2023, Vol. 41
2. 华中科技大学煤燃烧国家重点实验室, 武汉 430074;
3. 宁夏大学省部共建煤炭高效利用与绿色化工国家重点实验室, 银川 750021
2. State Key Laboratory of Coal Combustion, Huazhong University of Science and Technology, Wuhan 430074, China;
3. State Key Laboratory of High-Efficiency Utilization of Coal and Green Chemical Engineering, Ningxia University, Yinchuan 750021, China
燃煤发电是我国电力的最主要来源，2019年我国燃煤火电装机容量超过1040 GW，占全国全口径发电装机总容量的51.7%，而其发电量（4560 TWh）占比更是超过62.2%[1]。以煤为主的能源资源特征决定了在未来相当长的时间内，煤炭仍将在我国能源结构中发挥主体能源的作用。然而，煤燃烧过程会产生颗粒物、痕量元素（如重金属Pb、Cr等）等污染物，造成环境污染并威胁人体健康[2-5]。GB 13271—2014《锅炉大气污染物排放标准》、GB 13223—2011《火电厂大气污染物排放标准》当前重点限制的是SO2、NOx和颗粒物，在痕量元素方面仅对Hg提出了限制，而尚未对As、Cr、Pb和Mn等的排放提出限制。但是，随着环保要求的日益严格，痕量元素、重金属等高毒性排放物的排放越来越被重视。例如，上海发布并实施的DB 31/1291—2021《燃煤耦合污泥电厂大气污染物排放标准》中对Sb、As、Pb、Cr、Co、Cu、Mn、Ni等元素排放提出了控制要求，质量浓度不高于0.08 mg/m3。认识并掌握燃煤过程中颗粒物和痕量元素的排放规律、物化特征和生成机制对实现燃煤发电污染物的超低排放具有重要意义。
燃煤颗粒物主要由煤中矿物元素（如Na、Ca、Si等）在高温燃烧过程中转化形成，其中主要包含矿物元素气化-成核形成的超细模态颗粒（Ultrafine PM）、气态组分在细小残灰颗粒上的异相冷凝/反应形成的中间模态颗粒物（Central Mode PM）以及焦矿破碎/熔融-聚合形成的粗模态颗粒物（Coarse PM）。其中，超细颗粒物和中间模态颗粒物数量巨大，且在常规静电除尘器、布袋除尘器中的捕集效率均低于粗模态颗粒物，更易排放进入大气，是细颗粒物（PM2.5）的主要组成部分。细颗粒物比表面积巨大，容易富集重金属及多环芳烃（Polycyclic Aro⁃ matic Hydrocarbons，PAHS）等有毒有害物质，对人体健康具有极大危害。开展燃煤发电机组的颗粒物现场采样研究可以深入获得认识细颗粒物所需要的真实、全面的信息，对深刻认识细颗粒物的生成规律及影响因素、实现有针对性地控制与减少排放具有重要意义。McElroy等[6]较早地开展了真实燃煤锅炉中颗粒物的生成特性研究，对机组容量为25~540 MW的6台大型燃煤锅炉进行了采样分析。结果显示，燃煤颗粒物中普遍存在峰值粒径在0.1 μm左右的超细模态颗粒物，其质量占总飞灰颗粒物质量的0.2%~2%。并观察到As、Zn、Hg等痕量元素在小粒径颗粒物中呈现富集趋势。Qian Du等人[7]及Chao Wang等人[8]研究分析了国内660 MW燃煤锅炉细颗粒物生成特性。Yishu Xu等人[9-12]对机组容量为135 MW、220 MW、300 MW、600 MW和1000 MW的10余台燃煤锅炉（包括煤粉锅炉和流化床锅炉）的颗粒物生成、控制与排放特性进行了系统分析，探究了锅炉燃用煤种、锅炉类型、机组容量、运行负荷以及烟气净化过程（如布袋除尘器、脱硝脱硫装置以及湿式静电除尘器）等因素的影响。研究结果表明，燃料性质和运行条件均会显著影响超细颗粒物的生成，同时在机组高负荷运行条件下会生成更多的细颗粒物。随着对细颗粒物控制要求的提高，需要开展更多锅炉生成颗粒物特性的采样分析，以更深刻地认识细颗粒物的生成规律及生成调控方法。
痕量元素等有毒有害物质在细颗粒物上的富集是导致细颗粒物具有危害性的重要原因。燃煤痕量元素排放具有范围广、时间长、地域积累等特点，容易对区域生态环境和人体健康产生危害。燃煤过程中痕量元素的迁移行为及其向细颗粒物、飞灰中的迁移特性和分布规律成为当前燃煤污染物的控制重点和研究热点[2, 5, 13-16]。煤中痕量元素通常是指质量分数低于100×10-6的元素，如As、Se及重金属Cr、Pb、Mn等元素[5]。燃煤过程中，痕量元素的迁移与转化行为与其挥发性密切关联。通过对燃煤电站飞灰颗粒物中痕量元素分布规律的研究表明，As、Se、Cr等半挥发性痕量元素在煤燃烧过程中向细颗粒物迁移富集；Mn等难挥发元素在不同粒径颗粒物中分布无显著差别；而Hg等易挥发元素在烟气中以气态形式存在[14-17]。同时，煤中痕量元素的赋存形态与燃烧条件（温度、气氛、停留时间等）也会影响痕量元素的迁移与转化行为[2, 14, 18-20]。Hong⁃ wei Wu等[20]的实验研究显示，煤中存在的矿物种类会影响痕量元素的挥发行为，有机结合态的痕量元素比矿物结合态在煤燃烧中更易挥发。已有研究表明，煤中与黄铁矿相关的痕量元素（如As）表现出更高的挥发性，而与硅铝酸盐类黏土矿物相关的元素在高温下的挥发释放行为相对缓慢[21-24]。Smith等人[25]较早地对大型燃煤锅炉中痕量元素的相关研究进行了综述介绍，对比了两台燃煤锅炉产生的0.50 μm和50 μm粒径段飞灰中多种痕量元素的含量水平，As、Pb、Cr、V、Mn五种痕量元素在0.50 μm粒径段飞灰中的质量分数分别高出50 μm粒径段飞灰11~19倍、6.6~15倍、4~4.7倍、2.5~6倍和1.6~6倍。Swanson等人[26]对美国两台燃煤锅炉进行了采样分析，结果表明，在煤粉燃烧后，48%的As、58%的Cr、54%的Pb迁移至飞灰中，而迁移至飞灰中的Hg和Se相对较少，分别为2%和20%。岳勇和姚强等人对我国多台燃煤锅炉生成颗粒物上的痕量元素分布特性进行了研究，观察到痕量元素在小粒径的飞灰上有明显富集，且同一粒径上的富集程度正相关于其挥发性，Cu、Cr、Co、Ni的相对富集倍数为4~6倍，挥发性最强的As相对富集倍数接近30倍[27-28]。Honghong Yi等人对220 MW煤粉锅炉机组在布袋除尘器前后的颗粒物和重金属进行了研究，观察到As、Hg、Cd、Cr、V等在细颗粒物中富集，且Cd和Hg的富集程度高于As等；而Mn、Fe中未呈现类似富集[29]。Chao Wang等人分析了某220 MW W型燃烧锅炉和660 MW燃煤锅炉的痕量元素，电除尘器（Electro⁃ static Precipitator，ESP）前的颗粒物上As、Cd、Cr和Pb元素的质量浓度明显高于选择性催化还原器（Seletive Latalytic Reduction，SCR）前四种元素的质量浓度；在ESP出口处，As、Cd、Cr、Pb在 < 10 μm的4个粒径段上的质量随着粒径的减小而增大，而Mn的质量分布与颗粒物质量分布类似。并计算出了无控制条件下痕量元素的排放因子，PM1中各元素排放比例的大小关系为As>Cd>Cr>Pb>Mn。通过相对富集因子表征各元素富集倾向。在关注的五种痕量元素中，As富集程度最高，在0.2~0.5 μm粒径段PM中各元素相对富集因子的大小关系为As（41~ 44）>Cd（21~25）>Cr（10~12）>Pb（4.8~5.6）>Mn（1.6~ 1.7）[30-31]。燃煤锅炉燃用煤多为不同种类煤种的混煤且煤质复杂多变，而混煤燃烧温度、锅炉内气氛分布及停留时间也与不同锅炉的类型、结构与容量密切关联，因此开展更多类型的大型燃煤锅炉实际运行条件下的痕量元素迁移规律研究具有重要意义。
本文对国内某1000 MW煤粉锅炉机组除尘器入口处烟气中的颗粒物PM10和总飞灰进行现场采样和测试分析，探讨PM10的生成特性及其与煤中灰质量分数的关联关系，并分析As、Cr、Pb和Mn四种痕量元素在不同粒径颗粒物中的分布特性及富集规律。迁移至飞灰中的痕量元素存在通过雨水、地下等淋滤作用二次污染环境的风险，因此本文对总飞灰中痕量元素的形态分布和淋滤特性也进行了测定分析。
1 实验与分析方法 1.1 采样机组本次实验在国内某1000 MW煤粉锅炉机组上进行，锅炉采用前后墙对冲燃烧方式。采样期间机组负荷稳定在750~800 MW，波动较小，从而保证了重复实验的准确性。实验期间，锅炉燃用混煤，其工业分析、元素分析和灰成分分析结果如表 1和表 2所示。结果显示，燃煤灰分为7.7%，灰含量较低。灰成分分析结果显示，混煤的Ca、Fe质量分数较高。本文重点分析了煤中As、Cr、Pb和Mn四种典型痕量元素的质量分数（见表 3），分别为（1.03±0.38）× 10-6、（9.49±1.40）×10-6、（3.28±0.66）×10-6和（59.15± 12.93）×10-6，均在我国和世界煤中相应元素的质量分数范围内，均低于我国煤中相应元素质量分数的平均值。
| 表 1 煤的工业分析与元素分析中各成分质量分数 Table 1 Mass fractions of components in industrial analysis and elemental analysis of coal |
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| 表 2 煤的高温灰（815 ℃）各成分质量分数 Table 2 Mass fraction of each component in high temperature ash of coal (815 ℃) |
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| 表 3 煤中痕量元素质量分数平均值与范围1） Table 3 Mean value and range of the mass fraction of trace elements in coal |
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分别采用基于承重撞击器（Dekati Gravimetric Impactor，DGI）的颗粒物采样系统（见图 1）和烟尘采样仪对烟气中粒径＜10 μm的颗粒物（即PM10）和总飞灰进行了采样。采样点设置于除尘器前水平烟道。颗粒物采样系统主要由取样枪、Dekati旋风分离器和承重撞击器、流量计、空气压缩机、真空泵等组成。采样方法参考前期已建立方法[31]，采样时，通过取样枪从采样位置抽取烟气（流量10 L/min）进入旋风分离器，烟气中粒径>10 μm的颗粒首先在旋风分离器中分离收集。随后，由空气压缩机补充洁净空气（流量60 L/min），使得总流量达到70 L/min，以满足DGI要求的额定工作流量。进入DGI后，烟气中携带的其余颗粒中按粒径分五级收集，依次为2.5~10 μm、1~2.5 μm、0.5~1 μm、0.2~0.5 μm和 < 0.2 μm。实验中每次采样持续4 min，以获得足够的样品，并避免每级收集的样品超过10 mg。本次实验最后一级（< 0.2 μm）收集的样品量极少，未进行采样分析。DGI中使用铝膜或聚碳酸酯膜收集颗粒物样品，其中收集于铝膜的样品通过天平（精度0.01 mg）称量获得颗粒物的质量。颗粒物采样总计进行了4次平行采样，计算其质量平均值。而收集于聚碳酸酯膜上的样品用于分析颗粒物的成分信息。总飞灰采用烟尘采样仪（崂应3012H型）采集，采样枪中放置玻璃纤维滤筒来收集样品。
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| 图 1 实验机组采样点布置 Figure 1 Sampling point arrangement of experimental unit |
首先，通过称量获得PM10的生成质量，并基于各粒径颗粒物的质量浓度和入炉煤煤质信息，进一步计算机组和给煤在运行中不同粒径段颗粒物的灰基产率Yashbasis和煤基产率Ycoalbasis，测算中设定过量空气系数为1.05。
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式中：CPM —烟气中颗粒物的质量浓度，mg/m3；
Vfluegas —单位质量入炉煤完全燃烧产生的干烟气体积，m3/kg；
Ash —入炉煤的灰分质量分数，%。
其次，对采集的颗粒物和总灰样品分别进行X射线荧光探针分析，表征其化学组成。将颗粒物和总灰样品进行微波消解，微波消解采用硝酸-氢氟酸体系，VHNO3/VHF=7 mL/2 mL。利用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测定消解液中As、Cr、Pb和Mn等元素质量分数并换算获得各级颗粒物样品中痕量元素质量分数。结合入炉煤灰质量分数计算不同粒径颗粒物中各元素的富集因子Ei：
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式中：Ci, PM —颗粒物中痕量元素i的质量分数；
Ci, coal —煤中痕量元素i的质量分数。
最后，为测定总灰中各痕量元素的形态分布和淋滤特性，对总灰样品进行逐级提取痕量元素测定。测定方法参照龚勋等人[33]方法进行，并重点区分、测定离子交换态和酸溶态两种最易迁移的形态。测定中，首先，将总灰样品在浓度为1 mol/L的MgCl2溶液中、水平摇床振荡条件下（200 r/min）淋洗30 min。随后，通过离心分离将其中的固体残渣分离，之后再次在浓度为1 mol/L的MgCl2溶液中、水平摇床振荡条件下（200 r/min）淋洗15 min。将上述两步分离的固体放入乙酸-乙酸钠溶液（pH=5）中振荡、淋洗60 min，并重复一次。最后将上述各步的淋洗液进行ICP-MS测定，其中在MgCl2溶液中溶出的定义为离子交换态，在乙酸-乙酸钠溶液中溶出的定义为酸溶态。而固体残渣经微波消解后再进行ICP-MS测定，定义为残渣态。基于对各痕量元素上述三态浓度的测定值和对总灰中各痕量元素质量分数的直接测定值，定义各痕量元素的平衡率=（离子交换态测得值+酸溶态测得值+残渣态测得值）/原灰直接测得值×100%，以此来检验实验结果的可靠性。
2 结果分析 2.1 颗粒物的生成特性采样点（即除尘器入口）处烟气中各粒径段颗粒物的质量浓度如图 2所示。可以看到，烟气中PM质量浓度分别为3.09 mg/m3、11.77 mg/m3、59.55 mg/m3和38.46 mg/m3，大粒径颗粒物质量浓度高于小粒径颗粒物。值得注意的是，由于旋风分离器的预分离作用，最大粒径级2.5~10 μm上的颗粒物质量较小。承重撞击器中对10 μm以下颗粒物按粒径大小分为4级，每一级收集的颗粒物粒径范围大于粒径分为13级的低压撞击式颗粒物采样器，该特性有利于收集足量的样品用于成分分析，特别是对测定痕量元素十分有利，但是其粒径分辨率降低。因此，图 2中质量浓度-粒径分布结果未显示双模态粒径分布特性。
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| 图 2 质量浓度-粒径分布示意图 Figure 2 Mass concentration and particle size distribution diagram |
通过进一步换算获得的PM1和PM2.5的质量浓度分别为14.85 mg/m3和74.41 mg/m3。在锅炉过量空气系数为1.05条件下，1 kg入炉煤完全燃烧产生的烟气体积约为6.82 m3，据此换算，入炉煤在实验条件下的灰基PM1和PM2.5产率分别为1.31 × 10-3和6.55 × 10-3。相应的煤基PM1和PM2.5产率分别为0.101 3×10-3和0.507 3×10-3。各个粒径段计算所得的灰基产率和煤基产率如表 4所示。灰基颗粒物生成产率反映了煤种和燃烧条件下的颗粒物生成和排放特性。
| 表 4 粒径段的灰基产率和煤基产率 Table 4 Ash base yield and coal base yield of particle size range |
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本文与已有文献报道的20余台大型煤粉锅炉的PM1和PM2.5灰基产率进行了比较，结果如图 3所示。可以发现，大部分煤粉锅炉的PM1灰基产率在2×10-3~9×10-3，PM2.5灰基产率在10×10-3~80×10-3，本研究测定锅炉的PM1和PM2.5灰基产率略低于上述范围值。结合现有统计数据对比显示，PM1和PM2.5的灰基产率与煤中灰质量分数呈现一定的负相关关系。经过推断认为，这是因为高灰煤的煤灰中存在更多的高岭石等黏土矿物，其在高温燃烧过程中会通过固定生成的超细颗粒物矿物蒸气、熔融-液相捕集生成的颗粒物对PM1、PM2.5的生成起到抑制作用[34]。这一现象或许可用于指导配煤以减少颗粒物的排放，但仍需进一步研究确认。
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| 图 3 不同煤种的PM1和PM2.5灰基产率 Figure 3 Ash base yield of PM1 and PM2.5 in different coal species |
文献涉及煤种的灰质量分数包括：12.39% [10]，7.17% [12]，9.44% [35]，11.36% [11]，22%，20%，12%，9%，10%，4% [6]，13.7%，14.3% [36]，23.82% [8]，35.93% [37]，33.84%，44.76%[38]。
2.2 颗粒物中痕量元素分布图 4和图 5分别展示了颗粒物的成分组成和As、Cr、Pb和Mn四种痕量元素在不同粒径颗粒物中的质量分数（按其氧化物形式计算）。可以看到，As和Cr在PM0.2~0.5中的质量分数分别为232.90×10-6和496.21×10-6，显著高于它们在PM1~2.5或PM2.5~10等大颗粒物中的质量分数（46.27×10-6和184.58×10-6）。从图 6可知，As和Cr在PM0.2~0.5中发生了显著富集，富集因子分别为17.58和4.05，此现象与文献报道一致。这是由于As和Cr均属于半挥发性元素，其在高温燃烧过程中部分气化形成矿物蒸气（如AsO、As2、As2O5、As4O6等）[39-40]，而形成的矿物蒸气在烟气降温过程中发生均相成核形成超细颗粒物，或在已形成的颗粒物表面发生表面反应、异相冷凝沉积。相对于大粒径颗粒物而言，小粒径细颗粒物的比表面积更大，更易发生矿物蒸气的冷凝沉积[41-42]。同时，图 4表明小粒径颗粒物如PM0.2~0.5中含有较高含量的S和Ca，而Ca可与As发生化学反应（如式（1）、式（2））生成钙的砷酸盐类物质，这也促进了As向小颗粒物的迁移和富集[39-43]。
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| 图 4 不同粒径颗粒物及总灰各成分质量分数 Figure 4 Mass fraction of components of particulate matters with different particle sizes and total ash |
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| 图 5 痕量元素As、Cr、Pb和Mn在不同粒径颗粒物中的质量分数分布 Figure 5 Mass fraction distribution of trace elements As, Cr, Pb and Mn in particulate matters with different particle sizes |
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| 图 6 痕量元素As、Cr、Pb和Mn在不同粒径颗粒物中的富集因子 Figure 6 Enrichment factors of trace elements As, Cr, Pb and Mn in particulate matters with different particle sizes |
与As、Cr的迁移行为不同，Mn属于难挥发元素，其并未在小粒径颗粒物中发生显著富集。值得注意的是，本研究中Pb也未在小粒径颗粒物中发生显著富集，其在小粒径颗粒物（PM0.2~0.5）中的质量分数甚至略低于大粒径颗粒物（PM1~2.5、PM2.5~10）中的质量分数。这与颗粒物的化学成分组成及Pb的反应特性有关。如图 4所示，小粒径颗粒物中含有较丰富的S、Ca等，而Si、Al等黏土矿物元素显著低于大粒径颗粒物。Gale和Wendt等人[44-45]、Uberoi和Shadman等人[46-47]研究指出，高岭石等黏土矿物可与Pb等反应（如式（3）），并将其捕集固定。
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因此推断，在燃烧过程中，形成的含Pb矿物蒸气更易与富含黏土矿物成分的大粒径颗粒物反应，使其更易迁移至大粒径颗粒物中。该因素与小颗粒物具有的大比表面积特性相互竞争，使得Pb未在小粒径颗粒物中发生显著富集。需要说明的是，各痕量元素在煤中赋存形态的差异也会对迁移过程产生影响，基于研究结果，未能对此因素展开讨论。
2.3 总灰中痕量元素的及形态分布总灰中痕量元素As、Cr、Pb和Mn的质量分数分别为（7.06±3.21）×10-6、（37.00±3.17）×10-6、（73.84± 3.16）× 10-6和（338.96 ± 56.76）× 10-6，均低于PM1和PM2.5中相应各痕量元素的质量分数。总灰中各痕量元素的形态分布，即其在离子交换态、酸溶态和残渣态的分布比例如图 7所示。测定中通过计算各元素的平衡率检验测定方法及结果的可靠性，结果显示，As、Cr、Pb和Mn四种痕量元素的平衡率分别为114.5%、119.9%、100.7%和105.8%，表明形态测定结果具有较高的准确性。
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| 图 7 总灰中各痕量元素的形态分布及平衡率 Figure 7 Morphological distribution and equilibrium rate of trace elements in total ash |
如图 7所示，总灰中元素As在三种形态中均有存在。其中，残渣态As为主要存在形态，占78.39%；其次为酸溶态As，占比为15.88%；水溶态As占比最小。王贺飞等人[39]在研究中也观察到，As在灰中的主要存在形式是残渣态，并指出在燃烧过程中煤中As的各类形态可以相互作用迁移，有机态结合As的热稳定性较低，燃烧过程中易氧化形成气相As，以一定比例转化为可交换态As。与As相比，元素Cr同样存在三种形态且以残渣态为主（占比74.44%）；不同的是，水溶态形式的Cr占比18.68%，高于酸溶态Cr。总灰中元素Pb几乎全部为残渣态，占比超过99.97%，远高于其他三种元素。这一现象表明Pb在高温过程中更易与煤灰中的其他矿物成分（如高岭石等黏土矿物）反应，进而捕集固定，进一步验证了2.2中Pb在不同粒径颗粒物中的分布特性。元素Mn主要以残渣态和酸溶态存在，占比分别为89.15%和10.79%。由于以离子交换态和酸溶态存在的元素更容易在环境中迁移，根据以上形态测定结果可以认为，总灰中痕量元素Cr具有最高的浸出风险，其次是As，Mn和Pb的浸出风险小于Cr和As。
3 结论本研究对国内某1000 MW煤粉锅炉静电除尘器入口处烟气中的PM10和总飞灰进行了现场采样和测试分析，并分析了PM10生成特性和As、Cr、Pb和Mn四种痕量元素在不同粒径颗粒物中的分布特性及富集规律。结果显示，其生成的PM1和PM2.5的质量浓度分别为14.85 mg/m3和74.41 mg/m3，相应的灰基PM1和PM2.5产率分别为1.31×10-3和6.55×10-3。结合现有统计数据对比显示，PM1和PM2.5的灰基产率与煤中灰质量分数呈现一定的负相关关系。As和Cr在PM0.2~0.5中发生了显著富集，富集因子分别为17.58和4.05。半挥发性元素Pb和难挥发性元素Mn未在小粒径颗粒物中发生显著富集。总灰中四种痕量元素均以残渣态存在，但相比较而言，痕量元素Cr具有最高的浸出风险，其次是As，Mn和Pb的浸出风险小于Cr和As。
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