1 引言(Introduction)

烟花爆竹的燃放是造成春节期间空气污染的重要因素.据上海环境监测中心监测，2011年2月2日(农历除夕)下午18：00—19：00，上海地区PM_2.5平均值为78.4 μg·m^-3，PM₁₀平均值为98.9 μg·m^-3；当日晚上23：00至次日凌晨0：00，PM_2.5平均值高达329.8 μg·m^-3，PM₁₀达到386.9 μg·m^-3，空气质量状况为重度污染；烟花爆竹的燃放导致PM_2.5和PM₁₀均增大3倍.而根据2005年《世卫生组织空气质量准则》的指导值规定，24 h平均浓度PM_2.5为25 μg·m^-3，PM₁₀为50 μg·m^-3，PM_2.5浓度已超出标准12倍，严重危害人体健康.

国内有学者研究了成都(唐信英等，2013)、南京(王红磊等，2014)、北京(Wang et al.，2007；李令军等，2006；张小玲等，2008)、上海(Zhang et al.，2010；王广华等，2011)、西安(周变红等，2013；王繁强，2008)、兰州(赵素平等，2012)等许多城市燃放烟花爆竹对大气污染的影响，结果表明，烟花爆竹的大量集中燃放可在短时间内导致PM_2.5和PM_1.0的浓度急剧增加.王红磊等(2014)利用β射线测尘仪、Andersen-Ⅱ型9级撞击采样器、IC 型水溶性离子色谱仪和单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪分析了春节期间烟花爆竹的大量燃放对气溶胶质量浓度和化学成分造成的影响.赵素平等(2012)利用空气动力学粒径谱仪研究了烟花爆竹燃放对大气颗粒物浓度和粒径谱分布的影响.秦玮等(2013)利用MET ONE 1020(BAM)在线监测仪观测、Marga IS在线监测仪和Vaisala PWD 20在线监测仪，研究了烟花燃放对PM_2.5、PM₁₀、PM₁小时质量浓度、水溶性离子小时浓度和大气能见度产生的影响.Shi等(2011)利用电喷雾串联质谱仪检测到烟花爆竹燃放后，空气中高氯酸盐浓度增加，可致使婴儿和儿童甲状腺肿大和神经发育不良，成人新陈代谢异常.Zhang等(2010)利用宽范围气溶胶粒径谱仪测定了大气中10 nm~10 mm的气溶胶粒径分布，发现烟花爆竹的燃放对颗粒物粒径和浓度产生显著影响.Vecchi等(2008)用锶作烟花示踪剂，发现燃放烟花爆竹期间大气中颗粒物浓度，包括镁、钾、钡、铜等金属元素含量明显增加.

上述工作都是基于对近地面大气的单点观测进行的研究，但从垂直分布角度探究燃放烟花爆竹对大气气溶胶影响的工作尚罕见，而缺乏对气溶胶垂直分布的了解是导致气溶胶辐射强迫及其气候环境效应评估不确定性的重要原因.因此，本文将利用CALIPSO卫星监测数据对江浙沪地区春节期间燃放烟花爆竹时大气气溶胶微物理特性垂直分布特征进行分析，以期为相关部门制定大气环境污染控制决策及大气污染模拟和预报预警提供参考依据.

2 资料与方法(Data and methods)

本研究卫星资料来源为CALIPSO卫星搭载的正交极化云-气溶胶激光雷达(CALIOP)L1产品.CALIPSO由美国的NASA、Ball公司和法国国家空间研究中心(CNES)等联合研制，于2006年4月28日成功发射升空.CALIOP是CALIPSO卫星的主要有效载荷之一，具备识别气溶胶、沙尘、烟尘及卷云的能力.CALIPSO采用了偏振检测技术，探测范围广，具有较高垂直分辨率和测量精度，能在包括海洋和陆地上空等全球范围内快速、连续、实时和长期地进行大气气溶胶光学属性和形态特征的探测(刘刚等，2008).

本研究采用2009—2014年春节期间CALIPSO卫星L1产品的资料，排除了探测点过少及云层过厚而使激光无法穿过云层探测低层大气的情况，筛选出江苏、浙江、上海三地对应时段5个CALIPSO过境时(27~34°N，116~122°E)的个例，主要针对该地区10 km以下的对流层，从532 nm总后向散射系数、体积退偏比和色比3个方面分析其气溶胶的光学和微物理属性随高度的变化规律.

后向散射反映大气组分对太阳光的散射能力，CALIOP可获得轨道白天和晚上的两个波长(532 nm和1064 nm)的后向散射系数，包括532 nm总后向散射系数β′_532，Total、532 nm垂直后向散射系数β′_532，⊥和1064 nm后向散射系数β′₁₀₆₄，计算公式如下：

(1)

(2)

(3)

式中，β(z)表示不同高度范围的后向散射系数，激光脉冲输出波长分别为532 nm和1064 nm；下标⊥和//分别表示偏振光532 nm平行光和532 nm垂直光，T²(z)表示双向大气透过率：

(4)

式中，δ_m、δ_a和δ_O3分别表示气体分子、气溶胶和臭氧的消光系数，z_sat代表卫星的高度.散射系数是气溶胶光学性质的重要参数之一，它反映了气溶胶对辐射传输的影响(Sisler et al.，2000).能见度与粒子和气体分子的散射、吸收能力有关，但主要与大气粒子的散射能力关系密切(Penner et al.，2004).

一般而言，在0~10 km高度范围内，大气中的气体分子和气溶胶的后向散射系数主要集中在0.0001~0.0045 km^-1·sr^-1，云层后向散射系数主要为0.0045~0.01 km^-1·sr^-1(Liu et al.，2008).受到污染物排放和大气扩散条件的限制，不同高度空间的大气成分有一定区别，造成其对太阳辐射的散射能力不一致，因而不同高度层上卫星接收到的散射系数存在一定区别.大气边界层的性质决定了地表面的动力和热力作用，一般在地表以上约1 km范围内气溶胶浓度较高(《大气科学辞典》编委会，1994).

体积退偏比(VDR)是532 nm垂直后向散射强度与532 nm平行后向散射强度之比，它表示的是被测颗粒的不规则程度，值越大表明颗粒物越不规则，计算公式如下：

(5)

气溶胶类型不同，气体积退偏比不同，据此可从侧面辅助分析气溶胶的垂直分布.Dong等(2007)和Liu等(2008)的研究表明，陆地型气溶胶和海洋型气溶胶的表面接近球型，较为平滑，其退偏振比为0~3%；由于含有黑炭粒子，烟尘气溶胶为球型气溶胶，其体积退偏振比主要集中在0~5%；而沙尘气溶胶是非球型气溶胶，其体积退偏比明显高于其他类型气溶胶，主要集中在17%左右.当沙尘型气溶胶中混有气体分子及其他类型颗粒物时，气体积退偏振比将降低(Huang et al.，2007).

色比(ACR)是1064 nm总后向散射系数β′₁₀₆₄与532 nm总后向散射系数β′_532，Total之比(Liu et al.，2008)，计算公式如式(6)所示.色比值的大小与气溶胶颗粒物的粒径大小成正比，色比值越大，颗粒越大(刘琼等，2012).Liu等(2008)的研究表明，一般气溶胶具有较小的色比值，主要集中在0~0.5；海洋型气溶胶粒子的色比峰值集中在0~0.75；烟尘的色比值较大，范围为0~1.5；沙尘粒子的色比范围为0.25~1.25.

(6)

3 结果与分析(Results and analysis) 3.1 散射强度

首先分析不同高度大气后向散射的主要分布情况(图 2)，各高度532 nm气溶胶总后向散射系数频率的分布情况与前人的研究结果一致，主要集中在0.0010~0.0045 km^-1·sr^-1范围内.不同高度层大气后向散射系数的集中范围有所不同，0~2 km时，主要集中在0.0020~0.0030 km^-1·sr^-1范围内；2~4 km时，主要集中在0.0010~0.0030 km^-1·sr^-1范围内；4~10 km的总后向散射系数相似，主要集中在0.0005~0.0010 km^-1·sr^-1.可见，由于随高度增加，后向散射系数较小值逐渐增加，而后向散射系数较大值逐渐减少，因此，相对于中层大气(2~6 km)，低层大气(0~2 km)中的气溶胶散射能力最强，而高层大气(6~10 km)中的气溶胶散射能力最弱.因为散射系数和气溶胶体积浓度(张勇等，2012)、PM_2.5(徐梅等，2011)均成正比，且气溶胶细粒子浓度对气溶胶散射系数变化影响较大(徐梅等，2011)，由此可说明低层大气(0~2 km)气溶胶污染最严重，且高度越高，来自气溶胶的散射越弱，污染越小.这主要由于受大气扩散条件和本地排放的影响，使近地面气溶胶粒子增多，从而使大气散射能力增强(徐婷婷等，2012).

再分析2009—2014年春节期间532 nm总后向散射系数的主要分布情况(图 3)，0~10 km高度范围内，各年散射系数的频率主要集中在0.0010~0.0020 km^-1·sr^-1.散射系数为0~0.0015 km^-1·sr^-1时，2009—2013年其频率随年份增加而减少，2014年该频率(53.408%)又增大，高于除2009年(63.044%)和2010年(62.78%)外的其他年份，2013年最小，为46.620%.散射系数为0.0015~0.0050 km^-1·sr^-1时，其频率最大值出现在2013年，为48.958%，最小值出现在2012年.散射系数为0.0050~0.0100 km^-1·sr^-1时，除2012年的其余各年份频率相对稳定，2012年的频率最大，为14.313%，频率最小的两年为2009年和2010年，分别为1.509%和0.909%.

可见，2009年和2010年大气气溶胶散射能力较为相近，2010年大气气溶胶散射能力最弱.除2014年外的其余年份，大气气溶胶散射能力随年份增加而增强，2013年大气气溶胶散射能力最强.从2013年起该问题得到相关部门与机构的广泛关注并采取了相应的减排防污措施，这可能是2014年春节大气气溶散射作用小于2013年的原因.

3.2 体积退偏比

对春节期间江浙沪地区大气体积退偏比频率分布情况的分析结果(图 4)表明，整体上0~10 km高度层内随体积退偏比数值的增大其分布频率减少，说明燃放烟花爆竹期间各高度层均以规则气溶胶为主，说明江浙沪地区受海洋影响，各高度层以海洋型气溶胶为主，主要成分为液态的球形微粒.同时，0~10 km高度范围内，随着高度的上升大气体积退偏比减小，这可能因为烟花爆竹燃放时会产生体积退偏比较大的固态气溶胶污染物，低层大气受影响较重，而随着高度的上升大气受到其影响的程度逐渐减弱.各高度层体积退偏比主要集中在0~40%范围内，该范围内其累积频率最小出现在6~8 km高度层内.

体积退偏比在0~40%之间的气溶胶的统计分析表明(表 1)，体积退偏比为0~5%时，随高度上升其频率增加.除6~8 km高度层外，体积退偏比为5%~15%时其频率随高度上升而减少，频率最大值在0~2 km高度层，为33.645%，最小值出现在6~8 km高度层，为14.910%.体积退偏比为15%~40%时，随高度增加其频率先增大后减小，在6~8 km处达到最大值.可见，规则与不规则的气溶胶同时存在于各个高度，随着高度的增加，气溶胶规则性先减弱后增强，6~8 km高度层气溶胶不规则性最强.

进一步分析2009—2014年春节期间体积退偏比频率分布情况，6年间其分布频率随数值增大而减小(图 5).在体积退偏比为0~10%时，在0~10 km高度范围内，2011年的体积退偏比频率最大，达到81.247%，其次为2010年，为80.017%，2012年的最小，为49.279%.体积退偏比为10%~20%的范围内，其频率最大值出现在2013年，为18.206%，其次为2012年(15.673%)和2014年(15.238%)，2011年其频率最小，为11.756%.体积退偏比为20%~35%时，2012年和2014年其频率最大，分别为15.747%和13.488%，2011年的频率最小，为4.609%，其次为2010年，为4.817%.体积退偏比为35%~100%时，2012年其频率最大，为19.300%，2010年和2011年的频率最小，分别为1.565%和2.388%.

可见，2010年和2011年大气气溶胶规则性相似，2011年规则气溶胶所占比例最大.2013年和2014年大气中不规则气溶胶比例较大，2012年不规则气溶胶比例最大.

3.3 色比

具体分析不同高度上的色比频率分布情况，发现在0~2 km高度内，气溶胶的色比集中在0.4~0.8；在2~10 km高度内，以色比值为0~0.6的气溶胶居多.0~0.5范围内的色比值在2~4 km高度出现频率的最大，为48.363%；0~2 km高度内出现的频率最小，为33.242%；4~10 km高度内每隔2 km的出现频率相近，频率为39.403%~42.736%.0.5~1.0范围的色比值在0~2 km高度内出现的频率最大，为44.609%；2~10 km高度内每隔2 km出现频率相近，为32.603%~33.340%.可见，0~2 km高度层气溶胶颗粒物粒径最大.除0~2 km外，春节期间色比值小于0.5的小尺度气溶胶在其它4个不同高度范围均占主导地位，其中，在2~4 km高度所占比例最高.一方面，低层大气(0~2 km)由于受到本地建筑活动、道路扬尘的影响和重力作用，增加较大颗粒物在低层大气中的比重；而高层大气(8~10 km)可能受其他地区沙尘粒子的输送，增加较大颗粒物的比例.另一方面，由于气溶胶颗粒物的吸湿性，当湿度较大时，中层一部分粗粒子气溶胶颗粒物吸湿后粒径和质量增大下降到底层空间，中等粒径的气溶胶颗粒物吸湿后仍然停留在该高度层中，造成中层空间中等粒径气溶胶比例降低；底层空间中的细粒子吸湿后粒径增大，成为中等粒径气溶胶，原本的粗粒子颗粒物吸湿后大于空气浮力下沉到地面，空气中细粒子和粗粒子气溶胶减少，而底层细粒子颗粒物吸湿后粒径增大，但其重力未超过空气浮力，导致中等粒径颗粒物含量相对增大.

吴兑等(2009)的研究成果表明，大城市区域由于人类活动形成的霾天气本质主要是细粒子气溶胶污染，杭州市区PM₁₀污染源主要是道路建筑尘、燃煤尘、汽车尾气尘和二次粒子(包贞等，2010；王灿星等，2003)，道路建筑尘、二次粒子和汽车尾气尘对大气污染的贡献率日渐增长(宋晓晖等，2012)，其中，道路建筑尘与PM₁₀的化学成分相似性最高(徐虹等，2011)，且PM_2.5/PM₁₀在0.50~0.78之间(黄金星等，2006).可见杭州市PM₁₀污染物的主要成分为PM_2.5，即细粒子颗粒物.同时，上海市区 PM_2.5/PM₁₀平均比值为 0.60±0.16，比郊区高出30%(张元勋等，2007)，说明大城市的低层大气颗粒物以细粒子气溶胶为主要成分.而本研究显示，春节燃放烟花爆竹期间低层大气气溶胶颗粒物粒径最大，可以推测燃放烟花爆竹是使大气气溶胶中粗粒子颗粒物增加的主要原因，且只对低层大气有较大影响，对中层大气影响较低，对高层大气基本无影响.

2009—2011年和2013年春节期间大气气溶胶色比分布频率大致一样，都集中在色比为0.4~0.6的范围内，最大值均在色比值为0.5附近.2012年与2014年分布频率极其相似，色比值均在0.2~1.0范围内分布平均，相较其他年份色比值偏大.

具体分析各年份色比分布频率(图 7)，发现色比为0~0.4时，2010年的色比频率最大，为35.745%，2014年的色比频率最小，为27.212%，其次为2012年，为27.434%.在色比为0.4~0.8范围内，仍然是2010年色比频率最大，为37.162%，2012年和2014年的色比频率最小，分别为29.322%和29.942%.色比值为0.8~2.0时，其频率最大值出现在2012年和2014年，分别为43.241%和42.846%，2010年的色比频率最小，为27.093%. 可见，2012年和2014年大气中大颗粒气溶胶相对较多，而2009年、2010年、2011年和2013年大气中细小颗粒气溶胶占主导，其中，2010年大气中细小颗粒含量最多.

4 讨论(Discussion)

本文对江浙沪地区春节期间各高度和各年间光学和微物理属性的垂直分布特征进行了分析，结果表明，随着高度升高，大气气溶胶532 nm后向散射系数减小，规则性先减弱后增强，颗粒物的粒径减小.下面与其他学者的研究作对比，进一步探讨烟花爆竹的燃放对大气微物理特性垂直分布的影响.

根据刘琼等(2012)的研究结果，全年霾期间0~2 km高度层的气溶胶散射能力最强，其贡献率达到27.13%；本研究春节期间其贡献率增至30.78%，气溶胶含量明显增加.同时，本文研究发现，0~2 km高度层气溶胶颗粒物粒径最大，在该高度范围内，刘琼等的研究表明在色比值小于0.8时，全年霾期间色比值在0.5~0.8范围内出现频率为36.94%，本研究春节期间其出现频率增至48.05%，低层大气颗粒物粒径明显增大.

此外，齐冰等(2012)发现霾天气发生时PM₁₀浓度上升了50%，且随着霾等级增加，污染物浓度也随之增加.而大气PM₁₀的形态多以块状、凝絮状、球状和柱棒状的混杂状态存在(王赞红等，2007)，表面规则性较差，具有较大的体积退偏比.根据刘琼等(2012)的研究，全年霾期间随高度升高气溶胶不规则性减小.而春节期间2~8 km高度层大气不规则性气溶胶明显增大，说明燃放烟花爆竹产生的颗粒物对2~8 km高度层大气影响极大.

与徐婷婷等(2012)的研究结果对比发现，环上海地区干霾期间0~2 km高度层规则气溶胶所占比例最大，8~10 km高度层不规则气溶胶所占比例最大； 陈勇航等(2009)在我国中西部、蒙古国中东部等地区的研究中也发现，越往高空气溶胶的不规则性越大.但在燃放烟花爆竹期间，大气气溶胶规则性却随高度升高先减弱后增强，在6~8 km 高度范围内不规则性达到最高.这说明烟花爆竹的燃放对6~8 km高度气溶胶产生一定影响，但由于燃放烟花爆竹产生的各类气溶胶及其在垂直传输过程中相互作用十分复杂，对各高度层产生的影响尚无法解释清楚，不同种类气溶胶对大气微物理特性垂直分布的影响将在后续工作中具体展开.

2013年起，江浙沪地区各部门采取的减少烟花爆竹燃放的措施在一定程度上改善了地面空气质量，但从卫星数据结果来看，烟花爆竹的燃放对高空大气气溶胶仍有较大影响，气溶胶532 nm后向散射系数的增大、表面规则性降低及颗粒物粒径较大都可能会减少地面太阳辐射，导致边界层无法抬升，污染物不易扩散，从而导致空气质量变差.故相关部门应加强对烟花爆竹燃放产生气溶胶污染物的控制，研发新型无污染烟花及烟花爆竹替代物，预测到不利于污染物扩散的气象条件时，要严格禁止烟花爆竹的燃放.

5 结论(Conclusions)

1) 燃放烟花爆竹产生的颗粒物主要对0~8 km高度层大气产生影响，使0~2 km高度层大气散射能力增强、颗粒物粒径增大，使2~8 km高度层大气颗粒物不规则性增强.

2) 2009—2013年春节期间，大气气溶胶散射能力逐年增强，说明大气污染日渐严重或燃放烟花爆竹逐年增加，2014年开始有所好转；532 nm后向散射系数随高度上升而减小，在0~2 km高度内散射能力最强；0~2 km高度范围内，与全年其他时段相比，春节期间大气散射能力明显增强，气溶胶含量明显增加.

3) 2009—2014年春节期间，大气气溶胶不规则性的变化趋势基本为逐年增强，在2012年达到最大；体积退偏比随高度上升先增大后减小，在6~8 km高度内不规则性最强；而全年霾期间气溶胶不规则性随高度上升减小，说明春节期间2~8 km高度层大气不规则性明显增大.

4) 2009—2014年春节期间，大气气溶胶大多年份小颗粒气溶胶占主导，而2012年和2014年大颗粒气溶胶明显较多；色比随高度增加而减小，在0~2 km高度内粒径最大；0~2 km高度范围内，与全年其他时段相比，春节期间颗粒物粒径明显增大.