1 引言(Introduction)

富营养化、低氧和有毒藻类是威胁全球水生生态系统的主要环境问题，而人类活动导致的氮磷过量输入被认为是主要的诱发原因(Vitousek et al.，1997;Smith et al.，2009; Baulch，2013).在湖泊生态系统中，氮磷含量直接影响水体的初级生产力，成为湖泊生态系统富营养化的主要限制因子(Paerl，2009).因此，减少湖泊的氮磷输入量成为控制富营养化问题的重要措施(Paerl et al.，2004).在工业革命以前，人类向自然界引入新氮的方式主要是通过种植固氮农作物，对区域磷输入几乎无影响，整体上区域氮磷循环以自然力控制为主.然而，随着现代工业技术的不断发展，人类活动逐步取代自然力成为全球环境变化的主要驱动力(Steffen et al.，2007).研究表明，自1860年以来全球由人类活动产生的活性氮增长了10倍(Galloway et al.，2003)，人类活动对自然氮循环的扰动已超过地球安全范围的3.5倍(Rockstrom et al.，2009).与此同时，全球人为磷输入也呈现迅速增长趋势(Filippelli，2008).环境中过量的氮磷随大气沉降、地表径流、生活污水等过程进入湖泊，造成湖泊氮磷浓度持续上升，进而引发富营养化问题.富营养化问题已成为全球湖泊生态系统面临的普遍危机，随着全球人口的不断增加，未来的食品需求、土地利用、化肥施用和氮沉降变化将加剧营养盐的输入强度，使湖泊富营养化趋势更加严峻(Carpenter，2005).

中国是一个湖泊众多的国家，据2005—2006年的湖泊调查结果，我国现有面积1.0 km²以上的天然湖泊2693个(马荣华等，2011).20世纪80年代以前，我国多数淡水湖泊的水质良好，能够满足工农业和生活饮用水标准(Le et al.，2010).然而，在近30年高速经济社会发展和相对滞后的环境保护措施双重因素作用下，特别是农业化肥施用和城市人口的激增，导致污染物入湖量激增，湖泊生态系统被破坏，造成淡水湖泊的水质急剧恶化，成为制约地区经济社会和环境可持续发展的主要因素(Liu et al.，2007).在20世纪70年初，我国34个主要湖泊中有92%是中等营养状态，富营养湖泊仅占5%.然而，从1978到1987年不到10年的时间，富营养化湖泊比例从5%急剧上升到55%，并呈现继续上升的趋势(Jin et al.，2005; Liu et al.，2007).鄱阳湖 是我国最大的淡水湖泊，多年平均水域面积3900 km²，流域面积16.22万km²，年均注入长江水量1436亿m³，占长江多年平均径流量的16%.鄱阳湖不仅对长江中下游地区的水文水资源具有重要影响，同时也是全球生物多样性保护的热点地区，鄱阳湖国家自然保护区是我国首批列入《国际重要湿地名录》的7个区域之一.然而，随着地区经济社会的迅速发展，鄱阳湖水质出现恶化趋势，特别是从20世纪70年代末开始，湖体的氮磷浓度呈现不断上升趋势(刘润润等，2011)，富营养化水平不断加剧(王毛兰等，2008).氮磷营养盐排放已成为制约鄱阳湖水环境改善的主要问题.

如何长期、有效地控制湖泊氮磷水平成为世界湖泊环境管理领域的重要科学问题.从湖泊富营养化问题首次提出以来，氮磷的控制策略经历了从末端治理、源头控制、过程减排、水生态修复到多种控制手段综合运用的发展历程，这些措施在不同地区的应用取得的成效不一，总体来看，氮磷的富集问题仍然是湖泊生态环境的主要威胁，而缺乏从系统的角度分析流域氮磷的输入和环境响应机制是导致氮磷控制失效的重要原因.国内外众多研究案例表明，流域的氮磷控制较常规污染物具有更长的周期，国外众多流域经过长期治理，其他污染物浓度下降的明显，但氮磷浓度长期维持在较高水平，甚至不断上升(Burt et al.，2011; Sprague et al.，2011).湖泊氮磷浓度对流域常规末端治理措施的低水平响应表明，流域营养盐控制需要创新性地提出一种适用于湖泊流域氮磷控制的新思路与方法.氮磷控制作为一个复杂的系统工程，除了传统的末端控制措施外，还需要明确其输入来源和环境响应.当前湖泊流域的氮磷研究多集中于人类经济社会系统末端输出量的分析(污染物排放量)及其与水环境质量响应，很少从流域人为输入的角度进行分析，缺乏从系统角度分析流域氮磷营养盐产生机制和影响因素，从而难以从根本上实现湖泊流域氮磷营养盐问题的有效治理.基于此，本研究以鄱阳湖流域为研究区域，拟通过对流域长序列(1954—2013年)人为氮磷输入量的估算和水环境质量响应关系建立回答3个基本问题：①人类活动对鄱阳湖流域氮磷输入造成了多大的影响？②流域氮磷输入变化的主要原因是什么？③鄱阳湖氮磷浓度是否对陆域人为氮磷输入产生了响应？响应的强度如何？

2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 概念界定

评估人类活动对流域氮磷输入的影响，最直接的方法是构建完整的氮平衡账户.然而，由于数据不足，对我国很多区域而言，难以构建完整的营养盐平衡账户.此外，对氮磷账户中的某些过程，如反硝化和氮汇问题，当前对这些过程的认识十分有限，定量化研究它们可能存在极大的不确定性(Galloway et al.，2004).现有的复杂流域模型对参数要求高，如SWAT模型(马广文等，2015).为解决这类问题，一种新的评估人类活动产生的活性氮输入工具——人为净氮输入量NANI(Net Anthropogenic Nitrogen Input)由Howarth等(1996)提出.NANI是一种准物料平衡法，认为区域化肥施用、大气沉降、农作物固氮和食品输入是人类活动导致的氮源输入方式，人为净氮输入量等于4项输入的总和.对大气沉降而言，基于NH_y的迁移能力有限，主要沉降在排放区域，故仅NO_y被认为是人类活动输入(Howarth et al.，2012).由于畜禽养殖和生活污水中的氮被认为是食物消费的一部分，并不把它们单独纳入NANI概念中，而是通过核算食品输入计算区域人为氮输入.自NANI概念被提出以来，已被应用于温带和热带的多种区域，空间尺度跨越几十到几千平方公里，被认为是鲁棒性较高同时误差较小的方法(Hong et al.，2013;Alexander et al.，2002).

与氮类似，流域磷的来源可以分为天然源和人为源.在自然条件下，磷可以通过含磷岩石的风化和大气沉降这两个天然源获得.然而，受到岩石风化速度的限制，磷的天然输入量并不大；此外，由于气态磷在大气中含量极低(PH₃)，且不稳定，大气沉降量往往也不显著，因此，在多数磷源核算中这两项输入往往被忽略不计(Hong et al.，2012).磷的人为源主要是磷肥施用、生活污水、畜禽养殖排泄和含磷洗涤剂等.随着磷肥的大量开采、人口激增及生活水平上升，人类活动进入环境中的磷不断上升，成为淡水生态系统生产力上升的重要原因之一.Russell等(2008)提出了人类活动净磷输入模型(Net Anthropogenic Phosphorus Input，NAPI)，用于评估人类活动对区域磷循环的影响.NAPI包括化肥施用、人和动物食品输入及非食品输入，用于估算某一区域的磷输入和输出净平衡.NAPI的正值表示磷在区域内富集，并可能通过径流、淋溶和点源排放等过程输入到水生态系统中提高水域磷含量.NAPI可以认为是一种磷潜在污染指数，在人类活动对磷循环的评价研究中获得了广泛的应用(Hong et al.，2012; Russell et al.，2008; Schaefer et al.，2007; Han et al.，2013).

2.2 流域人为氮磷输入评估模型

经过多年的发展，NANI/NAPI模型形式出现多种修正，主要的修正方式是模型结构、项目估算方法和尺度转换方法.例如，在传统的模型结构上，考虑非食品成分对营养盐输入的影响，如棉花、烟草(Schaefer et al.，2007)和种子(Han et al.，2013)；畜禽养殖量的估计出现了基于动态估算法和静态估算法；动物产品氮产量的计算有基于摄入与排泄的差值法和直接计算法(Hong et al.，2013)；从行政单元营养盐输入量估算流域单元时，需要用到尺度转换方法，目前有面积加权法和土地利用加权法(Han et al.，2008).虽然不同方法的计算结果有所差异，但多数研究表明，方法的差异性取决于研究区的特点，应根据数据可得情况选择.

NANI由食品氮输入、氮肥施用、作物固氮和大气氮沉降4个部分构成，基本计算公式如下：

(1)

式中，NANI为人类活动净氮输入量；N_DEPO为大气NO_y沉降量；N_FERT和N_AGRF分别为氮肥施用量和农作物固氮量；N_NFFI为通过区域食品净氮进口量，以上各项的计量单位一般采用Gg·a^-1或kg·km^-2·a^-1.NANI 4个组分的详细计算公式参见文献(Gao et al.，2014).

相对于NANI的计算模型，NAPI的计算相对简单.由化学磷肥施用、食品磷输入和非食品输入3个部分构成.NAPI的计算公式如下：

(2)

式中，NAPI为人类活动净磷输入量；P_FERT为磷肥施用量；P_NFFI为通过区域食品净磷进口量；P_NF为非食品磷输入量，一般为洗涤剂.NAPI的3个组分计算公式参见文献(Hong et al.，2012).

2.3 数据来源与参数设置 2.3.1 大气氮沉降量(N_DEPO)

大气氮沉降的主要形式为NH_y、NO_y和有机氮3种，在NANI核算模型中，一般仅考虑NO_y形态的氮沉降量(包括干沉降和湿沉降)(Hong et al.，2011).本研究的NO_y数据来源于文献(Lamarque et al.，2010)，该数据集使用了1990s和2000s多年的数据排放源，模拟了0.5°分辨率的全球NO_y沉降量.通过将研究区的GIS图层与该数据图层叠加，可获得研究区的NO_y沉降量.鄱阳湖流域多年的NO_y变化数据则根据我国1980—2010年氮沉降变化趋势估算，变化速率来源于文献(Liu et al.，2012).

2.3.2 化肥施用量

化肥的施用数据通过查阅《江西省统计年鉴》、《中国农业统计年鉴》、《新中国60年统计资料汇编》和《中国经济统计年鉴》等获得.中国的化肥施用数据一般按氮肥、磷肥、钾肥和复合肥4项在统计年鉴中汇总.本研究收集了鄱阳湖流域所涉地区尺度2004—2013年的氮肥、磷肥和复合肥折纯施用量，用于估算现状输入量，历史变化数据则采用1949—2013年的统计年鉴中化肥数据估算了1949—2013年的整个流域输入量.

2.3.3 农作物固氮量(N_AGRF)

在NANI计算中，作物固氮量的估算一般采用作物种植面积和作物固氮能力这两个参数.本研究中，根据鄱阳湖研究区的特点，计算了豆类、花生和水稻3种作物的固氮能力，它们的固氮能力分别为9600、8000和4480 kg·km^-2·a^-1(以N计)(李书田等，2011; Boyer et al.，2002; Smil，1999).固氮作物种植面积来源于1949—2013年的统计年鉴数据.

2.3.4 食品输入量

当区域内的食品生产小于当地食品需求，需要从外界进口食品达到食品供需平衡，从而带入的氮输入.计算区域食品输入量涉及人类食品氮磷消费量、畜禽饲料氮磷消费量、畜禽产品氮磷产量和农作物产品氮磷产量4个组分的计算.人口数量、畜禽养殖量、农作物产量等数据来源于1949—2013年的统计年鉴.

人类食品氮磷消费量用于计算人类食品中的氮磷消费量.为考虑不同地区人口氮磷摄入的差异，在本研究中区分了各地区的氮磷消费量，最后加和获得总人口的食品氮磷消费量.鄱阳湖各地区人口的氮磷消费水平根据《第一次全国污染源普查城镇生活源产排污系数手册》(国务院第一次全国污染源普查领导小组办公室，2008)确定(表 1).

畜禽饲料氮磷消费量是指畜禽饲养过程中从饲料中摄入的氮量.本研究收集了鄱阳湖流域8种主要畜禽类型，分别计算它们的饲料氮磷消费量.相关参数设置见表 2.

本研究根据畜禽产品(8种肉类、奶类、蛋产品、3种水产品等)产量数据，分别计算了各个单元的畜禽产品氮磷产量，相关参数设置见表 3.农作物氮磷产量主要考虑农作物、牧草和水果等农业产品的氮磷含量，本研究共选择了地区18种作物产品，相关参数设置见表 3.考虑食品在加工、零售和餐桌剩余中的损失，畜禽产品和作物产量并不能完全被人类所利用，故需要扣除该部分的损失，一般取10%的损失率(Hong et al.，2011).

2.3.5 气象水文数据

本研究使用的气象水文数据包括鄱阳湖流域年均降雨量、鄱阳湖流域年均气温和鄱阳湖年均水位，数据序列为1978—2012年.其中，年降雨量和年均气温来自于17个气象站点，分别为赣州、广昌、贵溪、樟树、九江、寻乌、遂川、井冈山、宁岗、吉安、南城、玉山、景德镇、波阳、南昌、宜春、修水和庐山，采用泰森多边形法计算得到全流域均值，数据来自于中国气象数据网(http://data.cma.gov.cn/site/index.html).鄱阳湖年均水位数据是基于湖口、星子、都昌、康山和棠荫5个站点，采用算术平均法计算获得，数据来源于江西省水文局和长江流域水文资料(鄱阳湖区).

3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 现状水平

鄱阳湖流域2004—2013年的年均人为氮输入量达到6913 kg·km^-2·a^-1，其中，化肥施用是最大的输入项，达到3448 kg·km^-2·a^-1，占总量的50%；其次是食品与饲料输入1683 kg·km^-2·a^-1、农作物固氮量1144 kg·km^-2·a^-1和大气沉降639 kg·km^-2·a^-1(图 1a).化肥施用和农作物固氮合计占氮输入总量的67%，表明鄱阳湖流域主要受到农业生产发展压力.与全球的其它流域相比，鄱阳湖流域的人为氮输入强度属于中等偏高水平.例如，2009年我国的人为氮输入强度为5013 kg·km^-2·a^-1(以N计，Han et al.，2014)，鄱阳湖流域较全国平均水平高38%.相比美国和欧洲地区，鄱阳湖流域的人为氮输入水平也处于较高水平，如在美国东北部流域，人为氮的输入强度为560~4500 kg·km^-2·a^-1(以N计，Howarth et al.，2006)，美国东南部为2700~4900 kg·km^-2·a^-1(以N计，Schaefer et al.，2007)，欧洲环Baltic海区域(300~8800 kg N·km^-2·a^-1，以N计)，以及欧洲总体水平(3700 kg·km^-2·a^-1，以N计)(Billen et al.，2011)，这些地区的人为氮输入水平均低于鄱阳湖流域，河流是区域氮输出的重要途径之一，大量研究表明，陆域氮输入与河流氮输出之间存在显著正相关关系(Howarth et al.，2012; 2006;1996;Hong et al.，2012; Schaefer et al.，2007)，因此，较高的氮输入可能会导致鄱阳湖的氮污染问题.流域人类活动净磷输入量(NAPI)的计算方法与NANI类似，主要区别在于磷的核算不包括大气沉降和作物固定两项.根据NAPI计算公式，鄱阳湖流域整体上人为磷输入强度为1078 kg·km^-2·a^-1(以P计)，在总量上显著低于人为氮输入，但高于我国平均水平(2009年为275 kg·km^-2·a^-1(以P计，Han et al.，2013))；NAPI的输入结构是仍然是以化肥施用为主(70%)，食品与饲料输入和非食品输入的比重较为接近，均为15%(图 1b).

在子流域层面上，鄱阳湖的6个子流域的NANI存在较大差异，变化范围为4574~8540 kg·km^-2·a^-1(以N计)，湖区子流域最高，饶河子流域最低(图 2)；各个流域的氮输入均以化肥施用为主，特别是湖区、修水和抚河3个子流域的化肥施用强度均超过4000 kg·km^-2·a^-1(以N计).鄱阳湖流域6个子流域的NAPI计算结果见图 3.从NAPI在各子流域的分布看，抚河的输入强度较高，达到1444 kg·km^-2·a^-1(以P计)，主要原因是抚河流域的磷肥使用强度高，达到958 kg·km^-2·a^-1(以P计)；最小的是饶河子流域，NAPI为620 kg·km^-2·a^-1(以P计)，饶河的磷肥使用强度仅为抚河的51%.

3.2 历史演变

基于NANI、NAPI模型和统计数据，计算了鄱阳湖流域1949—2013年的人为氮输入变化情况(图 4).从总量上看，在1949—1995年期间，流域的人为氮输入增长十分迅速，从1949年的1067 kg·km^-2·a^-1增长到1996年的7491 kg·km^-2·a^-1，46年内增长了6倍，呈现显著的指数增长趋势；1996—2013年为氮输入相对稳定的阶段，人为氮输入总量维持在7000 kg·km^-2·a^-1左右.导致鄱阳湖人为氮输入发生这种变化的主要原因是地区化肥施用的变化(图 4b)，鄱阳湖流域氮输入急剧上升的时期也是化肥施用快速增长的时期，而1996年之后的稳定也是由于化肥施用量停止快速增长的时期.从氮输入的结构看，从20世纪60年代到90年代，化肥施用的比重不断上升，与此同时其他组分的比例开始下降.20世纪90年代以后，化肥在总氮输入中的比重开始稳定，而其他组分的比例也开始稳定，说明化肥施用的变动是导致鄱阳湖流域氮输入变化的主要驱动力.大气氮沉降的比重呈现先下降后上升的变化趋势，主要原因是在20世纪90年代之前，NANI总量增长迅速，而大气氮沉降增速较小，导致其占NANI的比重下降；而1996年以后，NANI总量呈现稳定趋势，但大气氮沉降稳步增长，导致其占NANI比重出现上升.

图 5显示了鄱阳湖流域1949—2013年的人为磷输入总量和结构的变化情况.与氮的变化略有不同，鄱阳湖流域人为磷输入在整个统计时期内均呈现迅速增长的趋势，从1949年的74 kg·km^-2·a^-1增长到2013年的1191 kg·km^-2·a^-1，64年内增长了15倍，增长速度显著高于氮(6倍).控制鄱阳湖人为磷输入变化的主要原因有化肥施用和食品与饲料输入两个因素.从NAPI的结构看，从20世纪50年代到70年代，化肥施用的比重不断上升，与此同时食品与饲料输入的比例开始下降，非食品输入在总量上有所上升，但由于其增长幅度低于化肥施用，导致其占NAPI的百分比不断下降.20世纪90年代以后，各个组分在总磷输入中的比重开始稳定.总体上，鄱阳湖流域人为氮磷输入在时空分布上具有一定的相似性(子流域NANI和NAPI相关系数为0.84，p＜0.05；1949—2013年全流域NANI和NAPI相关系数为0.99，p＜0.001)，表明流域氮磷输入来源的相似性.

3.3 鄱阳湖流域人为营养盐输入与湖泊水环境响应

在湖泊流域系统中，湖泊是流域径流和污染物质的主要汇集区.研究表明，陆域人为氮磷的输入的上升会造成河流和湖泊氮磷营养盐含量的升高(Gao et al.，2015).本研究根据长序列的流域氮磷输入数据和湖泊氮磷浓度(刘润润等，2011)，通过多元线性回归模型构建鄱阳湖湖体氮磷浓度与流域人为氮磷输入之间的响应关系，从而识别人类活动对鄱阳湖水质变化的驱动和贡献.人为氮磷输入向水体迁移强度除受NANI和NAPI影响外，还受气象因子的控制，如降雨和气温(Howarth et al.，2012;2006;程红光等，2006).为体现气候变化的影响，本研究在多元回归方程中代入鄱阳湖年均水位、流域年均气温和年均降雨量3个水文气象要素.回归方程的因变量为湖泊年均总氮或总磷浓度，自变量为年均气温、年均降雨、年均水位及其交叉项(在本研究中，交叉项是以乘积形式给出).回归模型拟合是基于SPSS 18.0平台，采用线性回归的逐步回归法.数据序列为1978—2012年的年均数据，经回归分析，湖体年均TN和TP浓度的响应模型分别如式(3)和式(4)所示.

(3)

(4)

式中，[TN]和[TP]分别为鄱阳湖湖体的TN和TP年均浓度(mg·L^-1)；NANI为鄱阳湖流域人为氮输入强度(kg·km^-2·a^-1，以N计)；NAPI为鄱阳湖流域人为氮输入强度(kg·km^-2·a^-1，以P计)；WL为湖泊的年均水位(m，吴淞基面).

TN回归模型的调整可决系数为0.88(p＜0.001)，进入模型的自变量为NANI，说明鄱阳湖的TN浓度主要受陆域人为活动输入的影响；TP回归模型的调整可决系数为0.64(p＜0.001)，人为磷输入(NAPI)和湖泊平均水位(WL)的交叉项进入回归模型成为唯一的自变量，表明相对于湖体TN浓度，TP浓度的影响因素更为复杂，湖体自身水位条件和人均输入均对湖泊TP有重要影响.

4 结论(Conclusions)

1) 1949年以来鄱阳湖流域的人为氮磷输入呈现指数增长，至21世纪初流域的人为氮磷输入强度远超过中国平均水平，在全球主要流域中达到较为严重的程度.其中，人为磷输入增长速度快于人为氮输入，流域的氮磷输入比呈现降低趋势.

2) 农业生产活动是驱动鄱阳湖流域人为氮磷输入变化的主要因素，其中，化肥施用增长是导致氮磷输入迅速增长的根本原因.此外，食品与饲料输入也是重要的氮磷输入项.化肥施用和食品与饲料输入共同构成了鄱阳湖流域氮磷输入的主要压力，说明流域的环境压力主要来自于农业生产和人口增长.

3) 鄱阳湖TN年均浓度变化的主要控制因素是流域人为氮输入强度，NANI对鄱阳湖TN浓度的解释力达到88%，削减流域人为氮输入对于缓解鄱阳湖的TN恶化具有重要意义.

4) 相对于鄱阳湖TN年均浓度，TP浓度的主要控制因素是流域人为磷输入强度和湖泊年均水位，它们的交叉项对鄱阳湖TP浓度的解释力达到64%，控制流域人为磷输入同时维持正常的湖泊生态水位有利于缓解鄱阳湖的TP污染.