2016, Vol. 36
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2. 中国科学院生态环境研究中心环境水质学国家重点实验室, 北京 100085;
3. 兰州交通大学环境与市政工程学院, 兰州 730070
2. State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100085;
3. School of Environmental & Municipal Engineering, Lanzhou Jiaotong University, Lanzhou 730070
湖泊生态系统作为一个独立的生态系统,水流缓慢且水体交换周期长,沉积物中重金属含量对湖水生态系统的影响较大.随着工业化和城镇化建设,排入水体的重金属总量不断增加,并通过一系列物理化学等方式沉淀于沉积物中(Tang et al., 2010；张伯镇等,2014).当外界条件(T、pH、ORP、DO)改变时,沉积物又可以将重金属重新释放到水体中,通过生物富集对水生态和人类健康造成严重影响(Arnason et al., 2003;Memet Varol et al., 2012).其中,浅水型湖泊具有更大的水-沉积物接触面积,能够更加频繁的进行水土界面物质交换(Nixdorf et al., 1997),其沉积物中重金属含量将成为湖体生态系统的良好指示剂.沉积物重金属对环境造成的影响一般采用污染指数法、富集系数法、地累积指数法和潜在生态危险指数法来评价.目前,我国浅水湖泊已经面临着严重的环境威胁,长江中下游流域大多数浅水湖泊,如鄱阳湖、太湖、巢湖、洪泽湖、洞庭湖、龙感湖等均不同程度地出现了重金属污染现象(李玉斌等,2012；秦延文等,2012；杜臣昌等,2012；刘成等,2014；邴海健等,2010).同时,这些湖泊作为长江流域的重要湖泊,兼具防洪调蓄的重要功能,不断与长江水进行质量交换,确保长江流域湖泊水质健康意义重大.
梁子湖是湖北省第二大浅水湖泊,位于长江中游南岸,湖水经樊口新闸通过长港与长江相接,具有调蓄水量、农田灌溉和水源地的功能.自20世纪80年代以来,在人类活动的影响下,梁子湖从水质优良、生态系统稳定的状态逐渐演变成水质恶化、不利于水生生物生存的状态(顾延生等,2008).水土流失、工农业污染、生活垃圾等问题一直得不到根本解决.随着水质的不断恶化,梁子湖生态环境保护受到各级人民政府的高度重视,先后编制《保护梁子湖协议》、《梁子湖生态环境保护规划(2010—2014年)》、《梁子湖生态环境保护研究》等文件,要求进一步改善水环境质量,确保其作为武汉市应急备用水源地的地位.相关研究表明,梁子湖多年来水质基本保持在Ⅲ类,处于中营养状态(熊汉锋等,2008；顾自强等,2014),同时,发现梁子湖也出现了一定程度的重金属污染现象.有研究表明,梁子湖沉积物Zn、Pb、Mn、Co、Cu受人为影响严重(盛继超等,2004),Si、Zr、Hg、Cd也已经出现富集(董金秀等,2010),As和Hg污染严重(刘晖等,2011；王玲玲等,2015).乔胜英等(2007)通过对武汉市代表性湖泊鱼体中重金属元素污染状况的研究,发现梁子湖鱼体中Hg元素含量远远超过其他郊区湖泊.重金属作为非生物降解性污染物,通过食物链富集,不仅对水生态环境易构成潜在生态风险,对人体健康也将构成严重威胁(方明等,2013；唐文忠等,2014).梁子湖作为武汉市的应急水源地,确保其水质安全意义重大.由于前人对梁子湖重金属的研究较少,尤其是从重金属的垂向分布变化上,而重金属的垂向分布反映了重金属污染的历史记录.因此,本研究结合梁子湖柱状沉积物重金属在垂向分布和空间分布上含量变化特征,分析其来源及风险,探讨梁子湖重金属污染情况,以期为梁子湖管理作出贡献.
2 材料与方法(Materials and methods) 2.1 研究区域概况梁子湖(30°03′~30°19′N,114°26′~114°38′E)位于长江南岸,流域范围包括武汉市江夏区、鄂州市梁子湖区、大冶市和咸宁市咸安区.湖区分为西湖、中湖和东湖,西湖流域以养殖业为主,中湖以旅游业为主,东湖主要以自然渔业为主.湖区主要接纳周边城市生活污水和部分工业废水.西北部武汉市江夏区及东北部鄂州市主要以生活污水排放为主,年排放量分别达428.7万t和285.58万t,没有直排梁子湖的污染企业,重金属主要随大气沉降和地表径流进入湖区.梁子湖上游咸宁市咸安区污水排放以工业废水为主,主要来自造纸厂、苎麻脱胶厂等企业,在2007年工业企业排污调查中显示,仅排污口距离湖区1 km的企业年废水排放量达217万t.本文选择人类活动影响最大的中湖和东湖作为研究区域,参照湖北省梁子湖省控监测点位,共设置6个采样点,具体分布情况见图 1.
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| 图 1 梁子湖流域行政区划及样点示意图 Fig. 1 Sampling sites of Liangzi Lake |
2014年10月,利用自重力柱状采样器(Corer 60,Uwitec,Austria)对布设样点进行沉积物采集(图 1).共采集6根沉积柱,平均柱深为30~40 cm,表层(0~10 cm)按照每1 cm间距进行分层,大于10 cm深度按照每2 cm间距进行分层.分层后的沉积物样品分别放入聚乙烯自封袋中密封标记,带回实验室冷冻保存.样品分析前用真空冷冻干燥机(LGJ-10型)冷冻干燥,剔除砾石、塑料和动植物残体等杂质,冷冻干燥后用玛瑙研钵研磨并过100目筛,处理后样品储存于聚乙烯自封袋中.
2.3 样品分析与数据处理取0.1000 g过筛后样品,采用HNO3-HF-HClO4(Presley et al., 1992)法,应用CEM Mars微波消解仪进行消解.消解后样品经过赶酸定容后应用电感耦合等离子体质谱仪ICP-MS(7500a,Agilent Technologies,USA)测定.每一个样品均做3组平行,结果以均值表示.每组实验均选用土壤成分分析标准物质GBW07428(GSS-14,地球物理地球化学勘查研究所)进行质量控制.12种重金属元素的回收率范围为80%~115%,符合质量控制要求,且样品的RSD＜10%,具有很好的可信度.
采样点分布图采用ArcGIS 9.3完成,数据统计分析在SPSS 20上进行；数据图在Origin 8.0上完成.
2.4 风险评价方法 2.4.1 富集系数法采用富集系数法对梁子湖沉积物重金属进行生态风险评价,该法考虑了重金属的环境背景值,通过重金属元素与惰性元素(Fe、Mn或者Al)的比值来评价重金属的富集程度和污染来源(Loska et al., 2004).本文选择元素Al作为参比元素.当富集系数EF在0.5~1.5之间时,说明沉积物中重金属主要受自然输入的影响；当EF值大于1.5时,说明人为输入为重金属污染的主要来源(Zhang et al., 2002).计算公式参照文献(Loska et al., 2004),具体公式见式(1).元素的背景值参照湖北省土壤环境背景值A层土壤的算术平均数(中国环境监测总站,1990).
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(1) |
式中,[Me/Al]Sample是样品沉积物中金属元素与Al元素含量比,[Me/Al]Background是金属元素背景值与Al元素背景值之比.
2.4.2 潜在生态危险指数法潜在生态危害指数法消除了区域性差异和异源污染的影响,可综合反映沉积物中重金属对水环境的风险程度,适合大区域和不同污染来源的沉积物重金属风险评价(Fernandes,1997).该方法既能反映单一重金属的潜在风险程度,也能反映在多种重金属影响下的综合风险程度(王胜强等,2005；郎超等,2015).计算公式及风险等级参照文献(Hökanson,1980),元素的背景值参照湖北省土壤环境背景值A层土壤的算术平均数(中国环境监测总站,1990).计算公式见式(2)和式(3).
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(2) |
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(3) |
式中,Eri为第i种重金属潜在生态风险指数；Tsi为第i种重金属毒性响应系数,Csi为第i种重金属实测含量；Cni为第i种重金属背景值；RI为重金属综合潜在生态风险指数.具体取值及标准见表 1.
| 表 1 单个及综合潜在生态风险评价指数与分级标准 Table 1 Individual and general indices and grades of potential ecological risk assessment |
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梁子湖表层(0~10 cm)重金属含量见表 2,其中,污染较严重的重金属为Cd、Sn、As,平均含量分别高达0.80、6.35、35 mg·kg-1,分别超过湖北省土壤背景值的4.01、2.88、2.71倍；Cu、V污染次之,含量分别为50 mg·kg-1和169 mg·kg-1,分别超过湖北省土壤背景值1.67和1.54倍；Zn、Ni、Cr、Co、TI、Pb、Mo的含量超过湖北省土壤背景值0.7~1.49倍,污染较轻.从空间分布来看,V、Cr、Co在整个湖区含量较稳定,变异系数为4.6%~7.8%；Ni、Cu、Zn变异系数为11%~14%,As、Cd、Sn、TI的变异系数为21%~24%,均在湖区东部和梁子岛附近污染较严重；Pb在空间分布上差异很大,变异系数高达72%,主要是因为在中湖(LZ2、LZ3、LZ4)的含量(33~54 mg·kg-1)比东湖(LZ5和LZ6)含量(2.9~8.9 mg·kg-1)高出近6倍.总体上可以看出,东部湖区污染较中湖严重.
| 表 2 梁子湖表层沉积物重金属含量及其平均值 Table 2 Average contents of heavy metals in the surface sediments in the Liangzi Lake |
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鄂州市生活污水的排放及梁子岛旅游业开发可能导致梁子岛附近Ni、Cu、Zn、Cd和TI含量略高于其他区域.梁子湖涉及咸安区有3条河流(高桥河、双溪河、余花坪河),这3条河流接受咸安区部分纺织业、竹木加工、化工业及建材业污废水的排放,河水最终汇入梁子湖东部湖区,可能造成湖区东部Sn、Cd等元素含量较高.且东部湖区大冶市矿石开采与金属加工业也可能影响湖区重金属的含量(董金秀等,2010).Pb含量分布的不均匀可能与大气沉降和流域侵蚀有关.
将梁子湖表层沉积物重金属含量与2002年研究成果对比(表 3),可以看出,梁子湖沉积物重金属Cr、Ni、Cu、Zn、As含量比10年前略有下降,Pb含量降低最大,比10年前降低了42%.说明近年来梁子湖沉积物重金属污染状况有所好转.与长江流域其他湖泊沉积物重金属含量对比(表 3),梁子湖的Cr、Ni、Cu、As含量均高于其他5个湖泊,Pb含量低于巢湖、龙感湖、太湖和鄱阳湖,Zn含量低于巢湖而高于其他4个湖区,Cd含量和巢湖相当,但高于太湖和鄱阳湖.太湖和巢湖作为我国重点治理河流,而梁子湖沉积物重金属Cr、Ni、Cu、As、Cd含量高于太湖和巢湖,说明梁子湖沉积物重金属元素Cr、Ni、Cu、As、Cd的污染问题不容忽视.与长江水系沉积物重金属含量做比较可以看出,元素Cu、Zn、Cd和Pb含量远远低于长江水系表层沉积物,Cr、Ni、As是长江水系表层沉积物的1.2~1.4倍,梁子湖作为长江上游调洪蓄水的重要湖泊,不断地与长江水体进行流量交换,其沉积物Cr、Ni、As含量高于长江沉积物含量可能会对长江水质产生影响.
| 表 3 梁子湖沉积物重金属含量与其他湖泊沉积物重金属含量对比 Table 3 Comparison of heavy metals in the surface sediments of in Liangzi Lake and other regions |
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梁子湖沉积物重金属元素在垂直分布上存在一定的差异(图 2).6个采样点在垂向分布上基本可以分为3种表现形式,第一种为稳定型,即元素Co、Cu、、Ni、V在垂直方向变化幅度较小,变化范围分别为(20.51±1.86)、(47.54±6.65)、(53.80±6.62)、(175±8)mg·kg-1,4种元素的变异系数均小于15%；第二种为表面富集型,即元素Cd、Mo、Zn在0~20 cm处出现明显富集,20~30 cm处的含量逐渐趋于稳定,基本接近土壤背景值,3种元素在0~20 cm处的含量范围分别为(0.67±0.26)、(1.18±0.35)、(116±21)mg·kg-1,与表层(0~10cm)含量比较有明显的下降趋势；第3种为波动型,即元素Cr、As、TI、Sn、Pb整体波动较大,Cr、As、TI、Sn变异系数为18%~40%,Pb变异系数为82%,5种元素在垂直方向含量变化范围分别为(0.60±0.11)、(31.47±6.62)、(0.74±0.18)、(6.04±1.32)、(46.87±38.37)mg·kg-1.总体上表现出中湖靠近梁子岛和东湖区域污染较严重,梁子湖表现出的空间含量差异性可能与湖区的人工利用方式及周边土地利用类型有关.前人研究结果显示,人类活动的不同会造成不同湖泊区域微量元素含量的差异性(Olias et al.,2006).此外,垂直方向上存在的差异性可能与湖泊的水动力条件(流速、水流方向、流量)及迁移转换(pH、ORP、T)的影响有关(董金秀等,2010).
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| 图 2 梁子湖沉积柱重金属元素垂直分布特征(Pb、Sn为扩大10倍的数据，Ti、Cd、Mo为扩大100倍的数据) Fig. 2 The vertical distribution of heavy metals in the Liangzi Lake |
由图 3可以看出,金属元素Cu、V、Zn、Ni、Cr、Co、TI、Pb和Mo在6个采样点富集系数均小于1.5,且垂直方向上富集系数波动不大,说明这几种重金属元素主要为自然来源.元素Cd、Sn、As富集系数在垂直方向上波动较大,其中,Cd、As、Sn在LZ5和LZ6采样点表层富集系数大于1.5,说明其主要来自人为输入.从富集系数来看,梁子湖湖底沉积物局部受到污染,主要污染物质为Cd、As、Sn.梁子湖东部湖区富集现象明显大于中部湖区.
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| 图 3 梁子湖柱状沉积物重金属元素富集系数 Fig. 3 Enrichment factors of heavy metals in Liangzi Lake |
以湖北省土壤背景值A层土壤算数平均值为参照,计算梁子湖单一重金属和多种重金属综合潜在生态危害指数.计算结果见表 4.从单一元素重金属潜在生态危害指数来看,污染最严重的重金属为Cd,表现为较重生态风险(平均值为140),其中,中湖的LZ2和LZ4样点污染最严重,其他元素均为低生态风险等级(均值均小于40).从多种重金属元素综合生态风险指数来看,梁子湖整体表现出中度生态风险,生态风险较大的区域出现在中湖.由图 3可以看出,各采样点纵向综合生态风险程度随着深度的增加,RI值呈减小的趋势,波动趋势与重金属总量垂直分布相类似,生态风险仍然以Cd、As为主.在垂直方向上,0~20 cm深度均表现出中度污染,20~30 cm深度均表现出轻微污染.表层重金属污染较重可能与大气沉降、人为输入、地表径流等外界环境影响有关.
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| 图 4 Eri及RI垂直分布 Fig. 4 Vertical distributions of Eriand RI along sediment depth |
| 表 4 梁子湖表层沉积物重金属元素潜在生态危害指数及风险分级 Table 4 Potential ecological risk indexes and risk level of the surface sediments in LIangzi Lake |
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1) 梁子湖表层沉积物重金属Cd、Sn、As的平均含量分别为0.80、6.35、35 mg·kg-1,超过湖北省土壤背景值的2~4倍,污染较严重.垂直分布上,Mo和Zn在0~20 cm深度处出现富集现象,含量分别为6.35 mg·kg-1、35 mg·kg-1.空间分布上,梁子湖东部湖区和梁子岛附近污染较严重.
2) 重金属的富集系数表明,Cu、V、Zn、Ni、Cr、Co、TI、Pb、Mo的污染来源主要以自然输入为主,Cd、Sn、As的污染来源以人为输入为主.从富集系数可以看出,梁子湖表层污染比次表层污染严重,东部湖区比中部湖区污染严重.
3) 梁子湖RI值表明梁子湖沉积物重金属污染整体处于中等风险等级.在空间分布上,单一重金属Eri值显示,中湖Cd污染最严重,处于较重风险等级；垂直方向上,重金属风险等级逐渐减小.综合分析,梁子湖以Cd污染最严重,Sn、As污染次之.湖区东部和梁子岛附近比其他湖区污染严重.
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