2016, Vol. 36
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2. 中国科学院大学资源与环境学院, 北京 100049;
3. 中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室, 南京 210008
2. College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
3. State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008
污染物在随着河流输移的过程中浓度会发生衰减，这种自然现象称为河流的自净，自净能力是健康河流评价的重要指标之一(Tian et al.，2011).污染物的浓度衰减是物理、化学和生物过程共同作用的结果(Vagnetti et al.，2003；Obst，2003)，其中，物理作用如稀释、吸附等只改变污染物的存在形态和在水与沉积物之间的浓度分布，并不能真正减少污染物；以微生物新陈代谢为主的生化作用能够减少污染物的总量，使污染物真正降解(Ostroumov，2002；陶威等，2009).由于物理作用不能真正减少污染物，由物理、化学和生物过程共同作用引起的污染物浓度衰减称为表观降解，降解的快慢用表观降解系数表示.表观降解系数是利用水质模型预测污染物浓度变化、计算水环境容量和评估水体纳污能力的重要参数，在制定污染负荷的总量控制与优化分配方案中发挥着重要作用(朱晓娟等，2013).由生物过程引起的污染物浓度衰减称为狭义的降解(王平等，2009)，体现降解快慢的指标为生物降解系数，生物降解系数是水生态治理和河流狭义自净能力评估的重要参数.
表观降解系数也称为综合降解系数或综合衰减系数，名称虽有差异但实质意义完全相同.叶常明等(1986)采用实验室模拟和野外现场水团追踪实验相结合的方法测得沱江NH4+-N的综合降解系数为1.676 d-1.龚若愚等(2001)利用柳江柳州段的水质同步监测资料采用水质资料反算法测得COD和NH4+-N的综合降解系数分别为0.25 d-1和0.16 d-1.张质明等(2013)利用Sobol方法与权值分析法分析了闸门调度对下游水体COD衰减系数的影响，结果表明，上游来水的COD浓度是下游水体COD衰减系数的最主要影响因素.曾勇等(2010)在建立浙江西苕溪水环境容量模型的研究中指出，西苕溪CODCr、NH4+-N、TN和TP综合降解系数的范围分别为0.10~0.25、0.10~0.20、0.04~0.10和0.01~0.02 d-1.张亚丽等(2015)对淮河支流COD、NH4+-N和TP在各个水期的综合降解系数进行了测算，结果表明，综合降解系数在各个水期的大小关系为：枯水期＜平水期＜丰水期.郭儒等(2008)指出，我国河流COD的衰减系数为0.009~0.470 d-1，NH4+-N的衰减系数为0.105~0.350 d-1.表观降解系数的研究方法分为实验室模拟法、现场测定法和经验公式法(章宏伟，2014)，实验室模拟法虽具有方便快捷、成本低的优点，但其结果往往比河流实际的综合降解系数小(杜宇红等，2009).现场测定法的结果接近实际情况，是研究表观降解系数的首选方法，经验公式法因受到研究区域的限制而较少采用.国内外关于COD、NH4+-N等常见污染物表观降解系数的研究较多，而生物降解系数的研究对象主要为毒性较强的有机物，如酚(祝万鹏等，1994)、有机磷农药(Tien et al.，2011)等，有关高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP生物降解系数的研究还未见报道.
太湖流域上游河网地处中纬度地区，亚热带季风气候特征明显，春夏之交有明显的“梅雨”期；夏季受热带风暴和台风的影响，降雨量大，易发洪水灾害.该地区年平均气温15~17 ℃，由北到南递增；多年平均降雨量约1100 mm，其中近60%的降雨量集中在5—9月.太湖流域上游河网属于平原水系，河床坡降小，流速慢，航运量大，是重要的水上运输通道.近年来由于人类活动的影响，太湖上游河网污染状况日趋严重，大量的污染物流入太湖，增加了太湖富营养化的风险(周笑白等，2014).
本研究针对太湖流域上游河网，设计现场原位实验对高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的表观降解系数和生物降解系数进行测算，并分析高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP生物降解系数占表观降解系数的比重，以期为太湖流域上游河网的水生态治理提供基础数据，为该地区的模型构建与应用提供关键参数.
2 实验部分(Experiments) 2.1 采样点位置采样点一般设置在以下断面：①重要的水质监控断面；②水利工程和人工设施上下游断面；③水文、水质情况发生显著变化的断面；④较长河流的上游、中游及下游河段断面.基于上述原则，在太湖流域上游河网共选取20个点作为现场测定污染物降解系数的采样点，各点具体位置见图 1和表 1.
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| 图 1 采样点位置示意图 Fig. 1 Map of sampling sites |
| 表 1 采样点位置信息 Table 1 Sampling sites information |
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为开展原位实验，设计制作了一款玻璃瓶，直径大约90 mm，高度约150 mm，体积约700 mL.瓶子的顶部和底部各有一个直径约35 mm的开口，底部上方约40 mm处有一直径为8 mm的侧支管.顶部橡胶塞有直径为5 mm的中心孔，孔中插有5 mm的玻璃管，一头连接玻璃瓶内部，另一头通过约1 m长的橡皮管连接外部环境(图 2).底部和侧支管开口配有带橡胶圈的塑料盖.每套实验装置由4个玻璃瓶和一个直径约为0.4 m的圆形钢架组成.
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| 图 2 实验装置简图 Fig. 2 Diagram of experimental device |
4个瓶子分为两组，每组2个瓶子进行平行实验，测生物降解系数的一组做上记号以区别于另一组.在每个采样断面中点取0.5 m深处的水装满4个玻璃瓶，并用塑料采样瓶保存一瓶作为降解前水样，在做记号一组的玻璃瓶里加入10 mL 0.1%的氯化汞试剂(徐云麟，1980)抑制生物的降解作用，另外一组不作处理.瓶口封好后，4个玻璃瓶对称地挂在钢架四周，将橡皮管固定在吊钢架的绳子上；最后将整套装置放入采样点水面以下0.5 m位置并固定.2 d后将玻璃瓶里的上层水从侧支管导入4个塑料采样瓶作为降解后的水样.
利用便携式仪器现场测定降解前水样的温度(T)、溶氧(DO)、pH、氧化还原电位(ORP)、总溶解固体(TDS)和电导率(EC).降解前水样和未作处理一组玻璃瓶中降解后水样加入5 mL 0.1%的氯化汞试剂作为保存药剂(徐少华，2010)，所有水样存放在含冰块的保温箱中，采样结束后迅速送入实验室按照《水与废水监测分析方法(第四版)》(国家环境保护总局，2006)中的方法分析高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的浓度.
2015年9月底，按照上述实验方法，在研究区域共20个采样点开展了原位实验.
2.3 数据处理与分析 2.3.1 水质评价方法采用单因子指数法计算高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的污染指数，总污染指数为各污染指标单因子指数之和，评价标准为《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002)中的Ⅲ类水质标准.单因子指数法计算公式如下：
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(1) |
式中，Pi为第i种污染指标的单因子污染指数，无量纲；ci为第i种污染指标的浓度(mg·L-1)；csi为第i种污染指标的评价标准(mg·L-1).
2.3.2 降解系数测算原理与方法降解前水样、未作处理降解后水样及加了氯化汞溶液降解后水样的污染物浓度分别用c0、c综和c2表示，单位均为mg·L-1.表观降解前后的污染物浓度差可表示为c0-c综，只有物理和化学作用引起的降解前后污染物浓度差可表示为c0-c2.由于玻璃瓶里水样体积不变，根据物质守恒定律，(c0-c综)-(c0-c2)表示仅由生物作用降解前后污染物的浓度差，结合降解前浓度c0可间接求得生物降解后污染物的浓度c生=c0-((c0-c综)-(c0-c2))，化简后c生=c0+c综-c2，单位为mg·L-1.根据c0、c综和c生可测算污染物的表观降解系数和生物降解系数.
前人的研究(郭栋鹏等，2009；Tien et al.，2011；陈轶，2011)表明，一级反应动力学方程能较好地描述污染物表观降解系数过程.污染物的生物降解过程符合米氏方程，污染物浓度大于米氏常数时，降解规律符合零级反应；污染物浓度小于米氏常数时，符合一级反应方程(冯建中等，1993).河流中污染物的浓度一般属于低浓度范围，适用于米氏公式污染物浓度较低的情景，即污染物生物降解系数可用一级反应动力学方程进行计算.综上所述，本研究采用一级反应动力学方程测算高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的表观降解系数和生物降解系数.一级反应动力学方程如下：
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(2) |
式中，k为污染物降解系数(d-1)；c0和c分别为降解前后的污染物浓度(mg·L-1)；t为降解时间(d).
高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的表观降解系数、生物降解系数及生物降解系数与表观降解系数的比值与T、DO、pH和污染物初始浓度c0的相关性分析采用软件SPSS19.0完成.
3 结果(Results) 3.1 原位测定指标2 0个采样点降解前水样原位测定指标的结果见表 2.
| 表 2 原位测定指标结果 Table 2 Results of the indicators measured on-site |
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根据《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002)中的Ⅲ类水质标准对采样点水质进行评价，高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的评价标准依次为6.00、1.00、1.00和0.20 mg·L-1，评价结果见表 3.
| 表 3 水质评价结果 Table 3 Results of water quality assessment |
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高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的单因子污染指数范围分别为0.73~1.50、1.17~2.80、3.56~5.19和0.51~3.57.P(高锰酸盐指数)的变化范围相对于其它3种水质指标的单因子指数较窄，说明采样点之间的有机物污染程度较均匀，其中近50%采样点的P(高锰酸盐指数)小于1.所有采样点的P(NH4+-N)和P(TN)均大于1，且最大值与最小值的差值较大，表明所有采样点NH4+-N和TN浓度均超出了各自的Ⅲ类水质标准，但不同采样点的超出程度有差别.P(TP)最大值与最小值之间的差值最大，表明太湖上游河网不同河段TP的污染水平差异较大，可能与各河段吸纳污染物的总量与性质有关.P总的变化范围为6.82~11.96，最大值约是最小值的2倍，表明研究区域内各采样点的污染程度不同.以P总为依据，P总越小，水质越好，20个采样点中水质最好和最差的采样点分别为DJ2和Y6.DJ2周围的土地利用方式为农业用地，河道基本处于自然状态，河流污染相对较轻，Y6位于港口附近且周围为城镇生活区，大量生活污水的排放与船只航行带来了严重的污染.
按照单因子指数的平均值进行排序，结果为：P(TN)>P(NH4+-N)>P(TP)>P(高锰酸盐指数)，说明太湖流域上游河网的主要污染指标是TN和NH4+-N，其次是TP.建议太湖流域上游河网注重营养盐污染物的治理.
3.3 表观降解系数和生物降解系数取每组两个玻璃瓶实验所得降解系数(标准差小于15%)的平均值作为最终结果(只有一次有效数据的采样点以一次数据为最终结果)，结果保留4位小数.高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的表观降解系数和生物降解系数见表 4.
| 表 4 表观降解系数和生物降解系数结果 Table 4 Results of apparent degradation coefficients and biodegradation coefficients |
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高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的表观降解系数范围分别为0.0216~0.1974、0.0152~0.3123、0.0080~0.7870和0.0274~0.5914 d-1.高锰酸盐指数的表观降解系数与三峡工程蓄水前澎溪河回水区高锰酸盐指数的表观降解系数0.130~0.250 d-1(王晓青，2015)相当，NH4+-N表观降解系数的结果符合我国河流 NH4+-N衰减系数0.105~0.350 d-1的范围(郭儒等，2008).郭东鹏等(2009)通过设计正交实验测得黄海南部海水中TN的综合降解系数为0.0367~0.053 d-1，除采样点DJ1外，其它采样点TN的表观降解系数大致与之相符.TP的表观降解系数与淮河支流TP的综合降解系数0.0464~0.3452 d-1(张亚丽等，2015)相当.高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP表观降解系数最大值对应的采样点依次为Y6、Y6、DJ1和Y1.Y6点P总最大，水质较差，但该点高锰酸盐指数和NH4+-N的表观降解系数最大，可能原因是船只航行增大了水体的紊动动能，从而增强了水体的复氧能力，导致高锰酸盐指数和NH4+-N两种好氧污染物的降解加快(Gonzalez et al.，2014；王美敬等，2005).高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP表观降解系数最小值对应的采样点依次为 DJ2、JH4、WY2和ZH1.除WY2外，其它3个点的总污染指数较小，水质较好，符合河流污染程度越大，自净能力越弱，衰减系数越小的规律(朱晓娟等，2013).
除采样点JH3数据缺失外，其余采样点高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP生物降解系数的范围分别为0.0083~0.1264、0.0021~0.2138 、0.0021~0.0905和0.0110~0.1528 d-1，该结果明显小于相对应的表观降解系数，符合生物降解作用是表观降解组成部分的基本结论.高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP生物降解系数最大值对应的采样点依次为 Y6、WY1、Y5和Y6，最小值对应的采样点依次为 WY2、JH4、JH2和JH1.
3.4 降解系数的相关性分析污染物的降解系数受河流水文条件、T、DO、pH等环境因子及污染物初始浓度c0的影响较大(Wright et al.，1979；Nikitina et al.，2012).将高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的两种降解系数与T、DO、pH和污染物初始浓度c0进行相关分析(表观降解系数共20组数据，生物降解系数共19组数据)，Pearson相关系数结果见表 5.
| 表 5 相关系数结果 Table 5 Results of correlation coefficients |
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从表 5可以看出，高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的表观降解系数与T没有显著的相关关系，可能原因是本研究采用现场原位实验测算表观降解系数的实验过程受到现场诸多因素的共同影响，表观降解系数与T的相关系数是复杂环境条件下的结果.张世坤等(2006)与吴建兰等(2012)通过实验室单因子变量控制实验发现黄河花园口及长江南通段COD和NH4+-N的综合降解系数随温度升高而增大.TP的表观降解系数与其初始浓度c0在0.01水平上(双侧)显著相关，表明TP初始浓度c0可能是TP表观降解系数的主要影响因素.高锰酸盐指数、NH4+-N和TN的表观降解系数以及4种水质指标的生物降解系数与各自的初始浓度c0均未表现出显著的相关关系.而黄河花园口COD和NH4+-N的综合降解系数随着污染指标初始浓度c0的增大而增大(张世坤等，2006). 长江竹园排污区的研究结果也表明COD在5~15 mg·L-1的范围内，综合降解系数随着COD的增加而增加(邱巍，1996).NH4+-N的生物降解系数与pH在0.05水平(双侧)上显著相关，可见pH对NH4+-N的生物降解影响较大，该结果与三峡库区排污口下游NH4+-N的综合降解规律相似(李国权，2013).
3.5 生物降解系数在表观降解系数中的比重Y5点NH4+-N生物降解系数与表观降解系数的比值及ZH1点TP生物降解系数与表观降解系数的比值大于100%，属于异常数据，故舍去.除JH3数据缺失外，其余各点生物降解系数与表观降解系数的比值(以百分数表示)见表 6.
| 表 6 生物降解系数在表观降解系数中的比重 Table 6 Proportion of biodegradation coefficients to apparent degradation coefficients |
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高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP生物降解系数与表观降解系数比值R的范围分别为19.35%~91.30%、13.85%~99.12%、13.70%~97.78%和3.94%~98.39%，不同采样点之间生物降解系数与表观降解系数比值的差别明显.高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP生物降解系数与表观降解系数比值的最大值对应的采样点依次为DJ2、WJ1、WY1和JH2，最小值对应的采样点依次为Y4、JH4、JH2和Y1.生物降解系数与表观降解系数比值的平均值大小顺序为：TN>NH4+-N>高锰酸盐指数>TP，说明生物降解在TN和NH4+-N表观降解中发挥的作用较强，在高锰酸盐指数与TP表观降解中发挥的作用较弱.
将高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP生物降解系数与表观降解系数的比值R与T、DO、pH和污染物初始浓度c0进行相关分析(高锰酸盐指数与TN共19组数据，NH4+-N和TP共18组数据)，Pearson相关系数结果见表 7.
| 表 7 生物降解系数与表观降解系数的比值与影响因子的相关系数 Table 7 Correlation coefficients between the proportion of biodegradation coefficients to apparent degradation coefficients and its influencing factors |
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相关分析结果显示，只有TP生物降解系数与表观降解系数的比值与DO在0.05水平(双侧)上显著相关，Pearson相关系数为0.135，可见生物降解在TP表观降解过程中的作用可能随着DO浓度的增加而增大，因相关系数较小可推测DO浓度对生物降解在TP表观降解过程中所起作用的影响有限.由于现场原位实验无法进行单因子控制实验，有关DO浓度对生物降解在TP表观降解中作用的大小需要还进一步验证.
4 讨论(Discussion) 4.1 实验方案对污染物降解系数的影响利用设计制作的玻璃瓶进行原位实验测算了太湖流域上游河网高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的表观降解系数和生物降解系数.表观降解系数的结果与国内其它研究(郭儒等，2008)的结果吻合，生物降解系数的结果比对应污染指标的表观降解系数小，印证了生物降解是表观降解组成部分的基本结论.本研究使用的玻璃瓶体积较小，抑制了污染物的稀释作用，放大了污染物的沉降作用，前者可能使表观降解系数得测算结果偏小，后者则相反.实验过程中玻璃瓶通过一根橡胶管与外界环境实现连通，不利于气体交换，但DO浓度在降解前后的变化幅度较小，平均标准差在20%左右(表 8)，表明降解过程中DO的浓度没有急剧变化，由此推断实验装置基本上可以模拟河流的开放环境，可以忽略橡胶管对结果的影响.污染物浓度随着降解过程而逐渐下降，污染物降解系数也随之下降(Wang et al.，2007)，根据此规律2 d降解时间所获得的降解系数比实际降解系数略大；王有乐等(2006)发现，黄河兰州段NH4+-N的综合降解在40 h内基本结束，Edeline等(1974)也指出COD降解在2 d内基本结束，他们认为2 d的降解时间所获得的降解系数能够代表降解系数的实际值，不同研究者得到不同的结论可能与研究区域和实验设计有关.综上所述，实验装置抑制稀释作用和放大沉降作用对表观降解系数的影响可以相互抵消，橡胶管的气体交换与降解时间的影响不明显，因此，表观降解系数的结果基本上能够反映太湖上游河网不同河段高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的综合降解快慢；由于生物降解系数通过间接求得，实验材料对其影响较小，可以体现实际河流的生物降解速率.
| 表 8 降解前后DO浓度的变化 Table 8 Changes of dissolved oxygen before and after degradation |
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受季风气候的影响，太湖流域上游河网不同季节的水文、水质情况变化较大.污染物的降解系数受河流的流速、水深等水文参数的影响较大.为了满足水质目标管理“分期”的要求(孟伟等，2011)，需要探究不同水情条件下的污染物降解规律(徐云麟，1980；张亚丽等，2015).太湖流域上游地区四季分明，为探究不同季节污染物的降解规律，于2015年9月底进行原位实验测算了高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的表观降解系数和生物降解系数，测算结果可为探究秋季污染物的降解规律提供基础数据.
4.2 生物降解系数与表观降解系数的比值表 6中不同采样点之间高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP生物降解系数与表观降解系数比值的差别较大.相关分析结果显示，生物降解系数与表观降解系数的比值与T、DO、pH和污染物初始浓度c0(TP生物降解系数与表观降解系数的比值与DO除外)的相关性不显著.不同采样点高锰酸盐指数生物降解系数与表观降解系数比值的差异与有机污染物的性质相关(谭夔等，2007).高锰酸盐指数代表水中好氧污染物的总量，组成高锰酸盐指数的污染物大致可以分为可生物降解污染物、难生物降解污染物与不可生物降解污染物(曹海彬等，2005)，河水的可生物降解性越高，生物降解系数占表观降解系数的比值越大.NH4+-N的表观降解主要依靠微生物的硝化与反硝化反应(Yu et al.，2012)，其它途径包括浮游植物吸收与挥发等(Han et al.，2015).爱伊河水体自净能力的研究结果(邱小琮等，2015)显示，NH4+-N的表观降解与浮游植物生物量和底泥细菌数量显著相关，可见浮游植物生物量与底泥细菌数可能是太湖上游河网不同河段NH4+-N生物降解系数与表观降解系数比值不同的原因.TN在水体中的存在形式分为无机氮和有机氮，有机氮与无机氮可以相互转化.墨西哥湾上游河流TN综合降解系数的测算结果表明，氮的综合降解系数与河流大小呈负相关关系(Alexander et al.，2000)；Hallet al等(2003)指出，河流的物理特点通过影响微生物的代谢活动间接影响TN的生物降解；Wang等(2007)发现，河道雷诺数和弗洛德数等物理特征对TN的表观降解系数有一定影响.太湖上游河网河道物理特性相差较大，可能是TN生物降解系数与表观降解系数比值的影响因素.TP表观降解的主要机制是吸附、沉降等作用(Vagnetti et al.，2003).表 6中TP生物降解系数与表观降解系数比值的平均值最小(35.99%)，说明生物降解在TP表观降解中的作用较小，与Vagnetti等的结论相符.相关分析表明，DO是影响TP生物降解系数与表观降解系数的显著因素.而邱小琮等(2015)指出，pH是影响TP降解的重要因素，pH不仅影响微生物的活动，还能够影响TP的吸附沉降过程，从而影响TP生物降解系数与表观降解系数的比值.
由于关于高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP生物降解系数的研究较少，太湖流域上游河网污染物生物降解系数与表观降解系数比值的影响因素有待于进一步研究.
5 结论(Conclusions)1) 以地表水Ⅲ类水质为标准，采用单因子指数法对太湖上游河网水质进行评价，结果显示，太湖流域上游河网的主要污染物为TN和NH4+-N，其次为TP，建议该地区加强营养盐污染物的治理.
2) 太湖流域上游河网不同河段高锰酸盐指数、NH4+-N、TN和TP的表观降解系数和生物降解系数存在较大差异，该地区的水生态治理需要因地制宜，充分利用河流的自净能力.
3) 以生物降解系数与表观降解系数的比值大小为依据，生物降解在TN和NH4+-N表观降解中发挥的作用较大，在高锰酸盐指数和TP表观降解中的作用相对较小.
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