2. 中国疾病预防控制中心环境与健康相关产品安全所
饮水安全与人类健康息息相关，近年我国经济快速发展，随之也带来一些水环境污染问题。目前国际上常用环境健康风险评估对饮用水与人体健康关系进行定量评估。环境健康风险评估已在世界许多国家展开，该方法已成为发达国家制定环境管理决策的重要依据之一。它的主要特点是以风险作为评价指标，把环境污染与人体健康联系起来，定量描述污染对人体产生健康危害的风险。现今广泛应用的风险评价模式是1983年由美国国家科学院在《联邦政府的风险评估管理》报告中提出来的, 它由四部分组成，即危害识别、剂量—反应关系、暴露评估和风险特征分析[1]。本文就结合某市居民生活饮用水健康风险评估实例来阐述风险评估四步法在水环境评价中的具体应用。
1 资料与方法 1.1 研究对象某市20岁及以上在当地生活满一年及以上的常住居民。
1.2 数据来源生活饮用水暴露量数据来源于2009—2011年某市居民生活饮用水的现场调查，于2009年11—12月1 109民月(枯水期)和2010年7—8月(丰水期)采用多阶段随机抽样方法抽取该地区270户，每户抽取1人，调查居民的饮水习惯和饮水量，研究方法见文献[2]。调查同时检测用户末梢水中微生物指标(菌落总数、总大肠菌群、大肠埃希菌)、毒理学指标(砷、汞、镉、铅、硒、四氯化碳)、一般化学指标(铁、锰、铜、锌、铝)和非常规指标(银、镍、钡、铍、钼、钠、铊、三卤甲烷、六六六、滴滴涕、七氯、六氯苯、林丹)，三卤甲烷包括三氯甲烷、一氯二溴甲烷、二氯一溴甲烷、三溴甲烷。浓度结果见文献[3]。
1.3 评估方法参照经典“四步法”进行健康风险评估[1]。化学物质根据其产生的毒效应可分为有阈化合物(包括非致癌物和非遗传毒物)和无阈化合物(致癌物)，本研究暴露评估和风险特征分析参照表 1[4-6]经口摄入途径所列公式对饮用水中各种化合物开展评估。由于暴露量呈正偏态分布，用中位数描述某市居民生活饮用水暴露量和健康风险。
| 有阈化合物(包括非致癌物和非遗传毒物) | 无阈化合物(致癌物) | ||||||
| 非线性剂量反应关系[4] | 日均暴露量[5] | 危害系数 (HQ)[6] |
线性剂量反应[4] | 终生日均暴露量[5] | 致癌风险 (Risk)[6] |
||
| 吸入途径 | RfC =NOAELi (或LOAELi)/(UFs×MF) | ADDinh=C×EF×ED×ET/AT | HQ=ADDinh/RfC | IUR | LADDinh=C×EF×ED×ET/LT | risk=LADDinh×IUR×1 000 | |
| 经口摄入途径 | RfDO=NOAELO (或LOAELO)/(UFs×MF) | ADDing=C×EF×ED×IR/(AT×BW) | HQ=ADDing/RfDO | SF | LADDing=C×EF×ED×IR/(LT×BW) | risk = LADDing×SFO | |
| 皮肤接触途径 | RfDABS=RfDO×ABSGI | ADDder=DAevent×EV×ED×EF×SA/(AT×BW) | HQ=ADDder/RfDABS | SFABS=SFO/ABSGI | LADDder=DAevent×EV×ED×EF×SA/(LT×BW) | risk=LADDder×SFABS | |
| 注：RfC：吸入参考浓度，mg/m3；RfDO：经口摄入参考剂量，mg/(kg·d)；RfDABS：吸收参考剂量，mg/(kg·d)；ABSGI：胃肠道吸收比例； NOAELi：吸入某物质的无明显损害作用水平值，mg/m3；LOAELi：吸入某物质的最低可观察到的有害作用水平值，mg/m3；UFs：不确定因子；MF：修正因子； ADDinh：污染物吸入途径日均暴露剂量，mg/m3；ADDing：污染物摄入途径日均暴露剂量，mg/(kg·d)；ADDder：污染物皮肤接触途径日均暴露剂量，mg/(kg·d)； C：污染物浓度，mg/L；EF：暴露频率，d/年；ED：暴露周期，年；ET：暴露时间，(h/d)；IR：经口摄入率，L/day；BW：体重，kg； AT：平均时间(一般用于非致癌效应的风险评估，请根据实际情况确定具体数值)，年； LT：终生时间(一般用于致癌效应的风险评估，终生时间为70年)，年； DAevent：平均单次事件吸收量，通常由平均污染物浓度、平均单次事件的暴露时间、皮肤渗透系数、皮肤吸收率等参数计算得到mg/(cm2·次) EV：暴露事件频率，次/d；SA：皮肤接触暴露面积，cm2； IUR：吸入途径的单位风险因子，采用反应持续暴露于空气中浓度为1 μg/m3的物质，估计终生超额癌症风险的上限值，m3/μg； SF：评价终生引起癌症的可能性，(kg·d)/mg；SFABS：吸收斜率因子，(kg·d)/mg；SFO：经口摄入斜率因子，(kg·d)/mg； LADDinh污染物吸入途径的致癌终生日均暴露剂量mg/m3； LADDing污染物摄入途径的致癌终生日均暴露剂量，mg/(kg·d)； LADDder污染物皮肤接触途径的致癌终生日均暴露剂量，mg/(kg·d)。 | |||||||
1.4 数据分析
采用Excel 2007进行数据清理，运用SPSS 19.0对不同性别和年龄的暴露量和健康风险进行点值估计, 采用非参数独立样本中位数检验比较不同性别、年龄对居民健康风险的影响。
2 结果 2.1 危害识别对于铁等化学指标，IRIS(http://www.epa.gov/IRIS/)[7]系统没有相应毒理学数据，不对其进行健康风险评估。对于六六六等在本次调查中浓度极低的指标，处于本底水平或低于国际常规检测方法的检出限，不对其开展健康风险评估。根据IRIS数据库，利用本研究所检测的化学物质浓度和摄入量，定量评估砷、锰、镍、锌、硒、钼、钡、三氯甲烷、四氯化碳、二氯一溴甲烷、二溴一氯甲烷、三溴甲烷12种化学物质经口暴露的非致癌风险，以及砷、三卤甲烷和四氯化碳6种化学物的癌症风险。
2.2 暴露评估总水摄入量包括自来水、瓶(桶)装水和饮料三类(表 2)。瓶(桶)装水中检测指标浓度处于本底水平，因而只对自来水开展健康风险评估。某市居民不同季节饮水情况见表 2。根据居民饮水暴露浓度和饮水量，计算不同性别和年龄人群经口途径摄入自来水日均暴露量(针对有阈化合物)和终生日均暴露量(针对无阈化合物)[4-6]，(表 3和表 4)。
| 季节 | 水的类型 | 均值±标准误/ (mL/d) |
P10 | P50 | P90 |
| 冬季 | 自来水 | 1 594±156 | 172 | 1 538 | 3 109 |
| 瓶装水 | 389±86 | 0 | 0 | 1 571 | |
| 饮料 | 158±12 | 0 | 71 | 499 | |
| 总消耗水 | 2 142±181 | 1 040 | 2 062 | 3 522 | |
| 夏季 | 自来水 | 1 681±106 | 0 | 1 684 | 3 150 |
| 瓶装水 | 4 230±61 | 0 | 0 | 1 474 | |
| 饮料 | 242±32 | 0 | 200 | 600 | |
| 总消耗水 | 2 345±117 | 1 171 | 2 122 | 3 596 |
| 类别名称 | 男 | 女 | 总人群 | |||||
| 20岁~ | 35岁~ | 60岁~ | 20岁~ | 35岁~ | 60岁~ | |||
| 砷 | 1.53E-05 | 6.71E-06 | 6.09E-06 | 1.24E-05 | 1.17E-05 | 8.38E-06 | 9.61E-06 | |
| 锰 | 1.43E-05 | 3.62E-05 | 6.02E-05 | 2.38E-05 | 4.07E-05 | 2.17E-05 | 3.40E-05 | |
| 镍 | 3.29E-06 | 2.82E-06 | 1.06E-05 | 1.06E-05 | 4.87E-06 | 1.29E-06 | 5.99E-06 | |
| 锌 | 2.85E-04 | 3.59E-05 | 4.07E-04 | 6.24E-04 | 1.13E-04 | 1.93E-04 | 1.60E-04 | |
| 硒 | 2.64E-07 | 0 | 7.49E-06 | 6.04E-06 | 0 | 3.91E-07 | 6.11E-07 | |
| 钼 | 3.05E-05 | 4.32E-05 | 4.45E-05 | 5.26E-05 | 6.34E-05 | 3.73E-05 | 4.70E-05 | |
| 钡 | 3.81E-03 | 5.21E-03 | 9.14E-03 | 6.13E-03 | 6.27E-03 | 4.45E-03 | 5.87E-03 | |
| 三氯甲烷 | 1.43E-06 | 1.92E-06 | 2.69E-06 | 3.24E-06 | 2.12E-06 | 3.79E-05 | 2.45E-06 | |
| 四氯化碳 | 9.28E-07 | 1.48E-06 | 1.32E-06 | 1.44E-06 | 1.32E-06 | 1.51E-06 | 1.34E-06 | |
| 二氯一溴甲烷 | 3.10E-06 | 5.37E-06 | 8.78E-06 | 8.38E-06 | 4.97E-06 | 3.00E-05 | 6.60E-06 | |
| 二溴一氯甲烷 | 1.51E-06 | 2.35E-06 | 1.37E-05 | 1.14E-05 | 2.69E-06 | 1.79E-05 | 4.73E-06 | |
| 三溴甲烷 | 1.39E-06 | 1.63E-06 | 8.30E-06 | 2.37E-06 | 2.27E-06 | 7.54E-06 | 2.25E-06 | |
| 类别名称 | 男 | 女 | 总人群 | |||||
| 20岁~ | 35岁~ | 60岁~ | 20岁~ | 35岁~ | 60岁~ | |||
| 砷 | 2.71E-06 | 2.51E-06 | 2.51E-06 | 1.11E-06 | 2.74E-06 | 2.00E-06 | 2.29E-06 | |
| 三氯甲烷 | 4.66E-07 | 1.15E-06 | 1.77E-06 | 7.80E-07 | 7.36E-07 | 4.53E-06 | 1.29E-06 | |
| 四氯化碳 | 2.31E-07 | 5.69E-07 | 5.70E-07 | 1.26E-07 | 3.42E-07 | 3.26E-07 | 3.64E-07 | |
| 二氯一溴甲烷 | 1.19E-06 | 2.55E-06 | 6.33E-06 | 1.32E-06 | 1.73E-06 | 4.61E-06 | 2.42E-06 | |
| 二溴一氯甲烷 | 4.05E-07 | 1.17E-06 | 6.98E-06 | 8.41E-07 | 8.84E-07 | 2.26E-06 | 1.37E-06 | |
| 三溴甲烷 | 3.82E-07 | 9.17E-07 | 1.79E-06 | 2.76E-07 | 7.36E-07 | 1.41E-06 | 8.73E-07 | |
2.3 健康风险
利用表 1[4-6]公式结合日均暴露量和参考剂量计算某市居民经口途径摄入自来水非癌症风险(表 5)。12种物质总危害指数为7.32E-02，处于可接受范围内，引起相应疾病的可能性较低。砷对总危害指数的贡献最大，女性暴露于砷引起的非癌症风险高于男性(P＜0.05), 其他各项指标未见明显统计学差异。不同年龄段暴露于三卤甲烷的非致癌风险不同(P＜0.05)，随着年龄增长风险有所增加，60岁以上人群非癌症风险相对较高。
| 类别名称 | 参考剂量/ (RfD，mg/kg·d) |
男 | 女 | 总人群 | |||||
| 20岁~ | 35岁~ | 60岁~ | 20岁~ | 35岁~ | 60岁~ | ||||
| 砷 | 3~10-4 | 5.11E-02 | 2.24E-02 | 2.03E-02 | 4.12E-02 | 3.89E-02 | 2.79E-02 | 3.20E-02 | |
| 锰 | 1.4~10-1 | 1.02E-04 | 2.58E-04 | 4.30E-04 | 1.70E-04 | 2.91E-04 | 1.55E-04 | 2.43E-04 | |
| 镍 | 2~10-2 | 1.64E-04 | 1.41E-04 | 5.30E-04 | 5.28E-04 | 2.44E-04 | 6.43E-05 | 3.00E-04 | |
| 锌 | 3~10-1 | 9.50E-04 | 1.20E-04 | 1.36E-03 | 2.08E-03 | 3.78E-04 | 6.45E-04 | 5.33E-04 | |
| 硒 | 5~10-3 | 5.28E-05 | 0 | 1.50E-03 | 1.21E-03 | 0 | 7.81E-05 | 1.22E-04 | |
| 钼 | 5~10-3 | 6.10E-03 | 8.64E-03 | 8.89E-03 | 1.05E-02 | 1.27E-02 | 7.46E-03 | 9.41E-03 | |
| 钡 | 2~10-1 | 1.90E-02 | 2.61E-02 | 4.57E-02 | 3.07E-02 | 3.13E-02 | 2.23E-02 | 2.93E-02 | |
| 三氯甲烷 | 1~10-2 | 1.43E-04 | 1.92E-04 | 2.69E-04 | 3.24E-04 | 2.12E-04 | 3.79E-03 | 2.45E-04 | |
| 四氯化碳 | 4~10-3 | 2.32E-04 | 3.69E-04 | 3.30E-04 | 3.60E-04 | 3.30E-04 | 3.78E-04 | 3.34E-04 | |
| 二氯一溴甲烷 | 2~10-2 | 1.55E-04 | 2.68E-04 | 4.39E-04 | 4.19E-04 | 2.49E-04 | 1.50E-03 | 3.30E-04 | |
| 二溴一氯甲烷 | 2~10-2 | 7.56E-05 | 1.18E-04 | 6.84E-04 | 5.68E-04 | 1.34E-04 | 8.97E-04 | 2.37E-04 | |
| 三溴甲烷 | 2~10-2 | 6.93E-05 | 8.13E-05 | 4.15E-04 | 1.18E-04 | 1.13E-04 | 3.77E-04 | 1.13E-04 | |
| 总风险 | 6.25E-02 | 8.05E-02 | 7.32E-02 | ||||||
利用表 1[4-6]公式结合终生日均暴露量和斜率因子计算某市居民经口途径摄入自来水癌症风险(表 6)。6种物质总癌症风险为3.75E-06，高于10-6的可接受风险水平，存在致癌风险，其中砷对总癌症风险贡献最大，为3.44E-06。不同性别各项指标致癌风险未见明显统计学差异(P＞0.05)。不同年龄段暴露于三卤甲烷的致癌风险不同(P＜0.05)，随着年龄增长风险有所增加，60岁以上人群癌症风险相对较高。
| 类别名称 | 斜率因子 (SF，kg·d/mg) |
男 | 女 | 总人群 | |||||
| 20岁~ | 35岁~ | 60岁~ | 20岁~ | 35岁~ | 60岁~ | ||||
| 砷 | 1.5 | 4.06E-06 | 3.76E-06 | 3.77E-06 | 1.66E-06 | 4.11E-06 | 3.00E-06 | 3.44E-06 | |
| 三氯甲烷 | 0.01 | 4.66E-09 | 1.15E-08 | 1.77E-08 | 7.80E-09 | 7.36E-09 | 4.53E-08 | 1.29E-08 | |
| 四氯化碳 | 0.07 | 1.62E-08 | 3.99E-08 | 3.99E-08 | 8.85E-09 | 2.40E-08 | 2.28E-08 | 2.55E-08 | |
| 二氯一溴甲烷 | 0.062 | 7.40E-08 | 1.58E-07 | 3.93E-07 | 8.18E-08 | 1.07E-07 | 2.86E-07 | 1.50E-07 | |
| 二溴一氯甲烷 | 0.084 | 3.40E-08 | 9.84E-08 | 5.86E-07 | 7.06E-08 | 7.42E-08 | 1.90E-07 | 1.15E-07 | |
| 三溴甲烷 | 0.007 9 | 3.02E-09 | 7.24E-09 | 1.42E-08 | 2.18E-09 | 5.81E-09 | 1.11E-08 | 6.89E-09 | |
| 总风险 | 3.75E-06 | ||||||||
进一步对砷等6种物质的癌症风险百分数进行了计算(表 7)。二氯一溴甲烷、二溴一氯甲烷90%分位数超过EPA可接受风险水平1×10-6，具有潜在的风险。
| 类别名称 | 斜率因子(SF，kg·d/mg) | P25 | P50 | P75 | P90 |
| 砷 | 1.5 | 5.42E-07 | 3.44E-06 | 1.77E-05 | 5.82E-05 |
| 三氯甲烷 | 0.01 | 3.36E-09 | 1.29E-08 | 1.75E-07 | 8.07E-07 |
| 四氯化碳 | 0.07 | 6.71E-09 | 2.55E-08 | 5.88E-08 | 1.11E-07 |
| 二氯一溴甲烷 | 0.062 | 3.25E-08 | 1.50E-07 | 7.71E-07 | 3.12E-06 |
| 二溴一氯甲烷 | 0.084 | 3.00E-08 | 1.15E-07 | 8.62E-07 | 1.99E-06 |
| 三溴甲烷 | 0.007 9 | 1.88E-09 | 6.89E-09 | 2.43E-08 | 9.65E-08 |
2.4 不确定性分析
健康风险评估是一个复杂的过程，其中每一个步骤都会涉及到不确定性。为了减少风险评估中测量不确定性，本研究在全市范围内开展106项的全分析检测，由具有资质的统一实验室进行检测。暴露风险不仅与饮用水中污染物浓度有关，还与消费者的饮水习惯有关。本研究建立了某市通过饮水途径摄入化合物的暴露参数，减少人群自身条件变化对暴露评估所带来的不确定性。
3 讨论本研究运用环境健康风险评估四步法对某市居民生活饮用水中各项指标对健康的风险开展了定量评估。由于暴露量呈正偏态分布，本研究使用中位数和百分位数描述健康风险。如果使用均值对健康风险进行描述，就会高估各项指标对健康的风险。
饮用水中砷的暴露，无论是非癌症风险还是癌症风险，暴露水平对总风险的贡献都是最大，可能产生健康风险。分析其原因主要是某市部分地区地下水中砷浓度超标，随着水源改变，外调水、本地地表水和地下水多水源联合供水的格局，这种风险会逐渐降低。
三卤甲烷是饮用水消毒过程中必然形成的污染物，饮用水中存在余氯可在管网输配过程中与未能有效去除而残存的有机污染物继续反应产生。本研究中某市人群三卤甲烷的暴露量在10-6范围左右，略低于陈涵一等[8]的研究。这可能是因为陈涵一研究的S市主要以地表水为主要水源，有机物污染的可能性要大于地下水，为了减少微生物污染，氯化消毒浓度要高于某市，其居民三卤甲烷暴露水平也会略高于某市。本研究发现二氯一溴甲烷和二溴一氯甲烷90%分位数有癌症风险，老年人三卤甲烷的暴露风险高于其他人群，这与陈涵一研究一致。对于水环境中的污染物，主要经口摄入进入人体，因而本研究仅对化合物通过饮水途径进行了健康风险评估，但是对于三卤甲烷等物质，还可以通过皮肤接触和淋浴吸入途径暴露，这就可能导致本研究低估了某市居民三卤甲烷等消毒副产物的暴露水平。陈涵一等[7]的研究则从这三种途径利用表 1[4-6]公式对S市居民氯化消毒副产物暴露水平进行了全面评价。
本研究未对微生物进行定量风险评估，但是目前微生物污染仍是全球水媒疾病最主要的原因，WHO提出的微生物定量风险评估(QMRA)与化学风险评估方法一致，也包括危害识别、暴露评价、剂量反应分析和风险表征四个步骤[9]。曲良娇[10]利用微生物定量评估四步法评估人群暴露水中致病微生物后发生健康不良风险的概率。以沙门菌和大肠埃希菌为对象进行定量风险评估，检测水源水中沙门菌和大肠埃希菌的暴露剂量，利用水厂处理效率来计算饮用水中致病微生物的浓度。
目前国内从事饮用水中健康风险评估的研究很多，但综合来看运用风险评估四步法进行评价时存在许多误区。比如对水体中多种化合物进行风险评估时，剂量反应关系研究已经根据物质可能对人体产生的健康效应，分为有阈化合物和无阈化合物，二者导致的健康结局不一样。但是目前国内大量文献在计算总风险时，将致癌风险和非致癌风险简单相加，混淆了有阈和无阈化合物所引起的不同健康效应。评估饮用水中污染物对健康的影响是一种挑战，需要在今后的研究中改进方法学和加强多学科合作。
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