引用本文
梁锡念, 黄隽, 何伦发, 邓春拓, 郭艳, 鲁婧婧. 2013-2016年某市市政供水出厂水消毒副产物监测结果分析[J]. 环境卫生学杂志, 2017, 7(4): 284-290.
LIANG Xinian, HUANG Jun, HE Lunfa, DENG Chuntuo, GUO Yan, LU Jingjing. Analysis on Levels of Disinfection Byproducts in Municipal Water Supplies of a City in 2013-2016[J]. Journal of Environmental Hygiene, 2017, 7(4): 284-290.
2013-2016年某市市政供水出厂水消毒副产物监测结果分析
梁锡念, 黄隽, 何伦发, 邓春拓, 郭艳, 鲁婧婧     
1. 广东省中山市疾病预防控制中心
基金项目: 中山市科技局项目（20132A072）
作者简介: 梁锡念, 主任医师, 从事饮用水卫生安全相关专业技术和研究工作
联系方式:广东省中山市东区长江路70号; 邮编528403
摘要: 目的 了解某市市政供水消毒副产物污染状况，为控制消毒副产物提供依据。方法 2013-2016年以某市正常供水的全部市政水厂为监测对象，参照《生活饮用水卫生标准》（GB 5749-2006）进行出厂水全项目水质监测。采用描述性流行病学的方法，按不同年份、水源类型、消毒工艺、设施规模、设施水平、水期整理消毒副产物监测数据并分析其差异。结果 12项指标中二氯甲烷和四氯化碳未检出，可检出的指标检出率12.88%~100.00%。因消毒副产物超标导致的超标数为37.50%（6/16）。选取三氯甲烷和三卤甲烷、二氯乙酸和三氯乙酸作标志性指标分别比较：江河水源均高于水库水源（均P < 0.05）；过滤前加氯高于过滤后加氯，其中三氯甲烷（P < 0.01）、三卤甲烷、三氯乙酸（均P < 0.05）差异有统计学意义；基本趋势设施规模级数越高消毒副产物越高，其中三氯甲烷、三卤甲烷、三氯乙酸差异有统计学意义（P均 < 0.01）；不同设施水平，设施水平越高消毒副产物越高，其中三氯甲烷、三卤甲烷差异有统计学意义（P均 < 0.01）；不同消毒剂，液氯高于二氧化氯，其中三氯甲烷、三卤甲烷、三氯乙酸（P均 < 0.01）、二氯乙酸（P < 0.05）差异有统计学意义；浑浊度越低消毒副产物越高，其中三氯甲烷（P < 0.01）、三卤甲烷（P < 0.05）差异有统计学意义；不同水期，二氯乙酸差异有统计学意义（P < 0.01）。结论 某市市政供水消毒副产物污染整体属低水平。二氧化氯消毒对于供水规模较少的水厂不宜采用。减小V型滤池滤料石英砂粒径，或成为最有效控制饮用水消毒副产物切实可行的水处理工艺措施。
关键词: 市政供水     出厂水     消毒副产物     水质监测    
Analysis on Levels of Disinfection Byproducts in Municipal Water Supplies of a City in 2013-2016
LIANG Xinian, HUANG Jun, HE Lunfa, DENG Chuntuo, GUO Yan, LU Jingjing     
Abstract: Objective To explore the levels of disinfection byproducts in municipal water supplies, and provide the basis for controlling the contamination of disinfection byproducts. Methods The water quality monitoring of all municipal waterworks in the city was carried out in 2013-2016 according to the national standards. The analysis of data was based on different years, forms of water supply, disinfection processes, facility scales, plant levels and seasons of water supply to find out the cause of unqualification by descriptive epidemiological method. Results Among 12 indexes, dichloromethane and carbon tetrachloride were not detected in water samples, and the detection rate of other 10 indexes were varied from 12.88% to 100.00%. The overall unqualification rate of disinfection byproducts was 37.50%.As chloroform, trihalomethanes, dichloroacetic acid and trichloroacetic acid were selected as symbolic indexes to compare the unqualification of water samples, the unqualification rate of river-source water were higher than those of reservoir-source water; adding chlorine before filtration was higher than that after filtration; and the difference of chloroform and trihalomethanes were statistically significant. Disinfection byproducts were more produced in larger scale and higher level facilities, and the difference of chloroform and trihalomethanes were statistically significant. In the comparison of different disinfectants, the residual byproducts in water samples disinfected by liquid chlorine was higher than those by chlorine dioxide, and the differences of chloroform, trihalomethanes, dichloroacetic acid and trichloroacetic acid were all statistically significant. More disinfection byproducts was discovered in water with lower turbidity and the differences of chloroform, trihalomethane were statistically significant. In different seasons of water supply, only the difference of dichloroacetic acid in water was statistically significant. Conclusions In general the contamination of disinfection byproducts in municipal water supplies of the city was low. Because the uncertainty of using chlorine dioxide for disinfection could not be suitable for small scale waterworks without reliable management; and supervision should be strengthened by relevant authorities. Reducing the particle size of sand in V-type filter would become the most effective and practical measures to control disinfection byproducts in drinking water.
Key words: municipal water supply     finished water from waterworks     disinfection byproducts     water quality monitoring    

据世界卫生组织的调查，人类疾病80%与水有关[1]。而约50%疾病是由于饮用水中病原体所引起[2]，故WHO《饮用水水质准则》从第一版起就强调：由于微生物污染对健康潜在的不良后果，对他加以控制永远是头等大事，绝不能妥协[3]。因此，饮用水消毒是不可或缺的重要水处理工艺。现代饮用水消毒发端于1897年英国在管网中使用漂白液控制伤寒，至1902年比利时Middelkerke水厂使用漂白粉连续消毒，标志着氯消毒开始成为饮用水的常规处理工艺[2]。此后，消毒效果可靠、运行简单、费用低廉的氯化消毒特别是液氯消毒，迅速普及成为主导消毒剂，据美国1998年统计氯消毒仍达84%。自20世纪70年代美国科学家发现在饮水氯化消毒过程中有三卤甲烷等DBPs的生成以及其后由美国国立癌症研究所首次证实三卤甲烷中的氯仿能诱发肿瘤以来，饮水氯化消毒的安全性问题引起世界范围的普遍关注，WHO、中国、欧美等许多国家均相应制定了饮水中氯化消毒副产物的限值，以控制其对健康的危害[4]。某市市政供水均采用氯化消毒，了解市政供水消毒副产物污染状况，为控制其危害提供必要依据。

1 材料与方法 1.1 监测对象

某市2013—2016年正常供水的全部市政水厂的出厂水。

1.2 监测和评价标准

1.2.1 检测方法

按《生活饮用水标准检验方法》(GB/T 5750-2006)[6]检测。监测指标包括《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)[5]除臭氧副产物溴酸盐和甲醛外的全部消毒副产物指标共12项。

1.2.2 评价依据

根据使用的不同消毒剂选择，按《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)[5]评价。

1.2.3 所需仪器和试剂

气质联用仪7890A-5975C(Agilent Technologies)、安捷伦气相色谱仪Agilent6 890 N(Agilent Technologies)、721可见分光光度计(上海悦丰仪器仪表有限公司)；试剂：中国计量科学研究院生产的标准溶液，包括二氯甲烷GBW(E)081054、三氯甲烷GBW(E)080239-3、四氯化碳GBW(E)080240-2、二氯一溴甲烷GBW(E)081057、一氯二溴甲烷GBW(E)081058、三溴甲烷GBW(E)080469、氯化氰标准GBW(E)080115；农业部环境保护科研监测所生产的三氯乙酸标准溶液SB05-239-2008；二氯乙酸标准溶液SB05-238-2008、中国医药(集团)上海化学试剂公司生产的异烟酸(化学纯)、美国SIGMA-ALDRCH公司生产的巴比妥酸(分析纯)。

1.2.4 质量控制

监测样品均为抽检，水样的采集、保存、运送、检测的质量控制，均严格按《生活饮用水标准检验方法》(GB/T 5750-2006)[6]。每批样品均做现场空白、运输空白对照以及平行样。

1.3 数据分析

1.3.1 分析方法

采用描述性流行病学的方法，按不同的年份、水源类型、水期、供水规模、设施水平、消毒工艺、浑浊度整理监测数据并分析其差异。

1.3.2 水源类型划分

某市均采用地表水源，分水库水源、河流水源两类。

1.3.3 水期划分

根据当地水文状况划分3期：1—2月、11—12月为枯水期，5—9月为丰水期，其余为平水期。

1.3.4 设施规模划分

以设计供水量划分三类：5万m3/d、5~10万m3/d、＞10万m3/d。

1.3.5 供水设施水平划分

以供水设施整体水平划分为三档。设施水平高：水厂工艺设施符合《室外给水设计规范》(GB 50013-2006)[7]要求，装备了V型滤池、精确的药剂加注设备、完善的在线水质监测仪、计算机控制的自动化生产管理系统；设施水平中等：工艺设施符合《室外给水设计规范》(GB 50013-2006)[7]要求，装备药剂加注设备、浑浊度和余氯在线监测仪；设施水平低：工艺设施基本符合《室外给水设计规范》(GB 50013-2006)[7]要求的其余水厂。

1.3.6 消毒工艺划分

以水厂采用的消毒剂划分为三类：液氯消毒、二氧化氯消毒、次氯酸钠消毒。

1.3.7 统计方法

采用Microsoft Excel 2010软件整理数据，以SPSS 19.0统计分析。统计各项分析指标的合格率，统计其均数、中位数，选择秩和检验，检验水准α=0.05。

2 结果 2.1 消毒副产物监测结果

12项消毒副产物中二氯甲烷和四氯化碳未检出，可检出的指标检出率在12.88%~100.00%，均数或中位数相当于标准值倍数在0.006~0.83(表 1)。

表 1 某市2013—2016年出厂水消毒副产物监测结果
mg/L
水质指标 样品数/份 检出数/份 检出率/% 范围 $ \bar x $或M* 倍数**
氯酸盐 11 11 100.00 0.08~1.45 0.43 0.830
亚氯酸盐 10 10 100.00 < 0.007~1.11 0.274 0.436
三卤甲烷 163 163 100.00 0~1.89*** 0.25 0.294
三氯甲烷 163 158 96.93 < 0.000 01~0.047 44 0.011 48 0.215
三氯乙酸 163 135 82.82 < 0.000 3~0.076 0.004 7 0.060
二氯乙酸 163 124 76.07 < 0.000 15~0.11 0.004 2 0.112
二氯一溴甲烷 163 121 74.23 < 0.000 03~0.021 15 0.002 2 0.055
一氯二溴甲烷 163 118 72.39 < 0.000 03~0.058 23 0.000 51 0.018
三溴甲烷 163 42 25.77 < 0.000 06~0.068 20 0.000 03 < 0.000 06 < 0.000 06 0.006
氯化氰 163 21 12.88 < 0.01~0.025 0.005 0.030
注：*检出率90%以上计算均数，余取中位数M；中位数为小于检出限的，以检出限的1/2表示；**均数或中位数相当于标准值的倍数；***四种三卤甲烷浓度与相应限值比值之和
表选项

2.2 消毒副产物超标情况

共监测出厂水样品163份，超标16份，超标率9.82%，其中因消毒副产物超标导致的超标6份，超标率3.07%，占超标数的37.50%(6/16)。超标项目氯酸盐、亚氯酸盐、三卤甲烷、二氯乙酸(表 2)。

表 2 2013—2016年某市出厂水超标消毒副产物指标监测结果
不合格指标 样品数/份 超标数/份 超标率/% 测定值/(mg/L) 超标倍数
氯酸盐 11 3 27.27 0.77~1.45 0.10~1.07
亚氯酸盐 10 1 10.00 1.11 0.58
三卤甲烷 163 1 0.61 1.89 0.89
二氯乙酸 163 1 0.61 0.11 1.20
表选项

2.3 消毒副产物标志性指标监测结果比较

选取标志性指标甲烷类的三氯甲烷和三卤甲烷、乙酸类的二氯乙酸和三氯乙酸分别比较。不同水源，河流水源均高于水库水源，差异均有统计学意义(P < 0.05；表 3)。水源水消毒副产物前体物是产生消毒副产物的前提条件，充分利用良好水库水资源，可大大减轻该部分供水消毒副产物的影响。但某市水库水资源主要用作抗咸潮、应急供水和补充供水，未充分利用。

表 3 不同水源消毒副产物标志性指标监测结果
指标 水源 样品数/份 测定值/(mg/L) $ \bar x $或M Z P
三氯甲烷 水库 43 < 0.000 01~0.033 50 0.006 6 6.076 < 0.005
河流 120 0.000 04~0.047 44 0.015 2
三卤甲烷 水库 43 0~0.800 00 0.157 0 6.016 < 0.005
河流 120 0.010 00~1.890 00 0.343 0
二氯乙酸 水库 43 < 0.000 15~0.017 00 0.003 0 3.417 < 0.005
河流 120 < 0.000 15~0.110 00 0.005 1
三氯乙酸 水库 43 < 0.000 3~0.009 50 0.002 2 5.960 < 0.005
河流 120 < 0.000 3~0.076 00 0.006 0
表选项

基于水库水与河流水的显著差异，以下分类比较的样品均为河流水源。

过滤前加氯消毒的副产物基本趋势是高于过滤后加氯消毒，其中三氯甲烷(P < 0.01)、三卤甲烷、三氯乙酸(均P < 0.05) 均差异有统计学意义(表 4)。

表 4 不同加氯顺序消毒副产物标志性指标监测结果
指标 加氯顺序 样品数/份 测定值/(mg/L) $ \bar x $或M Z P
三氯甲烷 滤前加氯 4 0.019 60~0.041 79 0.029 9 -2.807 < 0.01
滤后加氯 116 0.000 04~0.047 44 0.014 7
三卤甲烷 滤前加氯 4 0.38~0.800 00 0.550 0 -2.238 < 0.05
滤后加氯 116 0~1.890 00 0.336 0
二氯乙酸 滤前加氯 4 < 0.000 15~0.023 00 0.010 9 -1.461 > 0.1
滤后加氯 116 < 0.000 15~0.110 00 0.004 9
三氯乙酸 滤前加氯 4 0.008 30~0.019 00 0.015 5 -2.714 < 0.05
滤后加氯 116 < 0.000 3~0.076 00 0.006 0
表选项

不同设施规模，基本趋势是设施规模级数越高消毒副产物越高，其中三氯甲烷、三卤甲烷、三氯乙酸差异有统计学意义(均P < 0.01；表 5)。

表 5 不同设施规模消毒副产物标志性指标监测结果
指标 设施规模万m3/d 样品数/份 测定值/(mg/L) $ \overline {\bar x} $或M H P
三氯甲烷 ＞10 36 < 0.000 01~0.047 44 0.019 6 16.948 < 0.01
~10 64 0.001 92~0.041 79 0.014 4
~5 20 0.000 39~0.019 15 0.009 5
三卤甲烷 ＞10 36 0~0.910 00 0.415 0 18.098 < 0.01
~10 64 0.060 00~1.890 00 0.348 0
~5 20 0~0.450 00 0.194 0
二氯乙酸 ＞10 36 < 0.000 15~0.018 00 0.006 8 3.832 > 0.1
~10 64 < 0.000 15~0.110 00 0.004 9
~5 20 < 0.000 15~0.009 00 0.003 8
三氯乙酸 ＞10 36 < 0.000 3~0.017 00 0.008 4 9.365 < 0.01
~10 64 < 0.000 3~0.076 00 0.005 6
~5 20 < 0.000 3~0.015 00 0.005 4
表选项

不同设施水平，基本趋势是设施水平越高消毒副产物越高，其中三氯甲烷、三卤甲烷差异有统计学意义(均P < 0.01；表 6)。

表 6 不同设施水平消毒副产物标志性指标监测结果
指标 设施水平 样品数/份 测定值/(mg/L) $ \overline {\bar x} $或M H P
三氯甲烷 高 48 0.000 04~0.047 44 0.017 0 10.937 < 0.01
中 56 0.002 90~0.041 79 0.015 4
低 16 < 0.000 01~0.016 80 0.008 9
三卤甲烷 高 48 0~0.910 00 0.384 0 13.608 < 0.01
中 56 0.060 00~1.890 00 0.353 0
低 16 0~0.450 00 0.186 0
二氯乙酸 高 48 < 0.000 15~0.110 00 0.005 9 2.701 > 0.2
中 56 < 0.000 15~0.023 00 0.004 9
低 16 < 0.000 15~0.009 00 0.004 2
三氯乙酸 高 48 < 0.000 3~0.076 00 0.007 0 4.960 > 0.05
中 56 < 0.000 3~0.019 00 0.005 7
低 16 < 0.000 3~0.015 00 0.005 4
表选项

不同消毒剂比较，液氯消毒副产物高于二氧化氯消毒，4项指标均差异有统计学意义(均P < 0.01或 < 0.05;表 7)。

表 7 不同消毒剂消毒副产物标志性指标监测结果
mg/L
指标 消毒工艺 样品数/份 测定值/(mg/L) $ \overline {\bar x} $或M H P
三氯甲烷 液氯 108 0.000 04~0.047 44 0.016 4 5.078 < 0.01
二氧化氯 12 < 0.000 01~0.012 60 0.003 9
三卤甲烷 液氯 108 0.060 00~1.890 00 0.359 0 3.479 < 0.01
二氧化氯 12 0~0.850 00 0.195 0
二氯乙酸 液氯 108 < 0.000 15~0.110 00 0.005 5 2.086 < 0.05
二氧化氯 12 < 0.000 15~0.018 00 0.002 6
三氯乙酸 液氯 108 < 0.000 3~0.076 00 0.006 2 3.082 < 0.01
二氧化氯 12 < 0.000 3~0.006 20 0.002 8
表选项

不同浑浊度比较，基本趋势是浑浊度级数越低消毒副产物越高，其中三氯甲烷(P < 0.01)、三卤甲烷(P < 0.05) 差异有统计学意义(表 8)。

表 8 不同浑浊度消毒副产物标志性指标监测结果结果
指标 浑浊度 样品数/份 测定值/(mg/L) $ \overline {\bar x} $或M H P
三氯甲烷 ~0.2 NTU 29 0.002 56~0.041 79 0.019 7 15.966 < 0.01
~0.4 NTU 73 < 0.000 01~0.047 44 0.014 4
＞0.4 NTU 18 0.000 39~0.033 91 0.010 9
三卤甲烷 ~0.2 NTU 29 0.130 00~0.910 00 0.403 0 8.753 < 0.05
~0.4 NTU 73 0~1.890 00 0.342 0
＞0.4 NTU 18 0~0.620 00 0.249 0
二氯乙酸 ~0.2 NTU 29 < 0.000 15~0.023 00 0.005 1 5.995 > 0.050
~0.4 NTU 73 < 0.000 15~0.110 00 0.005 6
＞0.4 NTU 18 < 0.000 15~0.012 00 0.002 8
三氯乙酸 ~0.2 NTU 29 < 0.000 3~0.019 00 0.007 9 2.038 > 0.2
~0.4 NTU 73 < 0.000 3~0.076 00 0.005 8
＞0.4 NTU 18 < 0.000 3~0.017 00 0.006 0
表选项

不同水期，其中二氯乙酸差异有统计学意义(P < 0.01)，平水期最高(表 9)。

表 9 不同水期消毒副产物标志性指标监测
指标 水期 样品数/份 测定值/(mg/L) $ \overline {\bar x} $或M H P
三氯甲烷 枯水 34 < 0.000 01~0.038 70 0.014 0 0.683 > 0.5
平水 37 0.000 39~0.041 79 0.014 8
丰水 49 0.002 00~0.047 44 0.016 3
三卤甲烷 枯水 34 0~1.890 00 0.393 0 1.054 > 0.5
平水 37 0~0.800 00 0.311 0
丰水 49 0.050 00~0.880 00 0.331 0
二氯乙酸 枯水 34 0.002 00~0.017 00 0.005 5 14.542 < 0.01
平水 37 < 0.000 15~0.110 00 0.005 8
丰水 49 < 0.000 15~0.023 00 0.001 1
三氯乙酸 枯水 34 0.001 80~0.013 00 0.005 5 3.823 > 0.1
平水 37 0.001 60~0.076 00 0.006 0
丰水 49 < 0.000 3~0.019 00 0.008 5
表选项

3 讨论

中国六城市饮用水中氯化消毒副产物的调查结论：目前中国饮用水中消毒副产物的分布处于较低水平[8]。某市市政供水消毒副产物污染，整体与六城市相仿，属低水平。

氯酸盐、亚氯酸盐是二氧化氯消毒副产物，实质是化学法制备二氧化氯的原料。市场因纯度等价格悬殊、意识和监管不足劣质原料的使用、未规范配备相关的分离装置等原因导致反应不完全，氯酸盐、亚氯酸盐便残留饮用水中甚至超标。过去由于缺乏研究，二氧化氯消毒的优点曾被过度放大，而问题却长期忽视。基于不断揭露的问题，国家发布《二氧化氯消毒剂发生器安全与卫生标准》(GB 28931-2012)[9]，强调原料应符合相关要求，并应配备相关的分离装置。国外水厂采用高纯二氧化氯消毒，国内主要为混合二氧化氯消毒，副产物风险较高。原卫生部2011年对全国376家使用二氧化氯消毒水厂调查结果显示，亚氯酸盐、氯酸盐的超标率分别为6.27%、1.6%；根据2012年数据，北方某地、南方某地25家水厂二氧化氯副产物超标率分别达20%、76%[2]。某市由2家采用二氧化氯消毒的水厂导致不合格占25.00%(4/16)，太多的不确定性对水质造成困扰，最后1间水厂因给水规划关闭，另1间改为液氯消毒。因此，对于供水规模较小缺乏可靠监管的水厂，采用二氧化氯消毒风险较大。

三卤甲烷超标，与水源水质有关。该水厂因其取水水源受上游2 km处中心城区内河出流的严重污染，饮用水源水质全市最差，目前某市结合防咸潮应对已启动取水口上迁工程。

饮用水中二氯乙酸的来源：在氯化消毒过程中，水中的有机物类与氯作用形成氯乙酸类[1]。在同一水源相距不足3 km，2 h内采样的的另外4个样品，检测值仅为标准值的(0.026~0.16) 倍，超标样品有偶然性。

相同水源的消毒副产物标志性指标监测结果相关分类比较：基本趋势是消毒副产物随设施规模级数升高而升高，随设施水平升高而升高，随浑浊度级数降低而升高。笔者在既往饮用水氯化消毒副产物污染控制研究时发现，同一给水厂采用相同水源2组工艺进行预氯化三氯甲烷生成的对比试验，2组工艺滤后水、出厂水均有显著性差异(P < 0.001)。原因应该与V型滤池滤层(一般1 200 mm)较普通快滤池滤层(一般700 mm)厚，滤料粒径比较粗有关[10]。可见，滤池砂滤料的粒径，决定着消毒副产物其前体物的截留效果，并最终决定着消毒副产物的生成量，对于滤前消毒则决定着消毒副产物的截留效果。

某市供水设施规模较大、设施水平较高、出厂水浑浊度低的基本是V型滤池，其余都是普通快滤池或虹吸滤池。《室外给水设计规范》(GB 50013-2006)[7]要求，单层细砂滤料石英砂粒径(mm)d10=0.55，厚度700 mm；均匀级配粗砂滤料石英砂粒径d10=(0.90~1.20) mm，厚度(1 200~1 500) mm。石英砂滤料粒径的差异，颠覆着传统水处理效果的认知。综上，减少V型滤池石英砂粒径，如改为(0.55~0.70) mm、厚度(1 000~1 300) mm，并辅以“夜间冲击量”(间歇)消毒方法[1]，或将成为最有效控制饮用水消毒副产物切实可行的水处理工艺措施。因此，有必要进一步开展相关研究。

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中国疾病预防控制中心主办。
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梁锡念, 黄隽, 何伦发, 邓春拓, 郭艳, 鲁婧婧
LIANG Xinian, HUANG Jun, HE Lunfa, DENG Chuntuo, GUO Yan, LU Jingjing
2013-2016年某市市政供水出厂水消毒副产物监测结果分析
Analysis on Levels of Disinfection Byproducts in Municipal Water Supplies of a City in 2013-2016
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