2016, Vol. 36
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2. 北京市环境保护局, 北京 100044
2. Beijing Municipal Environmental Protection Bureau, Beijing 100044
大气污染天气的发生会影响公共安全、农业生产、大气能见度和人体健康,甚至影响全球的气候变化(Li et al.，2011).1980年以来,美国和欧洲实施了严格的污染物排放控制政策,大气污染天数逐年降低(Vineis et al.，2006; Matus et al.，2008),而我国由于社会经济的快速发展和城市化进程的加快,大部分地区年均大气污染天数明显增加(李令军等,2012).北京市西靠太行山,北依燕山,山脊连成平均海拔1000 m左右的弧形屏障,地形呈簸箕状,地理条件不利于污染物扩散；同时北京市城市规模较大,人口超过2000万人,能源消耗密集,大气污染物排放强度相对集中；另外北京市还会受到周边区域特别是污染水平较高的南部地区污染物输送的影响.因此一旦遇到持续性不利气象条件,北京市空气质量随之转差,并可能出现大气污染过程(李德平等,2010；王占山等,2015a).
2013年1月1日,《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)正式实施,标准中增设了PM2.5浓度限值.根据北京市环境保护监测中心发布的北京市每日空气质量数据,2013年和2014年空气质量超标日(日均浓度超过国家二级标准限值)中PM2.5占首要污染物的比例均超过60%,因此治理PM2.5污染成为北京市大气污染防治的关键之一.特别是在冬季,由于采暖燃煤造成北京市及周边地区PM2.5及其前体物的排放量增加,在不利的气象条件下更容易发生PM2.5污染过程(王占山等,2015b).孙峰等(2014)对2013年1月份北京市PM2.5污染过程进行了分析,发现该次污染过程是稳定气象条件下导致的局地污染物积累,再叠加华北地区区域性污染的影响共同造成的.张小曳等(2013)分析了PM2.5污染天气与气溶胶的联系、维持机制和污染构成,发现新粒子形成和老化阶段均有有机气溶胶的贡献,与有机物混合后的气溶胶潮解点提前,吸湿增长因子变小.异常的静稳天气和居高的气溶胶浓度共同造成了2013年1月6—16日我国中东部大范围的重污染天气.王自发等(2014)对2013年1月我国中东部地区PM2.5污染过程进行了数值模拟,发现静稳天气下京津冀地区仍旧存在显著的区域输送,并直接造成京津冀地区PM2.5浓度累积；来自区域外的跨城市群输送对京津冀PM2.5浓度贡献为20%~35%,区域内输送的贡献为26%~35%.王跃思等(2014)同样对2013年1月份我国中东部地区的PM2.5污染过程进行了分析,结果表明,天气系统弱、强冷空气活动少和极其不利于污染物扩散的局地气象条件及地理位置是造成本次强霾污染形成的外部条件；一次排放的气态污染物向颗粒态的快速转化,是该次强霾污染“爆发性”和“持续性”的内部促发因子.
2015年1月下旬,北京市发生了两次相邻的PM2.5污染过程,其中1月23日和25日两天北京市日均PM2.5浓度分别达到五级重度污染和四级中度污染的级别.之前的研究多重点关注北京市某一个重污染过程或同一类型的重污染过程,本研究对污染成因有显著差异的两次相邻的PM2.5污染过程进行分析,探讨其气象条件、PM2.5浓度演变规律、PM2.5水溶性离子组分、大气氧化性和区域传输贡献等污染特征,以期为北京市大气污染防治提供科学依据.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 采样地点和观测仪器目前,北京市环保局对社会实时发布35个自动空气质量监测子站的空气质量,选择其中的榆垡站(区域传输监控站)、良乡站(南部郊区监测站)、天坛站(城区监测站)和昌平站(北部郊区监测站)进行分析.在线PM2.5化学组分分析仪安装在北京市环境保护监测中心7楼楼顶；地面气象观测数据来自北京市观象台,各监测点位置见图 1.自动监测站内使用Thermo Fisher 1405F监测仪、Thermo Fisher 49C紫外光度法分析仪、Thermo Fisher 42C化学发光NO-NO2-NOx分析仪和Thermo Fisher 43i脉冲紫外荧光法分析仪分别对PM2.5、O3、NO2和SO2进行监测.各监测仪器均有校准仪参照国家标准《环境空气气态污染物(SO2、NO2、O3、CO)连续自动监测系统技术要求及检测方法》(HJ 654—2013)和《环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统技术要求及检测方法》(HJ 653—2013)定期校准,保证监测数据的准确性和有效性.PM2.5水溶性离子分析仪采用美国Thermo Fisher 生产的URG 9000S阴阳离子在线监测仪.使用环境保护部标准样品研究所提供的标准样品对仪器进行五点校准,工作曲线相关系数达到99%以上；平行样品至少占分析样品总数的10%.PM2.5、O3、NO2和SO2监测仪输出的5 min数据,根据每h内5 min数据的算术平均值求得小时浓度；水溶性离子组分在线监测仪输出的为小时数据.本研究中使用的均为小时数据.
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| 图 1 各监测站点位置 Fig. 1 Location of the monitoring sites |
采用CAMx(Comprehensive Air Quality Model with Extension)模式(Tesche et al.，2006)模拟2015年1月份北京市PM2.5浓度及其化学组成,采用颗粒物来源解析技术PSAT(Particulate Source Apportionment Technology)对PM2.5进行源-受体关系分析.该技术通过对不同区域或不同种类的污染源添加示踪物,追踪从源排放到污染物生成的物理和化学过程,从而得到不同源的贡献率.模式中心网格点坐标为36°N、104°E.模式采用双向嵌套技术,水平分辨率分别为36 km、12 km；第1层网格数为200×160,模拟区域覆盖东亚地区；第2层网格数为120×102个,覆盖京津冀、山东、河南等华北地区.采用WRF3.2模拟气象场,输入数据为NCAR(National Center for Atmosphere Research)和NCEP(National Centers for Environmental Prediction)的再分析逐日资料,GFS空间分辨率为1°×1°,时间分辨率为6 h.污染源数据来自于2006年INTEX-B清单(Zhang et al.，2009),空间分辨率为0.5°×0.5°.模式第1次运行时模拟5 d初始场,后续模拟采用前1次模拟输出结果作为初始场,以消除初始条件的影响.
由北京市环境保护监测中心位置所在网格的PM2.5和SO2-4质量浓度的模拟值和监测值的对比(图 2)可以看出,模拟值能够较好的反映监测值的变化趋势,在时间序列上的分布具有较好的一致性.但模拟值整体上较监测值偏低,可能与模式的分辨率以及源清单的准确度有关.为进一步评价模式的模拟性能,参照文献王占山等(2014b)中的方法计算了模拟值和监测值的标准平均偏差(NMB)、标准平均误差(NME)、平均相对偏差(MFB)和平均相对误差(MFE),结果见表 1.评价参数的统计结果与Boylan等(2006)设定的评价颗粒物模拟结果较好的标准(MFB≤60%；MFE≤75%)较为一致.整体来看,模拟结果在误差可接受的范围之内,模式系统能够满足本研究的分析.
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| 图 2 2015年1月北京市环境保护监测中心站点PM2.5(a)和SO2-4(b)的模拟值和监测值对比 Fig. 2 Comparison of observed and simulated data of PM2.5 (a) and SO2-4 (b) in January 2015 in Beijing Municipal Environmental Monitoring Center site |
| 表 1 2015年1月北京市环境保护监测中心站点模拟值与监测值的统计参数 Table 1 Statistical results of observed and simulated data in January 2015 in Beijing Municipal Environmental Monitoring Center site |
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自北京市业务化监测PM2.5以来,1月份历来污染程度较重.2013年1月份北京市共发生13 d PM2.5重污染过程,重污染时PM2.5平均浓度约为270 μg·m-3；2014年1月份北京市共发生4 d PM2.5重污染过程,重污染时PM2.5平均浓度约为230 μg·m-3；2015年1月份北京市共发生5 d PM2.5重污染过程,重污染时PM2.5平均浓度约为220 μg·m-3.近两年来1月份北京市PM2.5污染程度与2013年相比有所改善.2015年1月下旬的两次PM2.5污染过程发生在1月21—26日之间,期间各站点PM2.5日均浓度如图 3所示.可以看出,在两次污染过程的开端(1月21日),各站点PM2.5浓度尚维持较低水平；污染最为严重的1月23日,各站点PM2.5日均浓度均超过国家标准中重度污染的浓度限值；污染过程的其他时间段,也有部分站点的PM2.5日均浓度超过或接近重度污染浓度限值.
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| 图 3 2015年1月21—26日各站点PM2.5日均浓度 Fig. 3 Daily average concentrations of PM2.5 in the monitoring sites during January 21—26,2015 |
将这两次污染过程分为4个阶段(S1—S4),如图 4所示.第1次污染过程包括S1、S2和S3,第2次污染过程即为S4.S1前期北京市受较强偏北风控制,相对湿度较低,各污染物浓度处于较低水平.S1后期北京市主导风向转为风力较大的西南风,相对湿度明显上升,随之各污染物浓度迅速升高.1月21日17:00时榆垡站SO2浓度为2.9 μg·m-3,到22日01:00时已经达到124.5 μg·m-3(中间数据由于仪器故障缺失),其他站SO2浓度增速明显小于榆垡站.各站点NO2浓度变化趋势较为接近,在1月21日夜间升至80 μg·m-3左右,随后保持平稳.榆垡站PM2.5浓度由1月21日18:00的11.0 μg·m-3跃升至19:00的107.8 μg·m-3,1 h之内增长了近100 μg·m-3；良乡站、天坛站和昌平站PM2.5浓度分别在1月22日03:00、05:00和09:00达到第1个峰值.榆垡站PM2.5浓度跃升时,其前体物浓度仍处于相对较低水平,发生化学反应造成该现象的可能性较小.因此,S1中榆垡站SO2和PM2.5浓度的“跃升式”增长,以及从南到北的4个监测站浓度峰值出现时间的先后顺序,均体现了明显的区域传输的影响.S1是第1个PM2.5污染过程第1个浓度抬升阶段,S1过后榆垡站PM2.5升至200 μg·m-3,其他3个站PM2.5浓度也接近100 μg·m-3.
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| 图 4 2015年1月21—26日北京市气象要素和各站点污染物浓度演变情况 Fig. 4 Evolutions of meteorological elements and air pollutants concentrations during January 21—26,2015 in Beijing |
S2中北京市主导风向仍为弱偏南风,部分时段出现静风(风速小于0.5 m·s-1)；相对湿度略高于S1.榆垡站SO2仍保持较高浓度,最高时接近200 μg·m-3,明显高于其他站点且波动剧烈；各站点NO2浓度在S2过后升至110 μg·m-3左右.PM2.5浓度继续上升,榆垡、良乡、天坛和昌平站浓度峰值分别在1月22日20:00和1月23日02:00、03:00、10:00出现,同样表现出区域传输的特征.榆垡站PM2.5出现峰值时,浓度由270.6 μg·m-3升至428.7 μg·m-3,1 h内浓度跃升超过150 μg·m-3,考虑到此时较高的前体物浓度以及边界层高度降低等不利于污染物扩散的条件,该现象是由区域传输和本地排放、积累、反应共同造成的.S2是第1个污染过程的第2个浓度抬升阶段,S2过后4个站点PM2.5浓度均达到200 μg·m-3左右.
S3前期气象条件与S2类似,各污染物浓度均达到这次污染过程的最高值.SO2峰值浓度最高的仍为榆垡站,NO2峰值浓度最高的为天坛站,体现了城区机动车排放对NO2浓度的影响.4个站点PM2.5浓度峰值出现的时间较为接近,也没有表现出自南向北依次滞后的特征.另外,各站点PM2.5峰值出现时间滞后于前体物SO2和NO2峰值出现时间,体现了本地化学生成的特征.榆垡站PM2.5出现峰值时,浓度由328.6 μg·m-3升至575.3 μg·m-3,1 h内浓度跃升接近250 μg·m-3；其他站点PM2.5最高浓度也达到或接近300 μg·m-3.S3后期北京市受到较强的东北风的清除作用,各污染物浓度迅速降至较低水平.S3是第1个污染过程的第3个浓度抬升阶段和迅速清除阶段.
S4中北京市主导风向由东北风转为西南风又转为东南风,在海上气流影响下相对湿度明显升高,夜间时段超过80%.各站点SO2和NO2浓度基本保持平稳；PM2.5浓度则缓慢持续增长,由1月24日18:00的50 μg·m-3左右经过28~40 h的增长达到各自峰值.榆垡和良乡站PM2.5浓度峰值超过300 μg·m-3,天坛和昌平站PM2.5浓度峰值超过200 μg·m-3,是一次典型的高湿度下PM2.5持续性增长的污染过程.S4后期北京市受到较强的偏北风的清除作用,各污染物浓度迅速降至较低水平.与第1次污染过程相比,该过程中同一污染物浓度在不同站点之间并未表现出显著差异,不同站点污染物浓度峰值出现时间也较为接近,表明造成本次污染过程的主要原因是本地污染物排放积累和发生化学反应二次生成.
因此,2015年1月下旬北京市发生的第1次PM2.5污染过程的特征为：PM2.5经过3个浓度抬升阶段达到峰值,过程前期区域传输的作用明显,随后区域传输和本地污染积累、化学反应共同加重了污染的程度；过程的3个阶段中均出现过PM2.5浓度“跃升式”增长,且污染水平越重,浓度跃升的幅度越大.2015年1月下旬北京市发生的第2次PM2.5污染则是一次典型的静风、高湿度下的PM2.5持续性增长过程,主要是本地污染积累和发生化学反应二次生成导致的.
3.2 大气氧化性和PM2.5化学组分分析大气氧化剂Ox(NO2+O3)可作为评价大气氧化能力的指标(王占山等,2014a；徐敬等,2012；朱李华等,2010).SO2-4和NO-3主要通过SO2和NO2等气态污染物的二次反应生成,其浓度高低与SO2和NO2的氧化效率有关.因此SO2-4和NO-3的生成通常用硫转化率SOR和氮转化率NOR来表征,其中SOR= [SO2-4]/([SO2-4]+[SO2]),NOR= [NO-3]/([NO-3]+[NO2])(Sun et al.，2006).由于PM2.5水溶性离子分析仪安装在城区,因此选择城区的天坛站进行分析,见图 5.同时计算了城区PM2.5、Ox、SOR、NOR以及PM2.5化学组分之间的相关性系数,见表 2.
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| 图 5 2015年1月21—26日城区PM2.5、Ox、SOR、NOR以及PM2.5化学组分演变趋势 Fig. 5 Evolutions of PM2.5,Ox,SOR,NOR and chemical compositions of PM2.5 during January 21—26,2015 in urban Beijing |
| 表 2 城区PM2.5、Ox、SOR、NOR以及PM2.5化学组分之间的相关性系数 Table 2 Correlation coefficients among PM2.5,Ox,SOR,NOR and chemical compositions of PM2.5 in urban Beijing |
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S1中当PM2.5浓度达到峰值时,大气氧化剂Ox浓度并未随之上升,SOR和NOR也没有明显升高,PM2.5离子组分中只有SO2-4的浓度明显上升,其他的组分浓度变化不明显,这些也验证了S1阶段主要受区域传输影响.S2和S3前期,随着前体物浓度的增加和不利气象条件的持续,Ox浓度上升,大气氧化性增强,SOR和NOR也出现明显上升,PM2.5多数离子组分浓度也出现较明显上升,PM2.5浓度峰值出现时刻与Ox、SOR、NOR以及各组分浓度峰值出现时刻较为吻合.S3后期,随着扩散条件的迅速改善,PM2.5浓度迅速降低,随之大气氧化性、SOR和NOR以及各化学组分浓度均迅速降低.S4中PM2.5与Ox变化趋势具有较强的一致性,SOR和NOR水平均高于第1次过程,这也验证了第2次污染过程主要是本地污染积累和发生化学反应二次生成导致的.Sun等(2013)的研究表明,较高的相对湿度能促进颗粒物中二次无机离子的生成,其中对SO2-4的影响最为显著.因此虽然第2次污染过程中SO2浓度远低于第1次过程,但受较高相对湿度的影响,SOR水平却明显高于第1次过程.由于湿度对SO2-4的影响主要是通过液相反应和改变气-粒分配比例等途径实现的,因此本研究中数值模式对SO2-4的模拟偏低,除了源清单的误差外,还有可能与CAMx模式在多相氧化过程和湿清除过程的不确定性有关(Tesche et al.，2006).
从相关性上来看,二次过程中PM2.5浓度与Ox浓度以及SOR、NOR均表现出显著的正相关性,与二次离子的相关性最高,表明较强的大气氧化性和较高的二次离子转化率能够造成PM2.5浓度增长,加重污染程度.Ox与SOR未表现出显著相关性,与NOR表现出显著的正相关性,另外NOR与NO-3的正相关性强于SOR与SO2-4的正相关性,表明NO-3主要是由本地化学反应生成的,而SO2-4受区域传输的影响相对明显.
3.3 PM2.5来源分析及污染过程期间周边城市污染状况图 6为CAMx模式计算的2015年1月21—26日区域传输对4个站点PM2.5的贡献率.可以看出,第1次污染过程中区域传输对不同站点PM2.5贡献率在15.2%~68.7%之间,其中1月22日区域传输平均贡献率最大,达到52.7%.第2次污染过程区域传输贡献率在12.8%~46.3%之间,整体低于第1次过程,与前文分析一致,但南部站点受区域传输影响仍较为明显.同时统计了其他研究中区域传输对北京PM2.5浓度的贡献率(表 3),调研表明区域传输对北京PM2.5的贡献在15%~70%之间.不同的模式、不同的排放源清单、不同的模式参数设置和计算方法以及不同的模拟时间和模拟区域,导致计算得出的区域贡献率也不尽相同.
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| 图 6 2015年1月21—26日区域传输对4个站点PM2.5浓度的贡献率 Fig. 6 Contributions of regional transport to PM2.5 in the four sites during 21—26 January,2015 |
| 表 3 区域传输对北京市PM2.5的贡献率 Table 3 Contributions of regional transport to PM2.5 in Beijing |
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表 4显示了两个污染过程期间环保部公布的北京及周边城市逐日AQI指数(环境保护部,2012).可以看出,2015年1月21日北京市空气质量尚处于一级优水平,而南部的保定、邯郸和衡水等城市已经达到3级轻度污染的水平.第1次污染过程期间的1月22日和23日,石家庄、保定和廊坊等城市AQI指数均高于或接近北京市指数.周边城市较重的PM2.5污染状况为区域传输提供了可能性.1月24日,受西北方向冷空气的影响,北京市污染得以迅速清除,而南部地区PM2.5浓度下降较为滞后.第2次污染过程期间的1月25日,北京市AQI指数为周边城市中最高的,结合当天的弱风速和高湿度等气象条件分析可得出,区域传输不是这次污染过程的主要影响因素.周边城市AQI指数分析结果与前文中关于两次污染成因的分析一致.
| 表 4 2015年1月21—26日北京及周边城市AQI指数 Table 4 AQI values of Beijing and the surrounding cities during 21—26 January,2015 |
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1) 分4个阶段对2015年1月下旬北京市两次PM2.5污染过程进行了分析.第1次过程特点为：PM2.5经过3个浓度抬升阶段达到峰值,前期区域传输作用明显,随后区域传输和本地污染积累、反应共同加重了污染程度；过程3个阶段中均出现过PM2.5浓度“跃升式”增长,且污染水平越重,浓度跃升幅度越大.第2次过程则是一次典型的静风、高湿度下PM2.5持续性增长过程,主要是本地污染积累和发生化学反应二次生成导致的.
2) 大气氧化性分析和SOR、NOR分析均验证了对两次污染过程特征的分析.相关性分析的结果表明,较强的大气氧化性和较高的二次离子转化率能够造成PM2.5浓度增长,加重污染程度；NO-3主要是由本地化学反应生成的,而SO2-4受区域传输影响相对明显.
3) 区域传输对北京市PM2.5污染过程有十分明显的影响,因此区域联防联控是京津冀地区大气污染治理的方向.另外较强大气氧化性下前体物的二次转化也会造成PM2.5浓度升高,因此控制NO2和SO2等PM2.5前体物以及控制O3等氧化性气体将会对PM2.5治理起到协同控制的作用.
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