细报道。故笔者建议在这两个领域应加强研究,为2020年实现农药施用量零增长奠定基础。
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