2. 环境保护部华南环境科学研究所;
3. 中国环境科学研究院
, , , , YU Yunjiang2
20世纪以来，技术的革新和市场的持续扩张导致电子设备更新换代加快，从而产生大量电子废弃物。据联合国环境规划署估计，全世界每年约有2 000~5 000万t废旧电子产品被丢弃，并以每年3%~5%速度增长[1]。2010年中国产生的电子废物为230万t，约占中国年产生活垃圾总量的1%，电子废弃物产量以每年13%~15%的速度增长，其增速是普通生活垃圾的3倍[2]。目前，电子废物处理处置的环境问题已经引起了社会的高度关注，国内诸多研究团队开展了大量电子废物处理处置场地污染调查工作[3-7]。研究表明，重金属和有机污染物在拆解区土壤环境中均有一定程度的累积，其分布特征差异较大，土壤中重金属和有机物污染对生态环境和人体健康也产生了一定的影响[8]。本文综述了典型电子废弃物拆解场土壤中的重金属和溴代阻燃剂污染现状及对生态环境和人类健康的影响，以期为此类污染场地的污染防治提供科学基础。
1 电子废弃物拆解场土壤中典型重金属和溴代阻燃剂的污染现状我国电子废弃物集散处理地分布在广东、浙江、河北、江苏等东部沿海地区，其中台州、清远和贵屿是我国最为主要的电子废弃物拆解场，每年拆解的电子垃圾量达上百万吨，使得大量污染物进入环境中，导致了环境遭受到严重的污染。
1.1 典型电子垃圾拆解场土壤中重金属污染状况电子垃圾中含有大量的重金属，如印刷电路板以及阴极射线管中含有大量的铅(Pb)、镉(Cd)、铜(Cu)以及汞(Hg)等。通过对文献报道的我国典型电子垃圾拆解场地(台州，清远和贵屿)的重金属污染状况进行汇总(表 1)，结果表明在台州、清远和贵屿电子垃圾拆解场地土壤中的Pb和Cd，与《土壤环境质量标准》(GB 15168-2008)[9]中的二级标准相比，均有不同程度的超标。其中Pb在台州、清远和贵屿电子垃圾拆解场土壤分别超标1.34、1.68和7.93倍，Cd为11.00、3.28和33.9倍。在电子垃圾拆解场附近农田土壤中，Cd在台州、清远和贵屿超标倍数分别为7.80、3.28和3.00倍。可见电子垃圾拆解场土壤中重金属Pb和Cd污染严重。
| mg/kg | |||||
| 地区 | 采样点 | Pb | Cd | 文献来源 | 发表年份 |
| 台州 | 焚烧场地附近土壤 | 43.06 | 2.20 | 杨彦等[3] | 2012 |
| 手工拆解场地附近土壤 | 41.74 | 1.60 | 杨彦等[3] | 2012 | |
| 酸洗场地附近土壤 | 41.89 | 1.67 | 杨彦等[3] | 2012 | |
| 拆解场地土壤 | 187.30 | 3.00 | Tang等[4] | 2009 | |
| 拆解场附近农田土壤 | 44.29 | 0.62 | Zhang等[10] | 2009 | |
| 清远 | 拆解场地土壤 | 214.53 | 1.07 | Liu等[5] | 2013 |
| 拆解场附近农田土壤 | 57.97 | 1.07 | 罗勇[11] | 2007 | |
| 贵屿 | 拆解场地土壤 | 714.88 | 8.725 | 于敏等[6] | 2010 |
| 拆解场附近农田土壤 | 61.80 | 1 | Luo等[12] | 2011 | |
| 《土壤环境质量标准》(GB 15168-2008) | 80 | 0.25 | 2008 | ||
1.2 典型电子废弃物拆解场土壤中有机物污染状况
电子垃圾中含有较多的溴系阻燃剂(BFRs)、多环芳烃等有机污染物。对我国典型电子废弃物拆解场地有机污染物报道发现：溴代阻燃剂中多溴联苯醚(PBDEs)和四溴双酚A(TBBPA)在拆解场土壤中的污染均较为严重，PBDEs在台州和贵屿电子垃圾拆解场中浓度最高，分别为1 910 ng/g和1 154.50 ng/g，在清远电子垃圾拆解场土壤中，PBDEs的浓度为2 689.10 ng/g，TBBPA在清远和贵屿电子垃圾拆解场土壤中浓度分别为469.67 ng/g和465.55 ng/g，在台州电子垃圾拆解场土壤中含量相对较低，为112.07 ng/g(表 2)。
| ng/g | |||||
| 地区 | 采样点 | PBDEs | TBBPA | 参考文献 | 发表年份 |
| 台州 | 拆解场地土壤 | 1 910 | 112.07 | 马静[7]、邓晶晶[13] | 2009、2014 |
| 拆解场附近农田土壤 | 209 | - | 陈涛等[14] | 2011 | |
| 清远 | 拆解场地土壤 | 2 689.10 | 469.67 | Luo等[15]、孙翠香等[16] | 2009、2013 |
| 拆解场附近农田土壤 | 42.20 | 11.32 | Luo等[20]]、孙翠香等[161 | 2009、2013 | |
| 贵屿 | 拆解场地土壤 | 1 154.50 | 465.55 | Leung等[17]、Shi等[18] | 2006、2009 |
| 拆解场附近农田土壤 | 73.55 | 38.98 | Wong等[19]、Shi等[18] | 2007、2009 | |
| 注：“-”表示未找到相关数据 | |||||
本文采用拆解区土壤和其附近农田土壤中有机污染物含量的比值，来反映有机物在电子垃圾拆解场土壤中的富集状况。结果表明，台州、清远和贵屿电子垃圾拆解场中PBDEs污染程度高，分别为9.14、63.72和15.70；TBBPA在清远和贵屿电子垃圾拆解场中比值分别为41.49和11.94。可见，电子垃圾拆解场土壤有机物中PBDEs和TBBPA的污染程度较高。
2 电子废弃物拆解场土壤重金属(Pb、Cd)和溴代阻燃剂(PBDEs、TBBPA)污染对生态环境和人体健康影响 2.1 生态环境影响 2.1.1 对植物的影响土壤中的重金属(Pb、Cd)和溴代阻燃剂(PBDEs、TBBPA)会在植物中富集。目前有学者对电子垃圾拆解场地的植物富集进行了研究，娇旭东等[20]研究表明在台州、贵屿电子垃圾拆解场附近的农作物中，Pb和Cd均有一定程度的富集。罗勇[11]对桉树地下部分的Pb、Cd进行了检测，浓度分别为17.82 mg/kg和0.16 mg/kg，分别是对照区的1.5倍和2.3倍，并且得出电子垃圾拆解场地植物组织内的PBDEs含量与土壤中的含量成正比。Huang等[21]对电子垃圾拆解场地的植物进行分析检测，结果表明，18种PBDEs同系物被检出，而且低溴化PBDEs的比例在植物根部显著高于土壤中的比例。
另外土壤中的重金属(Pb、Cd)和溴代阻燃剂(PBDEs、TBBPA)也会对植物产生生态毒性效应，王瑾丰等[22]对电子垃圾拆解区土壤上空心菜的毒理响应进行了研究，发现土壤重金属对植物叶片形态影响较大，土壤污染越严重，叶片褪色、萎蔫和枯萎越多，其原因可能是Pb、Cd使得叶绿体结构发生了变化，破坏了叶绿体的膜系统。李丽华等[23]探究了十溴联苯醚(BDE-209) 对植物的生态毒性效应，结果发现，随着污染物浓度的增加，植物体内的抗氧化酶活性和可溶性蛋白含量不断上升，同时叶片上的气孔密度增大，气孔开度变小。李亚宁等[24]研究发现TBBPA对小麦种子芽生长产生明显抑制作用。
2.1.2 对土壤微生物的影响已有电子垃圾拆解场地土壤重金属(Pb、Cd)和溴代阻燃剂(PBDEs、TBBPA)污染研究表明，其对其土壤微生物的影响不可忽视。袁建刚等[8]研究表明，土壤细菌、真菌、放线菌数量在严重污染土壤中和对照区数量相差较大，土壤中细菌数量与土壤中的Pb、Cd含量以及BDE209、PBDEs和PCBs含量呈极显著或显著负相关，土壤基础呼吸与重金属Pb、Cd含量以及PBDEs、PCBs含量都存在极显著或显著性正相关。安帅[25]研究表明BDE209和TBBPA均对土壤细菌群落产生了明显影响，细菌多样性随污染物浓度增加而逐渐减小，BDE209和TBBPA对土壤酶的毒性在前期表现最为明显，高剂量(100 mg/kg)影响明显高于中剂量(10 mg/kg)和低剂量(1 mg/kg)。王森等[26]研究也发现土壤微生物总量与土壤中PBDEs的残留量呈显著负相关。
污染物对生物的作用并不是独立的，之间会产生相互影响。安帅[25]研究表明BDE209和TBBPA的交互作用对于过氧化氢酶和蔗糖酶以拮抗作用为主，而对于脲酶则表现为相加作用和协同作用。刘京[27]对BDE209和Cd的复合污染进行了研究，结果表明，Cd的添加对土壤脱氢酶具有一定的抑制作用，但BDE209在一定程度上能缓解Cd对土壤脱氢酶活性的抑制，并随着BDE209浓度的增加效果越好。
2.2 人体健康影响 2.2.1 人体暴露水平电子垃圾拆解场地土壤中积累的污染物会通过尘土吸入、皮肤接触、经口摄入等多种途径进入人体。Xing等[28]通过对贵屿电子垃圾拆解场地附近的居民进行调查，得出对于生活在电子废弃物污染地区的居民，呼吸以及皮肤暴露等途径要远大于经口暴露途径。但是在儿童及异食癖患者中，经口暴露量较多，每日土壤摄入量可达50~200 mg/d，甚至更多。
电子废弃物拆解场地人体Pb、Cd暴露普遍高于对照区。Huo等[29]对贵屿以电子垃圾拆解场为主要产业的4个村庄中165名儿童血铅含量进行了研究，同时以61名与贵屿相邻没有电子垃圾拆解产业的陈店镇同龄儿童为对照组，结果发现，贵屿镇儿童血铅含量显著高于陈店镇，且贵屿镇儿童中血铅含量大于10 μg/L的比例为81.8%，而陈店镇为37.7%，我国儿童血铅含量大于10 μg/L的则为33.8%[30]。Zheng等[31]对贵屿电子垃圾拆解场地的儿童血铅和血镉含量进行了调查，发现70.8%儿童的血铅含量高于10 μg/L，20.1%儿童的血镉含量高于2 μg/L，均高于对照区儿童。杨辉等[32]研究表明儿童血铅、血镉水平的升高与儿童住所周围是否存在电子垃圾拆解场地呈正相关。Zheng等[33]对清远电子垃圾拆解场地暴露人群头发中的Pb、Cd、Cu等重金属含量进行了检测分析，发现Pb、Cd、Cu 3种重金属之间有很高的相关性。
也有学者对人体内有机污染物水平进行了调查研究，Bi等[34]采集了贵屿镇26位居民血样，同时以位于贵屿镇东部50 km处以渔业为主要经济来源的濠江区21位居民为对照组，对其PBDEs进行检测分析，结果发现，贵屿组样品中的PBDEs浓度比濠江组高3倍。Yu等[35]在贵屿电子垃圾拆解场附近居民血清中检测出3种八溴和九溴代邻OH-PBDEs。Cariou等[36]检测出法国女性血清和母乳中TBBPA含量分别为3.0 ng/g和7 000 ng/g(湿重)，目前我国尚未见人体内TBBPA的相关报道。
2.2.2 人体健康效应流行病学研究表明电子废弃物拆解场地重金属Pb、Cd污染会对人体神经系统、免疫系统等产生影响。韩岱等[37]研究发现贵屿镇3~6岁的儿童智力与其血铅水平有显著相关性，Pb对当地儿童智力发育产生了一定程度的损害，对低龄儿童智力发育影响最为显著。张健等[38]探讨了电子垃圾拆解区Pb和Cd复合暴露对儿童外周血淋巴细胞免疫功能的影响，结果表明电子垃圾拆解区儿童高血镉暴露可引起淋巴细胞及其亚群数量的改变，而影响儿童的免疫功能。陈兰等[39]选择了某电子垃圾拆解集散地居民58人为暴露组，距离集散地50 km且无明显工业污染的农业区人群80人为对照组进行实验，得出电子垃圾拆解场地居民血铅及淋巴细胞双微核率显著高于对照区居民。刘强等[40]对天津市近郊某电子垃圾处理区居民的细胞遗传学进行研究，结果发现暴露组居民的染色体总畸变率和微核率分别为5.50%和1.70%，显著高于对照组居民。
电子废弃物拆解场地溴代阻燃剂(PBDEs、TBBPA)污染会影响人体内分泌系统、神经系统及生殖系统等[41]。居颖等[42]研究表明，电子垃圾处理环境暴露可能对当地居民血清中的甲状腺激素和性激素水平有影响，暴露组血清中游离四碘甲状腺原氨酸水平低于对照组，促甲状腺激素水平高于对照组；男性居民中，暴露组血清中性激素和睾酮均低于对照组；女性居民中，暴露组血清中孕酮水平高于对照组。吴库生[43]在电子垃圾拆解区新生儿多溴联苯醚(PBDEs)暴露与不良出生结局及相关影响因素研究中，得出BDE-99和BDE-153是发生不良出生结局(含早产、低体重儿与死胎)的主要危险因素，高水平的PBDEs暴露已经影响到新生儿的出生结局。肖琼娜[44]研究表明，孕妇妊娠期PBDEs的暴露可能导致胎盘中胰岛素样生长因子(IGF-1) 和胰岛素样生长因子结合蛋白3(IGFBP-3) 的mRNA表达水平发生改变，从而影响胎儿的生长发育。有关TBBPA对人类健康损害方面的研究还较少，目前仅查到关于TBBPA对人的皮肤致敏性刺激实验，结果显示54个志愿者均没有皮肤敏感性刺激反应。体外实验表明，TBBPA可与人类甲状腺结合蛋白Ea(TTR)有效结合，结合力比甲状腺激素(TTR配体)高10倍。更有体外研究表明TBBPA可原发性地改变生物膜的渗透性，导致人红细胞溶血现象[45]。
3 展望综上所述，我国典型电子垃圾拆解场土壤环境中重金属和有机物的污染严重，其中重金属和溴代阻燃剂复合污染情况普遍存在，对生态环境和人体健康造成了潜在威胁。目前，电子废弃物拆解区溴代阻燃剂等有毒有害有机物和重金属的严重污染及其导致的健康问题已引起较广泛的社会关注，成为我国重要的环境问题之一。然而，现有的关于电子废弃物环境健康危害研究大多还只是关注某一类污染物，对其复合污染缺乏系统研究。因此，系统开展电子垃圾拆解场地土壤以及其它环境介质中重金属和溴代阻燃剂复合污染现状及对生态环境和人体健康的影响，深入探索复合污染条件下污染物对生物的毒性效应机制研究，可为进一步评估复合污染区域人群的健康风险提供基础数据，进而为电子垃圾拆解场地环境修复和电子废弃物污染防治提供科学依据。
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