1 引言(Introduction)

水泥是世界范围内使用最广泛的建筑材料之一, 全球约有153个国家和地区生产水泥或水泥熟料(International Cement Review, 2013).由于碳酸盐原料煅烧和化石燃料燃烧等因素, 水泥生产过程会排放大量的CO₂, 水泥行业的CO₂排放量约占全球人类CO₂排放总量的5%~7%(Damtoft et al., 2008; Andres et al., 2012).由于全球变暖问题的凸显, 水泥行业的CO₂排放也日趋受到关注(Wang et al., 2012).中国是世界上最大的发展中国家, 当前正处在工业化中期, 城市化进程较快, 对水泥的需求量十分庞大.作为水泥生产大国和CO₂排放大国, 中国水泥碳排放受到越来越广泛的关注(Hasanbeigi et al., 2010; Hasanbeigi et al., 2013), 2010年中国水泥CO₂排放占中国CO₂总排放量的11.31%(Boden et al., 2013).2015年11月30日, 习近平总书记在出席气候变化巴黎大会开幕式时指出, 中国“将于2030年左右使CO₂排放达到峰值, 并争取尽早实现, 2030年单位国内生产总值CO₂排放比2005年下降60%~65%”.由此可见, 作为具有全球公信力和责任心的中国对实现CO₂减排目标的决心, 而解决这一关键问题的前提是将中国水泥碳排放定量化, 将水泥碳排放因子和水泥碳排放的不确定度定量化.

政府间气候变化专门委员会(Intergovernmental Panel on Climate Change, IPCC)(2000) 指出, 水泥碳排放不确定性源于活动数据和碳排放因子, 其中, 前者包括水泥类型、熟料进出口量、熟料水泥比、熟料CaO含量和窑灰损失等; 世界可持续发展工商理事会/水泥可持续发展自愿性协议(World Business Council for Sustainable Development, Cement Sustainability Initiative, WBCSD/CSI)(2005; 2011) 指出, 水泥碳排放的不确定性主要源于熟料产量、生料消耗、煅烧排放因子(单位生料和单位熟料)、燃料消耗、燃料低位发热值和燃料排放因子等6个方面; 国际能源署(International Energy Agency, IEA)(2007) 指出, 不确定性是由于熟料和水泥产量、熟料水泥比和燃料使用等统计数据的不全面造成的.由此可见, 水泥碳排放的统计与测算确实存在诸多的不确定性, 而中国水泥碳排放亦有可能存在不确定性(Zhao et al., 2012; Ke et al., 2013); Shen等(2014) 指出, 水泥碳排放测算的影响因素主要包括运营边界的界定、水泥熟料或水泥成品产量及碳排放因子等, 其中, 碳排放因子又受到过程(工艺)排放、燃料排放、电力消耗及熟料水泥比等因素的制约.因此, 本文就运营边界、熟料或水泥产量、过程排放、燃料排放、电力消耗和熟料水泥比等6方面详细讨论和分析中国水泥碳排放的影响因素, 进而从碳排放因子角度对水泥碳排放的不确定度进行定量计算.

2 影响因素(Effect factors) 2.1 碳排放因子的影响

碳排放因子又称排放系数, 即单位产品的CO₂排放量(李新等, 2011), 是测算水泥碳排放的基础.国际上提出水泥碳排放因子测算方法的机构主要包括IPCC(1996; 2000; 2006a)、世界资源研究所(World Resources Institute)(2004) 和WBCSD/CSI(2005; 2011) 等.对于中国而言, 有关水泥碳排放测算的国家标准正在制定过程中, 目前尚无统一的水泥碳排放核算体系, 试行或待批准的主要包括《中国水泥生产企业温室气体核算方法与报告指南(试行)》(中华人民共和国国家发展和改革委员会, 2013)和《水泥生产企业二氧化碳排放量计算方法(报批稿)》(以下简称《CO₂国家标准》)(汪澜, 2011).由于中国的水泥生产有其自身特点, 例如, 多数水泥熟料中含有少量或微量的碳酸盐和有机碳, 以及部分立窑水泥的存在等(魏军晓等, 2014; 耿元波等, 2015), 国外机构提供的一些参数并不完全符合中国水泥生产现状(Lei et al., 2011; Shen et al., 2014), 如照搬IPCC、WRI和WBCSD/CSI提出的测算方法或排放因子, 其测算结果可能会与中国实际排放量存在偏差(赵建安等, 2013).因此, 制定出符合中国水泥生产现状的碳排放因子(水泥熟料或水泥碳排放因子)测算方法的任务日益紧迫.

当前多数研究将水泥碳排放分为直接排放和间接排放或是过程排放、燃料排放和间接排放(Allwood et al., 2010; Deja et al., 2010; Wang et al., 2013; Barcelo et al., 2014).因此, 在借鉴前人研究成果的基础上, 本文从工艺、燃料等直接排放因子和电力消耗间接排放因子进行水泥碳排放因子的影响分析.

2.1.1 碳酸盐排放因子

IPCC(1996 ; 2000; 2006a)推荐了水泥生产过程碳酸盐排放因子的缺省值.IPCC(1996) 推荐了2种测算方法, 第1种是基于熟料中的CaO含量, 第2种是基于水泥中CaO含量; 其中, IPCC(2000) Tier 1&2是基于熟料中的CaO含量, 并指出熟料中的CaO默认值为65%; IPCC(2006a)Tier 1&2亦是基于熟料中的CaO含量来测算碳排放因子, Tier 3则是基于生料碳酸盐含量, 具体见表 1.另外, Ke等(2013) 指出, 由于IPCC推荐值为固定值, 因此, 在计算水泥碳排放时会存在偏差.

二氧化碳信息分析中心(Carbon Dioxide Information Analysis Center, CDIAC)采用的是美国地质调查局(United States Geological Survey, USGS)的水泥产量数据(Macknick, 2009), 由此可计算CDIAC给出的2000—2010年中国水泥的碳酸盐排放因子, 具体见表 1.

全球大气研究排放数据库(Emission Database for Global Atmospheric Research, EDGAR)采用的是USGS(2000—2008年)和中国国家统计局(National Bureau of Statistics of China, NBSC)(2009—2013年)的水泥产量数据(Olivie et al., 2013), 据此计算EDGAR给出的碳酸盐排放因子, 具体见表 1.

WBCSD/CSI(2005) 是对水泥碳排放因子测算分析影响因素较多的机构, 其考虑水泥窑煅烧粉尘、窑灰、替代原料、替代燃料、电力消耗、生料有机碳及生产损失等, 其给出的碳排放因子见表 1.

据文献(魏军晓等, 2014), 我国水泥新型干法窑和立窑两种生产工艺的熟料碳排放因子(来自碳酸盐分解的部分)分别集中在500~520 kg·t^-1(平均值为517.93 kg·t^-1, 以每吨熟料排放的CO₂计, 下同)和480~500 kg·t^-1(平均值为485.04 kg·t^-1).由于熟料的理论料耗为1.55 t·t^-1, 若要测算水泥的过程排放因子则考虑两种窑型的水泥产量和熟料水泥比即可, 水泥和水泥熟料产量统计数据摘自《中国水泥年鉴》(中国水泥协会, 2014).

图 1为采用IPCC(2006a)、CDIAC(Boden et al., 2013)、EDGAR(Olivie et al., 2013)和WBCSD/CSI(2011) 提供的碳排放(因子)数据得出的2000—2012年中国水泥生产过程来自生料碳酸盐分解的碳排放量.由此可见, 不同研究的测算结果间存在不同程度的差异, 由于WBCSD/CSI的结果是基于实测工厂级计量, 所以该结果同本研究结果基本一致, 本研究结果略低的原因是考虑了熟料中少量或微量未分解的碳酸盐和未燃烧的有机碳(耿元波等, 2015).

2.1.2 燃料排放因子

据调研可知(注:本专项调研工作由沈镭、赵建安、王礼茂、姚予龙和王燕等完成), 当前中国水泥企业多采用煤做燃料, 新型干法窑多用烟煤, 立窑多用无烟煤; 与燃料排放因子有关的因素主要包括燃料种类、单位熟料的煤耗和燃料排放因子(Oss et al., 2003).因此, 从煤种、燃煤排放因子和煤耗3方面进行分析.

美国环境保护署(U.S Environmental Protection Agency, EPA)分煤种计算燃煤碳排放因子, 并且给出的热值为高位发热量, 无烟煤碳排放因子为2.5998 kg·kg^-1(以CO₂计, 下同), 烟煤碳排放因子为2.3300 kg·kg^-1(EPA, 2008); 而IPCC(2006b)给出的无烟煤排放因子缺省值为2.8772 kg·kg^-1, 烟煤为2.7689 kg·kg^-1.上述两机构的推荐值与汪澜(2008) 采用的无烟煤(3.6200 kg·kg^-1)、烟煤(2.3800 kg·kg^-1)碳排放因子均不同.在进行国家层面的燃料燃烧CO₂排放统计时, 需将实物煤或其它类型燃料折算成标煤.蒋金荷(2011) 在研究中国碳排放量时将美国能源部能源信息署、日本能源经济研究所及国家发展改革委能源所等提供的碳排放因子进行加权平均, 得到的标煤碳排放因子为0.7142 t·t^-1, 即2.6187 kg·kg^-1; 该值与陈诗一(2009) 在估算中国原煤(烟煤和无烟煤)时使用的标煤碳排放因子2.7630 kg·kg^-1有差异.

据企业调研可知, 当前我国水泥企业单位熟料煤耗约为110 kg·t^-1(以标煤计), 与发达国家如日本的118 kg·t^-1(以标煤计)(Ren et al., 2014)相差不大.由《中国水泥年鉴》(中国水泥协会, 2011)可知, 由于窑外分解技术尤其是新型干法窑的普及和落后工艺(中空干法窑、湿法窑和立窑等)的淘汰, 单位水泥的煤耗正在逐年降低, 但国外学者仍使用较为陈旧的126 kg·t^-1(以标煤计)(Ren et al., 2014)一值.

在测算燃煤碳排放因子时需指出, 我国水泥企业生产的多数熟料样品中均含有少量或微量的有机碳, 由于生料(新型干法窑生料和白生料)中的有机碳含量较少, 可假定熟料中的有机碳全部来自于燃煤.对于燃煤的燃烧, IPCC(2006a)涉及到了碳氧化因子的问题, 陈诗一(2009) 设定碳氧化因子为0.99, 碳氧化率也是统计碳排放量的不确定性因素之一.

图 2为采用Hendriks等(1998) 和汪澜(2008) 提出的燃料碳排放因子测算得出的2000—2012年中国水泥生产燃料碳排放量同Shi等(2012) 和本研究的燃料碳排放量对比情况.通过图 2对比可知, 3个研究结果在2003年之后出现了较大的偏差, 而2003年正是新型干法窑在我国普遍建成的时间.由于本研究按窑型和煤耗计算, 所以结果较准确.

综上所述, 燃料碳排放因子的影响主要包括两方面:煤耗和不同煤种或标煤的碳排放因子.对于煤耗问题, 测算时的不确定性是由于不了解中国实际现状, 不能正确使用实际煤耗数据所致; 不同机构给出的同一煤种的排放因子各不相同; 不同研究给出的标煤CO₂排放因子不同均是影响水泥碳排放测算的因素.

2.1.3 间接排放因子

水泥生产过程CO₂的间接排放包括企业外购电力的消耗、烘干原料和燃料的能耗、水泥窑点火时的柴油消耗、熟料或水泥成品打包运输过程的CO₂排放等.由于电力消耗之外的间接排放数据不易统计, 难以量化, 因此, 仅就水泥电力消耗作分析.

Shi等(2012) 指出, 由于粉磨技术的提高, 中国水泥电力消耗逐年降低, 2000年为108 kWh·t^-1, 2010年为85 kW·t^-1.通过企业调研可知, 当前我国水泥企业的单位水泥电耗(扣除余热发电)约为90 kWh·t^-1, 其中, 生料粉磨、熟料煅烧和水泥粉磨约各占1/3, 该值与Ren等(2014) 使用的115 kWh·t^-1一值相差较大.由此可见, 当前中国新型干法工艺的电耗已基本达到国家标准(GB16780—2012, 中华人民共和国国家质量监督检验检疫总局等, 2012)中规定的可比水泥综合电耗的限定值, 其中, 无外购熟料时电耗≤90 kWh·t^-1.

通过2011年和2012年中国区域电网平均二氧化碳排放因子(中华人民共和国国家发展和改革委员会, 2014)数据可看出, 区域电网CO₂排放因子为活动数据, 不同区域间的CO₂排放因子相差较大.虽然已有学者分析过中国水泥行业电力消耗的CO₂排放(Ke et al., 2013; Xi et al., 2013), 但由于不同区域不同年份的电力CO₂排放因子变化较大, 所以难以得到较准确的CO₂排放因子.综上所述, 单位水泥电耗和区域电网CO₂排放因子也是影响水泥碳排放量计算的因素.

2.2 运营边界的界定

WBCSD/CSI(2005; 2011) 指出, 运营边界指清单包括的排放源类型, 主要是区分直接排放还是间接排放.不同研究对水泥碳排放运营边界的界定有所不同:Teller(2000) 的界定既包括工艺和燃料的直接排放, 又包括电力消耗和车辆运输等的间接排放; WBCSD/CSI(2005; 2011) 和Stefanovic′等(2010) 的界定包括工艺和燃料的直接排放及电力消耗的间接排放; Hendriks等(1998) 的界定包括过程排放和燃料排放; IPCC(1996 ; 2000 ; 2006a)、EDGAR(Olivie et al., 2013)和CDIAC(Boden et al., 2013)等的界定仅包括碳酸盐矿物分解的排放, 其中, IPCC(2006a)指出, 为避免重复, 燃料燃烧的CO₂排放应计入能源相关的排放.由此可见, 运营边界的界定具有较大的主观性, 同时, 运营边界作为影响因素对不确定度的计算并非数据质量的具体量化值, 并且也很难直接转化为数据, 因此, 很难使其对不确定度计算的影响实现量化.

《CO₂国家标准》确定的运营边界主要包括4个单元:①矿山开采; ②生料制备、熟料煅烧、余热利用和发电、废物处置; ③水泥制备; ④生产管理(汪澜, 2011).同时, 类似WBCSD/CSI分类, 《CO₂国家标准》将水泥CO₂的排放区分为直接排放和间接排放, 但较WBCSD/CSI的分类更加具体, 更加适合中国实际生产情况.

当前由于中国水泥工厂数量众多, 并且符合实际生产情况的CO₂排放统计标准尚未颁布, 因此, 很难将运营边界影响导致的不确定度定量化.另外, Shen等(2014) 指出, 运营边界的影响较小, 一旦运营边界确定, 直接排放和间接排放便易于区分.

2.3 统计数据

统计数据主要是主观因素, 对水泥碳排放量的概算影响较小(Shen et al., 2014).由于不同统计年鉴中数据的偏差而难以使水泥碳排放不确定度的计算定量化.因此, 仅对水泥熟料或水泥成品产量和熟料水泥比对水泥碳排放量概算进行定性分析.

2.3.1 熟料与水泥产量

水泥或熟料产量数据一般可通过国家统计年鉴和行业年鉴(如《中国统计年鉴》和《中国水泥年鉴》)等获取, 但年鉴中的数据难免会存在统计不完全的情况, 同一年份同一产品的不同统计年鉴间的统计数据可能存在偏差; 另外, NBSC的统计数据可能还会存在统计不完全的情况, 例如, 一些未注册或遗漏的矿山或水泥企业(Zhao et al., 2012).图 3为中国(中华人民共和国国家统计局(NBSC), 2014; 中国水泥协会, 2014)和美国(USGS, 2014)两国的统计机构所统计的2000—2012年中国熟料和水泥产量及熟料水泥比数据, 由图 3清晰可见, 两国统计机构统计的水泥产量数据相差不多, 但熟料数据相差较多, 由此导致的熟料水泥比数据相差较大, 从而在计算水泥碳排放量时会存在偏差.

2.3.2 熟料水泥比

熟料水泥比是水泥工艺的重要指标, 不仅是衡量水泥品质的重要参数, 而且是计算水泥综合能耗和水泥碳排放因子及水泥碳排放量的重要参数.在进行水泥碳排放概算时, 熟料碳排放因子和熟料水泥比是等同于水泥碳排放因子的重要参数(魏军晓等, 2015b).由图 3可知, 中国熟料水泥比从2000年的79.09%降到了2012年的59.99%, 这13年间的熟料水泥比有逐年降低的趋势.Ali等(2011) 在2011年对水泥行业进行CO₂排放和减排分析时仍使用83%一值, 而2011年中国水泥企业实际的熟料水泥比约为62.86%.虽然IPCC指出熟料水泥比的默认比例为75%(IPCC, 2000), 但中国的熟料水泥比逐年下降(Shi et al., 2012), 当前该比值约为65%左右.

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 数据来源与质量评价

文中统计数据主要摘自《中国统计年鉴》(中华人民共和国国家统计局, 2014)和《中国水泥年鉴》(中国水泥协会, 2014)等; 其余数据多源自调研采集的生产线数据及实验室化学分析数据, 其具体来源与质量评价见表 2.

3.2 水泥碳排放影响因素讨论

水泥碳排放测算的影响因素主要包括运营边界的界定及水泥熟料或水泥成品产量等.前两者主要为主观因素, 难以对其进行量化; 而碳排放因子(工艺排放因子、燃料排放因子和电力排放因子)则是最主要的影响因素, 并且其种类、来源和获取途径与客观量化的存在可定量计算水泥碳排放的不确定度.对于过程排放因子, IPCC的碳排放因子推荐值为固定值, 使用该值计算得出的水泥碳排放量可靠性较本研究结果差, 主要是因为本研究的生料、熟料和燃煤等成分是以工厂级计量的; EDGAR的测算结果在2000—2008年间与本研究的结果较为接近, 但在2008年之后出现了较大差距, 主要原因是没有考虑中国的生产现状, 即新型干法窑的普及, 这是非常关键的一点, 因为2008年时新型干法水泥占比为63.3%, 2012年已占到92.2%(中国水泥协会, 2014), 新型干法水泥占比发生了巨大变化; WBCSD/CSI的结果同本研究的结果较为接近, 主要是因为两者均基于实测工厂级计量, WCSD/CSI的结果略高的原因主要是由于本研究扣除了熟料中少量或微量未分解的碳酸盐和未燃烧的有机碳, 其中, 新型干法窑的碳酸盐分解率和有机碳燃烧率分别为99.95%和99.69%, 立窑的上述两值分别为99.39%和97.59%(耿元波等, 2015).

燃料碳排放因子的影响因素不仅包括单位熟料或单位水泥的煤耗, 还包括标煤的碳排放因子选取及同一煤种不同机构的碳排放因子的不同等问题; 电力消耗的间接CO₂排放主要受电耗和单位电耗的CO₂排放因子的影响, 熟料水泥比的影响则主要是由于不了解中国实际现状所致.虽然水泥品种的划分对熟料水泥比做了规定(Worrell et al., 2001), 但当前中国总体的熟料水泥比均比规定的低, 例如, 2011年该值为62.86%, 2012年为59.99%(中国水泥协会, 2014).上述水泥碳排放测算影响因素与水泥碳排放测算方法的制定建议具体见图 4.

3.3 水泥碳排放的不确定度

碳排放因子、运营边界界定和统计数据对碳排放测算造成的不确定性已进行了详细的分析和讨论, 由于后两者主观性较大, 难以定量分析, 因此, 仅对主要影响因素碳排放因子的不确定度进行定量计算.Ke等(2013) 对比IPCC、CDIAC和WBCSD/CSI等机构的中国水泥碳排放分析得出, 中国碳排放存在10%~18%的不确定性.参考IPCC、CDIAC和WBCSD/CSI等研究机构的数据及文献(魏军晓等, 2014; 耿元波等, 2015)中的数据, 同时, 参考国际计量学指南联合委员会(Joint Committee for Guides in Metrology, JCGM)(2008) 有关不确定度的测算方法, 笔者对中国水泥不确定度进行了计算, 由于本研究样品采自生产单位, 因此, 本结果可信度较高, 具有一定的借鉴意义.有关中国水泥碳排放测算不确定度的计算具体如下.

据JCGM100: 2008的4.3.7 节内容(JCGM, 2008), 标准不确定度(Standard Uncertainty)与过程、燃料燃烧等直接排放及电力消耗间接排放的关系如式(1) ~(3) 所示, 其中, u_p²、u_f²和u_e²分别为过程排放因子、燃料排放因子和电力消耗间接排放因子区间中点的方差(Variance of Midpoint of the Interval), 其数据具体见表 3和表 4, 标准差即方差开平方根.

(1)

(2)

(3)

式中, a₊^p和a_-^p分别代表过程排放的最大值和最小值; a₊^f和a_-^f分别代表燃料排放的最大值和最小值; a₊^e和a_-^e分别代表电力消耗排放的最大值和最小值.

由于水泥碳排放的主要来源为碳酸盐分解、燃料燃烧和电力消耗.因此, 本研究测算的水泥碳排放总量与式(1) ~(3) 中u_p、u_f和u_e的关系如下:

(4)

式中, u₊^p和u_-^p分别为有关过程排放的标准不确定度的最大值和最小值; u₊^f和u_-^f分别为有关燃料排放的标准不确定度的最大值和最小值; u₊^e和u_-^e分别为电力消耗排放的标准不确定度的最大值和最小值.

JCGM100: 2008中5.12节(JCGM, 2008)定义u_c²如下:

因此, 联合方差可定义如下:

(5)

因此, 式(5) 中u_t²等于等号右边三式之和的开平方根, 其中, u_t为其它研究水泥碳排放的加权平均值:

(6)

JCGM100: 2008(JCGM, 2008)和JJF 1059—1999《测量不确定度评定与表示》(以下简称JJF 1059—1999) (国家质量技术监督局, 1999)给出的包含因子(k)为k=2和k=3, 因此:

(7)

由于无法测定碳排放因子的分布, 所以不可能根据其分布来确定包含因子k, 本文根据JJF 1059—1999(国家质量技术监督局, 1999)的规定, 假定k=2或k=3.另外, 由于碳排放因子不符合正态分布和非正态分布(三角分布、矩形分布和梯形分布), 包含因子直接取2或3, 而不确定度偏小10%与4%的问题也是可以考虑的(倪育才, 2004).

综合式(1) ~(6) , 水泥碳排放因子的不确定性表达如下:

(8)

据Ke等(2013) 、魏军晓等(2014) 、耿元波等(2015) 和本研究等的数据, 以及JJF1059—1999(1999) 和JCGM(2008) 等提供的不确定度计算方法计算得出(表 5), 中国水泥行业CO₂排放的不确定度为12%~22%.

4 结论(Conclusions)

1) 影响中国水泥碳排放测算的因素主要包括碳排放因子、运营边界和统计数据等, 其中, 最主要影响因素为碳排放因子, 而该因素又与碳酸盐排放因子、燃料排放因子和间接排放因子密切相关.

2) 本研究的碳酸盐分解、燃料燃烧和电力消耗的CO₂排放量测算结果均低于IPCC、EDGAR、CDIAC和WBCSD/CSI的结果, 且差异逐年增大.使用IPCC提供参数的测算结果最高, 以碳酸盐分解排放为例, 其与本研究的测算结果在2000年相差约65 Mt, 而2012年差值近450 Mt.由于影响水泥碳排放测算的因素较多, 因此, 在测算中国水泥碳排放量时不可照搬国外研究的参数.

3) 基于工厂生产线样品和实验室分析数据, 同时参考国际计量学指南联合委员会有关不确定度的测算方法, 对中国水泥碳排放量的不确定度进行了计算.结果表明, 中国水泥碳排放不确定度为12%~22%.