2. 苏州市疾病预防控制中心
近年来，游泳及水上娱乐场所深受广大群众的喜爱，数量急剧上升，仅我国2012年已经达到7 000多家[1]。为保证水质安全和游泳人群身体健康，氯化消毒是当前游泳池水最常用的消毒方式[2-3]。氯化异氰尿酸酯类物质是异氰尿酸的含氯衍生物，目前广泛使用的类型是二氯异氰尿酸钠(商品名为“优氯净”，sodium dichloroisocyanurate或sodium dichloro-s-triazinetrione，NaDCC)和三氯异氰尿酸(商品名为“强氯精”，trichloroisocyanuric acid或trichloro-s-triazinetrione，TCCA)。NaDCC和TCCA由于具有杀菌范围广、有效氯含量高、维持时间长，且具有灭藻、除臭、净水和漂白之功效，在游泳池水消毒方面使用广泛[4]。
氯化异氰尿酸酯类消毒剂其最突出的特点就是消毒过程中能产生次氯酸的稳定剂—氰尿酸[2]。能使水中的次氯酸浓度维持稳定，从而产生了消毒作用持久的效果[5]。但由于氰尿酸不易分解和去除，因此很容易在水中集聚，当其浓度增高到一定程度时，反而会严重抑制次氯酸的消毒效果，并对人体健康产生危害。氰尿酸做为一种消毒副产物，其在游泳池水中的污染现状、对人体健康的危害、国内外控制标准、对消毒效果的影响及检测控制技术等内容在国内还缺乏系统的研究[6]，本文就上述方面的国内外研究现状进行综述，并对未来的研究方向做出预测。
1 文献检索及收录方法使用“氰尿酸/游泳/消毒/影响/效果/控制/检测”等关键词，在中国知网(CNKI)、万方数据知识平台和维普中文期刊服务平台等中文数据库和Web of Science和Science Direct等英文数据库检索1974年2月—2016年12月发表的相关文献、标准和专利。其中中文12篇，英文35篇。
2 氰尿酸的作用氰尿酸(英文名称cyanuric acid)又名三聚氰酸(tricyanic acid)，2，4，6-三羟基-1，3，5-三嗪等。常温下为白色结晶，从水中析出，带两个结晶水。自1958年以来，氰尿酸首次被用于游泳池水消毒，以减缓含氯消毒剂的消耗量[7]。尽管有实验室研究表明，氰尿酸的性质比较稳定，在实验室环境中几乎不会发生生物性降解，但在自然环境中，氰尿酸会在微生物或紫外线的作用下缓慢分解为CO2和NH3[8]：
| $ {{\rm{C}}_{\rm{3}}}{{\rm{H}}_{\rm{3}}}{{\rm{N}}_{\rm{3}}}{{\rm{O}}_{\rm{3}}} \to {\rm{C}}{{\rm{O}}_{\rm{2}}}{\rm{ + }}{{\rm{H}}_{\rm{2}}}{\rm{O}} $ |
NH3与水中的次氯酸发生两个可逆反应：
| $ \text{HCIO+N}{{\text{H}}_{\text{3}}}\rightleftharpoons \text{N}{{\text{H}}_{\text{2}}}\text{CI+}{{\text{H}}_{\text{2}}}\text{O} $ |
| $ \text{HCIO+N}{{\text{H}}_{\text{2}}}\text{CI}\rightleftharpoons \text{NHC}{{\text{I}}_{\text{2}}}\text{+}{{\text{H}}_{\text{2}}}\text{O} $ |
这两个可逆反应对水中的次氯酸起到了储存缓释作用，使得水中的次氯酸浓度维持稳定，从而产生了持久的消毒效果[5]。
3 氰尿酸的污染现状我国尚未有针对游泳池水中氰尿酸污染浓度水平的广泛调查，但是国外一些调查显示，游泳池水中氰尿酸的含量有超标的可能。例如Sandel[9]的调查发现水中氰尿酸的平均值是75.9 mg/L，最高值可高达406 mg/L。Rakestraw[10]的调查显示超过25%(122/486) 游泳池水中氰尿酸含量大于100 mg/L，甚至高达140 mg/L[11]，最高浓度可达500 mg/L[3]。因此我国游泳池水中存在消毒剂过量投加使得氰尿酸含量增高的可能。
4 对氯化消毒效果的影响在消毒过程中，随着次氯酸的消耗氰尿酸会逐渐累积并增高，当其浓度足够高时反而会抑制次氯酸的产生，这时即使投放很高浓度的消毒剂，也不能生产足够的游离氯，而不能发挥其消毒效果，这称为氰尿酸的“氯锁(chlorine lock)”现象[12]。
Anderson等[13]在实验室内模拟实际游泳池内不同氰尿酸水平(0、25、50和100 mg/L)下，不同浓度的余氯(0.25、0.50和1.00 mg/L)对粪链球菌和金黄色葡萄球菌的杀菌效果，在恒温20℃，pH为7.0和9.0时，认为氰尿酸的浓度为(25~30) mg/L能起到稳定余氯的作用，但在高浓度氯的情况下，氰尿酸浓度越高，达到相同消毒效果所需要的氯浓度则越高。在Anderson研究的基础上，Elizabeth等[14]研究次氯酸钙(calcium hypochlorite)，三氯异氰尿酸(trichloroisocyanurate acid)及二氯异氰尿酸钾(potassium dichloroisocyanurate)三种消毒剂在有或者没有50 mg/L的氰尿酸的情况下对大肠杆菌(escherichia coli)、粪链球菌(streptococcus faecali)和金黄色葡萄球菌(staphylococcus aureus)三种微生物的灭活效果。实验证明，当有50 mg/L的氰尿酸情况下，与未添加氰尿酸相比，对三种细菌起到99.99%的杀灭效果所需要的三种消毒剂氯浓度和接触时间都明显增加或延长。Golaszewski等[15]研究了氰尿酸在25 mg/L到360 mg/L不同浓度情况下，氯化异氰尿酸类消毒剂对铜绿假单胞菌、粪链球菌和金黄色葡萄球菌消毒效果的影响，结果显示随着其浓度的升高均能显著降低杀菌效果。Fitzgerald等[16]使用绿脓杆菌作为指示菌，研究在不同氰尿酸水平(0、25、50和100 mg/L)下，不同浓度余氯(0.1、0.25和0.5 mg/L)达到99.9%杀菌效果所需要的时间，结果显示在三种不同的余氯浓度下，氰尿酸浓度的增加均能延长所需杀菌时间，在低浓度余氯下这种影响更为明显。
除以细菌做为指示菌外，还有学者研究了氰尿酸三氯异氰尿酸对病毒灭活效果的影响。添加氰尿酸与未添加情况下相比，三氯异氰尿酸对12种病毒灭活所需要的时间都延长了[17]。Saita等[18]证明氰尿酸对次氯酸钠和二氯异氰尿酸对脊髓灰质炎病毒灭活率有影响，灭活率随着氰尿酸浓度的增加而降低。
另外Shields等[19]证明当氰尿酸浓度在50 mg/L时，就能对高浓度游离性余氯(20 mg/L)杀灭隐包子虫的效果产生显著影响。当有50 mg/L的氰尿酸时，隐孢子虫的活性在接触高浓度游离性余氯10 h后降低的程度显著小于没有氰尿酸时的情况，并且在50 mg/L氰尿酸情况下，降低pH值和将游离性余氯的浓度增加一倍(40 mg/L)依然不能取得与无氰尿酸时相同的杀菌效果。Murphy等[20]研究认为，当氰尿酸浓度为100 mg/L，游离性余氯为20 mg/L时，即使接触72 h，对隐孢子虫的效果依然不理想，实验证明氰尿酸能够显著降低余氯对隐孢子虫的杀菌效果。美国疾病预防控制中心基于上述研究，认为氰尿酸能够明显降低氯化消毒对原虫和隐孢子虫的消毒效果，美国几个州和当地的卫生部门已经将娱乐用水中氰尿酸的水平设定为不超过30 mg/L[20]。
Sommerfeld等[22]研究表明，氰尿酸浓度仅25 mg/L时就能影响1 mg/L的余氯对小球藻的除藻效果。Engel等[22]研究证明氰尿酸能明显降低氯化消毒对福氏耐格里阿米巴的消毒效果。
氰尿酸影响氯化消毒效果的原因可能是其能够使有消毒效果的含氯离子重新转化成氯化异氰尿酸(chlorinated cyanurate)而使得其消毒效果降低[14]。WHO《游泳池水及相似环境水体卫生导则(第2卷)》认为当氰尿酸的浓度低于200 mg/L时，一般不会发生“氯锁”现象[3]，但必须监测和控制游泳池中氰尿酸含量，同时推荐游泳池水中氰尿酸含量不超过100 mg/L。从上述研究情况看，氰尿酸浓度在100 mg/L以下时就已经能对氯化消毒剂杀灭细菌、病毒和原虫的效果产生影响。
5 对人体健康的影响氰尿酸被认为是消毒剂使用过程中产生的一种消毒副产物[12]，总体而言其毒性较低，人体摄入后24 h内，有超过98%的氰尿酸不经代谢而直接从尿中排出[24]。利用这一特点，在开展健康风险评价时通过测量泳池和游泳人群尿样中氰尿酸的浓度水平可获得游泳人群对泳池水的摄入量参数[24]。但Sinclair等[24]的最新研究发现氰尿酸的代谢能力在不同人群中差异较大，24 h内大约25%以上的个体对其摄入剂量的排泄率不到80%，使用氰尿酸做为评估指标会低估人群对游泳池水的摄入量。
氰尿酸虽为低毒性物质，但也能影响人体健康[27]。对人体眼睛、皮肤和呼吸系统有轻微的刺激作用，并且是一种疑似胃肠或肝脏毒物[6, 28]。最新的研究指出，氰尿酸每日口服注射可能对动物造成严重损害[29]。因此，氰尿酸已被美国环境保护局列入饮用水污染物候选名单[30]。另外氰尿酸与异氰尿酸为同分异构体，在一定条件下可以聚合为三聚氰酸，在适当条件下三聚氰酸又可解聚为氰尿酸和(或)异氰尿酸[30]，三聚氰酸在低剂量单独存在时毒性较低，但水中若有三聚氰胺，两者同时存在会使毒性明显大增强，主要造成人和动物泌尿系统损害，严重的形成肾结石和膀胱结石，进而引起肾衰、膀胱上皮增生等病症[27, 32]。由于氰尿酸不易分解，一旦大量富集，一般的水处理过程不能够将其清除，通常只能通过补充新水来保持其浓度在可以接受的水平上[33]。
6 各国主要控制标准不同国家对游泳池水中氰尿酸的质量浓度限值从(10~200) mg/L不等[6]：美国规定氰尿酸最小浓度为10 mg/L，理想值为(30~50) mg/L，最大值为150 mg/L；澳大利亚规定使用氰尿酸做为氯稳定剂时最高为100 mg/L，在室内游泳池和公共SPAS中不宜使用。英国规定氰尿酸的质量浓度最大为200 mg/L，理想范围是(50~100) mg/L[6]。世界卫生组织(WHO)规定室内泳池不可以检出，室外池不得高于100 mg/L[3]。国际游泳池基金会(NSPF)建议氰尿酸水平的浓度范围为(10~100) mg/L[34]。
目前我国相关游泳池水质标准对氰尿酸的限值规定并不一致，《游泳场所卫生标准》(GB 9667-1996)[39]对氰尿酸并无规定[35]，《游泳池水质标准》(CJ 244-2007)[40]将氰尿酸列为非常规指标，限值为≤ 150 mg/L[36]，最新的替代标准《游泳池水质标准》(CJ/T 244-2016)[37]将氰尿酸的限值分为室内池( < 30 mg/L)和室外池或紫外线消毒池( < 100 mg/L)[37, 42]。而卫生部门即将颁布的人工游泳池水质标准[6]主要参考了美国的的限值要求，氰尿酸要求设定为≤ 50 mg/L[37]。
7 检测与控制技术我国现行的游泳池水中氰尿酸的检测方法主要依据《游泳池水质标准》(CJ/T 244-2016)[37]，原理为比浊测定法。即由粉末试剂(2号试剂)与水中氰尿酸反应后，生产颗粒物沉淀，颗粒物形成的浑浊度与氰尿酸浓度成正比。但是比浊法的检测限为5 mg/L，氰尿酸浓度低于此水平时，方法的灵敏度会受到影响。除比浊法外，高效液相色谱法(HPLC)[38]、高效液相—质谱分析(HPLC-MS)[38]、质谱分析(MS)、液相色谱质谱联用(LC-MS/MS))和气相色谱法(GC-MS)[24]等色谱技术也在氰尿酸检测中有应用[40]。与比浊度法相比，色谱技术的检出限低、灵敏度高、重复性好，但是一般需要提取、清洗和浓缩等比较费时费力的前处理方法。Yilmaz等[40]用差分脉冲极谱法(differential pulse polarography)检测泳池水和牛奶中的氰尿酸，该方法检出限(LOD)可到达0.02 μg/mL，定量限值(LOQ)可到0.06 μg/mL，标准偏差小、回收率好、准确度和精密度高，并且可以直接进样而不需要复杂的前处理方法，可用于微量氰尿酸的定量检测。
当前氰尿酸的控制方法主要有以下几种，最简便易行的方法就是补充新水，但是该方法耗时、成本高，例如对一些大型泳池来说补充水量要占其总容积的25%~50%，这会提高成本且不利节水，而对于干旱时期或缺水地区该方法更不可行[41-42]。混凝沉淀过滤法，该方法使用三聚氰胺与氰尿酸反应生产氰尿酸三聚氰胺(melamine cyanurate)化合物沉淀，然后通过过滤的方法将其除掉，同时也可以添加絮凝剂来增强沉淀效果[43]。但该方法的缺点是在去除过程中会导致池水变绿，虽然颜色会在(1—2) 周内褪去，但对游泳者来说并不容易接受，且添加大量的金属螯合剂来去除金属也是无效的。为此，Somesla等[41]发明了一种改进型的方法来去除氰尿酸而不产生“绿水”，该方法主要原理是通过亚硫酸钠等余氯中和剂来中和泳池中的氯，然后添加三聚氰胺(固体或者溶液形式)与氰尿酸反应产生三聚氰胺沉淀物，最后通过过滤系统将三聚氰胺沉淀物清除。该方法可以在去除氰尿酸的同时而不产生“绿水”问题。该方法在美国洛杉矶地区还进行了现场应用。与上述物理化学法不同，另外一类方法是生物降解法[42]，其主要利用生物水解酶的活性来降解氰尿酸[44]。Showell等[21]发明了一种利用组合试剂来去除氰尿酸的新方法，该组合试剂由杆菌(bacillus)、乳酸菌(lactobacillus)、假单胞菌(lactobasillus)等菌类，碳源(包括碳水化合物、蛋白质、多糖等)和无机矿物质(磷酸氢二钠、磷酸氢二钾、氯化钠等)等组成，能够在去除氰尿酸的情况下而不产生病原性微生物损害。另外“热醋穆尔菌(moorella thermoacetica，ATCC 39073)”产生的耐热氰尿酸水解酶(cyanuric acid hydrolase，CAH)在游泳池水氰尿酸的去除中潜力很大[42]，该水解酶能降解效率比较高[44]，但该方法的主要问题是在消毒剂的氧化下水解酶可能失活[20]。最近的研究表明3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)可以降低消毒剂对水解酶活性的影响，是一种很有效的可用于泳池水中氰尿酸去除的物质[20]。
8 问题与展望上述研究证明氰尿酸可以影响氯化消毒剂对细菌、病毒及原虫的消毒效果，但同时也存在不足。以上研究基本都是在实验室条件下进行的，将其应用于实际的游泳池中应该慎重[13]，其研究参数多是人为设定的，没有明确设定依据，不同研究的参数设定和指示菌选择差别很大；水中氰尿酸浓度水平除受消毒剂使用量、次氯酸消耗量的影响外，水温、pH、浑浊度、尿素、菌落总数等亦可能是影响因素，在氰尿酸浓度水平及影响因素方面缺乏研究；游泳池水氯化消毒效果很可能受到池水温度、pH值、浑浊度、尿素等其他多种因素的共同影响，探讨氰尿酸对氯化消毒效果的影响应该同时考虑上述因素的实际存在水平，以提高研究的实际应用价值。《游泳池水质标准》(CJ/T 244-2016)[37]是氰尿酸检测当前国内可依据的唯一标准，但其中涉及到的“氰尿酸2号试剂”为某品牌的游泳池水质检测套件自带的试剂，其具体成分尚不清楚，这为在实验室内开展相关研究带来不便。另外氰尿酸对健康的影响方式和程度还没有完全明确，控制方法国内尚未有研究，国外研究也主要局限在实验阶段，大规模的实际应用还不多。上述研究的不足都是未来的研究方向，对我国在该方面的研究提出如下提示：应开展我国游泳池水氰尿酸(包括其他消毒副产物)污染水平的基线调查[46]；依据我国游泳池水的特点对氰尿酸对人群健康和对消毒效果的影响进行科学评估[47]；氰尿酸的检测标准和控制技术应在国外研究的基础上尽快开展。
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