霾导致的低能见度天气给社会生活造成了危害，其复杂的化学成分和沉降过程更给人体健康和生态环境带来严重威胁(谭吉华，2007).上海是世界上人口、车辆数最密集的超大型城市之一，PM_2.5 年平均质量浓度虽呈逐年下降态势(2008—2012年)(亢燕铭等，2014)，但极端严重大气污染过程的出现(李莉等，2015)，使大气污染问题仍受到研究者的普遍关注.前期研究表明，我国城市地区霾现象增多且加重的主要成因包括两方面，一是气象因素，如水平方向静风和垂直方向的逆温现象增多；二是人为排放大气颗粒物和气态污染物的增加(张保安等，2007；吴对林，2009；张兆年等，2010；吴兑，2011；Yu et al.，2013).因此，关于霾的源解析(杨卫芬等，2010; Yu et al.，2013; Zhang et al.，2012)、影响因素(胡荣章等，2009)、气溶胶化学(段菁春等，2009；傅家谟等，2008)、物理(杨军等，2010；吴兑等，2007a)和光学属性(吴兑等，2007b)等方面的研究已受到充分重视.

目前，上海霾期间大气颗粒物光学特征研究正逐步展开和深入.Xu等(2012)分析了上海地区冬季气溶胶光学特性，研究表明，霾期间PM_2.5和黑碳颗粒物质量浓度的升高是散射和吸收系数增大的主要原因.潘鹄等(2010)利用地面激光雷达数据分析了一次上海地区霾过程气溶胶消光系数及其廓线特征，表明边界层高度与霾污染程度密切相关.Tang等(2014)通过分析上海大气颗粒物的单颗粒气溶胶化学特性与消光和散射的关系，得到含芳香烃有机碳颗粒物可能对城市大气光的吸收产生重要作用.杨帆等(2012)应用单颗粒飞行时间质谱仪分析了上海地区霾期间气溶胶的混合态，观测到霾期间不同混合态的颗粒物对气溶胶消光特性具有较大影响(Yang et al.，2012).Huang等(2013)通过实例分析上海气溶胶化学和光学特性，发现大气颗粒物的消光效率受到了颗粒物混合状态的影响.

以上针对上海霾的研究主要是基于单点地面监测资料或对整个大气层的卫星反演结果，而对霾发生时气溶胶在大气中随高度变化情况，特别是对比分析霾与非霾气溶胶垂直分布特征的研究仍然较少.而气溶胶的垂直分布是评估气溶胶辐射效应的关键因素之一，气溶胶在不同垂直高度上长波和短波辐射强迫主要受气溶胶垂直分布的影响(Meloni et al.，2005).美国NASA云-气溶胶激光雷达红外开拓者卫星(Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation，CALIPSO)的主要任务之一就是探测气溶胶的分布情况及其来源.CALIPSO采用了偏振检测技术，探测范围广，具有较高垂直分辨率和测量精度，能在包括海洋和陆地上空等全球范围内快速、连续、实时和长期地进行大气气溶胶光学属性和形态特征的探测(Liu et al.，2008).近年来，Huang等(2007;2008)应用CALIPSO卫星提供的星载激光雷达资料研究得到中国东部和太平洋西部地区垂直高度上两层和多层结构的沙尘气溶胶主要来自于新疆塔里木盆地中部和戈壁沙漠的远程输送.本文在以往成果基础上，采用CALIPSO星载激光雷达反演资料，并结合地面观测的大气颗粒物质量浓度，对比分析上海霾与非霾期间气溶胶消光特性的垂直分布特征和颗粒物质量浓度变化，以期为上海地区霾及其气候环境效应的监测和研究提供新的观测方法和科学依据.

CALIPSO卫星由美国NASA和法国国家空间研究中心(CNES)等联合研制，搭载了正交极化云-气溶胶激光雷达(CALIOP)，于2006年发射升空.CALIOP采用了偏振检测技术，可以提供气溶胶和云的垂直廓线，包括后向散射系数、体积退偏比和色比等光学参数.根据这些不同光学参数，可识别气溶胶、沙尘、烟尘及卷云.本研究采用CALIPSO卫星经过上海地区(E120°51′~E122°12′，N30°40′~N31°53′)时提供的L1和L2数据集，研究大气污染期间颗粒物的垂直分布特征.

依据2010年6月1日实施的国家气象行业标准《霾的观测和预报等级》(QX/T113-2010)，本研究对霾做了如下定义：①当小时平均能见度小于10 km，平均相对湿度小于95%，且该时段内未出现降水、沙尘暴、扬沙、浮尘、烟幕、吹雪、雪暴等天气，则该时段定义为霾时；②研究表明，上海地区出现霾天气时，相对湿度小于80%的频率远高于相对湿度在80%~95%范围内的频率(Chen et al.，2012)，因此，本文仅针对相对湿度小于80%的霾进行分析研究；③当小时平均能见度大于10 km，相对湿度小于80%，且无降水，定义为非霾时.本文采用上海市浦东、徐家汇、宝山和金山4个气象站点2007年1月—2010年11月地面观测数据(能见度、方向、风速、是否降水、相对湿度和天气情况的小时平均值)，当至少2个站点在同一研究时段出现霾时，筛选出上海地区霾的发生时间，且排除CALIPSO卫星探测点过少及云层过厚而使激光无法探测低层大气的情况.霾期间颗粒物浓度的升高是大气散射、吸收系数增大和能见度降低的主要原因，因此，在分析霾与非霾期间气溶胶的光学性质特征基础上，还对比分析了霾与非霾期间颗粒物的质量浓度.

当CALIPSO卫星经过上海时，筛选出level 2产品中凌晨01:00时刻16个霾个例和3个非霾个例，具体如表 1所示.霾和非霾期间大气气溶胶532 nm和1064 nm消光系数垂直廓线图如图 1所示.霾期间大气气溶胶在垂直高度上的532 nm和1064 nm消光系数均大于非霾期间消光系数，且霾期间气溶胶消光系数主要在近地面(0~2 km)波动，而非霾期间卫星探测大气气溶胶的消光系数在大于1.36 km时为无效值或消光系数为0.霾期间气溶胶的532 nm消光系数垂直分布中最小值和最大值分别为0.0060 km^-1和0.71 km^-1，平均值为0.12 km^-1(图 1a)；1064 nm消光系数分布在0~0.32 km^-1范围内，平均值为0.064 km^-1(图 1b).532 nm和1064 nm消光系数垂直分布均表明，霾与非霾期间对气溶胶的消光贡献主要集中在近地面(< 2 km)，且霾期间气溶胶消光大于非霾期间.

表 1(Table 1)

表 1 霾和非霾期间气溶胶光学厚度(AOD)和上海地面气象站点的能见度 Table 3 Aerosols optical depth (AOD) and visibility during haze and non-haze periods

表 1 霾和非霾期间气溶胶光学厚度(AOD)和上海地面气象站点的能见度 Table 1 Aerosols optical depth (AOD) and visibility during haze and non-haze periods 天气 日期(年-月-日) 532 nm AOD 1064 nm AOD 能见度/km 宝山 徐家汇 金山 浦东 非霾 2008-7-16 0.022 0.027 18.92 10.14 14.75 13.17 2008-11-28 0.160 0.091 20.72 10.66 18.82 16.74 2010-8-23 0.021 0.042 22.27 22.35 12.82 5.27 平均值 0.068 0.053 霾 2007-11-10 1.410 0.210 5.66 5.81 1.42 5.75 2008-5-13 0.220 0.190 7.42 7.87 7.80 9.02 2008-5-20 0.890 0.520 2.87 4.26 3.61 3.08 2008-11-21 0.310 0.190 3.32 6.56 4.51 4.05 2008-12-7 0.160 0.120 5.18 7.04 3.36 3.27 2008-12-23 0.098 0.084 9.57 8.59 10.21 10.48 2009-5-7 0.190 0.120 6.26 6.50 3.19 3.23 2009-5-16 0.190 0.150 2.15 5.19 6.78 7.48 2009-6-1 1.530 0.790 2.11 1.69 3.29 0.92 2009-10-23 0.870 0.770 8.34 4.41 2.69 3.16 2009-12-26 0.870 0.610 6.52 4.07 3.99 2010-4-24 0.590 0.210 8.80 7.64 6.77 3.23 2010-8-14 0.260 0.110 10.41 7.02 6.52 1.95 2010-10-10 0.140 0.200 4.93 3.34 9.88 0.89 2010-11-11 0.400 0.230 5.55 5.11 2.94 3.18 2010-11-27 0.340 0.170 4.46 8.04 5.79 6.10 平均值 0.530 0.290

图 1(Fig. 1)

图 1 霾和非霾期间CALIPSO 532 nm(a)和1064 nm(b)消光系数垂直廓线图 Fig. 1 Vertical profile of 532 nm(a) and 1064 nm(b) extinction efficient during haze and non-haze periods

上海霾与非霾期间CALIPSO 所探测的整层大气532 nm气溶胶光学厚度亦如表 1所示.由于CALIPSO卫星经过上海地区的时间均在凌晨01：00左右，结合气象站点地面观测数据，表 1同时列出了宝山、徐家汇、金山和浦东这4个上海气象站点01：00小时平均能见度.如表 1所示，霾期间532 nm大气气溶胶光学厚度最大值和最小值分别为1.530和0.098，平均值为0.530；1064 nm气溶胶光学厚度的最大值和最小值分别为0.790和0.084，平均值为0.290.非霾期间532 nm大气气溶胶光学厚度最大值和最小值分别为0.160和0.021，平均值为0.068.除少数非霾个例(2008年11月28日01：00)气溶胶光学厚度大于霾个例(2008年12月23日01：00和2010年10月10日01：00)以外(可能受到云层影响或其它原因)，其它霾个例发生期间532 nm气溶胶光学厚度均大于非霾期间，排除云层等影响因素，表明大多数霾发生期间(占87.5%)颗粒物在整层大气的光学厚度大于非霾期间.

后向散射系数定义为目标在雷达方向上单位体积角的反射功率与单位面积入射功率之比的4倍，它反映了大气组分对太阳光的散射作用强度.之前研究中(Liu et al.，2008; Huang et al.，2008)已估计532 nm总后向散射系数为0~8×10^-4 km^-1·sr^-1代表大气分子，8×10^-4~45×10^-4 km^-1·sr^-1表示气溶胶粒子，45×10^-4~100×10^-4 km^-1·sr^-1代表云.依据532 nm总后向散射系数的范围划分，从霾和非霾期间532 nm总后向散射系数的垂直分布(图 2)可见，霾与非霾期间大气气溶胶(8×10^-4~45×10^-4 km^-1·sr^-1)的分布频率均随高度的增加而减小，即大气气溶胶主要集中在近地面(< 2 km).各垂直高度层大气气溶胶所占比例在霾期间均大于非霾期间，即霾发生期间大气气溶胶在0~10 km范围的各垂直高度层均有增加.

图 2(Fig. 2)

图 2 非霾(a)和霾(b)期间532 nm总后向散射系数垂直分布 Fig. 2 Vertical distribution of 532nm total attenuated backscatter coefficient during non-haze (a) and haze (b) period

体积退偏比是532 nm垂直后向散射强度与532 nm平行后向散射强度之比，它表示被测颗粒物不规则程度，值越大表明颗粒物越不规则，通过退偏比可区分球形和非球形气溶胶粒子.不同种类气溶胶，体积退偏比亦有不同，Liu等(2008)研究指出，沙尘气溶胶粒径大且不规则，体积退偏比较大；海洋气溶胶和大陆气溶胶主要由规则颗粒物组成，体积退偏比为0~3%；煤烟体积退偏比范围略大于海洋气溶胶和大陆气溶胶，体积退偏比为0~5%.霾和非霾期间体积退偏比在垂直高度上频率分布如图 3所示.

图 3(Fig. 3)

图 3 霾和非霾期间不同高度范围体积退偏比频率分布 Fig. 3 Frequency distribution of volume depolarization ratio at different heights during haze and non-haze periods

霾与非霾期间，各高度层体积退偏比为0~5%的频率值均大于体积退偏比为5%~100%的频率值，表明霾与非霾期间各高度层均主要由规则气溶胶组成.霾与非霾期间，规则气溶胶所占比例在8~10 km和0~2 km高度层大于2~8 km各高度层，并且霾和非霾期间其频率值在2~8 km范围内均随高度的增加而减少，8~10 km高度层其频率值均达最大，且霾期间的频率略大于非霾期间(霾：70.35%；非霾：69.43%)，其次是0~2 km高度层，且霾期间的频率值小于非霾期间.体积退偏比为5%~45%时，霾期间频率值在0~6 km范围内大于非霾期间；体积退偏比为10%~45%时，霾期间在6~8 km高度层的频率值大于非霾期间；体积退偏比为15%~40%时，在8~10 km高度上霾期间的频率值大于非霾期间.在各垂直高度层，霾期间不规则气溶胶所占比例大于非霾期间，即霾期间不规则颗粒物增加，如需进一步确认颗粒物的种类和来源，仍需要更多的技术手段，尤其是与化学信息监测方法的联合观测.在2~4 km和8~10 km高度上，体积退偏比为45%~100%时非霾期间的频率值大于霾期间，可能受到云层和卫星信噪比降低所影响.

色比是1064 nm的后向散射强度与532 nm总后向散射强度之比，反映了被测颗粒的大小，比值越大，表明颗粒越大.Liu等(2008)研究认为，陆地气溶胶色比值在0~0.4之间，峰值为0.1；海洋气溶胶的色比值比陆地气溶胶稍大，其色比范围为0~0.7，峰值为0.2；以煤烟、黑碳为例，色比范围在0~1.5之间，峰值在0.35左右；而沙尘气溶胶的粒径最大，其色比峰值达到了0.8，范围在0.25~1.25之间.霾与非霾期间色比在不同垂直高度范围内的频率分布如图 4所示，可见细颗粒物在各高度层中均占主导地位.色比在0~0.2 km近地面高度范围内在霾与非霾期间大气颗粒物的频率均达最大.

图 4(Fig. 4)

图 4 霾和非霾期间不同高度范围色比频率分布 Fig. 4 Frequency distribution of total attenuated color ratio at different heights during haze and non-haze periods

色比为0~0.4时，在0~2.0 km高度范围内霾期间的频率小于非霾期间，累积频率分别为31.6%和35.9%，即近地面霾期间大颗粒所占比例略大于非霾期间.这可能由于霾期间频发的天气现象如边界层降低和静稳天气，有利于累积由建筑活动排放的大粒径颗粒物；此外，霾期间烟煤和黑碳颗粒物(色比范围0~1.5，峰值0.35)的增加，使色比为0.4~1.6时在近地面的累积频率在霾期间大于非霾期间.在4.0~10.0 km高度范围，色比为0~0.4时霾期间的频率均大于非霾期间，而在2.0~4.0 km高度层的累积频率与非霾期间的频率相近(分别为35.4%和35.1%)，表明在2.0~4.0 km高度范围内霾和非霾期间细颗粒气溶胶所占比例接近；在4.0~10.0 km高度范围内，霾期间细颗粒气溶胶所占比例大于非霾期间.

大城市区域由于人类活动形成的霾天气本质主要是气溶胶颗粒物污染(谭吉华，2007)，大气颗粒物浓度的不同是气溶胶消光和散射系数产生变化的重要原因.本文所用颗粒物质量浓度数据由颗粒物监测仪测得，能见度、相对湿度、风速等相关气象要素则由芬兰Vaisala公司的Milos500七要素自动气象站测得，两台仪器都位于上海市浦东新区气象局(31°13′N，121°32′E).利用上海浦东气象站点2007年1月至2010年11月的能见度、相对湿度和A文件等气象资料判别霾日，统计得到2007年霾发生天数为179 d，2008年为167 d，2009年为152 d，2010年为148 d.根据能见度(V)将霾划分为不同程度的霾，分别为轻微霾(5 km≤V < 10 km)、轻度霾(3 km≤V < 5 km)、中度霾(2 km≤V < 3km)和重度霾(V < 2km)，这4种不同程度霾和非霾对应的样本数和平均颗粒物浓度如表 2所示.

表 2(Table 2)

表 2 2007年1月至2010年11月不同程度霾期间颗粒物的质量浓度和比值 Table 3 PM concentrations and ratios during different grade of haze and seasons from January 2007 to November 2010

表 2 2007年1月至2010年11月不同程度霾期间颗粒物的质量浓度和比值 Table 2 PM concentrations and ratios during different grade of haze and seasons from January 2007 to November 2010 类别 样本数 PM1/(μg·m-3) PM2.5/(μg·m-3) PM10/(μg·m-3) PM1/PM2.5 PM2.5/PM10 非霾 2916 12.30 16.22 25.53 0.72 0.66 霾 3428 40.52 49.89 74.52 0.77 0.67 轻微霾 2863 35.42 44.03 67.00 0.76 0.66 轻度霾 510 64.88 78.18 111.72 0.84 0.74 中度霾 49 81.43 93.67 122.26 0.86 0.78 重度霾 6 110.85 126.93 162.03 0.88 0.80 霾    春季 40.60 55.20 94.51 0.74 0.64 夏季 27.20 32.75 46.18 0.81 0.71 秋季 37.99 44.58 61.95 0.84 0.74 冬季 49.55 59.53 86.13 0.84 0.73

PM₁、PM_2.5和PM₁₀质量浓度均值在霾发生期间分别为40.52、49.89和74.52 μg·m^-3，非霾期间分别为12.30、16.22和25.53 μg·m^-3，霾期间颗粒物质量浓度明显大于非霾期间.同时，PM₁、PM_2.5和PM₁₀质量浓度也分别随霾污染程度加重(能见度降低)而升高，即重度霾>中度霾>轻度霾>轻微霾，表明霾期间颗粒物浓度较高是大气能见度降低的主要原因.不同程度霾期间的PM₁/PM_2.5和PM_2.5/PM₁₀比值亦如表 2.PM₁/PM_2.5和PM_2.5/PM₁₀比值在霾期间均大于非霾期间，即霾期间细颗粒物所占比例明显增加.此外，PM₁/PM_2.5和PM_2.5/PM₁₀均随霾污染程度(能见度下降)而增大，为重度霾>中度霾>轻度霾>轻微霾.霾期间不同季节颗粒物质量浓度和比值如表 2所示，霾期间PM₁和PM_2.5质量浓度值在冬季最大，主要是由于冬季颗粒物排放增加且易受不利颗粒物扩散气象条件的影响.而霾发生期间PM₁₀质量浓度在春季最大，这可能受到北方和西北方沙尘远程输送的影响.

1)在0~10 km垂直高度范围内，上海霾期间气溶胶光学性质特征在不同高度存在差异.霾期间532 nm消光系数均大于非霾期间；霾与非霾期间气溶胶所占比例均随着高度增加而减小，且霾期间近地面的大气颗粒物散射能力大于非霾期间.霾与非霾期间在大气层垂直高度上小粒径和规则颗粒物均占主导地位.与非霾期间相比，霾期间不规则气溶胶在各垂直高度范围内所占比例都有增加.

2)PM₁、PM_2.5和PM₁₀质量浓度及其比值 PM₁/PM_2.5和PM_2.5/PM₁₀分别随霾污染的程度(能见度降低)加重而升高.冬季PM₁和PM_2.5质量浓度在四季中为最大，春季PM₁₀质量浓度高于其它季节.

致谢：本研究卫星资料来自美国NASA Langley Atmospheric Science Data Center(ASDC)(http://www-calipso.larc.nasa.gov/)，HYSPLIT后向轨迹模式由美国NOAA资源实验室提供(http://ready.arl.noaa.gov.)，在此表示感谢!