2016, Vol. 36
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2. 北京师范大学地下水污染控制与修复教育部工程研究中心, 北京 100875
2. Engineering Research Center of Groundwater Pollution Control and Remediation of Ministry of Education of China, Beijing Normal University, Beijing 100875
近年来，工业污染场地引起的环境问题日益凸显，对人类健康和生态环境产生了严重威胁，并显著影响了土地和地下水资源的安全使用(廖晓勇等，2014).随着我国产业结构调整的"退二进三"政策的逐步推进，许多城市内工业企业相继关停或转迁，遗留了大量的工业污染场地.基于风险的污染场地评价能够对场地潜在危害进行识别，为场地管理与修复提供科学的决策支持，目前已逐渐成为污染场地管控的主要手段(Swartjes et al.，2012).我国于2014年颁布的《污染场地风险评估技术导则》(HJ 25.3-2014)为污染场地土壤风险控制值的确定提供了依据，但在具体工程实践中对于如何根据所确定的修复目标值划定土壤修复边界和估算修复量尚缺乏科学性(郭观林等，2009).修复边界划定得不准确，待修复土方量定的过低或过高会导致修复工作面临环境风险或经济损失(Demougeot-Renard et al.，2004).
场地中污染物的空间分布表征是划定修复边界和估算待修复土方量的基础(Bishop et al.，2001).由于污染物在土壤中具有复杂的空间变异性和相关性，目前的技术水平尚难以对其进行精确量化(陶欢等，2014).考虑到土壤采样和分析的成本，密集和重复的采样一般是不现实的(Xie et al.，2001).因此，在实际场地评价工作中，通常采用空间插值技术，将离散的样本点数据通过插值形成连续的面数据，得到污染物在土壤中的空间分布，进而在此基础上划定修复范围并估算修复量.
目前在土壤污染评价中应用较多的空间插值方法有反距离权重法(Inverse Distance Weighting)(阳文锐等，2007)、径向基函数法(Radial Basis Function)(Soffianian et al.，2014)和普通克里格法(Ordinary Kriging)(Dayani et al.，2010)等，不同方法的原理、适用条件和插值结果各有所不同(谢云峰等，2010).由于基于离散样本点的空间插值在确定污染范围时存在一定的不确定性，因此，针对特定的研究区域，通常需要对不同插值技术进行对比研究，筛选出最能反映实际情况的插值方法(刘庚等，2013).这些空间插值方法都有一定的局限性，如反距离权重法和径向基函数法都属于确定性插值方法，无法对预测结果的不确定性进行度量;普通克里格法则属于地统计插值模型，根据样品数据的统计特性，能够较好地模拟变量的空间变异性特征，但该方法对数据进行平滑处理后会使数据中的极值信息丢失，不利于场地重点污染区域的识别(Wu et al.，2011).
20世纪90年代，基于地统计学的条件模拟法(Conditional Simulation)逐渐发展起来(李保国等，2002).条件模拟法最早由Journel(1974)提出，其本质是一种新的Monte-Carlo方法，它不仅克服了普通克里格法的平滑效应问题，同时能够对预测结果的不确定性及其概率分布进行评价(赵彦锋等，2010).目前该方法已广泛应用在地质学(Huang et al.，2012)、生态学(冯益明等，2004)、土壤学(Afrasiab et al.，2013)和水文学(史良胜等，2007)等领域，近年来被逐步引入到污染场地污染物空间分布预测中(Ersoy et al.，2008; D'Or et al.，2009;谢云峰，2015)，但直接应用于土壤修复边界划定和修复量估算的研究相对较少.
本文在已有研究的基础上，选择某铁合金厂场地进行研究.根据已确定的修复目标值利用条件模拟法对研究区待修复范围及修复量进行评估，定量评价待修复土方量估算结果的不确定性所带来的风险大小.并引入一种传递函数，量化决策结果与风险损失之间的关系，提出一种以风险损失最小化为原则的修复范围划定方法.同时将结果与利用反距离权重法、径向基函数法和普通克里格法得到的结果进行对比分析，讨论条件模拟法与各方法相比在土壤修复量确定等方面的优势与不足，以期为土壤环境风险控制与污染治理工作提供技术支持.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区概况本文研究区位于某铁合金厂场地(图 1)，面积约95.1×104 m2，主要生产硅铁、硅锰合金等产品.场区内露天堆放着大量的矿石、粉灰等，部分粉料随风飘散，且大部分地面未经硬化覆盖处理，导致粉料可能会通过雨水淋滤作用渗入地下，对场区土壤造成污染.研究区地面以下主要为杂填土(0~2 m)和粉土夹细砂(2~5 m)，渗透系数为6.6×10-5~2.0×10-4 cm·s-1，天然含水率为17.9%~40.2%，有机质含量为1.2%~3.4%，地下水位埋深在8.3 m左右.未来场地土地利用类型将变更为居住用地和中小学用地等敏感用地，因此，需要对该场地进行环境风险评估及污染修复，以确保场地土壤符合环境管理及土地利用规划的风险控制要求.通过场地的前期环境调查，初步判断场区内土壤特征污染物为重金属.
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| 图 1 研究区平面图及土壤样本分布图 Fig. 1 Plan of the study area and sampling sites |
现场采样采用专业判断布点结合网格布点法.在研究区内有可能发生跑、冒、滴、漏事件的疑似污染区域进行重点布点，共计布设46个土壤采样点(图 1).土壤样品在垂向上采集3层，深度分别为0~0.5 m(表层)、1 m(中层)和3 m(深层).采用DPP-100型钻机进行冲击钻探与人工开挖相结合的手段进行采样，共采集133个土壤样品.样品分析检测方法参照USEPA3060A(USEPA，1996)、USEPA6010C(USEPA，2007)和HJ/T350(环境保护部，2007)中规定的测试方法.在样品采样和分析时，严格对各环节进行质量控制和保证.
对样品属性分析后发现，该场地主要污染物为Mn、Cr6+和Pb等.本研究选择测定指标中的Mn作为研究对象，所选关注污染物在所有样品中超标率最高，因此，在研究本场地污染物空间分布特征及计算待修复土方量时具有代表性.
2.3 插值模型及模拟方法反距离权重法和径向基函数法都是局部插值法，前者以插值点与样本点之间的距离为权重，假定插值点受较近样本点的影响更大;后者基于一个随距离变化而变化的样条函数，通过控制平滑度估测插值点的值.普通克里格法和条件模拟法都是基于地统计学理论，以区域化变量为基础，借助半变异函数，对样本数据进行无偏内插估计.普通克里格法致力于精确插值，而条件模拟法更关注随机模拟.这几种方法的原理可以参见空间分析与地统计学专著(Journel，2003).
与普通克里格法一样，条件模拟法一般要求空间数据符合正态分布，否则预测的结果将不是最优解(史文娇等，2012).如果数据不服从正态分布，则需要通过正态变换，将数据转化成正态分布.常用的数据正态变换方法很多，本研究选取Box-Cox变换方法(Box et al.，1964)，公式为:
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(1) |
式中，X为原始数据;Y为变换后的数据;λ为变换参数，可以通过最大似然法估计.
半变异函数建模是普通克里格法和条件模拟法进行空间预测的关键步骤.半变异函数基于内蕴平稳假设，假定具有相同距离和方向的任意两点的方差是相同的，把统计相关系数的大小作为距离的函数，可以表示为:
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(2) |
式中，h为两样本间的空间距离;N(h)为空间距离为h时的样本对数;Z(xi)和Z(xi+h)分别为区域化变量在空间点xi和xi+h处的样本值.半变异函数可以通过球形模型、指数模型和高斯模型等理论模型进行拟合.
在进行半变异函数建模后，即可进行普通克里格插值和条件模拟.条件模拟是建立在普通克里格法基础上，根据区域化变量的分布特征和半变异函数，按照Monte-Carlo方法产生多个服从某一正态分布"实现"的一种随机模拟方法，能够对取值进行以概率论为基础的不确定性评价(Deutsch et al.，1997).条件模拟的算法较多，本研究采用顺序高斯模拟(SGS)方法.该方法应用非常广泛，计算效率高，尤其适用于满足高斯分布的连续变量(史舟等，2007).
2.4 基于风险损失的修复范围的划定利用条件模拟法可以得到污染场地某一污染物质量分数超过特定限值的概率分布，有助于对模拟结果的不确定性进行评价.但对于环境管理决策者而言，更希望得到确定性的结果，即场地区域划分为"需要修复"和"不需要修复"两类.不确定性的概率分布将会使决策者面对可接受风险值的选择，增加决策的难度(D'Or et al.，2009).如果可接受风险值选定得过高，低估了场地污染程度，这样可能会使场地使用者的健康受损而受到索赔(即低估风险损失);如果高估了场地污染程度，对未污染的区域进行了不必要的修复措施，也会引起额外的损失(即高估风险损失)(瞿明凯等，2012).为量化决策结果与风险损失之间的关系，本研究借助Goovaerts(1997)提出的传递函数方法，将第n次模拟结果中位置x处误划为不需要修复区域所引起的低估风险损失L1n(x)和误划为需要修复区域所引起的高估风险损失L2n(x)分别表征为:
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(3) |
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(4) |
式中，Cn(x)为位置x处在第n次条件模拟时得到的污染物质量分数(mg·kg-1);CT为污染物的修复目标值(mg·kg-1);ω1为低估污染物含量所引起的单位网格上的健康风险损失，其损失与污染物的质量分数有关，单位为元·(mg·kg-1) -1;ω2为高估污染物含量所引起的单位网格上的过度修复风险损失，其损失与污染物的质量分数无关，在一定的网格面积上为定值，只与具体的修复措施有关，单位为元.
由于不同污染物对不同人群造成的暴露风险是不同的，因此，ω1应该通过一个包含污染物毒性参数在内的健康风险损害模型求得;ω2也应根据场地预期的修复方案进行估算得到.ω1和ω2的确定不在本研究的范围之内.事实上，ω1和ω2的取值在已有文献(Goovaerts(1997); Cattle et al.，2002; Amini et al.，2005; Qu et al.，2013)中也带有很大的主观性.本研究重点探讨该方法在污染场地修复范围确定中的应用，单位网格(本文为64 m2)的风险损失参考已有文献分别定为:ω1=1元·(mg·kg-1)-1，ω2=10000元.
在进行N次重复条件模拟后，可以得到位置x处的低估风险损失期望值φ1和高估风险损失期望值φ2，分别为:
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(5) |
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(6) |
在划分修复区域时应遵循风险损失最小化的原则:如果位置x处的低估风险损失期望小于高估风险损失期望，即φ1φ2，则说明该处被划分为不需要修复区域更为合理;反之，如果φ1≥φ2，则说明该处被划分为需要修复区域更为合理.
2.5 数据处理方法及相关假设本研究中土壤样本数据的常规统计分析及变换使用SPSS 20.0软件;半变异函数拟合、普通克里格插值及条件模拟采用GS+ 9.0软件;其他确定性插值模型及修复范围制图、栅格计算等使用ArcGIS 9.3软件.
由于篇幅有限，本文只对表层土壤(0~0.5 m)进行研究，其他层的土壤修复范围和待修复土方量均可利用同样的方法进行划定和估算.假定污染物在同一土层内具有相同的空间分布，通过某层面的待修复面积乘以所在层的厚度来计算该层待修复土方量.几种插值和模拟方法均在8 m×8 m的网格上进行.综合考虑模拟精度与计算成本两方面因素，将条件模拟的模拟次数定为200次.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 数据统计特征分析本研究前期工作按照HJ 25.3-2014，利用相关风险评估模型确定土壤特征污染物Mn的修复目标为1800 mg·kg-1，超过此目标的土壤需要进行修复.
通过对表层土壤46个土壤样本结果进行统计分析(表 1)，发现土壤中Mn质量分数的极差和变异系数较大，表明污染物存在明显的空间分布变异性.通过进一步分析可知，Mn质量分数的高值点主要位于场地西南角渣料场和北边焦炭堆场周围，这些异常真实高值点导致土壤中Mn的含量具有很大的偏度和峰度.
| 表 1 表层土壤中Mn的样本数据基本统计特征 Table 1 Descriptive statistics of Mn in the surface soil |
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样本数据基本统计特征表明，土壤中Mn含量受场地的历史生产布局、料渣堆放分布和人为干扰等因素的影响，统计特征不同于一般的面源污染(段永红等，2005).因此，在进行污染物修复范围划定和待修复土方量估算等工作时，需要深入考虑样本数据的统计特征，以降低结果的不确定性.
3.2 正态转换及半变异函数拟合通过上述分析可知，Mn在表层土壤的样点含量数据不符合正态分布特征，在进行半变异函数拟合前需要对数据进行正态变换，使其符合正态分布特征.本研究采用Box-Cox法对样本数据进行正态变换，最大似然法估计得到的变换参数λ为0.17.变换后的数据符合近似正态分布，并且能够通过K-S正态分布检验(p>0.05).转换后的数据统计特征见表 1，频率分布直方图见图 2a.
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| 图 2 变换后Mn含量的频率分布直方图(a)及半变异函数(b) Fig. 2 Frequency distribution histogram(a)and semivariogram(b)of Mn after transformation |
对正态分布变换后的样本数据进行半变异函数拟合，获取Mn质量分数在表层土壤的最佳半变异函数(滞后距为72，滞后组数为8).拟合结果符合指数模型(图 2b)，其块金值(C0)、基台值(C0+C)和变程(a)分别为23.3、105.2和463.3. C0/(C0+C)通常用来反映空间相关性的强弱，该比值越小，样本数据空间相关性越强.一般而言，土壤属性中强的空间相关性归因于内在因素，而弱的相关性归因于外在因素(Cambardella et al.，1994).表层土壤的比值为22.1%，表明样本含量分布受到一定外在因素(如人为干扰)的影响.
3.3 模拟及插值结果分析对表层土壤中的样本数据进行反距离权重法插值和径向基函数法插值，并根据拟合的半变异函数模型，对样本数据进行普通克里格法插值和条件模拟，分别得到基于修复目标值的污染含量空间分布图和超标概率空间分布图(图 3).
由图 3可见，几种不同模型预测的修复范围虽然差异较大，但反映的污染物空间分布的总体趋势是一致的.污染比较严重的区域主要位于场地的北部和西南部.其中，属于确定性插值技术的反距离权重法和径向基函数法得到的预测结果相似，污染严重的区域集中在含量异常高的几个样本附近，修复边界也与未超标样本点的分布直接相关.这两种方法受给定点的数据典型性影响较大.而基于地统计学的普通克里格法和条件模拟技术都反映出了变量在空间位置上的连续性，体现了样本数据在空间上的结构特征.由图 3可见，这两种方法得到的预测结果并没有完全依赖于某个样本含量，污染热点区主要位于超标样本点比较集中的区域.普通克里格法得到的含量分布更为平滑.与其他插值方法得到的污染物含量空间分布图不同，条件模拟法可以得到超过修复目标值的概率分布图.由图 3d可见，在超标样本相对集中的场地北部和西南部，土壤超标概率较高，局部区域超标概率在80%以上.在未超标样本相对集中的区域，土壤仍然存在一定的超标风险，超标概率在0~30%左右.通过栅格计算，可以得到不同超标概率区间所对应的面积分布(表 2).
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| 图 3 基于不同方法得到的表层土壤污染物含量及污染概率空间分布图[WTBZ](a.反距离权重法，b.径向基函数法，c.普通克里格法，d.条件模拟法) Fig. 3 Spatial distribution of contaminant concentration and pollution probabilities in the surface soil according to different methods |
| 表 2 场地表层土壤中Mn超标概率对应面积分布 Table 2 Area distribution of the exceedance probabilities of Mn in the surface soil |
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由表 2可见，研究区大部分区域的土壤中Mn 的超标概率在20%~70%.若以超标概率在50%以上的区域作为修复范围，需要修复的土壤面积位将占整个研究区的41.0%.若以超标概率在30%以上的区域作为修复范围，则需要修复的土壤面积占整个研究区的76.3%.
从条件模拟法得到的污染概率空间分布结果来看(图 3d)，土壤中Mn质量分数大于1800 mg·kg-1的高概率区(P>70%)和低概率区(P<30%)的分布与土壤样本含量结果相一致，可以认为此结果可靠.但概率值接近50%的区域，其评价结果就带有很大的不确定性，需要通过概率均方差图进一步分析.
图 4是每个模拟点超标概率的均方差分布图，最大的均方差为0.130，出现在缺少样本点的研究区边缘，这些区域需要进一步加密采样以提高预测精度.样本点相对集中的区域(高概率区与低概率区)均方差较小.超标概率在50%附近的区域均方差在0.04左右，二者比值即相对标准偏差(RSD)约8%，存在一定的不确定性.因此，应尽量避免将50%的概率阈值作为该研究区划分修复区域的依据.
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| 图 4 表层土壤Mn含量超过1800 mg·kg-1的概率均方差分布图 Fig. 4 Mean squared error distribution of the exceedance probabilities of Mn in the surface soil |
忽略污染物在同一土层内的垂向分布变异性，根据所在土层厚度可以估算出不同插值方法得到的待修复土方量，以及利用条件模拟法得到的土壤修复量的累积概率分布曲线(图 5).累积概率可以视为在确定不同修复量时所面对的相对风险值.由图 5可见，修复量选择得越大，土壤污染物分布的不确定性所带来的环境风险越小.利用反距离权重法、径向基函数法和普通克里格法确定的待修复土方量分别为46.5×104 m3、44.1×104 m3和39.2×104 m3，对应的风险值均在2%以下，可忽略不计.如果分别将条件模拟法得到的超标概率在30%和50%以上的区域作为修复范围，那么所面对的相对风险值将分别为4.1%和56.5%.在实际应用过程中，应根据经济合理性和可接受的风险大小对待修复土方量的确定进行综合考虑.
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| 图 5 表层土壤待修复土方量累积概率分布曲线 Fig. 5 (图中P5、P50、P95下方括号内的数字分别代表累积概率为5%、50%、95%时的待修复土方量(104 m3)) |
根据公式(3)~(4)，将200次条件模拟得到的结果通过传递，得到200个因误划修复范围所引起的低估风险损失和高估风险损失分布.利用ArcGIS的栅格计算功能，根据公式(5)~(6)，进而得到研究区基于200次条件模拟的低估风险损失期望和高估风险损失期望分布图(图 6).由图 6可见，具有较大低估风险损失的区域普遍高估风险损失较小，反之亦然.由低估土壤污染物含量引起的高风险损失区域与Mn含量的高值区具有相似的空间分布格局.
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| 图 6 错误划定修复范围时的单位网格风险损失期望(a.低估风险，b.高估风险) Fig. 6 Expectations of risk losses per unit grid when incorrectly delineating the area requiring remediation |
根据风险损失最小化原则，以低估风险损失期望小于高估风险损失期望为标准划定表层土壤的待修复范围(图 7).由图 7可见，需要修复的区域主要位于超标样本点比较集中的区域.对于零星分布有超标样本点的场地中部，尽管有一定的低估风险损失，但小于该区域的高估风险损失，因此，被划分为不需要修复区域.该方法基于实际的风险损失，结果具有一定的实际意义.按照本案例所设定的单位网格风险损失条件，得到风险损失最小的待修复面积为64.8×104 m2，待修复土方量为32.4×104 m3.
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| 图 7 基于风险损失最小化的表层土壤修复范围 Fig. 7 The area requiring remediation based on the minimal risk loss in the surface soil |
通过以上分析可知，反距离权重法和径向基函数法等确定性插值技术得到的待修复范围与基于地统计的普通克里格法和条件模拟技术相比，并没有反映样本的空间结构特征，受样本数据典型性的影响较大.而普通克里格法和条件模拟法更能反映空间结构信息，有效避免了样本点空间分布变异性和测量精度等影响.对于一个给定的半变异函数和临近搜索规则，使用普通克里格法只能够得到一个预测结果(史舟等，2007)，使用条件模拟方法则能够产生多个模拟"实现".利用这些模拟"实现"，预测结果的不确定性可以加以量化，得到超过特定阈值的空间概率分布，从而为进一步决策提供支持.同时，条件模拟法与传递函数相结合，能够将含量分布的模拟"实现"传递给其他反应因子，在进行重复性模拟后，进而得到反应因子的期望分布(Qu et al.，2013).这也是条件模拟法与普通克里格法相比的显著优势.
4 结论(Conclusions)1) 利用反距离权重法和径向基函数法得到的修复量结果较为一致，分别为46.5×104 m3和44.1×104 m3.需要修复的区域集中在含量异常高的几个样本附近，修复边界也与含量未超过修复目标的样本点的分布直接相关.
2) 基于地统计的普通克里格法与条件模拟法与确定性插值方法相比更能反映出变量在空间位置上的连续性，体现了样本数据在空间上的结构特征，修复范围的划定并没有完全依赖于某个样本含量，需要修复的区域主要位于超标样本点比较集中的地方.
3) 利用条件模拟法可以得到超过修复目标的污染概率分布，进而得到确定不同待修复土方量时所面对的相对风险大小.本案例中按照超标概率在30%和50%以上确定的待修复量所对应的风险值分别为4.1%和56.5%.在实际应用过程中，可以根据经济合理性和可接受的风险大小对土壤修复量的确定进行综合考虑.
4) 通过与传递函数相结合，利用条件模拟法可以得到基于风险损失的修复范围，有助于决策者从风险损失出发对污染场地修复范围进行合理划定.本案例根据所设定的单位网格风险损失条件，得到风险损失最小的土壤修复量为32.4×104 m3.
致谢: 感谢吴劲博士和王培楠博士在论文修改方面提供的帮助，感谢张波涛博士在英文摘要润色方面给予的支持.| [1] | Afrasiab P, Delbari M. 2013.Assessing the risk of soil vulnerability to wind erosion through conditional simulation of soil water content in Sistan plain,Iran[J]. Environmental Earth Sciences, 70 (6): 2895–2905. |
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