空气污染是困扰我国环境健康的焦点问题，世界卫生组织(WHO)2012年评估认为，全球城市大气污染造成每年约700万例居民死亡，我国有(35~50)万例。近年来，我国由于经济快速发展和机动车数量的显著增加，大气O3污染也逐渐变得较为严重，部分研究发现大气臭氧浓度上升可增加居民死亡例数的增加[1-2]，但研究地区局限在珠三角地区、上海等沿海地带[3]。选择我国地理位置及区域规模均具有代表性的中部城市宜昌作为研究区域，并以最显著的健康效应指标-死亡[4]，作为观察结局，探讨臭氧暴露对居民健康的急性影响，从而促进我国采取合理的管理控制措施降低我国O3污染水平，保护人群健康。
1 资料与方法 1.1 资料来源收集2014—2016年宜昌市常住人口逐日死亡个案资料，关键指标包括死亡时间、性别、年龄、根本死亡原因、根本死因编码(A~Y)。死因资料来源中国疾病预防控制中心死因登记报告信息系统，排除意外死亡人数，数据收集地区覆盖城区范围，关键变量齐全、数量完整。收集同期宜昌市空气污染和气象指标的逐日数据。大气污染物包括PM2.5(μg/m3)、PM10(μg/m3)、SO2 (μg/m3)、NO2 (μg/m3)、O3(8 h)(μg/m3)、CO(μg/m3)6项指标，数据来源于宜昌市环保局城区6个环保监测站点日报数据，以6个监测站点均值作为全市水平代表。气象指标包括日均温(℃)、日均相对湿度(%)、日平均气压(kPa)、日平均风速(m/s)，数据来源于宜昌市气象局。
1.2 方法 1.2.1 描述性分析研究期间的气象指标、大气污染物浓度均近似服从正态分布，但由于波动较大，均采用均值与标准差(x±s)、最小值(Min)、最大值(Max)和分位数(P25、P50、P75)进行统计描述。每日人群死亡数服从半泊松回归(Quasi-Poisson)分布，为便于结果表达，也采用上述指标进行描述。大气污染物之间及与气象指标的相关性采用Spearman相关分析，相关系数rs的绝对值越接近于1，提示两者相关性越强。
1.2.2 回归模型分析采用基于Quasi-Poisson回归的广义线性模型(GLM)分析逐日死亡数与大气污染物(O3)Zt的相关性。采用自然样条平滑函数(ns)拟合时间序列的长期趋势和季节趋势，自由度选择7/a[5]。模型中同时控制气象因素、星期几效应(DOW)、节假日效应(Holiday)的混杂影响，日均温(Temp)、日均相对湿度(RH)、的拟合使用自然样条平滑函数拟合，自由度的选择基于AIC法则确定(时间自由度选择7，平均温度和平均相对湿度均选择3)，DOW、Holiday效应以分类变量形式纳入模型。GLM模型见公式(1)：
| $ \begin{array}{l} {\rm{log}}E\left( {Yt} \right) = \beta {Z_t} + ns\left( {{\rm{time}}, 7*3} \right) + ns\left( {{\rm{Temp}}, df} \right) + \\ ns(RH, {\rm{df}}) + {\rm{as}}{\rm{.factor}}(DOW) + {\rm{as}}{\rm{.factor}}(Holiday)\\ + Intercept \end{array} $ | (1) |
式中：E(Yt)—当日的期望死亡人次；
β—回归系数；
Zt—当日O3浓度；
DOW(day of week)—星期几效应；
ns—自然样条平滑函数, 其中df为自由度。
对当日(lag0)的污染物浓度与人群死亡数进行分析，然后再进行滞后效应(lag1~lag7)分析(同时考虑协变量滞后性)。计算O3浓度每升高10 μg/m3，死亡率增加的ER(Excess Risk)及95%CI(95% Confidence Interval)，采用最大效应值作为污染物对人群死亡效应的暴露风险估计值。敏感性分析选择人群死亡风险当日滞后效应为最大效应值时，实施双污染物模型和多污染物模型分析评估主模型的稳定性。
1.3 统计学处理采用R 3.3.2软件完成，显著性水平P＜0.05为有统计学意义。
2 结果 2.1 基本情况2014—2016年间，宜昌市O3(8 h)日均值为71 μg/m3，期间共计21 d(1.92%)超过《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)[6]日均值160 μg/m3，3年年均值呈上升趋势(年均值依次为70.5、75.7、75.8 μg/m3)。2014—2016年O3(8 h)逐日浓度变化趋势主要呈现夏季高、冬季低的趋势(图 1)。2014—2016年期间，日均温的年均值为16.6℃(范围值：-1.8℃~31.8℃)，相对湿度的年均值为76.3%(范围值：33.3%~99.0%)，每日人群死亡人数均值为14人(范围值：3~25人)，其中男性均值为8人、女性为6人(表 1)。
|
| 图 1 2014—2016年宜昌市大气污染物O3日均浓度变化趋势 |
| 指标 | X±s | Min | P25 | P50 | P75 | Max |
| 空气污染物/(μg/m3) | ||||||
| O3 (8 h) | 71±38 | 10 | 40 | 65 | 96 | 198 |
| PM2.5 | 78±53 | 7 | 42 | 64 | 99 | 343 |
| PM10 | 116±64 | 13 | 71 | 104 | 148 | 445 |
| SO2 | 73±23 | 5 | 16 | 24 | 45 | 172 |
| NO2 | 55±11 | 13 | 30 | 35 | 43 | 82 |
| CO | 1 097±440 | 347 | 826 | 985 | 1 218 | 2 981 |
| 气象指标 | ||||||
| 日均温/℃ | 16.6±8.0 | -1.8 | 9.5 | 17.8 | 23.5 | 31.8 |
| 相对湿度/% | 76.3±14.1 | 33.3 | 66.3 | 77.0 | 87.6 | 99.0 |
| 气压/kPa | 98.7±9.5 | 97.0 | 97.9 | 98.6 | 99.4 | 101.4 |
| 风速/(m/s) | 1.8±0.5 | 0.0 | 1.5 | 1.8 | 2.1 | 3.6 |
| 死亡数(人/d) | ||||||
| 总死亡 | 14±4 | 3 | 11 | 14 | 17 | 35 |
| 男性 | 8±3 | 1 | 6 | 8 | 10 | 23 |
| 女性 | 6±3 | 0 | 5 | 6 | 7 | 15 |
2.2 大气污染及气象因素相关性
大气污染物与气象指标的相关性分析提示(表 2)，O3与温度、风速表现为正相关，与相对湿度、气压表现为负相关；O3与其他污染物(包括PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO等)之间，均表现出中等程度以上负相关性。
| 指标 | 日均温度 | 相对湿度 | 气压 | 风速 | PM2.5 | PM10 | SO2 | NO2 | CO | O3 |
| 日均温度温 | 1.000 | 0.033 | -0.845* | 0.189* | -0.500* | -0.396* | -0.353* | -0.263* | -0.504* | 0.599* |
| 相对湿度 | 0.033 | 1.000 | -0.251* | -0.399* | -0.261* | -0.412* | -0.277* | -0.340* | -0.504* | -0.464 |
| 气压 | -0.845* | -0.251* | 1.000 | -0.161* | 0.457* | 0.404* | 0.368* | 0.317* | 0.415* | -0.412* |
| 风速 | 0.189* | -0.397* | -0.161* | 1.000 | -0.149* | -0.049 | -0.033 | -0.146* | -0.274* | 0.432* |
| PM2.5 | -0.500* | -0.261* | 0.457* | -0.149* | 1.000 | 0.944* | 0.611* | 0.586* | 0.764* | -0.243* |
| PM10 | -0.396* | -0.412* | 0.404* | -0.049 | 0.944* | 1.000 | 0.608* | 0.627* | 0.654* | -0.119* |
| SO2 | -0.353* | -0.277* | 0.368* | -0.033 | 0.611* | 0.608* | 1.000 | 0.363* | 0.538* | -0.206* |
| NO2 | -0.263* | -0.340* | 0.317* | -0.146* | 0.588* | 0.628* | 0.363* | 1.000 | 0.399* | -0.148* |
| CO | -0.504* | 0.005 | 0.415* | -0.275* | 0.764* | 0.654* | 0.537* | 0.399* | 1.000 | -0.407* |
| O3 | 0.599* | -0.464* | -0.412* | 0.432* | -0.243* | -0.119* | -0.206* | -0.148* | -0.407* | 1.000 |
| 注：* P < 0.01 | ||||||||||
2.3 O3对人群非意外死亡风险的影响
表 3为大气污染物O3与人群死亡风险的当日滞后效应分析结果：大气污染物O3浓度每升高10 μg/m3，可使人群总死亡率增加0.56%(95%CI：0.01%~1.15%)，可使女性死亡率增加0.88 (95%CI：0.01%~1.74%)，并均出现在单日滞后6 d。但总体累积滞后效应分析无统计学意义(表 4)。
| Lag day | 总体 | 男性 | 女性 |
| Lag 0 | -0.02(-0.80, 0.63) | 0.15(-0.90, 1.23) | -0.25(-1.44, 0.96) |
| Lag 1 | -0.34(-0.86, 0.43) | -0.43(-1.21, 0.54) | 0.03(-0.76, 1.01) |
| Lag 2 | -0.28(-0.80, 0.37) | -0.15(-0.86, 0.70) | -0.40(-1.36, 0.51) |
| Lag 3 | 0.14(-0.18, 0.54) | 0.30(-0.40, 1.05) | 0.19(-0.68, 1.26) |
| Lag 4 | 0.50(-0.11, 1.04) | 0.25(-0.50, 0.84) | 0.86(-0.07, 1.07) |
| Lag 5 | 0.32(-0.10, 1.24) | 0.39(-0.20, 1.07) | 0.38(-0.38, 1.22) |
| Lag 6 | 0.56(0.01, 1.15) | 0.32(-0.26, 1.05) | 0.88(0.01, 1.74) |
| Lag 7 | -0.08(-0.65, 0.46) | -0.01(-0.60, 0.39) | -0.11(-1.02, 0.57) |
| Lag day | 总体 | 95% CI |
| Lag 01 | -0.21 | (-1.11, 0.70) |
| Lag 02 | -0.33 | (-1.26, 0.62) |
| Lag 03 | -0.07 | (-1.03, 0.90) |
| Lag 04 | 0.21 | (-0.78, 1.22) |
| Lag 05 | 0.43 | (-0.60, 1.49) |
| Lag 06 | 0.68 | (-0.39, 1.76) |
| Lag 07 | 0.59 | (-0.51, 1.72) |
2.4 敏感性分析
O3与人群总死亡风险的双污染物及多污染物模型分析结果如图 2所示，O3敏感性分析结果较主模型结果基本一致，且95%CI变化范围也较小，均出现在滞后6 d，并有统计学意义，提示主模型拟合结果可靠且稳定性好。
|
| 图 2 双污染物及多污染物模型分析结果(ER及95%CI) |
3 讨论
本研究发现：通过2014—2016年监测数据分析，宜昌市大气污染物O3 (8 h)总体呈现逐年上升趋势，日均值为71 μg/m3，低于广州市、宁波市等地[7]。2014—2016年宜昌市逐日O3及人群死亡数时间序列分析结果显示，在控制其他影响因素后，当O3(8 h)浓度每升高10 μg/m3，可使人群总死亡率增加0.56%(Lag6)。
本次调查的人群总死亡率增加低于南京市2013—2015年评估结果0.79%(Lag3)[8]，高于珠三角地区2013—2014年评估结果(广州0.37%、东莞市0.44%、佛山市-0.05%、江门市0.21%、肇庆市0.65%)[9]。差异可能来源与不同地区空气污染物来源、成分特征、气候因素、社会经济状况、以及研究人群人口结构构成等原因有关[10-11]。本文的性别分层分析中，臭氧对男性死亡效应差异无统计学意义，但对女性死亡效应存在显著性影响，这与南京市和北京市的分析结果一致[12]。
大气污染物之间的相关性分析显示，O3与其他污染物(包括PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO等)之间，均表现出中等程度以上负相关性，敏感性分析中的双污染物及多污染物模型与臭氧单污染物主模型的结果基本一致，且均出现在单日滞后6 d，提示臭氧单污染物与其他污染物对死亡的交互影响较小，主模型稳定可靠，臭氧对人群死亡效应分析结果可信。有动物模型发现短时间内高浓度的臭氧对体外培养大鼠的星形胶质细胞有损伤作用[13]。应当注意臭氧等空气污染物对人群死亡的影响[14-15]。O3暴露的单日滞后天数与上海[16]、苏州[17]、广州[18]等城市不一致，可能与宜昌市的气候特征、经济社会状况、疾病构成、年龄分布等因素有关。
综上所述，宜昌市O3短期暴露可使居民非意外死亡的风险增加，其中，女性为敏感人群。地面O3是光化学烟雾的一个主要组成部分，它是由车辆以及工业释放出的氧化氮(NOx)等污染物以及由机动车和工业释放的挥发性有机化合物(VOCs)与日照反应而形成。O3作为重要大气污染物之一，建议相关部门高度重视，控制机动车辆的增加，减少氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOC)的排放量，这是在其他国家都有过成功经验[19-20]。
本文采用了时间序列分析方法对大气污染物臭氧(O3)与人群总死亡的急性效应进行了评估，其本质上是属于生态学研究，存在如下的不足之处：一是无法完全排除在生态学存在的谬误；二是本文选取了宜昌市全市监测的污染物均值浓度作为人群暴露浓度，但是没能获得个体水平上的暴露并进行分析；三是未能进行病种分析，及进一步明确具体ICD编码和死因类型，以便发现特异性疾病；四是由于气象因素间存在着较多的关联性，同时引入广义线性模型可能会引起多重共线性，导致结果有偏估计。除了时间序列分析之外，还有定组研究、GIS[21]、评估模型、空气质量模型[212、横断面研究[23-24]、疾病负担[25]等方法来研究大气污染对人群健康的影响，这些都要在以后的研究中进行探索。
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