2016, Vol. 36
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2. 重庆地质矿产研究院 外生成矿与矿山环境重庆市重点实验室, 重庆 400042;
3. 煤炭资源与安全开采国家重点实验室重庆研究中心, 重庆 400042;
4. 长安大学 建筑学院, 西安 710064;
5. 中国环境科学研究院, 北京 100012;
6. 中国科学院地理科学与资源研究所, 北京 100101
2. Chongqing Key Laboratory of Exogenic Mineralization and Mine Environment, Chongqing Institute of Geology and Mineral Resources, Chongqing 400042;
3. Chongqing Research Center of State Key Laboratory of Coal Resources and Safe Mining, Chongqing 400042;
4. School of Architecture, Chang'an University, Xi'an 710064;
5. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012;
6. Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, CAS, Beijing 100101
PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3等是目前城市的主要大气污染物(魏复盛等，2001 Chan 2008Chan和Yao,2008; 曹国良等，2011,严重影响着城市居民的生活和健康,受到各国政府和公众的普遍关注(Cao et al.，2012; Jerrett et al.，2013; Xie et al.，2015).PM2.5和PM10不仅影响空气能见度,而且对人体健康,尤其是心血管系统和呼吸系统具有很大的危害(Venners et al.，2003; Pope et al.，2009; Jerrett et al.，2013; 张金良等，2014.SO2和NO2可通过一系列光化学反应形成酸雨,进而危害生态系统、自然和人文遗迹,并危害人体健康.人体通过直接接触和吸入SO2和NO2引起呼吸系统和心血管系统等病变(Kampa2008 and Castanas,2008; Chen et al.，2012).近地面O3浓度是光化学反应产生的二次污染物(Sillman,1999),高浓度的O3危害人体呼吸系统和肺功能(Chen et al.，2012).SO2、NO2、CO和O3不仅影响生态系统和人体健康,而且还促进或参与大气颗粒物的形成(Shaddick2002 和Wakefield,2002; Cao et al.，2012).重庆市是著名的“雾都”,空气污染严重性十分突出.多数学者在重庆开展了空气污染方面的研究工作,并取得一系列的成果(魏复盛等，2001 潘纯珍等，2004 李礼等，2012 何勇等，2012 任丽红等，2014徐鹏等，2014刘姣姣等，2014.但多数主要是基于单点单污染物或多点单污染物的研究,缺乏多点多污染物的总体研究.
重庆市是我国西南地区的工业重镇,近年来随着地区产业结构调整和能源结构的改善,主要的大气污染已从以煤炭燃烧释放的SO2污染转变为以颗粒物为主的污染,同时随着汽车保有量的剧增,NOx污染仍没有减轻.重庆以丘陵、山地为主,常年无风或微风,大气稳定度高,辐射逆温强,大气污染物不易扩散,使得重庆市的大气污染较为严重.因此,有必要开展关于重庆市大气中污染物的污染特征及其转换规律方面的研究.本文利用2014年9月至2014年11月,重庆市都市功能核心区5个国控监测站(解放碑、高家花园、杨家坪、新山村和南坪)24 h连续监测PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3浓度数据,分析重庆市都市功能核心区PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3浓度长时间分布和空间分布特征及形成原因,为重庆市都市功能核心区大气污染治理提供科学依据,也为区域大气污染防控提供数据参考.
2 材料和方法(Materials and methods) 2.1 重庆市都市功能核心区概况重庆市主城区属川东平行岭谷地貌,背斜发育成较狭窄的长条形山脉,向斜发育成宽阔谷地(图 1a),重庆市主城区居民、工业等主要分布于向斜谷地.重庆市都市功能核心区(重庆市核心区)位于长江、嘉陵江河谷地带(图 1b),包括渝中区全域和大渡口、江北、沙坪坝、九龙坡、南岸5区处于内环以内的区域(图 1),面积294 km2,常住人口367.76万人.重庆市核心区东西有数条平行岭谷阻挡,地势低陷,风速较小,风力微弱,散热能力差,空气相对湿度较大.
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| 图 1 重庆市都市功能核心区空气质量监测站位置图 Fig. 1 Spatial distribution of automatic air monitoring stations in Chongqing metropolitan area |
重庆市城市功能核心区是工商业的主要聚集区,其中位于大渡口区的重庆钢铁集团、九龙坡区杨家坪的重庆火力发电厂和江津区的洛璜火力发电厂是城市核心区3个最大的污染排放源.加之独特的地形和气象条件,使得城市功能核心区成为重庆市污染最为严重的区域.
2.2 数据来源PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3小时浓度数据为重庆市环境保护局5个国控环境空气自动监测站(渝中区解放碑、沙坪坝区高家花园、九龙坡区杨家坪、大渡口区新山村和南岸区南坪)24 h连续监测结果(http://222.177.117.35:8021/).PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3小时浓度数据时间为2014年9月1日至2014年11月30日,为完整一个秋季,共91 d.监测数据的缺失率仅为4.7%,可视为随机缺失,因此对缺失值以每月的日均值填充.重庆市都市功能核心区5个空气质量监测站位置见图 1b,其中,解放碑代表商业区,解放碑采样点位于经济商业中心,附近多大型商场,人群密集；高家花园代表文教区,该采样点紧邻交通主干道,车流量较大；南坪采样点同样位于文教区；杨家坪和新山村代表工业区,新山村采样点紧邻典型工业园区,并且附近有较多餐饮源.都市功能核心区的气象站为沙坪坝气象站(图 1b),其地面气象资料(气温(T)、水汽压(WatP)、相对湿度(U)、风速(Win)、风向(Windir)、降水量(R)、水平能见度(VV))日均值来源于中国气象科学数据共享服务网(http://cdc.nmic.cn/home.do).
本文PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3统计基础数据均为小时数据,根据每天24 h(0∶00—23∶00)数据求得算数均值即为PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3的日均值,根据每天PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3的日均值求得月均值,根据月均值求得季均值.
3 结果与讨论(Results and discussion) 3.1 大气污染物逐日变化特征图 2为2014年秋季气象要素的逐日变化特征.重庆市核心区秋季累积降水量409.8 mm,降水主要集中于9月中旬至10月中旬(图 2a)；重庆市核心区秋季相对湿度为61%~97%,平均83%(标准差8.2),表明重庆市核心区秋季相对湿度逐日波动较大(图 2a)；重庆市核心区秋季气温呈逐渐下降趋势,水汽压变化趋势与气温相似(图 2b)；重庆市核心区秋季主导风向南偏西风(风向变化范围202.5°～247.5°),风速为0.5~2.2 m·s-1,主要在1.0~1.6 m·s-1,平均1.2 m·s-1(图 2c)；重庆市核心区秋季能见度平均值为6.2 km,日均值变化范围为1.5~16.0 km(图 2d).
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| 图 2 秋季气象要素逐日变化 Fig. 2 Daily variation of meteorological parameters in autumn |
图 3为重庆市核心区不同空气监测站秋季大气污染物逐日变化特征.不同监测站点,PM2.5浓度逐日变化曲线特征相似(图 3a),其中9月份PM2.5日均浓度动态变化较稳定(标准差均小于20)(附表 1),相邻的波峰和波谷差值较小(图 3)；10月份和11月份PM2.5日均浓度变化不稳定(标准差均大于37)(附表 1),相邻的波峰和波谷差值较大(图 3a).解放碑、高家花园、杨家坪、南坪和新山村秋季PM2.5日均浓度超过国家二级环境空气质量标准(75 μg·m-3)(环境保护部,2012)的天数分别为28 d、34 d、35 d、34 d和29 d,超过美国EPA环境空气质量标准(35 μg·m-3)的天数分别为77 d、76 d、78 d、74 d和74 d.功能核心区5个采样点的PM2.5日均浓度分布在统计学上无显著性差异.
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| 图 3 大气污染物浓度逐日变化 Fig. 3 Daily variation of air pollutant concentrations |
| 表 1 大气污染物与气象因素之间相关性 Table 1 Correlation coefficients of atmospheric pollutants and meteorological factors |
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| 附表1 重庆市核心区秋季大气污染浓度统计特征 Attached Attached Table 1 Summary statistics of concentrations of atmospheric pollutants in the Urban Core of Chongqing in autmun |
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秋季,不同监测站PM10浓度逐日变化曲线特征相似(图 3b),PM10日均浓度动态变化稳定性类似PM2.5,即9月份PM10日均浓度变化较稳定,而10月和11月PM10日均浓度变化不稳定(附表 1,图 3b).解放碑、高家花园、杨家坪、南坪和新山村秋季PM10日均浓度超过国家二级环境空气质量标准(150 μg·m-3)(环境保护部,2012)的天数分别为21 d、20 d、17 d、18 d和18 d；不同站点PM10中PM2.5比例分别为60.2%、64.6%、64.1%、75.4%和62.8%,可见重庆市核心区细颗粒物污染严重.空间呈现解放碑(117.5 μg·m-3)>高家花园(111.0 μg·m-3)>杨家坪(108.5 μg·m-3)>新山村(106.3 μg·m-3)>南坪(95.0 μg·m-3)的差异性(p=0.02；n=91).PM10日均浓度空间分布特征与区域道路扬尘、建筑尘、煤烟尘和机动车尾气尘排放有关(赵琦等，2008.解放碑采样点处于繁华商业区且车辆拥堵,高家花园采样点周围商业区和餐馆较多,交通密集,道路扬尘和机动车尾气尘排放可能是解放碑和高家花园的PM10浓度高于其他采样点的原因,杨家坪和新山村采样点PM10浓度可能分别来源于重庆市发电厂、钢铁集团的烟尘排放.
秋季,解放碑、高家花园、杨家坪、南坪和新山村SO2日均浓度分别为3.6～43.4 μg·m-3、2.8~32.2 μg·m-3、5.8~43.0 μg·m-3、9.0~40.6 μg·m-3和9.8～57.0 μg·m-3,均低于国家二级环境空气质量标准(150 μg·m-3),且空间上呈现出南坪(20.9 μg·m-3)>新山村(20.7 μg·m-3)>杨家坪(20.6 μg·m-3)>解放碑(17.6 μg·m-3)>高家花园(14.6 μg·m-3)的差异性(p ＜0.001；n=91).重庆市功能核心区SO2浓度的空间分布,与燃煤污染物排放有密切关系,杨家坪采样点附近的重庆发电厂和新山村附近的重庆钢铁集团是直接的大污染源,而东部的南岸区本没有高污染源,而SO2浓度相对高,其主要原因可能是南岸区处于重庆发电厂和重庆钢铁集团污染源的下风向和真武山的迎风坡,因此造成污染物难以扩散.
观测期间,解放碑、高家花园、杨家坪、南坪和新山村NO2日均浓度分别为31.4~93.6 μg·m-3、18.8~73.3 μg·m-3、12.6~94.9 μg·m-3、18.7~101.6 μg·m-3和23.7~99.7 μg·m-3,超过国家二级环境空气质量标准(80 μg·m-3)的天数分别为3 d、0 d、2 d、3 d和6 d,空间上呈现出解放碑(54.7 μg·m-3)>新山村(52.9 μg·m-3)>南坪(45.5 μg·m-3)>高家花园(44.3 μg·m-3) ＞杨家坪(42.8 μg·m-3)的差异性(p ＜0.001；n=91).不同监测站9月和11月NO2日均浓度动态变化较稳定,10月NO2日均浓度动态变化不稳定(附表 1,图 3d ).NO2的日均浓度分布特征可能与重庆城市交通状况有关,解放碑是重庆市最繁华的商业区,人口密集、车辆拥堵,NO2排放浓度高,新山村因为有重庆钢铁集团这一空气污染排放源,NO2浓度也相对较高,南坪采样点处于重庆主城向南的交通要道,因而汽车尾气排放NO2也相对较高.
观测期间,不同监测站9月CO日均浓度动态变化较稳定,10月和11月CO日均浓度动态变化不稳定(附表 1,图 3e),但相较其他污染物,CO日均浓度变化较稳定(附表 1).解放碑、高家花园、杨家坪、南坪和新山村CO日均浓度分别为0.55~1.88 mg·m-3、0.72~1.86 mg·m-3、0.60~1.84 mg·m-3、0.69~1.61 mg·m-3和0.60~1.89 mg·m-3,均低于国家二级环境空气质量标准(4 mg·m-3).空间呈现高家花园(1.21 mg·m-3)>新山村 (1.19 mg·m-3)>解放碑(1.14 mg·m-3)>杨家坪(1.13 mg·m-3)>南坪(1.12 mg·m-3)的差异性(p=0.05；n=91).高家花园采样点虽位于文教区,但其周围商业区和餐馆较多,并且附近的主干道交通密集,因此CO日均浓度较高.
秋季,不同监测站9月和10月O3日均浓度动态变化较不稳定,11月O3日均浓度动态变化较稳定(附表 1,图 3f),与其它大气污染物相反.不同监测站O3日均浓度都由9月向11月降低,且在10月中旬之后O3日均浓度出现突降.解放碑、高家花园、杨家坪、南坪和新山村O3日均浓度分别为1.0~59.9 μg·m-3、3.0~98.5 μg·m-3、1.3~89.8 μg·m-3、1.6~129.0 μg·m-3和1.9~64.7 μg·m-3,其中超过国家二级环境空气质量标准1 h均值浓度(200 μg·m-3)的天数分别为0 d、3 d、1 d、3 d和1 d,且空间呈现南坪(33.1 μg·m-3)>高家花园(24.3 μg·m-3) ＞杨家坪(23.4 μg·m-3)＞新山村(18.9 μg·m-3)＞解放碑(15.5 μg·m-3)的差异性(p ＜0.001；n=91).重庆市O3的日均浓度分布特征可能与城市交通状况和气象条件有关.处于交通繁华地段的解放碑采样点和邻近污染排放源的新山村、杨家坪采样点,汽车尾气排放或工业废气排放中的NOx快速消耗了空气中的O3,导致解放碑、新山村和杨家坪采样点中O3浓度低于其他采样点.南坪采样点O3浓度相对较高,可能与气象条件有关.
3.2 大气污染物日变化特征观测期间,不同监测站9月PM2.5浓度日变化曲线呈现出较明显的双峰双谷(图 4),双峰出现时间为9∶00—14∶00和21∶00—1∶00；双谷出现时间为4∶00—6∶00和15∶00—18∶00.10月PM2.5浓度日变化曲线动态变化不稳定,但整体依然为双峰双谷特征,双峰和双谷出现时间与9月相同.11月PM2.5浓度日变化曲线变化极不稳定,出现多峰多谷,但整体上早晨4∶00—8∶00PM2.5浓度较低,晚上20∶00—24∶00 PM2.5浓度较高.整个秋季,不同站点PM2.5浓度日变化曲线呈现出较明显的双峰双谷(图 4),双峰出现时间为9∶00—13∶00和20∶00—24∶00；双谷出现时间为4∶00—8∶00和15∶00—18∶00.观测期间,不同监测站不同月份PM10浓度日变化曲线与PM2.5浓度日变化曲线相似(图 4).再次证明,PM10的主要组成是PM2.5,说明重庆市核心区细颗粒物污染偏重.任丽红等(2014)研究表明重庆市主城区PM10和PM2.5来源主要为二次粒子、移动源和扬尘.机动车早高峰向大气环境中不断输入气态二氧化硫、氮氧化物、细颗粒物以及道路扬尘(Louie et al.,2005),伴随气温升高二次粒子开始形成,最终使得颗粒物浓度峰值出现在10∶00 左右.之后伴随湍流垂直交换能力强,颗粒物浓度有所下降; 而夜间混合层降低,晚高峰交通流量增加,其PM10和PM2.5浓度再次聚集(张睿等，2004 王占山等，2015 谢雨竹等，2015.)
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| 图 4 大气污染物浓度日变化 Fig. 4 Diurnal variation of air pollutant concentrations |
观测期间,不同监测站9月份和10月份SO2浓度日变化曲线呈现单峰型特征(图 4),11月高家花园、杨家坪和南坪SO2浓度日动态变化比较平缓,解放碑和新山村SO2浓度日动态变化比较大(图 4).SO2浓度高值出现在中午10∶00—14∶00,而SO2浓度低值出现在早晨3∶00—7∶00和傍晚16∶00—20∶00.整体上,白天SO2浓度高于晚上(图 4).机动车早高峰时段及早晨空气相对稳定,有利于SO2浓度的聚集(孟庆珍和万敏,1994; 徐鹏等，2014 王占山等，2015 谢雨竹等，2015,早高峰之后,伴随机动车流量减少和空气对流加强,SO2浓度开始降低,至晚高峰后SO2浓度略有上升,但幅度不大.
观测期间,不同监测站9月份和10月份NO2浓度日变化曲线呈现较明显的双峰型(图 4),11月份为单峰型.NO2小时浓度峰值出现在上午9∶00—12∶00和晚上19∶00—24∶00,且晚上NO2小时浓度峰值明显高于上午峰值.上午峰值可能是由于城市交通早高峰的影响,随后由于太阳辐射的作用,NO2开始光化学反应,至下午16∶00左右浓度降至最低,之后伴随交通晚高峰、太阳辐射的减弱及NO和O3反应生成NO2,使NO2在晚上开始发生积聚,并明显高于上午峰值(朱燕舞等，2008,2009; 徐鹏等，2014 谢雨竹等，2015.11月份NO2浓度日变化只有明显的晚上峰值和早晨峰谷,可能是由于11月份重庆市主城区日照时数,即太阳辐射较少,使NO2光化反应速度减慢的缘故(陈志军等，2008 唐晓萍等，2013.)
观测期间,不同监测站CO浓度日变化曲线呈现明显的双峰双谷特征(图 4),9月和10月峰值出现在上午8∶00—11∶00和晚上19∶00—24∶00,11月峰值出现在上午9∶00—12∶00和晚上18∶00—22∶00,并且9月和10月CO变化幅度小于11月.这可能由于11月气温较低,白天时间段,人们出门时间较晚,造成11月交通早晚高峰不同于9月和10月,并且11月份重庆市大气稳定性较好(孟庆珍 和万敏,1994; 徐鹏等，2014.
观测期间,不同监测站O3浓度日变化曲线呈现单峰型特征(图 4),9月和10月O3浓度日动态变化稳定,而11月O3浓度日动态变化不稳定(图 4).日出后,随着温度和太阳辐射强度的上升,NO2通过光化学反应不断生成O3,在午后出现峰值(14∶00—18∶00),傍晚到日出前(19∶00—7∶00)O3浓度逐渐降低,这主要是NO等还原物与其发生氧化反应所造成(朱燕舞等，2008,2009; Rypdal et al.，2009;谢雨竹等，2015 雷瑜等，2015.
3.3 大气污染物空间分布图 5为运用空间插值得出的重庆市都市功能核心区秋季大气污染物浓度空间分布.空间插值研究大气污染物浓度空间分布已被多数学者运用(赵阳等，2011；刘姣姣等，2014；王占山等，2015).PM2.5浓度空间分布特征为由西南向东北降低,PM10浓度空间分布与PM2.5相反；但由于PM2.5和PM10最小值和最大值差别较小(分别相差3.4 μg·m-3和3.2 μg·m-3,图 6),因此重庆市都市功能核心区秋季PM2.5和PM10浓度空间分布比较均匀.SO2和CO浓度空间分布相似,都是南部高北部低；NO2和O3浓度空间分布相反,NO2浓度高的区域O3浓度较低,可能是由于NO2 和O3之间光化学反应平衡的缘故(朱燕舞等，2009 Rypdal et al.，2009;谢雨竹等，2015 雷瑜等，2015.大气污染物浓度空间分布的差异,尤其是SO2、NO2 和O3的空间分布,可能受重庆市工业布局、交通状况及地理环境等影响(刘姣姣等，2014；任丽红等，2014；徐鹏等，2014).
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| 图 5 重庆市都市功能核心区秋季大气污染物空间插值分布 Fig. 5 Distribution of spatial interpolation of atmospheric pollutants in Chongqing metropolitan area in autumn |
气象条件对大气污染物浓度变化具有明显的影响(王莉莉等，2010 Xie et al.,2015; 李润奎等，2015;Masiol et al.,2015).表 1为大气污染物与气象因素的相关性.可知,降水量与PM2.5、PM10、SO2、NO2呈显著负相关,也与CO和O3呈不显著负相关,说明降水可以有效的降低空气中大气污染物的含量,尤其是颗粒物和形成酸雨前体物SO2和NO2(韩燕等，2013；李芳2013和张承中,2013). 相对湿度与SO2、NO2和O3呈极显著负相关,但与CO呈显著正相关,相对湿度的增大有利于SO2、NO2浓度的下降,重庆市秋季空气相对湿度为61%~97%,均值83%,石志平2004和王文生(2004)研究表明,当湿度达到80%以上时,O3分解速率加大,这将导致O3浓度降低.相对湿度的增大有利于大气污染物CO的生成量增加(路屹雄2008和王元,2008).气温与SO2、NO2和CO的浓度不存在显著的相关性.气温与PM2.5和PM10呈极显著负相关,这可能是随着气温的升高,加速了污染物在垂直方向上的快速扩散的原因.气温与O3呈极显著正相关,可能是随着近地面气温的升高光化学反应速率增加更有利于O3的生成和积聚(Rypdal等,2009;谢雨竹等，2015.水汽压与PM2.5、PM10、SO2、NO2呈显著负相关,而与O3呈极显著正相关.水汽压高说明空气中水汽含量高,气温高,此时有利于大气污染物在垂向上的扩散,加剧光化学反应速率,进而增加O3浓度.风速影响大气污染物的扩散速度,风向影响大气污染物的污染区域.相关分析显示,风速与O3呈显著正相关,而与其余大气污染物没有显著性相关性.刘姣姣等(2014)研究表明,风速低于2.0 m·s-1时有利于O3的积累,而重庆市秋季有89 d风速为0.5~2.0 m·s-1,仅2 d的风速高于2.0 m·s-1,因此,重庆秋季风速有利于O3浓度聚集.风向与大气污染都不具有显著相关性.
3.5 与典型城市大气污染物浓度对比分析将该研究中重庆市大气污染物浓度的平均值与国内典型城市对比分析,从表 2可以看出,重庆市SO2与NO2浓度低于北方和南方城市.北方城市中沈阳和石家庄的SO2浓度秋季最高,主要的污染来源可能是工业燃煤排放.广州、石家庄、北京NO2浓度分布偏高,其中广州、北京这两座城市经济及社会较发达,机动车保有量在全国名列前茅,而石家庄NO2来源除了与机动车尾气有关外,还有燃煤排放的贡献.北方城市PM10、PM2.5浓度普遍高于南方与西南部城市,大气颗粒物的主要来源是城市扬尘、建筑尘、煤烟尘.重庆市大气颗粒物浓度高于南方城市可能与其独特的地形和气象条件,使得大气颗粒物不易扩散.
| 表 2 国内典型城市大气污染物浓度的平均值对比 Table 2 Comparation of main atomospheric pollutants level in typical cities of China |
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1) 重庆市都市功能核心区秋季PM2.5和PM10污染较重,且PM2.5为首要污染物.NO2和O3污染较轻,SO2和CO均达标.SO2、NO2和O3浓度在空间分布上具有差异性.
2) 不同大气污染物在日变化上表现特征不一.PM2.5和PM10浓度日变化曲线为双峰型,双峰出现时间为9∶00—13∶00和20∶00—24∶00；NO2和CO也呈现早晚两个峰值；SO2和O3浓度日变化曲线呈现单峰型,峰值分别出现在中午和午后.
3) 降水量、气温和水汽压与PM2.5和PM10呈显著负相关；降水量、相对湿度和水汽压与SO2和NO2呈显著负相关；说明降水和空气中水汽的增加有利于PM2.5、PM10、SO2和NO2浓度的稀释.相对湿度与O3呈显著负相关,气温、水汽压和风速与O3呈显著正相关,说明高温高湿及较低风速控制下,易出现O3高值.CO与相对湿度呈显著正相关.
4) 总体上,重庆市都市功能核心区秋季受南偏西、南偏东和东北偏北风控制下利于PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO大气污染物积累,而西北风控制下利于PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO大气污染物扩散.但西北风控制下利于O3大气污染物积累.
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