2016, Vol. 36
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2. 地球和空间科学学院, 中国科学技术大学, 合肥 230026;
3. 安徽省环境科学研究院, 合肥 230022
2. School of Earth and Space Sciences, University of Science and Technology of China, Hefei 230026;
3. Anhui Research Academy of Environmental Sciences, Hefei 230022
在空气污染问题得到高度重视的今天，北京、上海等城市相继建立了空气质量预报预测系统(王自发等，2008，2009；王茜等，2010)，而合肥等经济欠发达城市空气质量数值模拟与预测工作尚未很好地展开.根据安徽省环境保护厅网站(http://www.aepb.gov.cn/)信息显示，2013年、2014年合肥市空气质量优良天数分别为182 d和190 d，优良率在50%徘徊，合肥市空气质量状况已令人堪忧，开展合肥市大气污染的模拟研究，有利于未来合肥市空气质量预报预警工作开展.合肥所处的安徽省处于华北和长三角两大污染区域之间的过渡地带，不仅易受华北和长三角地区的大气污染区域输送影响(王跃思等，2014;王艳等，2008)，自身的工业及秸秆燃烧等排放也将通过区域输送影响华北和长三角地区.科学评估未来合肥乃至安徽省地区的长期环境规划情景，对华北和长三角区域空气质量治理有潜在意义，对我国生态文明建设具有积极意义，而数值模式则是开展空气质量预报预警，并进行区域大气环境长期评估的有效工具，这一工具也正被国内外的研究者及政策制定者广泛应用.
为了满足美国空气清洁法90年修正案对空气质量管理的需求，美国环保署于1996年开发出了第3代多尺度空气质量数值模式CMAQ(Community Multiscale Air Quality)(Byun and Ching，2004)，并不断的发展完善至今.该模式较好地处理大气污染物间复杂关系，在我国大气环境研究中的应用日渐频繁.王扬锋等(2007)使用CMAQ模式对沈阳市空气质量进行模拟研究，表明该模式可以较好地模拟出沈阳大气污染物的时空分布特征，并认为完善排放信息可以进一步改善模拟效果.李莉等(2007)使用CMAQ模式研究了长江三角洲区域冬夏季节典型天气条件下的臭氧及颗粒物的浓度分布与输送情况，研究说明长三角地区存在明显的污染物输送现象，而合肥处于长三角地区边缘地带，将与长三角核心区域存在区域相互污染贡献.王自发等(2009)、吴其重等(2010)更是将CMAQ模式引入到北京空气质量多模式预报系统中，应用表明CMAQ模式在北京及周边具有较好的模拟性能，尤其是在可吸入颗粒物模拟方面.王丽涛等(2012)使用CMAQ模式对河北及周边地区霾污染特征进行了研究，说明河北及周边地区的霾污染与二次颗粒物的生成有着密切关系.这些研究说明CMAQ模式在我国大气环境研究与环境政策制定方面具有广泛的可用性. 基于此，本文引入WRF-SMOKE-CMAQ模式系统，开展合肥市大气状况数值模拟研究，研究过程中采用GIS数据对排放源空间分布进行优化修正，并将模拟结果与监测数据进行比对验证，该工作为未来合理评估合肥大气环境状况、科学制定短期应急措施及评估长期环境规划情景等奠定数值模拟基础.
2 模式介绍与说明(Model introduction and description)空气质量模式系统通常是由气象模式、污染源处理模型与大气化学模式等3个部分组成(San José et al.,2008).本研究采用WRF-SMOKE-CMAQ模式系统，以新一代天气气候模式WRF作为气象模式，稀疏矩阵排放模型SMOKE完成污染源处理，CMAQ作为大气化学模式.WRF(The Weather Research and Forecasting Model)模式(Skamarock et al.,2008)是由美国国家环境预报中心(National Centers for Environmental Prediction，NCEP)，美国国家大气研究中心(NCAR)等科研机构联合研发，是现阶段应用广泛且精确度高的中尺度气象预报模式，该模式在全球大气科学和计算机科学等多个学科科技工作者的共同努力下依然在不断发展.
SMOKE(Sparse Matrix Operator Kernel Emissions Modeling)模式(Houyoux et al.,2000)由美国MCNC环境模拟中心开发并由北卡罗莱纳州立大学教堂山环境计划支持下继续发展，属于专业级排放处理工具模型，为城市及地区排放控制决策提供了一种可用方法.通过SMOKE可以将排放清单的排放总量通过时间分配、化学形态和空间分布配置转换为空气质量模式所需要的网格化排放数据，以满足空气质量模式对于排放数据的要求.
CMAQ模式是整个模式系统的核心，其基本理念是基于“一个大气”的原则下实现多尺度和多污染物的模拟，基于多种地图投影和垂直坐标系统的扩散方程，通过气象模型动态一致性设计、网格嵌套技术以及次网格烟羽模型来实现模式的空间多尺度特点；通过多相态、多物种化学机理的描述和气溶胶的动力学综合描述，实现大气污染物间复杂关系的数值求解(Byun et al.,2005).
本文采用的WRF版本为V3.2，全球初始及边界条件采用是美国国家环境预报中心(NCEP)的FNL全球最终分析资料，该资料分辨率为1°×1°，WRF模式边界条件输入间隔为6 h.投影采用兰伯特投影，投影参数为标准纬度20°N，50°N，中央经线110°E.模式采用两层嵌套，网格距分别为27 km，9 km，格点数分别为145×118，145×127，分别覆盖东亚区域，和安徽及周边省份(图 1).
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| 图 1 模式区域设置 Fig. 1 Model domain setup in WRF-SMOKE-CMAQ system |
模拟时间长度为2014年12月2日至2014年12月29日，监测数据来自中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/)，用于模拟比对站点包括包河区、滨湖新区、长江中路、董铺水库、高新区、琥珀山庄、庐阳区、明珠广场、三里街、瑶海区等10个监测站点，其空间分布如图 2所示.10个站点全部位于合肥市主要城市区域，其中长江中路、琥珀山庄和三里街等站点位于城市中心区域，其他站点均匀分散分布，位于远离城市中心区域的城市周边区域，主要比对污染物为PM2.5与NO2.
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| 图 2 合肥市空气质量监测站空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of observed stations in Hefei |
排放源数据来源由两部分组成：①区域背景排放清单采用网格分辨率0.1度的TRACE-P东亚区域排放清单(Streets et al.,2003)，其中火电厂排放更新为网格分辨率0.5度、基准年为2006年的INDEX-B排放清单(Zhang et al.,2009)，吴其重等(2012)在以北京作为研究区域研究中使用该清单作为背景排放清单；②本地排放清单由安徽省环境科学院提供，包括安徽各个地市不同类型排放总量估计以及重点工矿企业排放清单.
在面源处理过程中，本文使用GIS对排放源进行空间分配：利用安徽省主干道路分布、安徽省农业土地利用、安徽省及周边省份人口分布等数据(图 3)分别对安徽省机动车排放、安徽省农田相关排放、人口相关面源排放的空间分布进行空间分配.其中，人口数据采用中科院中国2010年精度1 km×1 km的人口空间分布网格数据(付晶莹等，2014)，数据来源于中国科学院资源环境科学数据中心(http://www.resdc.cn).该人口分布数据是由遥感反演的土地利用数据结合人口统计资料生成的，空间分辨率约为1 km.
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| 图 3 安徽省人口分布与农田用地分布 Fig. 3 Spatial distribution of population and farmland in Anhui Province |
道路数据基于《安徽省交通图(2014版)》：通过对纸质地图进行扫描、配准，对安徽省境内主要的高速、国道、省道进行矢量化处理，并在SMOKE模型中将机动车排放以面源方式处理，使用道路空间分布信息将安徽省环科院提供的机动车排放清单分摊到模式网格.经过道路空间分配后，与机动车排放密切相关的CO、NOx 排放面源空间分布如图 4所示，呈现典型道路分布规律；针对合肥市区，进一步加密合肥市市区道路分布，增加市区机动车排放分配权重.
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| 图 4 NOx 与CO面源排放场空间分布(左：GIS分配前； 右：GIS分配后) Fig. 4 Spatial distribution of area sources of NOx and CO before(L)and after(R)spatial allocation(L: Before spatially distributed; R: After spatially distributed) |
而土地利用数据是通过MODIS传感器遥感图像反演获得，从中提取出农田分布数据，用于农业相关的面源排放的空间分布.经过排放空间分配后，与农田分布相关的面源排放空间分布得到改善，呈现与农田数据相对应的排放源空间分布，减少了山区、城市等非农业区的农业相关氨排放，集中呈现了皖北平原、长江流域以及徽州地区等农业生产区的排放高值.
4 模拟结果(Results) 4.1 气象场验证图 5为合肥市市区内骆岗地面气象站测量数据与WRF模式结果进行温度及风场的比对：①图中温度相关系数 r 为0.818，模式结果整体低于观测结果，平均误差(mean error)为2.05 K；除2日至5日的模拟结果并不理想外，6日至29日模拟结果与观测基本保持一致.②风场比对显示，模式在风场模拟结果在6日至7日、13日至14日、16日至19日、22日至23日和25日至26日的模拟结果较为良好，风向与风速基本吻合，风速平均误差为1.89 m·s-1，该月风场模拟基本合理，但个别时间点风场差异较大，会对化学输送模拟造成影响.
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| 图 5 温度和风场模拟实测站点时间序列比对图 Fig. 5 Comparison of temperature and vector wind field between observations and simulations |
市区国控站点平均值是对一个城市大气环境总体质量的描述指标，本文取合肥市国控站点模拟值的平均值与官方公布的合肥市国控站点平均PM2.5浓度进行比对验证数值模式对合肥市整体大气环境状况描述能力：图 6为国控站点PM2.5浓度日均值模拟实测曲线，由图可知，2014年12月合肥市共有6次PM2.5污染积累过程，分别在8日、11日、15日、20日、24日和28日形成6个PM2.5峰值，其中12月22日至26日污染积累过程最为典型，24日形成PM2.5峰值；模式基本模拟出6次污染累积过程，尤其是24日污染积累趋势把握较好，但整体出现高估，部分峰值出现过程存在时间差异.
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| 图 6 合肥市国控平均日均值模拟实测曲线 Fig. 6 Comparison of measured and modeled daily averaged PM2.5 concentration of the National Standard Air Quality Observation Stations(NSAQ Stations)in Hefei |
图 7为合肥市分站点PM2.5小时浓度模拟实测对比图，从图中可以发现：①模式虽然模拟出了本月多次污染过程，但站点分布较为集中，由于网格分辨率原因站点间差异性未在模式结果中得到体现，存在多站点对应同网格现象，下一阶段将通过加大网格分辨率来提升站点模拟值差异性.②位于城市中心的长江中路、三里街、琥珀山庄等站点的模拟结果与观测结果较为接近，而其他位于城市周边的站点模拟效果则略差于市中心站点，这可能与本身市区排放调查资料较为丰富详实，而周边站点排放资料较匮乏有关.
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| 图 7 PM2.5模拟实测站点时间序列比对图 Fig. 7 Comparison of measured and modeled hourly PM2.5 concentration in Hefei NSAQ stations |
三里街、琥珀山庄和长江中路3个站点位于合肥市中心，3个站点在模式中处于相邻网格，取3个站点的模拟平均值与观测资料进行对比(图 8)：①7日、11日及15日的污染峰值与实测存在一定程度时间差，这可能是由于气象模式模拟的天气过程出现提前、滞后引起的.②模式较好地模拟出20日到28日污染积累过程，模拟结果在时间变化趋势及数值两方面都与实测值接近，而三里街站点28日出现的观测值反常可能是由监测仪器异常引起.
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| 图 8 市中心站点模拟实测比对结果 Fig. 8 Comparison of observed and simulated PM2.5 concentrations in urban station |
对于位于城市边缘的瑶海区、庐阳区和滨湖新区等站点，此类站点位于城市边缘，距离污染源较为集中的城市中心还有一定距离，PM2.5观测值总体低于同期市中心站点PM2.5值；而在数值模式中，此类站点所在网格涵盖城市区域，城市区域的网格排放强度要高于郊区，与此同时网格所代表的浓度数值为网格平均状态，从而造成了此类城市边缘站点数值模式值高于实测值.同时，从图 7时间序列曲线我们也可以看出此类站点模拟结果与监测结果时间变化也较吻合. 为了更好表征数值模式模拟效果，本文采用平均偏差(mean bias)，平均标准偏差(normalized mean bias)，平均标准误差(normalized mean error)，平均误差及模拟-观测两倍因子百分比FAC2(Chang and Hanna，2004)来定量衡量模式的模拟效果.统计参数值如表 1，图 9所示.①整体上，所有模拟实测样本值平均偏差(MB)为正值，说明模式结果普遍高于实测结果.②位于市中心的三里街、琥珀山庄和长江中路等站点的平均误差及平均偏差相对低于其他站点，其中三里街平均偏差与平均误差在站点统计中最低，分别为11.04 μg·m-3和39.4 μg·m-3，与前述站点时间序列图相印证，说明该站点模拟效果最佳；相反，远离城市中心的站点(滨湖新区、包河区、庐阳区、高新区等)统计参数较低，其中滨湖新区站点，平均偏差为32.56 μg·m-3，其平均误差也达到43.71 μg·m-3，说明该模拟中，站点的空间分布的分散性与网格分辨率的不匹配一定程度上影响了模拟效果，因此在未来研究中，进一步加大模式分辨率将有助于改善模拟效果.
| 表 1 PM2.5模式性能统计参数 Table 1 Statistic parameters of the model performance of PM2.5 |
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| 图 9 合肥市国控站点模拟实测散点图 (左上，合肥市区国控平均值; 右上，市区三里街站；左下，城西董铺水库郊区站；右下，城南滨湖郊区站) Fig. 9 Scatterplots of the measured and modeled PM2.5 concentrations with FAC2(Ul: Average results of NSAQ stations in Hefei; Ur: Sanli station in the center of Hefei; Ll: Dongpu station in the west of Hefei; Lr: Binghu station in the south of Hefei) |
在本次研究中，采用了安徽省机动车地理信息数据进行排放空间优化.机动车是NOx 在城市区域的主要排放源(郝吉明等，2001)，机动车排放源的空间优化有助于改进模式NOx 模拟效果.
图 10是合肥市10个站点NO2小时浓度模拟实测时间序列图：①与PM2.5类似，模式在靠近城市中心站点模拟效果较好，而远离城区站点的模拟效果略差，位于城市中心的三里街，琥珀山庄，长江中路，明珠广场站点模拟效果优于其他站点，三里街站点模式效果最佳，变化趋势及量值都与观测值较为吻合，这在后续的统计参数中也有体现，而包河区、高新区、瑶海区等城市边缘站点，变化趋势基本符合监测情况，但存在50%左右的高估；庐阳区、董铺书库、滨湖新区监测数据存在大量缺测值及异常值，但非缺测部分监测数据与模式比对，也基本符合相应变化趋势，同样存在高估现象.②模式与站点结果都较好反映出NO2浓度波动状态，这是由于NOx 是光化学反应重要参与物种，当前模式已能较好刻画出NOx 相关联的变化特征.造成市区站点和城市周边站点模拟效果差异的主要原因在于城市周边站点与该站点所在网格的一致性问题，机动车排放是NOx 重要的排放源，在车流量较低的城市周边区域，站点所监测浓度值会相应降低，而所对应的网格分辨率较低覆盖部分城市区域，分摊到机动车车流量将高于实际，造成对城市周边站点区域NOx 排放高估，从而造成模拟高估，这需要在后续工作中提高模式网格分辨率来进一步验证模拟效果.
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| 图 10 模拟实测站点时间序列比对图 Fig. 10 Comparison of the measured and modeled hourly NO2 concentrations in NSAQ stations in Hefei |
表 2为NO2浓度模拟效果统计参数表：①三里街站点模拟效果最好，其平均偏差、平均误差、FAC2值分别为-1.64 μg·m-3、19.91 μg·m-3、0.877.②除庐阳区、滨湖新区等站点实测值异常样本较多外，其他站点平均偏差为21.92 μg·m-3，说明模拟总体偏高.图 11为合肥市及三里街、董铺水库、瑶海区站点的散点图及FAC2参数值，其中合肥市平均FAC2参数值为0.676，位于市中心的三里街站点模拟效果最好，FAC2达到0.877，董铺水库、滨湖新区等站点的FAC2分别为0.512和0.516，进一步印证前述市区站点模拟效果由于郊区的评估结果.
| 表 2 NO2模式性能统计参数 Table 2 Statistic parameters of the model performance of NO2 |
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| 图 11 合肥市国控站点模拟实测散点图 (a. 合肥市区国控平均值；b. 市区三里街站；c. 城西董铺水库郊区站；d. 城南滨湖郊区站) Fig. 11 Scatterplots of NO2 and FAC2(a. Average results of NSAQ stations in Hefei; b. Sanli station in the center of Hefei; c. Dongpu station in the east of Hefei; d. Binghu station in the south of Hefei) |
1) 通过GIS工具结合本地排放统计数据初步构建了安徽省排放清单，并在合肥地区进行初步应用，结果表明可以较合理反映出当前合肥地区的颗粒物和NOx 排放特征.
2) 本文通过WRF-CMAQ模式，采用David Streets 东亚排放清单与INDEX-B排放清单融合并加入本地排放资料，通过GIS分配排放信息，对2014年12月2日至29日合肥市大气环境状况进行模拟，并与站点数据进行比对.
3) 通过时间序列以及统计参数比对，证明当前模式系统对于PM2.5模拟结果较好.通过时间序列比对，模式结果基本符合PM2.5污染物在当年12月的时间变化过程，尤其是12月20日至26日污染积累及消散过程.计算统计参数发现，由于空间分布差异及排放源信息的详细程度差异，对于市中心的国控站点如三里街、琥珀山庄和长江中路等模拟结果整体好于城市周边站点，其中三里街站点统计参数结果最理想，平均偏差与平均误差最低为11.04 μg·m-3和39.49 μg·m-3，滨湖新区站点统计结果最不理想，所有站点FAC2在63%~77%之间，说明本次PM2.5模拟结果基本可信.
4) 通过与国控站点监测数据比对，说明当前模式系统对于NO2模拟结果并不非常理想，存在比对结果的空间差异.通过与合肥市城市站点监测数据时间序列比对发现，模式系统对于NO2的模拟站点间比对一致性不强，在部分区域具有较好的模拟效果，但在部分区域模式只能模拟出NO2大致变化趋势，不能很好地得模拟出NO2具体数值结果.通过计算统计参数，发现所有有效站点的比对结果平均偏差为21.92 μg·m-3，整体存在偏高现象；有40%站点FAC2在73%~88%之间，除个别观测数据异常较多站点外，其他站点FAC2在50%左右.这种比对差异是由于模式网格分辨率较低、排放源分配及站点选取引起，需要在之后的研究中通过提高模式网格分辨率，细化排放源分配所依赖的GIS信息来减少相应误差.
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