2013年1月华北地区连续受到重霾污染天气的影响，持续时间长、范围广、影响大、污染重，对天气、气候、环境、健康、经济等各方面造成了显著的负面影响.诸多学者(Huang et al., 2014；张小曳等，2013；王跃思等，2014；王自发等，2014；高怡和张美根，2014；杨欣等，2014)分析了此次重霾污染天气过程的成因，异常的静稳天气、天气系统弱、强冷空气活动少和强逆温层等不利气象条件是造成持续重污染的外因；而一次排放的气态污染物向颗粒态的快速转化，是重霾污染“爆发性”和“持续性”的内部促发因子(王跃思等，2014).另外霾污染日硫酸盐、硝酸盐等二次颗粒物占PM_2.5的百分比含量明显增加(王丽涛等，2012)，有效控制二次气溶胶前体物(如NO_x、SO₂等)的排放，对于降低PM_2.5浓度进而减小颗粒物污染带来的环境、经济及人类健康问题具有重要意义(Huang et al., 2014).因此减小SO₂、NO_x等一次污染物排放源的不确定性是准确模拟重霾污染过程气溶胶前体物SO₂、NO₂浓度时空变化的重要基础.

排放源清单的建立方法主要包括基于人类活动能源消耗统计数据和多种排放因子的自下而上方法和基于卫星遥感和地面观测污染物监测资料反演排放源的自上而下方法.国内外诸多研究(白乃彬，1996；Streets et al.，2003；Zhang et al., 2009；Zhao et al., 2012)采用自下而上的方法建立了多种中国地区的排放源清单，但由于统计数据、排放因子、时间和空间分配系数等存在较大的不确定性，该方法估算的排放源之间存在较大差异(Ma and van Aardenne，2004; 杨文夷等，2013)，而且随着城市的快速发展，排放源的时空变化非常迅速，而统计数据的发布一般滞后1～2年，排放源清单的实时更新存在较大困难.

自上而下的排放源反演方法可以克服上述缺陷，目前诸多科学家采用各类源“反演”模型，试图寻找反映污染源“真值”时空分布的理想反演工具，以提高空气质量模式的预报能力.从20世纪80年代开始，大气污染源强反演技术逐渐发展起来，发展比较早的是受体模型和卡曼滤波法(唐孝炎等，2006)，随着数据同化技术和空气质量模式的发展，利用数值模式反演污染源强度成为源反演的主要方法之一.大气污染数值模式根据已知的排放源强度和物理化学过程计算污染物浓度，而污染源反演则是相反的过程，根据已知的污染物浓度观测值和物理化学过程反算排放源强度.近十多年来国外学者采用质量守恒法(Martin et al., 2003)、Bayes估计理论(Kopacz et al., 2009)、集合卡曼滤波(Miyazaki et al., 2012)、4DVAR(Elbern et al., 2000；Jiang et al., 2011)等方法以及大气成分地面观测和卫星遥感资料，主要反演了NO_x、CO、SO₂等污染物种的排放源清单.国外诸多研究表明，采用各种源反演模型可获得排放源的空间分布特征，可明显提高空气质量预报水平.

近年来国内也开展了污染源反演模型在空气质量数值模式中的应用研究，主要反演方法包括神经网络算法(陈军明等，2002)、逆向轨迹反演模式(蔡旭辉等，2002)、简单的二维扩散传输模式(李灿等，2003)、基于伴随模式算法的大气污染的优化控制理论研究(刘峰等，2005)、基于Bayes估计理论的集合卡尔曼平滑(EnKS)和集合卡尔曼滤波(EnKF)方法(朱江和汪萍，2006)以及污染物扩散模型和蒙特卡洛相结合的反演算法(杨一帆和张凯山，2013).唐晓等(2013)建立了区域和城市尺度大气污染源反演系统，充分利用集合卡尔曼滤波同化方法、观测资料和大气化学模式的优点对初始源清单进行逆向订正，通过高时空分辨率的逆向订正来获得反演源清单，减小源清单的系统性误差.Xu等(2008)提出了CMAQ模式“Nudging”源同化反演方法，改进了城市群SO₂、NO₂浓度的预报效果，并适用于中国不同地区和不同季节，可动态评估排放源的影响.Cheng等(2010)构建了CMAQ模式卫星遥感源同化模型.但上述工作未针对重霾污染过程源同化反演方法的适用性进行模拟研究.本文在前期研究基础上，针对2013年1月华北地区重霾污染天气过程的污染物浓度和排放源变化特征，以2006年亚洲地区INTEX-B排放清单(Zhang et al., 2009)为基础，采用WRFv3.5和CMAQv4.7.1离线耦合模式系统及 “Nudging”源同化反演方法，反演了2013年1月华北地区重霾污染过程的SO₂、NO_x排放源；应用上述模式系统以及2006年INTEX-B初始排放源和2013年1月重霾污染过程反演改进的排放源，分别模拟了1月9—15日和28—31日华北地区两次超强霾污染过程的SO₂、NO₂浓度，并采用该地区47个环境监测站实测值(中国环境监测总站，2012)对比分析了基于初始源和同化反演源的SO₂、NO₂模拟效果及其改进原因； 为了进一步印证2013年1月重霾污染过程“Nudging”源同化反演方法的可行性，本文将2015年2月清华大学发布的2012年东亚地区MEIC排放清单(以下简称MEIC v1.2)(清华大学，2015)进行了时空分配处理，得到与初始源和反演源水平分辨率相同(36 km×36 km)的网格排放源，并以此为准对反演源的合理性和可靠性进行检验.本文研究结果将为改进重霾污染过程的空气质量预报、减小自下而上建立的排放源清单不确定性、评估SO₂、NO_x等排放源的影响效应以及不同气象条件下区域排放源的动态调控等提供新技术途径和研究思路.

(1)网格设置：WRF和CMAQ模式采用单重嵌套网格，模拟范围为34.23～43.50°N，109.38～121.0°E，中心点位于39.0°N，116.5°E，网格距均为36 km.WRF模式网格垂直方向分为不等距35层，垂直分辩率在近地层较高；CMAQ模式垂直方向分为不等距13层，其分辨率在大气低层较高并随高度逐渐降低，其中近一半分布在2 km 以下；

(2)物理过程：水平平流和垂直对流采用PPM解法；垂直扩散采用Crank-Nicholson解法；考虑了干沉降和湿沉降过程；

(3)化学机制：选用改进的cb05cl_ae5_aq机制，该机理同时考虑了液相和气溶胶化学，化学机理利用QSSA算法求解；

(4)气象场：逐时的气象场输入采用WRF模式的模拟结果，包括高度和气压场、风场、温度场、水汽场、云量、降水以及垂直扩散系数等；WRF模式的物理参数化方案包括：Kain-Fritsch(new Eta)积云参数化方案，Mellor-Yamada-Janjic 湍流动能边界层参数化方案，RRTM长波和RRTMG短波辐射方案等；采用1°×1°的FNL/NCEP资料(6 h间隔)作为大尺度气象背景场和边界条件；

(5)排放源：初始排放源来自2006年亚洲地区INTEX-B排放清单(Zhang et al.， 2009)，以该初始排放源为基础，采用CMAQ模式“Nudging”源同化方法，更新反演得到2013年1月重霾污染过程华北地区的SO₂、NO_x排放源；

(6)初始条件和边界条件设置：CMAQ模式运行第1天时采用模式自带的垂直廓线，第2天运行时采用第1天的输出结果作为初始浓度场和边界值.

(7)源同化试验时段：2013年1月21—23日；模拟效果检验时段：2013年1月9—15日和28—31日.

2013年1月1—31日SO₂、NO₂浓度实测资料来自中国环境监测总站实时发布的全国74个城市的实时监测数据(中国环境监测总站，2012)，选取华北地区、离模式网格最近的47个监测站点的SO₂、NO₂浓度资料作为源同化反演和模拟效果检验的实测数据；初始排放源来自2006年亚洲地区0.5°×0.5°INTEX-B排放清单，对比污染源来自清华大学发布的MEIC v1.2排放清单，采用SMOKE排放源处理模型(The University of North Carolina，2014)将初始源和对比源进行时空分配处理，得到水平分辨率为36 km×36 km，垂直方向分为13层的三维网格排放源.

本文采用CMAQ模式“Nudging”源同化反演方法，即在空气质量预报方程中加入排放源的“张弛调整项”以减少模式预报结果与实测浓度的误差；并以模式预报误差作为迭代收敛判据，通过模式预报结果与实测值的误差迭代算子逐步修正污染源分布，逐步逼近获取排放源的“真值”分布.“Nudging”源同化反演模型假设大气污染数值模式能较好地模拟污染物的传输、扩散、转化、迁移等物理和化学过程，模拟值和实测值的偏差取决于污染源清单的不确定性，通过迭代计算使模拟值趋向于观测值，从而获得相对客观、准确的排放源清单.有关CMAQ模式和“Nudging”源同化反演方法的详细介绍见参考文献(Xu et al., 2008; 程兴宏，2008；Cheng et al., 2010).

由于 1月1—16日北京地区观测资料缺测，本文给出了2013年1月华北两个典型污染城市—天津和石家庄两个环境监测站点PM_2.5浓度的时间变化特征，如图 1所示.可看出华北地区共计发生5次重霾污染天气过程，其中9—15日和25—31日出现了两次超重霾污染过程.本文选取了污染持续时间较长的3次典型强霾过程为研究时段，即图 1中的过程2(1月9—15日)、过程4(21—23日)和过程5(28—31日)，上述污染过程选取与文献(王跃思等，2014；靳军莉等，2014)的分析结果较一致.本文采用21—23日的逐时SO₂、NO₂浓度资料用于污染源反演，9—15日和28—31日的实测数据用于初始源和反演源的模拟效果对比分析.

图1(Fig.1)

图1 2013年1月1—31日天津和石家庄两个监测站点PM2.5实测浓度的时间序列图 Fig.1 Temporal variation of PM2.5 concentration observed in Tianjin and Shijiazhuang in January 2013

本文以2006年亚洲地区INTEX-B排放清单为基础，采用上述源同化反演方法以及2013年1月21—23日重霾污染过程华北地区47个监测站点SO₂、NO₂实测浓度，反演了2013年1月重霾污染过程华北地区的SO₂、NO_x排放源；分析了采用初始源和同化反演源以及CMAQ模式模拟的华北地区SO₂、NO₂与实测浓度的时间变化、空间分布特征以及与实测值的离散程度、误差概率分布特征，并与采用经时空分配处理的MEIC v1.2SO₂、NO_x排放源强进行了对比分析，以验证反演排放源的合理性和可靠性.

为了验证2013年1月重霾污染过程反演排放源的合理性和可靠性，本文以经过SMOKE模型处理的MEIC v1.2排放源为参考(下文简称“参考排放源”)，对比分析了初始源和同化反演源中近地面(模式网格第一层高度)SO₂、NO_x排放源强的空间分布特征(如图 2和图 3所示).由图 2a、图 3a可看出，初始源中SO₂、NO_x排放源强较小，明显低于参考排放源(如图 2c、图 3c所示)中的SO₂、NO_x排放源强.而且未能反映出北京、天津、河北中南部和东北部、山西中部、山东中东部等地区的强污染源分布特征；经过污染源同化反演后，SO₂、NO_x排放源强的空间分布和强度(如图 2b、图 3b所示)与参考排放源较接近，且能反映出上述重点地区的高污染源分布特征.与参考排放源相比，同化反演源中除重点污染城市及周边地区SO₂、NO_x源强较接近于参考源外，其他地区源强均小于参考排放源，这与模式分辨率和源同化反演使用的观测资料站点较少有关.总体而言，初始源中SO₂、NO_x排放源的空间分布和强度与参考排放源差异较大，而同化反演源的空间分布和强度均接近于参考源，而且可反演得到重点地区的高污染源分布特征.上述同化反演源与参考排放源的差异反映了重污染过程SO₂、NO_x排放源强的动态变化特征，为污染源的估算和不同气象条件下排放源的动态调控提供一定的科学依据.

图2(Fig.2)

图2 2013年1月华北地区初始源(a)、同化反演源(b)以及2012年MEIC排放源(c)近地面SO2日平均源强的空间分布特征(单位:mole · km-2 · h-1)(a. 初始源强;b. 同化反演源强；c. MEIC v1.2源强.3张图图例相同) Fig.2 Spatial distributions of daily average SO2 emission source intensity of the initial(a)，inversing(b)emissions and MEIC v1.2 inventory(c)on the ground in North China in January 2013(Same legend is used for all plots)

图3(Fig.3)

图3 2013年1月华北地区初始源(a)、同化反演源(b)以及2012年MEIC排放源(c)近地面NOx日平均源强的空间分布特征(单位:mole · km-2 · h-1)(a.初始源强;b.同化反演源强；c. MEIC v1.2源强.3张图图例相同) Fig.3 Spatial distributions of daily average NO2 emission source intensity of the initial(a)，inversing(b)emissions and MEIC v1.2 inventory(c)on the ground in North China in January 2013(Same legend is used for all plots)

图 4给出了2013年1月9—15日和28—31日采用初始源和同化反演源以及CMAQ模式模拟的华北地区区域平均SO₂、NO₂浓度与实测浓度的时间变化特征.由该图可看出，基于初始源和同化反演源模拟的SO₂、NO₂浓度与实测值的时间变化趋势基本一致，基于同化反演源的SO₂、NO₂模拟浓度的时间变化趋势与实测值较一致.采用初始源和CMAQ模式模拟的SO₂、NO₂浓度明显低于实测值，无法模拟重霾污染过程SO₂、NO₂的峰值及转折点，例如10日16:00—11日23:00(北京时间，下同)SO₂、NO₂实测值分别大于200 μg · m^-3和100 μg · m^-3，而基于初始源的SO₂、NO₂模拟值分别低于150 μg · m^-3和60 μg · m^-3.而采用同化反演源和CMAQ模式模拟的SO₂、NO₂浓度与实测值较接近，上述重霾污染时段基于同化反演源的SO₂、NO₂模拟值分别介于153～279 μg · m^-3和70～98 μg · m^-3之间，可反映出实测值的高值区间，其模拟效果明显优于初始排放源.这与SO₂、NO、NO₂的排放源强改进后，大气化学传输过程中污染源影响项对SO₂、NO₂浓度的贡献增加有关(程兴宏，2008).由图 4亦可发现基于同化反演源模拟的NO₂浓度总体低于实测值，这与本文采用的源同化反演方法主要基于观测站点实测浓度资料反演离站点较近的模式网格点及其周边地区的点源源强，而未改进面源背景值有关.

图4(Fig.4)

图4 2013年1月9—15日和28—31日采用初始源和同化反演源模拟的华北地区SO2(a)、NO2(b)区域平均浓度与实测浓度的时间序列图(图中竖长虚线表示两次重污染过程的分界线) Fig.4 Temporal variation of regional average of SO2(a) and NO2(b)simulated and observed concentrations using the initial and inversing emissions in North China on 9—15 and 28—31 January 2013(Two heavy pollution episodes are separated by the long dotted line)

本文从图 1中选取2013年1月天津和石家庄两个监测站点PM_2.5浓度极大值对应的时刻(1月12日12时)进行SO₂、NO₂浓度模拟，该时刻天津和石家庄两个测站的PM_2.5浓度分别达462、951 μg · m^-3，超标较严重.图 5和图 6分别给出了1月12日12时基于初始源和同化反演源模拟的华北地区SO₂、NO₂浓度与实测值的空间分布特征，其中图 5c、图 6c采用47个测站的SO₂、NO₂实测浓度插值得到.由图 5可看出，采用初始源和CMAQ模式模拟的SO₂浓度高低值区分布与实测值类似，但总体偏低，尤其是北京东南部、天津、石家庄、济南、太原等污染较重的地区模拟值明显低于实测值；而采用反演源和CMAQ模式模拟的SO₂浓度总体仍偏低，但其高低值区分布特征与实测值基本一致，而且基本反映出上述重污染地区的极值分布特征.图 6中基于初始源和同化反演源模拟的NO₂浓度和实测值的空间分布特征与SO₂类似，即与初始源模拟结果相比，采用反演源和CMAQ模式模拟的NO₂浓度空间分布更接近于实测值，而且可反映出北京东部、石家庄、济南等污染城市NO₂的极大值区，但模拟浓度仍低于实测值.污染源反演前后SO₂、NO₂模拟浓度的空间分布特征差异与污染源对两种污染物浓度的影响差异以及源反演方法未改进面源背景值有关(程兴宏，2008)，即SO₂表现为区域污染特征，受周边污染源的影响较大，模式中城市及周边地区污染源的改进对SO₂浓度区域分布的影响较大；而NO₂表现为局地污染特征，受周边污染源的影响较小.另外本文的反演算法未对面源背景值进行改进亦造成基于同化反演源的SO₂、NO₂模拟浓度总体偏低.

图5(Fig.5)

图5 1月12日12时基于初始源(a)和同化反演源(b)模拟的华北地区SO2浓度与实测值(c)的空间分布图(单位: μg · m-3，3张图图例相同) Fig.5 Spatial distributions of SO2 simulated concentrations using the initial(a) and inversing(b)emissions and observation(c)in North China on 12 January 2013(Same legend is used for all plots)

图6(Fig.6)

图6 1月12日12时基于初始源(a)和同化反演源(b)模拟的华北地区NO2浓度与实测值(c)的空间分布图(单位: μg · m-3，3张图图例相同) Fig.6 Spatial distributions of NO2 simulated concentrations using the initial(a) and inversing(b)emissions and observation(c)in North China on 12 January 2013(Same legend is used for all plots)

图 7为9—15日和28—31日分别采用初始源和同化反演源以及CMAQ模式模拟的华北地区47个环境监测站SO₂、NO₂逐时模拟浓度与实测值的散点分布特征.由图 7a、7c可看出，基于初始源模拟的SO₂、NO₂浓度与实测值的分布较离散，而且模拟值明显低于实测值，SO₂、NO₂模拟浓度与实测值的平均偏差分别为-90.35、-62.34 μg · m^-3；经过污染源同化改进后(如图 7b、7d所示)，SO₂、NO₂模拟浓度与实测值的分布较集中，相关系数有所提高，模拟偏差明显减小.与基于初始源的模拟结果相比，SO₂、NO₂模拟浓度与实测值的相关系数分别增加0.11、0.07，平均偏差分别减小74.35、41.54 μg · m^-3.

图7(Fig.7)

图7 9—15日和28—31日基于初始源模拟的华北地区47个环境监测站逐时SO2(a)、NO2(c)浓度以及基于同化反演源模拟的SO2(b)、NO2(d)浓度与实测值的散点分布图 Fig.7 Scatter plots of hourly simulated SO2(a) and NO2(c)concentrations using the initial emission and SO2(b) and NO2(d)concentrations with the inversing emission and observation at 47 stations in North China on 9—15 and 28—31 January 2013

图 8给出了9—15日和28—31日分别采用初始源和同化反演源以及CMAQ模式模拟的华北地区47个环境监测站SO₂、NO₂逐时模拟浓度与实测值的偏差概率分布图特征.由图 8a、8c可看出，基于初始源的SO₂、NO₂模拟浓度偏差呈近似正态分布特征，但大部分误差分别介于-120~40 μg · m^-3、-100~0 μg · m^-3之间；误差出现最大概率分别为17%、14%，其分布范围分别为-100~-60 μg · m^-3、-60~-40 μg · m^-3之间；由图 8b、8d可知，经污染源同化改进后，SO₂、NO₂模拟浓度偏差呈近正态分布特征，并且误差分布范围明显变窄，即大部分误差分别介于-60~60 μg · m^-3、-40~20 μg · m^-3之间；误差出现最大概率变化不大，但分布范围显著减小，分别为-30~30 μg · m^-3、-30~-15 μg · m^-3之间.由上述分析结果可看出，采用初始源和CMAQ模式模拟的SO₂、NO₂浓度误差呈近似正态分布，误差分布范围较大；经污染源同化改进后其误差呈显著正态分布特征，分布范围及最大概率出现范围明显变窄，即误差显著减小.

图8(Fig.8)

图8 9—15日和28—31日分别采用初始源和同化反演源以及CMAQ模式模拟的华北地区47个环境监测站SO2、NO2逐时模拟浓度与实测值的偏差概率分布图(a.基于初始源模拟的SO2浓度；b. 基于反演源模拟的SO2浓度；c.基于初始源模拟的NO2浓度；d. 基于反演源模拟的NO2浓度) Fig.8 Probability distribution of bias between simulated SO2 and NO2 concentrations using the initial and inversing emission and observations at 47 stations in North China on 9—15 and 28—31 January 2013:(a. simulated SO2 concentrations using the initial emission; b. simulated NO2 concentrations using the initial emission; c. simulated SO2 concentrations using the inversing emission; d. simulated NO2 concentrations using the inversing emission)

本文统计了基于初始源和同化反演源模拟的SO₂、NO₂逐时浓度与实测值的相关系数和平均偏差、绝对平均偏差以及均方根误差(如表 1所示)，可发现与基于初始源的模拟结果相比，采用同化反演源和CMAQ模式模拟的SO₂、NO₂浓度与实测值的相关系数有所增加，各项误差指标明显减小.即相关系数分别增加0.11、0.07，平均偏差分别减小74.35、41.54 μg · m^-3，绝对平均偏差分别减小29.19、33.68 μg · m^-3，均方根误差分别减小33.70、33.18 μg · m^-3.由上述分析结果可知，污染源同化反演对重污染过程SO₂、NO₂浓度的模拟效果改进较明显，而且SO₂的模拟改进效果略优于NO₂，这与污染源对两种污染物浓度的影响差异有关(程兴宏，2008).即由于SO₂表现为区域污染特征，受周边污染源的影响较大，某城市及周边污染源的改进有利于提高该地区SO₂浓度的模拟水平；而NO₂表现为局地污染特征，受周边污染源的影响较小.

表1(Table 1)

表1 9—15日和28—31日分别采用初始源和同化反演源模拟的华北地区47个环境监测站SO2、NO2逐时模拟浓度与实测值的相关系数和误差统计表 Table 1 Relative coefficients and bias between hourly simulated SO2 and NO2 concentrations using the initial and inversing emission and observations at 47 stations in North China on 9—15 and 28—31 January 2013

表1 9—15日和28—31日分别采用初始源和同化反演源模拟的华北地区47个环境监测站SO2、NO2逐时模拟浓度与实测值的相关系数和误差统计表 Table 1 Relative coefficients and bias between hourly simulated SO2 and NO2 concentrations using the initial and inversing emission and observations at 47 stations in North China on 9—15 and 28—31 January 2013 误差统计量 基于初始源模拟SO2 基于同化反演源模拟SO2 基于初始源模拟NO2 基于同化反演源模拟NO2 相关系数 0.46 0.57 0.40 0.47 平均偏差 -90.35 -16.00 -62.34 -20.80 绝对平均偏差 104.01 74.82 65.07 31.39 均方根误差 134.08 100.38 73.44 40.26

本文以2006年INTEX-B排放清单为基础，采用CMAQ模式污染源同化方法，反演更新了2013年1月重霾污染过程华北地区的SO₂、NO_x排放源；应用WRF-CMAQ模式以及2006年INTEX-B初始排放源和2013年1月改进的排放源，分别模拟了1月9—15日和28—31日两次重霾污染过程的SO₂、NO₂浓度，并与华北地区47个环境监测站点实测值进行对比，重点分析了基于初始源和同化反演源的模拟效果及其改进原因；本文亦采用2012年清华大学编制的东亚地区MEIC排放清单评估了SO₂和NO_x同化反演源的合理性和可靠性.得到如下初步结论:

1)基于初始源模拟的SO₂、NO₂浓度与实测值的时间变化趋势基本一致，但模拟值明显低于实测值；而基于同化反演源的SO₂、NO₂浓度模拟效果明显优于初始源，其时间变化趋势与实测值较一致，而且可模拟重霾污染过程SO₂、NO₂的峰值，这与SO₂、NO_x的排放源强改进后，大气化学传输过程中污染源影响项对SO₂、NO₂浓度的贡献增加有关.

2)采用初始源和CMAQ模式模拟的SO₂、NO₂浓度高低值区分布与实测值类似，但总体偏低，尤其是北京东南部、天津、石家庄、济南、太原等污染较重的地区模拟值明显低于实测值；而采用反演源和CMAQ模式模拟的SO₂、NO₂浓度的高低值区分布特征与实测值较一致，而且能较好地反映出上述重污染地区的极值分布特征.

3)基于初始源模拟的SO₂、NO₂浓度与实测值的分布较离散，而且模拟值明显低于实测值；经过污染源同化改进后SO₂、NO₂模拟浓度与实测值的分布较集中，相关系数有所提高，模拟偏差明显减小.

4)采用初始源和CMAQ模式模拟的SO₂、NO₂浓度误差呈近似正态分布，误差分布范围较大；经污染源同化改进后其误差呈显著正态分布特征，分布范围及最大概率出现范围明显变窄，即误差显著减小.

5)污染源同化反演对重污染过程SO₂、NO₂浓度的模拟效果改进较明显，而且SO₂的模拟改进效果略优于NO₂，这与污染源对两种污染物浓度的影响差异以及源反演方法未改进面源背景值有关.

6)初始源中SO₂、NO_x排放源的空间分布和强度与MEIC v1.2排放源差异较大，而同化反演源的空间分布和强度均接近于上述2012年排放源较好反映出重点地区的高污染源分布特征.

上述结果表明，CMAQ模式污染源同化方法可适用于重霾污染过程，即采用同化改进的排放源和CMAQ模式可再现2013年1月重霾污染过程SO₂、NO₂浓度的时空变化特征，而且可反映SO₂、NO_x排放源强的时空动态变化特征.由于本文模拟时段有限，得出的初步结论有待进一步验证，今后将选取更多重污染个例研究该方法的适用性.另外本文采用的源同化反演方法主要基于观测站点实测浓度资料反演离站点较近的模式网格点及其周边地区的点源源强，而未对面源背景值进行调整，今后将加强研究源同化方法中面源背景值的改进算法.改善面源背景值，提高反演源的模拟效果.另外本文仅采用47个环境监测站点数据作为源同化反演的观测数据，一方面与2013年1月实测站点布局有关，另一方面与模式的水平分辨率较粗有关，本文将在今后的研究中进行更高分辨率的源同化模拟试验.

致谢(Acknowledgements): 清华大学提供了2012年东亚地区MEIC排放清单，中国环境监测总站提供了华北地区47个环境监测站的SO₂、NO₂、PM_2.5等污染物浓度实时观测数据，在此一并致谢.