1 引言(Introduction)

近年来,城市大气中光化学烟雾发生频率和臭氧浓度逐年上升,严重影响着公众的身体健康(林伟立等,2002；王自发等,2011).减少污染物排放、降低臭氧浓度和减少灰霾的发生频率,以及采取有效措施改善空气质量和保证公众身体健康是环境管理面临的巨大挑战.利用排放清单和空气质量模型模拟预测空气质量是环境决策中常用的重要手段.例如,空气质量模型模拟系统可用于大气污染机理和污染物传输研究,政府部门进行空气质量预报预警,以及预测各种控制措施对空气质量的影响等.因此,污染源排放清单估算的准确与否将直接影响到空气质量模拟的精准度.此外,气象条件对空气质量的影响巨大,在相同的污染物排放条件下,不同的气象条件将导致不同的空气质量.在扩散条件较有利的条件下,即便污染物的排放量较大,对空气质量的影响也会相应较小；但如果在扩散条件极端不利的条件下,即使是较少的污染物排放,也会对空气质量造成严重影响.因此,污染源排放清单的时空分配对于空气质量的模拟预测至关重要.

然而,污染源排放清单的时空特性因污染源而异.例如,对于固定源来讲,其空间分配相对固定,但时间特性将随着生产过程的不同而不同；对于移动源而言,其时间特性和空间特性则呈现出很大的随机性.在机动车尾气排放已经由于我国机动车急剧增长而成为城市污染的主要来源的既成事实下,这些排放清单的时空分配对城市空气质量模拟的影响更为巨大.

国外对排放源清单的研究较早,已具有规范的排放源分类体系及编码技术,对污染物排放定量表征及时空分配的研究也较为系统,例如,基于排放源分类的化学物种谱数据库(SPECIATE)、活动水平数据库、技术装备水平信息库、排放因子数据库(AP-42、CORINAIP)等.Aardenne等(1999)按照人口和GDP将能源分布到分辨率为 1°×1°的网格中,并使用RAINS-ASIA方法建立了亚洲1990年人为源NO_x的 1°×1°排放清单,结果显示,中国地区贡献了总量的43%.Ohara等(2007)针对亚洲地区估算了1980—2020年的排放清单(Regional Emission Inventory in Asia,REAS),并进一步了提升空间分配的分辨率,将污染物分配到0.5°×0.5°的网格中.

近些年,有关排放清单的估算和时空分配的研究在我国已陆续开展.但大多研究缺乏对时空特征的分析或空间分配的分辨率较低,如以县、市或省为空间单位,以月、季度或年为时间单位统计的排放清单(赵斌等,2008；曹国良,2010；田贺忠等,2001；董文煊等,2010；杨利娴,2012),无法满足空气质量模型模拟的实际需求(CMAQ v4.5 User′s Manual)；还有一部分研究的空间分配方法过于单一,通常采用人口密度作为权重因子进行(郑君瑜等,2009),这种空间分配结果与实际的大气污染物分布存在着一定的差异.例如,工业生产等行业的排放量并不与行业所在地区的人口数量成正比；而污染物排放清单的时间分配通常也按将年排放均匀地分配到每天,每天的逐时排放也均匀分配.这与污染源的排放特性存在着较大的差异,自然会对空气质量的模拟造成巨大的影响.为了满足空气质量模型对排放清单分辨率的要求,排放清单空间分配的研究近年来也日益细致.例如,伏晴艳(2009)根据经纬度坐标、人口密度、土地利用类型等将污染物分配到1 km×1 km的网格中.潘月云等(2015)在对广东省2010 年人为源大气污染物排放清单进行空间分配时,大点源采用经纬度坐标,道路移动源采用“标准道路长度”方法,与农业相关的排放源采用土地利用类型分布,船舶排放源采用河网布局和航道通航能力等级相结合的方法,工业溶剂源采用工业园区定位分析方法,对污染物进行3 km×3 km的网格分配.这些空间分配的分辨率较之前已有很大提高.最近还有学者正在尝试500 m×500 m的空间分配,以满足更精细的空气质量模拟需要.尽管川渝地区是全国雾霾较严重的区域之一,但相比于北京、上海、广州等地,成都市在排放清单时空特征分析方面的工作相对较少,现有的时空分配方法难以满足日益精细的空气质量模型模拟的需要,这也是本研究的动因之一.

本研究拟构建成都市的污染源排放清单的时空分配方法,并将其用于成都市空气质量模拟,以提高模拟预测的精准度,为制定有效的空气质量改善政策提供数据和理论依据.

2 目的与方法(Objectives and methods)

本研究采用的方法是通过了解污染源排放特性,并根据这些特性,利用一些替代指标对污染物排放清单分不同源项进行时间和空间上的分配.对于时间分配而言,是将污染物排放总量按一定的规律逐步分解为月、日或者小时的排放量；对于空间分配而言,是将单位时间的污染物排放总量按一定的规则分配到相应空间分辨率的网格上.本部分的主要内容有：①时空分配特征识别参数确定；②时空分配因子构建；③成都市污染源排放清单高分辨率时空分布案例分析.

2.1 时空分配特征识别参数确定

选择合适的时空特征识别参数对清单分配尤为重要.时间分配需分析并找出影响排放强度和能反映排放时间变化特征的参数,本研究根据各污染源的排放特征和可利用的数据确定各源项的时间特征识别参数.空间分配则是根据排放源的地理位置和排放的空间特性,确定能够表征各排放源排放空间特征的地理空间参数.例如,锅炉燃烧源的空间分配主要结合企业的经纬度坐标和企业产值将排放量分配到每个网格中.这里需要特别指出的是,工业工艺源由于排放无组织,难于分配,故而在进行空间分配时,依据本地的工业产业布局和GDP(Gross Domestic Product)情况确定分配权重.本研究的排放源包括人为源和天然源,各排放源的时空特征识别参数如表 1所示.

2.2 时空分配因子的建立

时间分配因子包括月、日、小时分配因子.其中,月分配因子是排放的污染物在1年中每月的权重大小,月分配因子与对应的月排放量分别按式(1)、(2)估算.

(1)

(2)

式中,i为月份,i=1,2,…,12;a_i为第i个月表征数据的值; m_i为第i月的分配因子;E_mi为第i个月的排放量(t); E_y为1年的排放量(t).

日分配因子是排放的污染物在1周中每天的权重大小,日分配因子与对应的日排放量分别按式(3)、(4)计算.

(3)

(4)

式中,j为每月中的第j天,j=1,2,…,29(或30或31)；a_j为每月中第j 天的表征数据的值(也可以是周分配因子),该值取决于第j 天在代表中所属的星期；C为当月天数,C可取29、30、31；d_j为每月中的第j天的分配因子; E_dj为第j天的排放量(t);E_m为计算当天所在月份的排放量(t).

小时分配因子是排放的污染物在1天中逐小时的权重大小,小时分配因子与相应的小时排放量分别按式(5)、(6)估算.

(5)

(6)

式中,k为1天的第k小时,k=1,2,…,24; a_k为第k小时表征数据的值;h_k为1天中第k小时的分配因子; E_hk为第k小时的排放量(t); E_d为计算当天的排放量(t).

空间分配因子指的是每个网格中的特征识别值占总特征识别值的比例,计算公式如下：

(7)

式中,x为横坐标；y为纵坐标；W_x,y为横坐标为x、纵坐标为y网格的排放分配权重；V_x,y为横坐标为x、纵坐标为y网格空间识别参数值；m为横坐标方向的网格总数；n为纵坐标方向的网格总数.

3 成都市大气排放清单高分辨率时空分配(Case study: The spatial and temporal allocation of emissions in Chengdu)

本研究将成都市按2 km×2 km的空间分辨率划分成79×97个网格,时间分辨率为1 h.研究所使用的排放清单数据来自四川省环境保护科技重大专项“区域大气污染排放清单建立”及“四川省及成都地区大气污染(灰霾)防控对策研究”的子项目“成都市大气污染物排放清单研究”的研究成果.

3.1 时间分配特征

成都市的时间分配特征识别参数的数据主要来源于部门调研和问卷调查等实际调研.表 2和表 3分别列出各源项逐月和逐时的时间分配系数.

3.1.1 工业源

火电行业：成都市火电行业主要包括国电成都金堂发电有限公司和达尔凯三瓦窑热电(成都)有限公司.火电发电量在5月开始走低,9月之后开始上升,这主要是由于四川盆地的降雨量主要集中在5—9月,期间全省水力发电量逐渐增加,从而使火电行业(包括成都市)的发电量下降.由于这些企业全天不间断生产,但生产量随季节变化,因此,排放量的时间分配逐月变化,而逐时平均分配.逐月以6—9月最小,而1、2月最大.

水泥和建材行业：成都市水泥行业企业主要有4家,建材行业企业有232家,包括粘土砖瓦及建筑砌块制造、耐火陶瓷制品及其他耐火材料制造、特种陶瓷制品制造、日用陶瓷制品制造、日用玻璃制品制造、石灰和石膏制造.这些企业的年生产时间在240~330 d之间,全天连续生产,因此,排放量按逐月和逐时平均分配.

冶金行业和其他工业锅炉燃烧源：成都市冶金行业主要为攀钢集团成都钢钒有限公司,其他工业锅炉燃烧源包括化工、制药、酒和饮料制品、纸浆、食品行业.这些企业的生产全年、全天不间断生产,因此,排放量也按逐月和逐时平均分配.

3.1.2 道路移动源和道路扬尘源

通过实际调查成都市主要道路的车流量情况,将各个道路的车流量加权平均得到成都市道路移动源的逐时分配.调查表明,成都市道路车流量呈现逐时变化规律,白天普遍高于夜晚,且工作日呈现的早晚高峰(8:00—9:00、17:00—18:00)较休息日明显.因此,在进行这类源项的逐时分配时,将区分工作日和非工作日两种情况.同时,由于车辆的使用等不分季节,因此,排放量逐月平均分配.

3.1.3 建筑扬尘源

建筑施工扬尘排放时间变化主要与开工面积相关.本研究获取的数据表明,房屋施工面积占建筑施工面积的绝大多数(约为89%)(数据来源于成都市城乡建设委员会).因此,本研究以房屋施工时间变化规律替代建筑施工扬尘的变化规律.建筑施工扬尘的周变化则当作是周一到周日均匀变化.由于建筑施工主要集中在白天进行,因此,日变化则主要集中在8:00—18:00期间,并作均匀分布,而其他时段均不参与分配.此外,建筑扬尘的逐月变化按建筑施工面积加权分配.

3.1.4 生活源

生活源与居民生活息息相关,生活源的排放具有显著的时间特异性,即集中在用餐时间.但由于相关统计信息的欠缺,因此,本文参照(杨静2015)在珠江三角洲餐饮源的小时分配数据,定义餐饮的排放时间为早上6:00 至晚上22:00,根据工作日及周末不同的作息时间,分别定义高峰期、一般时间和过渡时间,三者之间的权重比例为3∶2∶1.

3.1.5 农业源

农业源氨排放主要来自于氮肥施用,在1、2、5、6、11、12月农作物播种及生长过程中施用氮肥.农业源的其他污染物排放时间特征主要与秸秆露天焚烧及农业机械的使用时间等密切相关.本研究通过实地调查成都市主要经济作物(如小麦、油菜、水稻等)发现,这些农作物的收割时间主要集中在4月中旬到5月中旬及8月和9月,农业机械的使用主要集中在3、4、5、8、9、10、11月.而秸秆焚烧排放主要集中在5—8 月,下半年的秸秆焚烧排放高于上半年.上半年于5 月出现高峰,5月是油菜、小麦等作物的收获季节.下半年于8月出现峰值,该时段主要属于水稻的焚烧期(何敏等,2015).施肥、农机使用和秸秆露天焚烧的工作时长约为10 h,即在8:00—18:00平均分配,其他时段为零.

3.1.6 天然源

天然源VOCs排放的时间变化与气温和辐射等自然气候密切相关.本研究的月分配权重参照中国植被VOCs排放时间规律(闫雁等,2005)；小时分配权重参照杭州市和台州市地区植被VOCs排放速率的日变化规律(朱轶梅,2011)和北京地区部分植被异戊二烯和单萜烯的日排放规律(王志辉等,2003).一般来讲,VOCs的排放主要集中在7:00—20:00,排放速率早晨较小,之后逐渐增加,中午左右达到最大值,随后又逐渐减少,夜晚异戊二烯不排放,仅有少量其他有机物的排放.

3.1.7 其他人为源

其他人为源主要包括废水处理排放、固体废弃物处理排放等,按逐月和逐时平均分配.

3.2 空间分配特征 3.2.1 工业源

对于电厂、 工业锅炉等固定燃烧设施,根据其经纬度信息分配到对应的网格中,各工业企业分布如图 1a所示,各企业的排放分配权重计算方法见式(8).每一网格的分配权重为该网格内所有企业权重的总和.

(8)

式中,W_i为第i家企业的排放分配权重；V_i为第i家企业的年产值(万元)；A为总企业数(家).

对于小型工业企业及工业无组织排放,统一作为面源处理,根据2010年成都市的1 km×1 km国内生产总值(GDP)(中国科学院资源环境科学数据中心(http://www.resdc.cn/),图 1b)和成都市的整体工业产业布局,将污染物按GDP比例分配到除成都市区以外的网格中,各个网格的排放分配权重计算见式(9).

(9)

道路移动源及道路扬尘源 机动车尾气排放和道路扬尘排放主要与车流量和路网信息相关,因此,空间分配时主要考虑车流量和路网信息.本研究采用标准道路长度(郑君瑜等,2009)对这类源项进行空间分配.具体方法如下：

(10)

(1)

(12)

式中,TSL_x,y为横坐标为x、纵坐标为y的网格的标准道路长度(km)；UL_k(x,y)为横坐标为x、纵坐标为y的网格的k级道路的长度(km)；UW_k(x,y)为横坐标为x、纵坐标为y的网格的k级道路的折算系数；UTF_k(x,y为横坐标为x、纵坐标为y的网格的k级道路上的车流量(万辆),以市区内外为区别；STF为标准交通流量(自定义).

3.2.3 建筑扬尘源

建筑扬尘源在排放量最小统计单位(如区、县等)范围内的网格中进行平均分配.如网格分属不同区县,则该网格的总排放为各区县在该网格权重的依次累加.具体每一网格的权重估算如下：

(1)

式中,NG_c为第c个区县所包含的网格数.

3.2.4 生活源

生活源排放的空间分配主要考虑人口因素,本研究根据2010年成都市1 km×1 km人口分布格栅数据(中国科学院资源环境科学数据中心(http://www.resdc.cn/))进行分布(图 2),具体的计算方法与式(8)相似.

3.2.5 农业源

农业源排放的空间分配主要依据农田分布,本研究采用2012年MODIS遥感数据分布(全球30 m地表覆盖数据),结果如图 3所示,具体的计算方法与式(8)相似.

3.2.6 天然源

天然源的排放与植物类型和气温、辐射等气象条件有关(Guenther et al.,1999;2000),由于地理位置差距不大,故忽略气象条件的影响.现将各类型植被的VOCs排放因子与其面积的乘积作为分配因子.排放因子数据参考文献(郑君瑜等,2009).各类型植被的分布数据来源于30 m分辨率全球地表覆盖数据,其分布如图 4所示.

3.2.7 其他人为源

废水处理排放、固体废弃物处理排放等产生的废气难于统计,但与人类活动密切相关,故使用人口密度进行分布,具体的计算方法与式(8)相似.

4 结果与分析(Results and discussion) 4.1 时间分配结果分析

以2012年成都市的排放清单为基础,应用本研究提出的时间分配方法对成都市的SO₂、NO_x、CO、VOCs、PM₁₀、PM_2.5、NH₃ 7种污染物进行月分配,结果见表 4.从表中可以看出,与人为活动密切相关的SO₂、NO_x、CO、PM₁₀和PM_2.5在1、2月(春节前后)排放量相对较低；在6、7月火力发电相对较少,SO₂、NO_x和CO排放量相应降低；2012年4、9和11月建筑工地开工面积是全年最大的,PM₁₀和PM_2.5的排放量相应增加；天然源排放受气温、光照等气象要素的影响较明显,因此,5—9月,气温较高、光照较强,天然源VOCs排放量也相应增加；根据成都市农作物氮肥施用时间,在1、2、5、6、11、12月NH₃的排放量相对较高.

分析7月某一个星期的工作日和非工作日污染物的日变化动态,由图 5可以看出,在工作日和非工作日VOCs的日变化动态有所不同,在工作VOCs有双峰,在9:00和17:00达到峰值,其受工作日上下班早晚高峰影响；在非工作日VOCs在13:00到达单峰值,受移动源和生活源的共同影响.

4.2 空间分配结果分析

以2012年成都市的排放清单为基础,应用本研究提出的空间分配方法对成都市的CO、NH₃、PM₁₀、PM_2.5、VOC、SO₂、NO_x 7种污染物进行空间分配,结果见图 6a~g.为了比较本方法与传统方法(单一人口密度法)分配结果的差别,图 6h给出了按照人口密度分配得到的NO_x空间分配结果.

由图 6a~g的分布结果可知,成都市的污染物排放地域分布特征明显,也更能反映实际的分配情况.CO的空间分布与工业工艺源和机动车排放密切相关,主要集中在成都市区和周边工业区及市区外的高速路周围；SO₂的空间分布与工业点源分布密切相关,主要集中在成都市周边的工业区温江、青白江、新都等区县；NO_x的分布除了与工业点源相关外,还与道路机动车排放有密切联系,成都市区和市区外交通流量大的高速路附近NO_x排放量较大；VOCs的排放主要分布在成都市区及其周边工业区,人为源对VOCs的贡献达到90%以上；PM₁₀和PM_2.5的空间分布主要与建筑扬尘、道路扬尘及工业点源排放密切相关,中心城区PM₁₀和PM_2.5排放量较大；NH₃的排放主要与耕地分布相关.

由图 6h可知,人口密度分配结果中大部分NO_x排放量集中在人口密集的居住区,而在成都市周边密集的工业区及成都市主干道和高速路等交通流量大但人口密度较低的地方分配较少.这种分配方法不能真实地反映实际的分配情况.

4.3 时空分配方法评估

为了评价本研究提出的排放清单高分辨时空分配的方法是否符合实际情况,采用成都市环境监测数据推演不同时间和空间的空气质量,并与对应时间和空间上分配的污染物排放量进行比较.一般来讲,排放量越大,其空气质量越差,相对应的污染物浓度较高.对于时间分析,采用环境监测数据的月平均值；对于空间分析,根据环境监测数据采用反距离权重插值法推演污染物的空间浓度分布.如图 7所示,排放清单的逐月分配量和相对应的污染物浓度基本一致(虽然局部有些变化),特别是SO₂和NO₂,排放清单和监测浓度都在冬季和春季较高,而其他月份较小.

如图 8所示,成都市及其周边的监测站点位置如图中绿点所示.根据环境监测推演的污染物的空 间分布热点来看,浓度最高的地方为成都市三环内 和成都市三环周边郊区,特别是成都市的东部城区.这不但与本研究清单分配结果一致,而且,由于成都的工业和运输业主要集中在东部城区,污染物的排放较其他区域高.因此,本研究排放清单的空间分配与实际相符.

由于本研究的重点是确认可用于排放清单高分辨率时空分配的识别因子,并建立估算时空分配权重因子的方法,且由于这个方法的精准度受识别因子信息、排放清单等因素影响较大,对于方法实际应用的精准度还需要做进一步的评价和验证,如采用空气质量模型模拟并与实际监测值相比较.这将是后续工作,本文不再赘述.

5 结论(Conclusions)

1) 本研究通过确定不同污染源项直接相关或间接相关的特征识别参数,并以此构建排放清单高分辨率的时空分配方法.该分配方法充分考了虑污染源排放的区域性变化、季节性变化,以及其他相关的特征要素,与以人口密度作为分配权重的传统方法相比,能较为准确地反映各种污染物排放的时空分布特征.

2) 对比分析结果表明,运用本方法估算的排放清单在空间上的热点分布与成都市大气污染物实际排放来源的空间分布相对吻合,在时间上与环境空气质量监测数据所反映的空气质量相对一致,这表明本研究提出的时间空间分配方法较为合理可靠.

3) 本方法时空分配精度取决于所选特征参数信息和排放清单的准确性和详实程度,因此,进一步完善成都市人为源排放清单,特别是移动源的排放清单,对于提高排放清单的时空分配有巨大帮助.